溫偉偉， 程金星， 吳友朋， 王慶波， 鄭承銀

(中國(guó)人民解放軍96901部隊(duì)， 北京 100095)

氚是核武器中聚變放能的基礎(chǔ)材料，也是反應(yīng)堆中主要的放射性產(chǎn)物，至今日本福島核事故的放射性廢水中仍含有大量氚難以去除?？茖W(xué)開展氚監(jiān)測(cè)是確保氚輻射安全的前提，而不同場(chǎng)景下氚的含量與監(jiān)測(cè)目的存在較大差異，從而導(dǎo)致氚監(jiān)測(cè)方法也有很大差別，為此本文對(duì)不同場(chǎng)景下氚監(jiān)測(cè)技術(shù)進(jìn)行研究梳理。

1 氚的基本性質(zhì)

氚是氫的唯一放射性同位素，占比為10-18%，半衰期為12.3 a，比活度為3.56×1014Bq/g，衰變方式為β衰變，釋放β射線的平均能量為5.7 keV，最大能量為18.6 keV。發(fā)射的低能β射線在空氣中最大射程約為5 mm，在水中最大射程約為5 μm，在皮膚中最大射程約為6 μm，這首先說明氚對(duì)人體造成的外照射危害可以忽略不計(jì)(人體表層皮膚厚度約為1～3 mm)，同時(shí)也造成了氚釋放β射線難以測(cè)量的問題。

氚的化學(xué)性質(zhì)同氫類似，只是由于其同位素質(zhì)量效應(yīng)和輻射特性，使得氚在反應(yīng)速率、置換能力方面同氫存在差別。氚的化學(xué)特性體現(xiàn)在置換性和滲透性。置換性是基于化學(xué)鍵能的C-T共價(jià)鍵比C-H共價(jià)鍵更穩(wěn)定，使得氚能夠替代所有涉及氫的化學(xué)反應(yīng)，并能夠置換化合物中的氫原子，尤其容易同有機(jī)分子中結(jié)合松散的氫原子進(jìn)行置換形成有機(jī)結(jié)合氚。滲透性表現(xiàn)在氚會(huì)吸附并滲透進(jìn)入到金屬、塑料和橡膠等結(jié)構(gòu)，吸附在結(jié)構(gòu)表面會(huì)造成放射性污染，可通過高溫加熱或用水沖洗進(jìn)行去除，而滲透進(jìn)入結(jié)構(gòu)材料則很難被去除，并且氚的滲透還會(huì)造成材料結(jié)構(gòu)破壞，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)件性能降低。

氚的化學(xué)形態(tài)包括氚化水(HTO)、氚化氫(HT)、氚化甲烷(CH3T)、有機(jī)氚(OBT)和組織自由水氚(TWFT)。其中，HTO占99%以上[1]，其他形態(tài)的氚可以通過微生物氧化、光化學(xué)氧化、同位素置換等方式最終轉(zhuǎn)化為HTO，HT在大氣中轉(zhuǎn)化為HTO的理論時(shí)間為6.5 a，如考慮到氚的衰變，其平均壽命為4.8 a[2]，大氣中CH3T的壽命約為5 a。HTO、HT、CH3T、OBT對(duì)應(yīng)的有效劑量系數(shù)分別為1.8×10-11、1.8×10-15、1.8×10-13、4.2×10-11Sv/Bq，可以看出從輻射防護(hù)角度，不同形態(tài)的氚對(duì)人體的輻射危害差別較大，這也與不同形態(tài)氚被人體吸收與排放規(guī)律相關(guān)[3]，例如HTO可以通過吸入、食入、皮膚滲透進(jìn)入人體，進(jìn)入人體后約99%經(jīng)血液循環(huán)被人體吸收，1～2 h內(nèi)會(huì)分布于含水的組織與器官中，生物半排期約10 d，HT則經(jīng)呼吸只有一小部分被人體吸收，而OBT被吸收后的生物半排期約30 d[4]。

