劉翠紅， 楊永新， 曾志， 李君利， 呂汶輝

(1.中國(guó)人民解放軍92609部隊(duì)， 北京 100077； 2.清華大學(xué) 工程物理系， 北京 100084； 3.清華大學(xué) 粒子技術(shù)與輻射成像教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100084)

溴化鑭探測(cè)器是近年發(fā)展較為成熟的一類無(wú)機(jī)閃爍體探測(cè)器，其能量分辨率高(2.6%@662 keV γ射線)、探測(cè)效率高、時(shí)間分辨率好，被廣泛應(yīng)用于核物理實(shí)驗(yàn)、爆炸物檢測(cè)、核醫(yī)學(xué)成像、環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)、空間輻射探測(cè)、聚變等離子體等領(lǐng)域的γ能譜測(cè)量，但對(duì)其用于中子探測(cè)并沒有太多研究者關(guān)注。事實(shí)上，溴化鑭晶體中的溴、鑭及少量的鈰能夠與中子發(fā)生相互作用，產(chǎn)生次級(jí)粒子，如退激γ射線、質(zhì)子、氘核、α粒子等。對(duì)這些產(chǎn)物粒子進(jìn)行測(cè)量，可實(shí)現(xiàn)溴化鑭中子探測(cè)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)其對(duì)中子/γ混合輻射場(chǎng)測(cè)量。

為尋找可用于溴化鑭直接探測(cè)中子的次級(jí)粒子，本文從中子與原子核反應(yīng)的物理過(guò)程出發(fā)，分析與討論中子與溴化鑭晶體發(fā)生的各種反應(yīng)，確立了能夠用于中子探測(cè)的反應(yīng)類型及產(chǎn)物，并采用蒙特卡羅模擬的方法，確定了用于溴化鑭中子探測(cè)的中子特征γ峰，并對(duì)中子響應(yīng)譜進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

1 物理過(guò)程

中子與物質(zhì)的反應(yīng)類型與中子能量和靶核特性密切相關(guān)[1]。對(duì)于溴化鑭(LaBr3:Ce)而言，其核素組成主要為139La、79Br和81Br，單位體積內(nèi)核子數(shù)分別占24%、37%、36%。

從核反應(yīng)截面庫(kù)(ENDF/B)中，獲取3種核素與中子的反應(yīng)截面，如圖1所示。圖1(a)、(b)與(c)分別展示了0～20 MeV中子與79Br、81Br和139La發(fā)生相互作用的反應(yīng)截面。從反應(yīng)截面來(lái)看，0～20 MeV中子與溴化鑭晶體發(fā)生反應(yīng)的類型極其復(fù)雜，除彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲外，還包括了發(fā)射帶電粒子及生成2個(gè)以上核的反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物不僅有反沖核、光子，還包括了氘核、α粒子等次級(jí)粒子，這些次級(jí)粒子會(huì)在晶體中產(chǎn)生能量沉積，從而使探測(cè)器產(chǎn)生較為復(fù)雜的響應(yīng)能譜。而對(duì)于場(chǎng)內(nèi)中子能量集中在0～5 MeV內(nèi)的混合輻射場(chǎng)而言，從反應(yīng)截面來(lái)看，中子與139La、79Br和81Br發(fā)生反應(yīng)的類型變得簡(jiǎn)單得多，只需考慮彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲3種反應(yīng)及其反應(yīng)產(chǎn)物。

圖1 中子與139La、79Br、81Br發(fā)生反應(yīng)的反應(yīng)截面Fig.1 The cross section of reaction between neutron and 139La， 79Br， 81Br

