郭生良 向葉舟 葛良全 鄧曉欽 王 亮 羅明濤 賴茂林 朱小鉸

1（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

2（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

3（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心 成都 610031）

水資源是人類賴以生存的必需資源，根據(jù)國(guó)家《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB5749－2022）［1］，水中總α放射性不超過(guò)0.5 Bq·L-1，總β放射性不超過(guò)1 Bq·L-1。水中的放射性的來(lái)源主要有：核電站、研究堆等核設(shè)施的液態(tài)流出物；地質(zhì)體天然放射性元素的析出，如鈾系列、釷系列、錒鈾系列、40K等；還有核試驗(yàn)、核事故引起的降塵等。目前，傳統(tǒng)的水體放射性監(jiān)測(cè)方式為定期采樣與實(shí)驗(yàn)室分析，其分析的周期較長(zhǎng)、操作繁瑣、時(shí)效性差，難以實(shí)現(xiàn)及時(shí)預(yù)警監(jiān)測(cè)。采用在線γ能譜測(cè)量技術(shù)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)水體中的放射性水平，將極大提升核事故應(yīng)急效率，保障公眾輻射安全和社會(huì)穩(wěn)定［2-6］。

水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)就是利用這一技術(shù)開發(fā)的，該系統(tǒng)是把被測(cè)水樣抽取到鉛室中，利用探測(cè)器對(duì)水體中放射性核素進(jìn)行探測(cè)。由于該監(jiān)測(cè)系統(tǒng)需不間斷工作，其中探測(cè)器晶體和各種電子元器件溫度受內(nèi)外部因素影響發(fā)生變化。晶體發(fā)光效率會(huì)受溫度的影響造成譜漂移，二極管、電阻、電容等電子元件都會(huì)受溫度影響，造成譜線展寬和峰位發(fā)生變化，導(dǎo)致譜線解析困難和強(qiáng)度測(cè)量的誤差［7］。傳統(tǒng)的測(cè)量系統(tǒng)一般使用天然本底核素（K、U、Th）進(jìn)行穩(wěn)譜，或者通過(guò)找到溫度變化與放大倍數(shù)的規(guī)律，通過(guò)建立數(shù)學(xué)模型等進(jìn)行譜線校準(zhǔn)。但在鉛室中，天然本底核素放射性較弱，導(dǎo)致需要很長(zhǎng)時(shí)間才能實(shí)現(xiàn)較高譜線校準(zhǔn)精度。所以，研究一種在線校準(zhǔn)裝置使其可以在低本底情況下實(shí)現(xiàn)譜線校準(zhǔn)就十分必要［8-11］。

1 水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)

水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)可通過(guò)抽取被監(jiān)測(cè)流域水樣，分析計(jì)算出水體放射性核素（40K、134Cs、60Co、214Bi、208Tl和137Cs等）的活度濃度，通過(guò)水體中總γ活度來(lái)反演計(jì)算出總α、β活度。利用能譜分析方法能夠連續(xù)監(jiān)測(cè)水中的各放射性元素的活度濃度并且在遠(yuǎn)程微機(jī)上實(shí)時(shí)顯示、記錄和分析測(cè)系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果。如圖1所示，水體不間斷取樣由兩個(gè)交替運(yùn)行的抽水泵來(lái)實(shí)現(xiàn)，可以連續(xù)從采樣點(diǎn)把水樣抽取到鉛室內(nèi)，鉛室中放有探測(cè)器對(duì)樣品進(jìn)行放射性核素監(jiān)測(cè)，若該樣品合格則通過(guò)管道回路排出到取樣地，若不合格則儲(chǔ)存在污染水池進(jìn)行處理和分析［12-13］。由于在水體監(jiān)測(cè)過(guò)程中，常用的探測(cè)器類型為NaI（Tl）、HPGe（高純鍺）、CeBr3（溴化鈰），探測(cè)效率與能量分辨率是決定測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確性的關(guān)鍵，綜合考慮，選用能量分辨率及探測(cè)效率均比較優(yōu)秀的溴化鈰探測(cè)器，探測(cè)器相對(duì)探測(cè)效率大于132%（7.6 cm NaI、1.33 MeV，60Co），能量響應(yīng)范圍為30 keV~3 MeV，能量分辨率為對(duì)系統(tǒng)662 keV峰（137Cs）在4.21%左右。該系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)Fig.1 Structure diagram of real-time on-line monitoring system of water radioactivity

2 在線校準(zhǔn)裝置的設(shè)計(jì)