2 環(huán)境及事故場(chǎng)景中的氚

2.1 環(huán)境中氚含量

氚的來源包括天然產(chǎn)生和人工生產(chǎn)。其中天然氚主要是宇宙射線中的高能離子(質(zhì)子、中子)與高層大氣中的氮、氧相互作用產(chǎn)生[5]，所致自然氚的年產(chǎn)額約為7.2×1016Bq/a，氚衰變平衡后，大氣中天然氚約為1.275×1018Bq[6]。人工氚主要來源于核試驗(yàn)釋放，以及反應(yīng)堆、乏燃料后處理、加速器、重水生產(chǎn)處理等設(shè)施的釋放。核武器試驗(yàn)，尤其是空爆核武器試驗(yàn)，向大氣中釋放的氚總活度約為2.4×1020Bq，遠(yuǎn)高于自然氚的年產(chǎn)額[7]，這也導(dǎo)致北半球雨水中氚濃度由1945年的本底水平約為0.1～0.6 Bq/L，升至1963年的約413 Bq/L。1996年全面禁止核試驗(yàn)后，核武器試驗(yàn)釋放的氚已逐步衰減恢復(fù)至本底水平，核反應(yīng)堆等核設(shè)施則成為氚釋放主要來源。核反應(yīng)堆內(nèi)氚的生成主要基于鈾、钚核材料的三裂變反應(yīng)，以及中子同冷卻劑內(nèi)氘、鋰、硼等核素的活化反應(yīng)。以壓水反應(yīng)堆為例，通過氣態(tài)向環(huán)境釋放的氚約為7.8×1012Bq/(GWe·a)，通過液態(tài)向環(huán)境的釋放量約為3.8×1013Bq/(GWe·a)[8]。

關(guān)于環(huán)境中氚含量，我國(guó)在20世紀(jì)90年代初第1座商業(yè)核電站投入運(yùn)行前，對(duì)全國(guó)水體中的氚含量進(jìn)行了測(cè)量，結(jié)果表明不同水體中平均氚濃度含量依次為：水蒸氣(8.96 Bq/L)>降水(5.42 Bq/L)>江/河水(4.77 Bq/L)>湖/庫(kù)水(4.55 Bq/L)>井水(4.04 Bq/L)>泉水(2.38 Bq/L)>海水(1.34Bq/L)，并揭示水體中氚活度濃度隨緯度增加而升高的規(guī)律，以及我國(guó)水體中氚濃度西、北方向高，東、南方向低的分布趨勢(shì)[9]。海陽核電廠運(yùn)行前本底調(diào)查測(cè)量地表水中氚平均濃度為0.72 Bq/L，低于1991年山東省地表水監(jiān)測(cè)結(jié)果4.81 Bq/L，已同核武器試驗(yàn)前本底水平相當(dāng)。大氣中氚主要有HT、HTO、CH3T等形態(tài)，其環(huán)境本底水平分別為10～30、10～20、2～15 Bq/m3[6]，秦山核電基地于2004年—2018年持續(xù)開展了空氣中氚含量監(jiān)測(cè)，結(jié)果表明核電站周圍大氣中HTO平均濃度為78.24～8 324.16 mBq/m3、HT平均濃度為15.35～2 763.12 mBq/m3、CH3T平均濃度為5.68～163.96 mBq/m3，監(jiān)測(cè)結(jié)果較大是由于其重水反應(yīng)堆運(yùn)行期間會(huì)釋放大量的氚，大氣中HTO的濃度隨與重水堆距離的增大而減小，距離核電基地10 km即將至本底水平[10]。

2.2 事故場(chǎng)景中氚釋放特征

事故中的氚釋放方式有瞬間釋放和持續(xù)釋放2種，其中持續(xù)釋放多發(fā)生于氚工藝回路中存在密封不嚴(yán)或者裂隙情況，以一定漏率持續(xù)釋放氣態(tài)氚或液態(tài)氚；瞬間釋放則多發(fā)生于高壓貯氚容器破漏，或者氚工藝回路存在大尺寸破口。事故中釋放氚的形態(tài)方面，反應(yīng)堆核事故以HTO為主，并存在少部分HT與CH3T，以產(chǎn)氚量較多的秦山CANDU重水堆為例，其氣態(tài)氚排放物中HTO占約94%、HT占約5%、CH3T占約1%[11]，而工藝回路或壓力容器內(nèi)氚的形態(tài)以其使用目的決定，但通常是氚氣或HT氣體。事故中氚的釋放量方面，由于氚的比活度較大，氚的釋放活度量通常較大，這也使得氚稱為某些核事故的特征放射性核素，比如福島核事故的氚釋放量約為3.4×1015Bq，國(guó)內(nèi)某氚回收系統(tǒng)最大可信事故條件下，估計(jì)事故氚的排放源項(xiàng)為5.8×1012Bq[12]。