圖1(d)、(e)與(f)分別展示了0～5 MeV中子分別與79Br、81Br和139La發(fā)生彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲的反應(yīng)截面。從反應(yīng)截面來(lái)看，在中子整個(gè)能量區(qū)間都存在發(fā)生彈性散射的概率，在中子能量超過(guò)一定的反應(yīng)閾值后，發(fā)生非彈性散射的概率隨中子能量的增大，迅速上升，與彈性散射的反應(yīng)截面相近；而輻射俘獲反應(yīng)，則隨著能量的增大，作用概率迅速降低。單從反應(yīng)截面角度出發(fā)，在入射中子能量小于5 MeV的范圍內(nèi)，能夠用于溴化鑭直接探測(cè)中子的反應(yīng)類型可考慮彈性散射和非彈性散射。然而，由于中子探測(cè)更大程度依賴于反應(yīng)產(chǎn)物的可探測(cè)性，因此，除了考慮反應(yīng)截面外，還需重點(diǎn)分析中子與溴化鑭晶體發(fā)生3種相互作用的產(chǎn)物的可探測(cè)與易探測(cè)性。

對(duì)于彈性散射來(lái)說(shuō)，反應(yīng)后不會(huì)產(chǎn)生新的粒子，前后系統(tǒng)的總動(dòng)能相同，僅動(dòng)能的分配方式發(fā)生了變化，靶核內(nèi)部能級(jí)狀態(tài)不發(fā)生改變[2]。研究表明，對(duì)于溴化鑭晶體而言，當(dāng)入射中子能量為En=5 MeV時(shí)，反沖核能獲得的最大動(dòng)能在 0.142～0.247 MeV。在這個(gè)能量范圍的重離子在無(wú)機(jī)閃爍體內(nèi)的光輸出會(huì)受到較為強(qiáng)烈的猝滅效應(yīng)影響，如Φ2.54 cm×2.54 cm溴化鑭晶體對(duì)α粒子的猝滅因子約為2[3]，且會(huì)隨著原子核質(zhì)量數(shù)的增加而增加[4]。這就使得反沖核能夠變換為閃爍光輸出的能量非常小，很難給出可被探測(cè)的有用信號(hào)。

對(duì)于非彈性散射而言，反應(yīng)后入射粒子與靶核的種類不變，但剩余核的內(nèi)部能級(jí)狀態(tài)發(fā)生了變化[2]。當(dāng)中子能量超過(guò)一定閾值足以激發(fā)靶核時(shí)，入射中子將初始動(dòng)能的一部分傳遞給原子核，使靶核激發(fā)到某一能級(jí)的激發(fā)態(tài)，然后以一定能量飛離原子核。處于某一激發(fā)態(tài)的靶核不穩(wěn)定，退激時(shí)放出具有一定能量的γ射線。由于靶核從某一能級(jí)的激發(fā)態(tài)躍向更低的激發(fā)態(tài)或基態(tài)時(shí)，發(fā)射的γ射線的能量和分支比不同，因此，非彈性散射過(guò)程中放出的γ射線的能量分布與入射中子能量以及靶核與中子的反應(yīng)截面密切相關(guān)。通過(guò)獲得這些γ射線的相關(guān)信息，基于已知的反應(yīng)截面信息，可獲得入射中子注量的能量分布信息。對(duì)于溴化鑭探測(cè)器而言，通過(guò)核數(shù)據(jù)庫(kù)可知，中子與139La、79Br和81Br在晶體內(nèi)部發(fā)生非彈性散射放出的γ射線能量集中分布在0.16～2.10 MeV的能量區(qū)間，考慮到溴化鑭對(duì)這個(gè)能量區(qū)間γ射線的高能量分辨率和探測(cè)效率，理論上來(lái)說(shuō)，探測(cè)器能夠直接探測(cè)并分辨這些γ射線。

