章康寧, 李湘凌,2, 陳富榮, 湯金來, 杜國強

(1.合肥工業(yè)大學 資源與環(huán)境工程學院,安徽 合肥 230009; 2.安徽省礦產(chǎn)資源與礦山環(huán)境工程技術(shù)研究中心,安徽 合肥 230009; 3.安徽省地質(zhì)調(diào)查院,安徽 合肥 230001)

地下水作為重要的淡水資源之一,與人類健康、社會發(fā)展有著密切的關(guān)系。我國從“十二五”開始,將推進地下水污染防控作為地下水工作的重點,并將農(nóng)村生活污染防治和生態(tài)環(huán)境改善、農(nóng)村居民生活飲水安全保障納入發(fā)展需求目標[1]。進行農(nóng)村地下水健康風險評價是保障農(nóng)村飲用水安全的重要途徑。

健康風險評價是由美國環(huán)境保護署(U.S. Environmental Protection Agency,U.S. EPA)最早提出的,通過估算暴露于各種污染因子下對人體健康產(chǎn)生不良影響的概率,評價人體健康所受影響,以風險度作為評價指標,定量描述污染物對人體產(chǎn)生的健康危害[2-3]。從相關(guān)研究報道可以看出,我國地下水污染具有由城市向郊區(qū)、農(nóng)村蔓延的趨勢[4-6],目前在重點地區(qū)、重點城市的地下水污染監(jiān)控方面已獲得較全面的數(shù)據(jù),而非重點地區(qū)及大部分農(nóng)村地區(qū)的工作程度仍然較低[7]。而占我國人口比例42%的農(nóng)村人口中,仍有相當部分農(nóng)村居民以地下水為重要飲用水源[8]。文獻[9-13]研究表明,部分農(nóng)村地區(qū)地下水存在不同程度重金屬和氮健康風險。目前,農(nóng)村地下水健康風險的研究程度尚無法完全滿足保障農(nóng)村居民生活飲水安全的需求,農(nóng)村地下水水質(zhì)監(jiān)測及其健康風險評價工作亟待強化。

2016年國務(wù)院發(fā)布的《長江經(jīng)濟帶發(fā)展規(guī)劃綱要》中指出“長江經(jīng)濟帶發(fā)展戰(zhàn)略定位為堅持生態(tài)優(yōu)先、綠色發(fā)展,共抓大保護,不搞大開發(fā)”[14]。皖江地區(qū)不僅是“長江經(jīng)濟帶”的重要節(jié)點,也是安徽省糧、棉、油等農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)之一,區(qū)內(nèi)超過80%的土地為農(nóng)用地和林地,2018年區(qū)內(nèi)農(nóng)村統(tǒng)計人口為1 141.2萬人[15]。因此,開展皖江地區(qū)農(nóng)村地下水的健康風險評價對區(qū)內(nèi)經(jīng)濟健康發(fā)展具有重要意義。

1 樣品采集測試及評價方法

1.1 研究區(qū)概況

皖江地區(qū)是指長江流域安徽段兩岸,位于安徽省中部,具體的行政區(qū)劃包括合肥、蕪湖、馬鞍山、銅陵、安慶、池州、滁州、宣城等市全境和六安市金安區(qū)、舒城縣,共59個縣(市、區(qū)),區(qū)域面積[16]為7.58×104km2。區(qū)內(nèi)農(nóng)村居民2018年人均可支配收入為1.40萬元[17],居民多以大米為主食、北方部分地區(qū)以面食為主食。

區(qū)內(nèi)巖石和地層分布情況較為復雜,巢湖以北地區(qū)中北部丘陵為巖漿巖和碳酸鹽巖,南部丘陵主要為碎屑巖、碳酸鹽巖;中部平原地表主要為中、上更新統(tǒng)黏性土,其下伏地層為中生代紅色砂巖;皖西大別山中、低山區(qū)主要為變質(zhì)巖和巖漿巖。區(qū)內(nèi)可分為江淮丘陵山地、大別山中低山、沿江平原丘陵和皖南山地等4個水文地質(zhì)區(qū),地下水類型主要為松散巖類孔隙水、巖溶裂隙水和基巖裂隙水。地下水多為淺層地下水,埋深約4～25 m。

1.2 樣品采集與處理

在保證有效覆蓋研究區(qū)內(nèi)的農(nóng)村區(qū)域基礎(chǔ)上,根據(jù)水文地質(zhì)分區(qū)及地質(zhì)背景,共布設(shè)97個采樣點。2019年3—6月進行地下水采樣,樣品均采自農(nóng)村居民自用水井,井深4～25 m不等,采樣點通過GPS精確定位,采樣點分布如圖1所示。

圖1 研究區(qū)采樣點分布

1.3 樣品測試

1.4 健康風險評價方法

1.4.1 暴露評估途徑及參數(shù)選取

地下水中非揮發(fā)性污染物主要通過飲水攝入途徑和皮膚接觸暴露途徑進入人體,本研究的預研究(未列出數(shù)據(jù))和相關(guān)研究[22-23]均表明地下水中重金屬元素、氮元素等物質(zhì)通過飲水攝入途徑的健康風險指數(shù)比皮膚接觸暴露途徑高出2～3個數(shù)量級,飲水攝入途徑下的健康風險遠大于皮膚接觸暴露途徑,是健康風險的主要來源,因此本研究只考慮飲水攝入途徑的健康風險。

飲水攝入途徑的污染物暴露劑量計算公式[24]為:

(1)