3 氚監(jiān)測(cè)目的及原則

明確氚的監(jiān)測(cè)目的與原則是建立科學(xué)合理氚監(jiān)測(cè)方案的前提，氚監(jiān)測(cè)的目的主要有3個(gè)。

1)評(píng)價(jià)氚釋放對(duì)環(huán)境造成的放射性影響。氚是反應(yīng)堆、乏燃料后處理設(shè)施及某些核技術(shù)應(yīng)用設(shè)施的主要排放核素之一，為評(píng)價(jià)核設(shè)施運(yùn)行對(duì)環(huán)境的放射性影響，應(yīng)在核設(shè)施周圍敏感點(diǎn)位開展介質(zhì)中氚含量的持續(xù)性監(jiān)測(cè)。

2)評(píng)價(jià)含氚設(shè)施或部件的安全運(yùn)行狀態(tài)。氚泄漏是含氚設(shè)施與部件的典型核事故場(chǎng)景，并且氚的比活度大，示蹤特征明顯，應(yīng)在含氚設(shè)施與部件周圍開展空氣中氚含量的連續(xù)在線監(jiān)測(cè)。

3)評(píng)價(jià)氚致人員輻射劑量水平。氚的輻射危害最直接的需要用氚致人員輻射劑量水平進(jìn)行評(píng)價(jià)，應(yīng)在人員工作、生活的場(chǎng)所開展多種形態(tài)氚的甄別測(cè)量進(jìn)行人員受氚輻射劑量評(píng)價(jià)，或者開展尿氚測(cè)量進(jìn)行追溯性評(píng)價(jià)。

4 不同場(chǎng)景下氚監(jiān)測(cè)方案

4.1 環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)

氚主要通過氣態(tài)和液態(tài)釋放到環(huán)境，其中氣態(tài)以HTO為主，并包含HT和CH3T，液態(tài)則主要是HTO，進(jìn)入到環(huán)境的氚不斷進(jìn)行遷移轉(zhuǎn)化，如圖1所示?？諝庵械腍T和CH3T會(huì)通過微生物氧化、光化學(xué)氧化、與H2O進(jìn)行同位素交換等方式不斷轉(zhuǎn)化為HTO?？諝庵械腍TO一方面會(huì)通過呼吸與皮膚滲入放入進(jìn)入動(dòng)物和人體內(nèi)部，另一方面會(huì)通過干沉降和濕沉降2種方式進(jìn)入植物和土壤。進(jìn)入土壤的HTO大部分經(jīng)蒸發(fā)重新變成氣態(tài)HTO，另一部分被植物吸收形成TWFT，還有一部分向土壤深層擴(kuò)散。被植物吸收的HTO除了經(jīng)蒸騰作用重新進(jìn)入到大氣外，會(huì)轉(zhuǎn)化為OBT與TWFT這2種形態(tài)，并進(jìn)一步經(jīng)新陳代謝和蒸騰重新變成氣態(tài)HTO，或被動(dòng)物食入。因此，為了評(píng)價(jià)氚釋放對(duì)環(huán)境的放射性影響，研究氚的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，應(yīng)該針對(duì)空氣、水、土壤、生物等介質(zhì)中的氚含量進(jìn)行測(cè)量，監(jiān)測(cè)氚的形態(tài)以HTO為主，在某些場(chǎng)景可根據(jù)釋放氚源的形態(tài)開展多形態(tài)氚的甄別測(cè)量。

圖1 氚在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化Fig.1 Transfer and transformation of tritium