對(duì)于中子與溴化鑭晶體發(fā)生的輻射俘獲反應(yīng)而言，反應(yīng)過(guò)程中靶核會(huì)俘獲中子，生成新的原子核，新核通常處于不穩(wěn)定的激發(fā)狀態(tài)，激發(fā)能取決于中子的結(jié)合能與動(dòng)能，受激核會(huì)通過(guò)發(fā)射一個(gè)或數(shù)個(gè)γ量子而躍遷回基態(tài)[2]，且后續(xù)會(huì)發(fā)生放射性衰變，例如139La (n,γ)140La、140La以β-的形式衰變?yōu)?40Ce；79Br (n, γ)80Br、80Br以 β-和軌道電子俘獲的方式衰變?yōu)?0Kr；81Br (n, γ)82Br、82Br以β-的方式衰變?yōu)?2Kr等。輻射俘獲反應(yīng)產(chǎn)物為具備動(dòng)能的重核、γ射線及后續(xù)級(jí)聯(lián)衰變帶來(lái)的γ和β射線。在感興趣的中子能量范圍內(nèi)，對(duì)于重核，一方面其動(dòng)能極低，另一方面，探測(cè)器對(duì)其猝滅效應(yīng)明顯，因此重核在溴化鑭探測(cè)器中的響應(yīng)基本可以忽略。而對(duì)于在靶核退激過(guò)程中產(chǎn)生的γ射線以及后續(xù)衰變帶來(lái)的γ和β射線，與非彈性散射相類似，能夠在探測(cè)器內(nèi)部產(chǎn)生可探測(cè)信號(hào)。但這些在探測(cè)器內(nèi)部產(chǎn)生的級(jí)聯(lián)γ射線較多且能量分布復(fù)雜，這就為推導(dǎo)與構(gòu)建溴化鑭探測(cè)器中子響應(yīng)關(guān)系帶來(lái)一定的困難。此外，對(duì)于這些γ射線的測(cè)量，特別是高能γ射線，往往需要大尺寸探測(cè)器才能獲得較好的全能峰信息，不能滿足測(cè)量設(shè)備小型化的實(shí)際需求。由此，無(wú)論是從反應(yīng)截面出發(fā)，還是從反應(yīng)產(chǎn)物來(lái)看，利用輻射俘獲進(jìn)行溴化鑭中子探測(cè)較為復(fù)雜。在目前研究階段，利用非彈性散射更有利于溴化鑭中子探測(cè)方法的建立。

根據(jù)上述討論可知，從反應(yīng)截面大小以及反應(yīng)產(chǎn)物的可探測(cè)和易探測(cè)性出發(fā)，可考慮將中子與溴化鑭晶體發(fā)生的非彈性散射及其產(chǎn)生的退激γ射線作為溴化鑭中子探測(cè)的物理基礎(chǔ)。理論上來(lái)說(shuō)，這些γ射線產(chǎn)生于探測(cè)器內(nèi)部，鑒于探測(cè)器高的能量分辨率和探測(cè)效率，在不使用飛行時(shí)間法的前提下，探測(cè)器能夠探測(cè)并分辨這些γ射線并給出可用的脈沖信息。但在實(shí)際測(cè)量過(guò)程中，由于探測(cè)器對(duì)于入射粒子的響應(yīng)過(guò)程較為復(fù)雜，要解決反應(yīng)產(chǎn)物在探測(cè)器的能量沉積譜中如何分布、能否分辨等問題，僅僅通過(guò)理論分析是不夠的，需要對(duì)探測(cè)器中子響應(yīng)過(guò)程開展進(jìn)一步研究。

2 蒙特卡羅模擬

溴化鑭對(duì)中子的響應(yīng)過(guò)程分為3個(gè)部分：1)中子與晶體發(fā)生相互作用產(chǎn)生次級(jí)粒子；2)這些次級(jí)粒子的直接能量沉積或進(jìn)一步與晶體發(fā)生相互作用產(chǎn)生帶電粒子的能量沉積；3)探測(cè)器對(duì)這些能量沉積產(chǎn)生脈沖響應(yīng)。由于中子與原子核發(fā)生強(qiáng)相互作用的物理過(guò)程非常復(fù)雜，而在晶體內(nèi)生成的光子又需要通過(guò)同樣復(fù)雜的電磁相互作用進(jìn)行能量沉積，因此，從中子入射到能夠在溴化鑭探測(cè)器產(chǎn)生脈沖信號(hào)的整個(gè)過(guò)程較為復(fù)雜。為了更好地分析探測(cè)器對(duì)不同能量中子的響應(yīng)，本文采用Geant4蒙特卡羅模擬軟件對(duì)中子在晶體內(nèi)的輸運(yùn)過(guò)程進(jìn)行了重建，并使用同樣由歐洲粒子物理研究所研發(fā)的ROOT軟件包進(jìn)行了數(shù)據(jù)處理。