其中:ICD為目標個體通過飲水攝取特定化學物質(zhì)的平均暴露劑量(chronic daily intake,CDI);RI為人均每日飲水量(intake rate,IR);ρ為各評價指標的監(jiān)測質(zhì)量濃度;FE為暴露頻率(exposure frequency,EF);tED為暴露期(exposure duration,ED);mBW為人均體質(zhì)量(body weight,BW);tA為效應平均時間(average time,AT)。各參數(shù)取值[25]見表1所列。

表1 飲水攝入途徑暴露劑量計算參數(shù)

1.4.2 風險評價方法

(1) 致癌風險評價。致癌風險一般用致癌風險值(cancer risk,CR)RC表征,該值大小表明人體暴露于致癌物中導致的一生超過正常水平的癌癥發(fā)病率。RC計算公式為:

RC=ICDfS

(2)

其中:fS為飲水攝入途徑下污染物質(zhì)的致癌斜率因子(cancer slop factor,SF)。

U.S. EPA的綜合危險信息系統(tǒng)(integrated risk information system,IRIS)將As列為典型致癌物,其SF[26]為1.5 (kg·d)/mg。有研究者也將Cr6+、Cd作為致癌物質(zhì)[27],但考慮到IRIS和文獻[25]中均未規(guī)定Cr6+、Cd的SF,同時考慮到區(qū)內(nèi)地下水的Cr6+和Cd檢出率低,其中可檢出樣品Cr6+和Cd質(zhì)量濃度低,因此本研究不開展Cr6+、Cd的致癌風險評估,僅進行區(qū)內(nèi)地下水As致癌風險評估。

本文中采用單一污染物的可接受致癌風險為1×10-6,當致癌風險低于1×10-6時為可接受。當致癌風險高于1×10-6時,則采用文獻[28-29]對健康危害進行分級的方法進行評價,具體等級劃分如下:1×10-6～1×10-5為Ⅰ級風險,1×10-5～5.0×10-5為Ⅱ級風險,Ⅰ、Ⅱ級風險屬于低風險;5.0×10-5～1.0×10-4為Ⅲ級風險,1.0×10-4～5.0×10-4為Ⅳ級風險,Ⅲ、Ⅳ級風險屬于中風險;5.0×10-4～1.0×10-3為Ⅴ級風險,屬于高風險。

(2) 非致癌風險評價。單一污染物飲水攝入途徑下的非致癌風險危害商(hazard quotient,HQ)QH計算公式為:

(3)

其中:DRf為非致癌物飲水攝入途徑的參考劑量(reference dose,RfD);fWA為暴露于地下水的參考劑量分配比例,取0.5,無量綱[25]。根據(jù)文獻[25]和IRIS確定各指標的RfD,見表2所列。

表2 飲水攝入途徑下水質(zhì)指標的參考劑量 單位:mg/(kg·d)

對于非致癌風險,采用單一污染物可接受HQ為1的閾值標準對計算結(jié)果進行評價[25],即當HQ大于1時,認為地下水中某種污染物對人體健康產(chǎn)生危害,否則對人體的非致癌風險在可接受范圍。將各污染物的HQ加和得到地下水的非致癌總風險，即總危害商(total hazard quotient,THQ)。每種污染物的HQ與THQ之比,即為各污染物非致癌風險貢獻率。

2 結(jié)果與討論

2.1 水質(zhì)特征

表3 地下水各監(jiān)測指標質(zhì)量濃度統(tǒng)計特征(n=97)

所示。研究區(qū)地下水的Cr6+、Hg和Cd檢出率較低,其檢出率分別為2.1%、7.2%、15.4%,全部采樣點對應元素質(zhì)量濃度均低于地下水Ⅲ類標準限值,表明研究區(qū)中地下水Cr6+、Hg、Cd指標良好。As檢出率為85.6%,其中位值和最大值分別為0.87、17.04 μg/L,其中2個采樣點ρ(As)超過地下水Ⅲ類標準限值(圖2a),分別為標準限值的1.70倍、1.01倍。Pb的檢出率為78.4%,其中位值和最大值分別為0.48、9.58 μg/L,全部采樣點ρ(Pb)均低于地下水Ⅲ類標準限值。

圖2 研究區(qū)地下水中空間分布

Zn、Cu檢出率為100%,質(zhì)量濃度范圍分別為3.47～118.21 μg/L、0.30～18.94 μg/L,中位值分別為17.34、2.37 μg/L,全部采樣點質(zhì)量濃度均低于地下水Ⅲ類標準限值。

Se檢出率為72.2%,其中位值和最大值分別為0.32、 8.75 μg/L,全部采樣點質(zhì)量濃度均未超過地下水Ⅲ類標準限值。

2.2 健康風險評價

2.2.1 致癌風險評價

表4 飲水攝入途徑As致癌風險值

圖3 各采樣點As致癌風險值分布

2.2.2 非致癌健康風險

圖4 各指標非致癌風險值分布

圖5 各采樣點及其他污染物對THQ的貢獻率

圖6 兒童空間分布

成人非致癌風險值低于兒童,而致癌風險結(jié)果顯示成人受到的致癌風險更大,此特征一方面與成人、兒童日均飲水量、暴露頻率及人均體質(zhì)量有關(guān),另一方面可能和污染物質(zhì)在人體內(nèi)的累積效應有關(guān)[34]。

2.2.3 不確定性分析

3 結(jié) 論

(2) 成人和兒童As致癌風險值分別為0～1.25×10-4、0～7.05×10-5,主要分布在Ⅰ～Ⅲ級,屬于中、低風險范圍,成人的As致癌風險大于兒童。