由于氚的本底水平較低，因此環(huán)境介質(zhì)中氚的測(cè)量要求有低的探測(cè)下限，其測(cè)量思路為將不同介質(zhì)中氚轉(zhuǎn)化為HTO，并以水樣形態(tài)提取出來，然后對(duì)含有HTO的水樣進(jìn)行蒸餾、電解濃縮等處理，最后基于(超)低本底液閃譜儀進(jìn)行測(cè)量，其中生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《水中氚的分析方法》(征求意見稿)較原標(biāo)準(zhǔn)將探測(cè)下限由0.5 Bq/L降低為0.2 Bq/L。因此，環(huán)境介質(zhì)中氚測(cè)量的關(guān)鍵是采樣制樣與(超)低本底液閃譜儀分析。

空氣中氚采樣通常只采集HTO，特殊場(chǎng)景下也可通過催化氧化方式實(shí)現(xiàn)HTO、HT與CH3T等多形態(tài)氚轉(zhuǎn)化為HTO的采樣。常用的HTO采樣方法包括鼓泡法、干燥劑法、冷凝法和冷凍法，其中鼓泡法和干燥劑法結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，但鼓泡法取樣速度慢，會(huì)稀釋采樣液，不適用環(huán)境低本底測(cè)量，干燥劑法HTO解析復(fù)雜，并存在記憶效應(yīng)；冷凝法操作方便，但對(duì)空氣濕度有一定要求，并且會(huì)存在少量水分滯留情況；冷凍法收集效率高、適用范圍廣，但須對(duì)低溫精確控制，防止冷阱堵塞[13-14]。

生物介質(zhì)中的氚包括TFWT與OBT，其中TFWT可以通過蒸餾或冷凍干燥的方法提取樣品中的HTO，然后對(duì)提取THWT后的樣品進(jìn)行氧化燃燒使OBT轉(zhuǎn)化為HTO并收集。生物介質(zhì)中OBT提取制樣的難點(diǎn)在于氧化燃燒裝置，上海應(yīng)用物理研究所通過設(shè)置氣體流向控制器、改進(jìn)催化區(qū)結(jié)構(gòu)與改進(jìn)冷凝系統(tǒng)，研究設(shè)計(jì)了氧化充分、回收率高、安全性好的OBT氧化回收系統(tǒng)[15]。土壤介質(zhì)中的氚也以HTO與OBT形態(tài)為主，其制樣方法同生物介質(zhì)類似。

水樣或其他環(huán)境介質(zhì)經(jīng)處理后提取的水樣，通常需進(jìn)一步經(jīng)過加入高錳酸鉀常壓蒸餾、堿式或SPE電解濃縮、中和及蒸餾處理(SPE電解濃縮不需要)，最后采用(超)低本底液閃譜儀進(jìn)行測(cè)量。液體閃爍探測(cè)是探測(cè)低能β射線液體樣的重要方法，通過將樣品同閃爍液充分混合，可避免樣品對(duì)低能β射線的自吸收效應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)接近4π的立體角測(cè)量，顯著提高探測(cè)效率[16]。液體閃爍探測(cè)基于氚發(fā)射的β射線激發(fā)閃爍體發(fā)光，再通過光電倍增管形成電脈沖信號(hào)，最后對(duì)信號(hào)進(jìn)行放大、濾波、分析等處理獲得氚發(fā)射β射線的強(qiáng)度。

4.2 運(yùn)行工況監(jiān)測(cè)

運(yùn)行工況監(jiān)測(cè)需要具備在線連續(xù)測(cè)量能力，主要是對(duì)氚輸送管路或者涉氚操作設(shè)施內(nèi)部空氣中氚含量的測(cè)量，普遍采用的方法是流氣式電離室測(cè)量法。由于氚發(fā)射的β射線在空氣中射程短，因此將含氚氣態(tài)直接引入電離室內(nèi)部，收集β離子在電離室內(nèi)產(chǎn)生的電子離子對(duì)，通過測(cè)量電離電流得到空氣中氚輻射強(qiáng)度，β離子與電離室氣體相互作用產(chǎn)生的電流I為：

I=EdAe/We

(1)