為更真實(shí)地模擬探測(cè)器的中子響應(yīng)，幾何模型采用含有Φ7.62 cm×7.62 cm溴化鑭晶體的探測(cè)器實(shí)際結(jié)構(gòu)參數(shù)、尺寸與封裝材料；中子能量范圍為0.1～5 MeV；開啟了包括彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲在內(nèi)的所有反應(yīng)通道，并在模擬結(jié)果中添加了能量展寬信息。

圖2所示為Φ7.62 cm×7.62 cm溴化鑭探測(cè)器對(duì)入射能量為0.1～1.0 MeV內(nèi)的10種單能中子源的響應(yīng)能譜。由圖2(a)可以看出，溴化鑭探測(cè)器對(duì)10種單能中子的響應(yīng)峰集中出現(xiàn)在響應(yīng)譜的0.1～1.0 MeV。對(duì)該區(qū)間進(jìn)行放大，發(fā)現(xiàn)有多個(gè)能峰會(huì)隨著中子能量的增大依次出現(xiàn)。將這些峰值與核數(shù)據(jù)庫(kù)[5-9]進(jìn)行比對(duì)分析得到其來(lái)源與特性，如表1所示?？梢姡@些能峰大部分來(lái)源于中子與3種核素發(fā)生非彈性散射產(chǎn)生的退激γ射線，小部分來(lái)自輻射俘獲產(chǎn)生的退激γ射線。

圖2 探測(cè)器對(duì)0.1～1.0 MeV中子的響應(yīng)能譜Fig.2 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 0.1 and 1.0 MeV

表1 響應(yīng)能譜中能量峰的來(lái)源及特性

圖3所示為探測(cè)器對(duì)入射能量為1.1～2.0 MeV 內(nèi)的9種單能中子源的響應(yīng)能譜。從圖3(a)所示響應(yīng)譜的整個(gè)能量區(qū)間來(lái)看，與圖2相比，響應(yīng)譜中出現(xiàn)的能峰種類增多，這是由于隨著中子能量的增大，超過(guò)了更多非彈性散射的反應(yīng)閾能，更多的反應(yīng)通道被打開。從核數(shù)據(jù)庫(kù)可知，在入射中子能量達(dá)到2.0 MeV時(shí)，3種核素的非彈性散射通道幾乎全部被打開。但從相對(duì)強(qiáng)度來(lái)看，能峰仍集中出現(xiàn)在0.1～1.0 MeV的能量區(qū)間，如圖3(b)。其中，與圖2(b)相比，圖3(b)中增加了一個(gè)強(qiáng)度相對(duì)較大的208.0 keV的能峰。然而，通過(guò)分析未進(jìn)行能量展寬的數(shù)據(jù)可知，事實(shí)上，該γ峰產(chǎn)生于79Br (n, n′γ)反應(yīng)，在入射中子能量超過(guò)其反應(yīng)閾能時(shí)已存在。由于其相鄰能量為217.5 keV峰較強(qiáng)，因此在直方圖2(b)中并沒有很好的展現(xiàn)。隨著中子能量的增大，該能峰相對(duì)強(qiáng)度逐漸增大，從而在直方圖3(b)中有所體現(xiàn)。進(jìn)一步分析0.1～1.0 MeV能量區(qū)間強(qiáng)度較大的能峰，發(fā)現(xiàn)在入射中子能量增大的過(guò)程中，部分能峰的強(qiáng)度并不隨中子能量的增大而增大，而是出現(xiàn)了減小的情況，如圖4所示。這與反應(yīng)截面以及入射中子注量的概率分布有關(guān)：1)隨著入射中子能量的增大，產(chǎn)生部分能峰的反應(yīng)截面不是線性增長(zhǎng)，而是呈下降趨勢(shì)；2)中子能量增大導(dǎo)致更多的非彈性散反應(yīng)通道被打開，單能中子的注量分布概率發(fā)生變化，不再是集中在幾個(gè)反應(yīng)通道，從而造成了部分反應(yīng)通道的入射中子注量減小，進(jìn)而使得反應(yīng)產(chǎn)物的強(qiáng)度分布發(fā)生變化。由此可見，溴化鑭探測(cè)器的中子響應(yīng)能譜與入射中子能量的關(guān)系較為復(fù)雜，并不簡(jiǎn)單呈線性增長(zhǎng)關(guān)系。