式中：Ed氚釋放β射線的平均能量，5.7 keV；為電離室中氚的活度，Bq/L；e為電子電量，1.6×10-19C；We為電離能，取空氣平均電離能33.85 eV。對(duì)于體積為1 L的電離室，空氣中濃度為4×104Bq/m3的氚產(chǎn)生的電離電流約為1 fA，因此為提高探測(cè)下限，需要增大電離室的體積，以及提高靜電計(jì)的靈敏度。此外，由于電離室會(huì)對(duì)測(cè)量環(huán)境中的γ射線與其他放射性氣體都會(huì)有響應(yīng)，在實(shí)際使用中應(yīng)根據(jù)測(cè)量環(huán)境輻射場(chǎng)情況，采取針對(duì)性措施消除本底干擾。并且由于氚具備較強(qiáng)的吸附和滲透性，還需要在電離室設(shè)計(jì)時(shí)降低壁效應(yīng)，減少氚對(duì)電離室壁材料的吸附進(jìn)而對(duì)測(cè)量產(chǎn)生干擾，提高監(jiān)測(cè)的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。

由于γ輻射場(chǎng)的廣泛存在，并且對(duì)于測(cè)氚電離室，0.1 μSv/h的γ輻射相當(dāng)于空氣中氚濃度3.7×104Bq/m3產(chǎn)生的輻射計(jì)數(shù)，為此在測(cè)氚電離室設(shè)計(jì)中必須考慮γ補(bǔ)償消除措施。通常采用補(bǔ)償電離室的方法消除γ射線的干擾，要求γ補(bǔ)償電離室與測(cè)氚電離室對(duì)環(huán)境本底中的γ響應(yīng)比較一致，從而抵扣掉環(huán)境本底中γ射線對(duì)測(cè)氚時(shí)的影響。一般補(bǔ)償電離室的放置方式主要包括3種：同軸放置、并列放置和交叉放置，如圖2所示。采用同軸放置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，但當(dāng)γ場(chǎng)存在方向性后就會(huì)產(chǎn)生較大誤差[13]，而同軸放置電離室和4個(gè)對(duì)稱交叉電離室能夠較好解決方向性的問題[17-18]。

圖2 γ補(bǔ)償電離室設(shè)計(jì)方式Fig.2 γ compensation of ionization chamber

為消除測(cè)氚電離室的記憶效應(yīng)，可通過采用優(yōu)化探測(cè)器內(nèi)壁材料和粗糙度減少氚的吸附，以及采用絲壁電離室結(jié)構(gòu)降低吸附表面積2種方式。研究表明，316 L不誘鋼和聚四氟乙烯吸氚量較少，紫銅、黃銅及鋁合金吸氚量較大，并且隨著材料面粗糙度的降低，氚的吸附性也顯著降低，此外還可以通過鍍金提高表面致密性，降低氚的吸附。絲壁電離室結(jié)構(gòu)是將大面積的高壓電極用多束金屬絲代替，能夠顯著降低探測(cè)器內(nèi)部面積，同時(shí)還應(yīng)考慮將高壓絲壁與電離室外殼的距離大于氚發(fā)射β離子的最大射程，避免吸附在外殼的氚β里進(jìn)入電離室靈敏區(qū)[18]。

在某些使用場(chǎng)景中，還應(yīng)消除環(huán)境中放射性氣體的干擾，尤其在地下設(shè)施高氡背景下開展氚的測(cè)量。通常在電離室進(jìn)氣口設(shè)置濾紙和離子捕集器，用于消除放射性氣溶膠和單電離子的干擾。對(duì)于氡等放射性氣體進(jìn)入電離室后，可以通過脈沖幅度甄別的方法對(duì)氚β射線進(jìn)行測(cè)量修正。也可以根據(jù)氚β離子在空氣中射程較短，采用夾層式電離室設(shè)計(jì)，如中國(guó)輻射防護(hù)研究院研制的抗環(huán)境氡干擾測(cè)氚電離室，采用3個(gè)重疊放置的平行板電離室構(gòu)成，中間為測(cè)氚電離室，與上下層密封電離室敷設(shè)鍍鋁聚酯膜作為公用高壓級(jí)，基于中間電極氡發(fā)射的α離子能夠能夠穿透鍍鋁聚酯膜，而氚發(fā)射的β離子不能穿透，通過測(cè)量電流差分進(jìn)行氡干擾消除[19]。

正比計(jì)數(shù)管測(cè)氚原理同電離室相同，只是將待測(cè)含氚氣體同氬-甲烷氣體混合引入，減少氚電離離子對(duì)的復(fù)合效益，進(jìn)而通過氣體放大作用，使得收集極上感生的脈沖幅度增大，從而降低探測(cè)下限。電離室測(cè)空氣中氚，在線測(cè)量適用于濃度大于3.7×104Bq/m3范圍測(cè)量，正比計(jì)數(shù)管在線測(cè)量下限能夠顯著提升，但其上限通常不高于5.0×104Bq/m3[20]。

4.3 輻射評(píng)價(jià)監(jiān)測(cè)

氚的輻射評(píng)價(jià)監(jiān)測(cè)主要是用于估算氚致公眾和工作人員內(nèi)照射劑量的監(jiān)測(cè)，常用的方法有2種，一是對(duì)涉氚操作工作人員進(jìn)行尿氚檢測(cè)，基于氚進(jìn)入人體后迅速在體液中均勻分，通過尿中的氚含量，估算人體內(nèi)的氚含量，進(jìn)而評(píng)價(jià)氚致人體的累積劑量。另一種方法通過測(cè)量人員生活、工作場(chǎng)所中各種介質(zhì)的氚含量，基于劑量評(píng)價(jià)模式估算氚經(jīng)吸入、食入、皮膚吸收等方式對(duì)人體造成的輻射劑量[21]。

尿氚測(cè)量中，其中氚的形態(tài)包括HTO和OBT這2種，研究表明其中OBT占的份額約5.4%左右[22]，因此常規(guī)監(jiān)測(cè)中通常只測(cè)定尿中HTO含量。尿氚測(cè)量其原理同水樣中HTO測(cè)量一致，都是采用液體閃爍法，其特殊性在于尿樣的顏色淬滅效應(yīng)及其中含有的有機(jī)物、無機(jī)鹽等雜質(zhì)會(huì)對(duì)測(cè)量造成干擾，需要對(duì)尿樣進(jìn)行制樣處理。常用的處理方法包括活性炭脫色法、蒸餾法和氧化蒸餾法等，其中前2種方法快速簡(jiǎn)便，后一種方法則能夠?qū)崿F(xiàn)尿中HTO與OBT的全氚測(cè)量[23]。通過尿中氚濃度計(jì)算氚輻射劑量有多種方法，GB/T16148-2009《放射性核素?cái)z入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》給出了在整個(gè)監(jiān)測(cè)期間內(nèi)的有效劑量如下：

E=0.5×(Ci+1+Ci)(ti+1+ti)×5.3×10-5

(2)

在最后一次測(cè)量的一段時(shí)間內(nèi)累積的待集有效劑量為[24]：

E=Cn×7.6×10-4

(3)

式中：E為有效劑量，mSv；Ci為ti天檢測(cè)的尿中氚濃度，Bq/mL；Ci+1為ti+1天檢測(cè)的尿中氚濃度，Bq/mL；Cn為最后一次尿樣中氚濃度Bq/mL。

氚釋放致輻射劑量評(píng)價(jià)方法如圖3所示。氚釋放后首先基于環(huán)境輸送模式，主要包括大氣彌散模型、土壤遷移模型與生物代謝模型，分別計(jì)算釋放到環(huán)境的氚引起周邊大氣、土壤與生物等典型介質(zhì)中的氚濃度，并進(jìn)一步基于人體對(duì)介質(zhì)的吸收速率，計(jì)算人體處于氚釋放環(huán)境中的氚攝入量。對(duì)攝入人體內(nèi)的氚，通過氚生物動(dòng)力學(xué)模型研究氚在人體的滯留系數(shù)，再結(jié)合氚的比有效能和有效劑量計(jì)算方法，可得到攝入單位Bq氚的劑量轉(zhuǎn)化系數(shù)。最后結(jié)合人體氚攝入量，可以得到氚釋放導(dǎo)致人體氚吸收內(nèi)照射劑量。