圖5所示為探測(cè)器對(duì)入射能量為2.0～5.0 MeV 內(nèi)的4種單能中子源的響應(yīng)能譜?？梢姡S著入射中子能量的不斷增大，探測(cè)器對(duì)中子的響應(yīng)能譜也隨之發(fā)生變化，但相對(duì)強(qiáng)度大的能量峰仍舊集中分布在0.1～1.0 MeV能量區(qū)間，確切地說(shuō)，集中在0.1～0.8 MeV區(qū)間內(nèi)。從圖5(a)所示全譜信息來(lái)看，與圖3(a)相比，響應(yīng)能譜在1～1.6 MeV能量區(qū)間內(nèi)表現(xiàn)出整體抬升。由此可見，隨著中子能量的增大，更多的反應(yīng)產(chǎn)物在溴化鑭探測(cè)器的響應(yīng)譜中會(huì)以連續(xù)譜狀呈現(xiàn)，并不具有顯著可辨識(shí)性。由此可以推斷，如果使用2.0～5.0 MeV中子對(duì)溴化鑭探測(cè)器進(jìn)行輻照時(shí)，在探測(cè)器的能量沉積譜中，低能區(qū)間內(nèi)可能會(huì)出現(xiàn)較為明顯的能峰，在較高的能量區(qū)間內(nèi)則出現(xiàn)整體的本底抬升。

圖3 探測(cè)器對(duì)1.1～2.0 MeV中子的響應(yīng)能譜Fig.3 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 1.1 and 2.0 MeV

圖4 探測(cè)器對(duì)1.5 MeV 與2.0 MeV中子的響應(yīng)能譜Fig.4 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons both 1.5 MeV and 2.0 MeV

綜上所述，在不同能量的中子輻照下，溴化鑭探測(cè)器的響應(yīng)能譜不盡相同，其特性與入射中子能量密切相關(guān)。從探測(cè)器的中子響應(yīng)峰的分布來(lái)看，當(dāng)入射中子能量在0.1～2.0 MeV時(shí)，隨著中子能量的增大，峰種類不斷增加，集中分布在0.1～1.0 MeV的能量區(qū)間，當(dāng)中子能量超過(guò)2.0 MeV時(shí)，峰種類不隨中子能量的增大而增加。

從響應(yīng)峰的相對(duì)強(qiáng)度來(lái)看，各個(gè)峰強(qiáng)度與中子能量呈非線性變化趨勢(shì)，既與靶核的中子反應(yīng)截面相關(guān)，又與入射中子注量的概率分布相關(guān)。從探測(cè)器對(duì)中子的響應(yīng)能譜全譜信息來(lái)看，當(dāng)入射中子能量為0.1～5.0 MeV時(shí)，可辨識(shí)的響應(yīng)峰將集中在低能區(qū)，而在1.0～3.0 MeV則可能會(huì)出現(xiàn)整體抬升。進(jìn)一步分析相對(duì)強(qiáng)度較大的能峰，從實(shí)際測(cè)量的角度出發(fā)，發(fā)現(xiàn)有7種中子與139La、79Br與81Br發(fā)生非彈性散射產(chǎn)生的退激γ峰具有可探測(cè)性與易探測(cè)性，如圖6與表2所示。主要考慮：1)從反應(yīng)截面來(lái)看，產(chǎn)生這7種γ射線的靶核的中子反應(yīng)截面占非彈散總截面的比重較大，約7%～32%，相對(duì)較大的反應(yīng)截面使得它們?cè)谔綔y(cè)器的響應(yīng)譜中更容易出現(xiàn)，圖7給出了7種γ射線對(duì)應(yīng)的中子反應(yīng)截面隨入射中子能量的變化；2)這些γ峰分別來(lái)自139La，79Br與81Br的不同激發(fā)態(tài)向基態(tài)的躍遷過(guò)程，發(fā)射分支比均為100%，單一發(fā)射比可使得測(cè)量量與中子能譜響應(yīng)關(guān)系的構(gòu)建過(guò)程變得相對(duì)更簡(jiǎn)單，不必考慮分支比轉(zhuǎn)換的問題。因此，可將這7種特征γ峰作為溴化鑭中子探測(cè)的基礎(chǔ)。