圖3 氚釋放致輻射劑量評(píng)價(jià)方法Fig.3 Dose evaluation method of tritium

氚內(nèi)照射劑量采用3個(gè)步驟計(jì)算。首先通過氚在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化可以得到大氣、水、土壤、植物、動(dòng)物等介質(zhì)中的氚含量，進(jìn)而基于人體的呼吸量、飲水量、食入量以及沐浴時(shí)間等參數(shù)，掌握氚進(jìn)入人體的份額；然后通過氚在人體的代謝研究可以得到單位攝入量放射性核素氚所致的待積有效劑量e(g)，可采用GB 18871-2002給出的參考值；最后可通過氚進(jìn)入體內(nèi)的總量與單位攝入量所致的待積有效劑量相乘，求得氚致內(nèi)照射輻射劑量：

ET=e(g)inhIinh+e(g)ingIing

式中：e(g)inh為g年齡組人體吸入或吸收單位攝入量放射性核素氚后的待積有效劑量，Sv/Bq；Iinh為吸入或吸收放射性核素氚的攝入量，Bq；e(g)ing為g年齡組人體食入單位攝入量放射性核素氚后的待積有效劑量，Sv/Bq；Iing為食入放射性核素氚的攝入量，Bq。

場(chǎng)所中各種介質(zhì)內(nèi)氚含量的測(cè)量在4.1節(jié)已經(jīng)說明，只是針對(duì)輻射劑量評(píng)價(jià)的氚監(jiān)測(cè)，在不同形態(tài)氚源存在情況下，需要進(jìn)行多形態(tài)氚的甄別監(jiān)測(cè)。多形態(tài)氚甄別測(cè)量普遍采用2種方案，首先可對(duì)多種形態(tài)的氚進(jìn)行甄別取樣，然后基于液體閃爍法進(jìn)行測(cè)量，目前SDEC生產(chǎn)的MARC7000型、青稻川新能源生產(chǎn)的HDT-TS101型、中國(guó)輻射防護(hù)研究院生產(chǎn)的HC-Ⅳ型氚取樣器均可以實(shí)現(xiàn)HTO-HT的甄別取樣。并且上海應(yīng)用物理研究所研究設(shè)計(jì)三路并聯(lián)的取樣通道，實(shí)現(xiàn)HTO-HT-CH3T的同時(shí)甄別取樣，能夠有效避免現(xiàn)有串聯(lián)取樣通道造成的交叉污染，同時(shí)設(shè)計(jì)了氫氣供給模塊、甲烷供給模塊與梯度式冷阱，提高了取樣系統(tǒng)的安全性、穩(wěn)定性與收集效率。此外，還可通過氣水分離膜，如常用的Nafion滲透膜對(duì)HTO和HT進(jìn)行選擇分離，實(shí)現(xiàn)在線甄別測(cè)量[25]。其甄別測(cè)量原理是根據(jù)Nafion滲透膜親水性，能夠讓HTO滲透出去，經(jīng)吹掃氣體載帶至電離室測(cè)量，剩余樣品氣體可直接用于電離室測(cè)量，或進(jìn)一步HT氧化分離測(cè)量、CH3T氧化分離測(cè)量、干擾放射性氣體測(cè)量，系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖4所示。

圖4 氚在線甄別測(cè)量示意Fig.4 Tritium on-line discrimination measurement

5 結(jié)論

1)隨著核技術(shù)與核能的持續(xù)發(fā)展應(yīng)用，氚監(jiān)測(cè)的場(chǎng)景與需求也不斷加大。

2)而氚由于其獨(dú)特性，如不同形態(tài)氚的有效劑量系數(shù)差別很大，以及環(huán)境本底氚濃度、工藝設(shè)施氚濃度與事故場(chǎng)景氚濃度的數(shù)值差別巨大，在氚監(jiān)測(cè)方案制定時(shí)，應(yīng)根據(jù)監(jiān)測(cè)目的、源項(xiàng)形態(tài)、測(cè)量范圍、測(cè)量精度、測(cè)量時(shí)間等具體要求進(jìn)行針對(duì)性研究。