圖5 探測(cè)器對(duì)2.0～5.0 MeV中子的響應(yīng)能譜Fig.5 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 2.0 and 5.0 MeV

圖6 中子誘發(fā)γ峰Fig.6 Neutron characteristic gamma peaks

表2 中子誘發(fā)γ峰來(lái)源及特性

圖7 7種中子誘發(fā)γ峰的反應(yīng)截面隨中子能量的變化Fig.7 The cross sections of seven neutron-induced gamma peaks variation trend with neutron energy

通過(guò)對(duì)溴化鑭中子響應(yīng)物理過(guò)程的理論分析與蒙特卡羅模擬，發(fā)現(xiàn)在不使用飛行時(shí)間信息的情況下，要實(shí)現(xiàn)溴化鑭自身對(duì)中子的探測(cè)，目前所能利用的物理過(guò)程為中子與其晶體內(nèi)主要核素(包括139La、79Br和81Br)發(fā)生的非彈性散射反應(yīng)，所能利用的次級(jí)粒子是非彈性散射過(guò)程中產(chǎn)生的退激γ射線。在眾多的非彈性散射產(chǎn)生的退激γ射線中，基于蒙特卡羅模擬結(jié)果，從次級(jí)粒子的可探測(cè)與易探測(cè)角度出發(fā)，初步確定7種在響應(yīng)能譜中穩(wěn)定出現(xiàn)的退激γ峰作為溴化鑭直接探測(cè)中子的基礎(chǔ)能峰，通過(guò)對(duì)這些γ射線的測(cè)量來(lái)實(shí)現(xiàn)溴化鑭的中子探測(cè)。由于這些γ峰來(lái)源于中子與溴化鑭晶體的反應(yīng)過(guò)程且產(chǎn)生于探測(cè)器內(nèi)部，并不是輻射場(chǎng)內(nèi)實(shí)際存在的γ射線。因此，為與探測(cè)器外部、輻射場(chǎng)中的γ射線相區(qū)分，本文將這7種γ峰定義為溴化鑭的中子特征γ峰。

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

為驗(yàn)證溴化鑭中子特征γ峰的存在，劉翠紅等利用镅鈹參考源測(cè)試了探測(cè)器中子響應(yīng)[10]，中子發(fā)射率為7.59×106s-1。實(shí)驗(yàn)所用場(chǎng)地為儀器檢定用參考輻射場(chǎng)，空間空曠且為混凝土屏蔽。溴化鑭自身本底采用中國(guó)錦屏地下實(shí)驗(yàn)室內(nèi)的長(zhǎng)期測(cè)量結(jié)果[11]。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：1)溴化鑭探測(cè)器測(cè)量得到的镅鈹中子源響應(yīng)譜中確實(shí)出現(xiàn)了異于本底的能峰且集中分布在0.1～1.0 MeV能量區(qū)間；2)扣除溴化鑭自身本底、環(huán)境本底以及干擾峰，可清晰辨明7種中子特征γ峰。

因此，從中子特征γ峰的實(shí)際測(cè)量效果來(lái)看，與理論分析相一致，溴化鑭對(duì)中子存在響應(yīng)且能夠清晰辨明中子特征γ峰。由此可見，基于這些γ峰，可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)溴化鑭中子測(cè)量。

4 結(jié)論

1)溴化鑭探測(cè)器能夠探測(cè)并分辨自身晶體與中子發(fā)生非彈性散射產(chǎn)生的退激γ射線；

2)在這些γ射線中，可利用7種中子特征γ峰實(shí)現(xiàn)溴化鑭探測(cè)器直接測(cè)量中子；

3)溴化鑭探測(cè)器可直接用于實(shí)驗(yàn)室外中子探測(cè)。

后續(xù)工作中，可以此基礎(chǔ)進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)溴化鑭中子/γ混合輻射場(chǎng)測(cè)量。