在線校準(zhǔn)裝置由校準(zhǔn)源、屏蔽層、滑動(dòng)鉛塊、直線電機(jī)、校準(zhǔn)孔組成。裝置基于水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行，三個(gè)溴化鈰探測(cè)器呈正三角形擺放于鉛室正中央。在鉛室鉛壁上開校準(zhǔn)孔，用于探測(cè)器接收校準(zhǔn)源放出的射線；在校準(zhǔn)孔外側(cè)放置校準(zhǔn)源，根據(jù)校準(zhǔn)源放出的射線，形成校準(zhǔn)譜線時(shí)的參考峰；校準(zhǔn)孔設(shè)置可遮擋校準(zhǔn)源的滑動(dòng)鉛塊，用于實(shí)現(xiàn)校準(zhǔn)裝置的開關(guān)狀態(tài)；校準(zhǔn)源周圍設(shè)置屏蔽層，用于屏蔽校準(zhǔn)源對(duì)周圍環(huán)境的影響；校準(zhǔn)裝置的結(jié)構(gòu)如圖2所示。通過(guò)軟件設(shè)置校準(zhǔn)周期，控制直線電機(jī)，使其移動(dòng)鉛擋塊使校準(zhǔn)孔打開或被遮擋，實(shí)現(xiàn)校準(zhǔn)功能開關(guān)狀態(tài)的自由切換。工作結(jié)構(gòu)如圖3所示。

圖2 校準(zhǔn)裝置示意圖Fig.2 Diagram of calibration device

圖3 校準(zhǔn)裝置工作原理示意圖Fig.3 Diagram of working principle of calibration device

當(dāng)譜峰發(fā)生漂移時(shí)，軟件會(huì)根據(jù)計(jì)數(shù)率、峰形等條件，查找并識(shí)別校準(zhǔn)源特征峰，對(duì)其實(shí)時(shí)峰位和理論峰位進(jìn)行判斷，如果發(fā)生漂移，通過(guò)計(jì)算并設(shè)置軟件增益，將特征峰拉回標(biāo)準(zhǔn)位置，再進(jìn)行上位機(jī)解譜，輸出穩(wěn)譜后的譜線。如果未發(fā)生漂移，直接解譜輸出譜線，并生成譜線質(zhì)量報(bào)告，校準(zhǔn)裝置工作原理流程如圖4所示。

圖4 裝置工作流程Fig.4 Working flow of the device

3 校準(zhǔn)裝置中各部分參數(shù)研究

在校準(zhǔn)裝置的設(shè)計(jì)過(guò)程中，考慮到各方面因素，首先要保證校準(zhǔn)裝置的有效性和準(zhǔn)確性，形成的校準(zhǔn)源譜峰越穩(wěn)定，校準(zhǔn)的可靠性越高，影響校準(zhǔn)源特征峰穩(wěn)定性的主要因素是探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源的探測(cè)效率。決定源探測(cè)效率的主要參數(shù)是校準(zhǔn)源發(fā)射的γ射線能量和源對(duì)探測(cè)器的立體角的大小，通過(guò)蒙特卡羅模擬選取了最適合用來(lái)做校準(zhǔn)的放射源，并且模擬計(jì)算出校準(zhǔn)源的最佳擺放位置和鉛室開孔的半徑大小，由于在水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)正常運(yùn)行時(shí)，需要對(duì)校準(zhǔn)源進(jìn)行屏蔽，否則會(huì)影響系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，從而進(jìn)行了滑動(dòng)鉛塊厚度的模擬計(jì)算［14-17］。

3.1 校準(zhǔn)源的選取

探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源的探測(cè)效率越高，短時(shí)間內(nèi)形成的譜峰越明顯，更利于校準(zhǔn)譜峰的漂移。使用蒙特卡羅方法，首先對(duì)水體放射性在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)中的鉛室及探測(cè)器進(jìn)行等尺寸大小及運(yùn)行條件建模，分別設(shè)置鉛室中充滿水，并將其設(shè)置為各向同性的體源，射線能量設(shè)置見表1。模擬中使用F8卡進(jìn)行計(jì)數(shù)，根據(jù)模擬結(jié)果求出探測(cè)效率，得到溴化鈰探測(cè)器系統(tǒng)正常運(yùn)行時(shí)在能量為59.5~2 614.7 keV的全能峰探測(cè)效率曲線，如圖5所示；探測(cè)器對(duì)能量為300 keV左右的能量探測(cè)效率最高。校準(zhǔn)源需要具備：半衰期長(zhǎng)；產(chǎn)生的能量射線不會(huì)影響被測(cè)的對(duì)象的γ譜線。探測(cè)器對(duì)其產(chǎn)生的參考峰的探測(cè)效率高。分析常見的γ放射源的特性，根據(jù)國(guó)家環(huán)?？偩职l(fā)布的《電離輻射防護(hù)與輻射源安全標(biāo)準(zhǔn)》（GB 18871－2002）最終選取137Cs（豁免源，活度為9.87×103Bq，相對(duì)擴(kuò)展不確定度為3.5%）作為校準(zhǔn)源［18］。該源的半衰期為30 a，穩(wěn)定性強(qiáng)，而且處于低能段，散射造成的影響較小，且探測(cè)器對(duì)其源峰的探測(cè)效率相對(duì)較高，可以較快生成參考峰實(shí)現(xiàn)及時(shí)的刻度校準(zhǔn)。

表1 各核素對(duì)應(yīng)的特征峰能量Table 1 Characteristic peak energy corresponding to each nuclide

圖5 能量-效率曲線Fig.5 Energy-efficiency curve

3.2 開孔半徑和校準(zhǔn)源位置的模擬計(jì)算

3.2.1 理論基礎(chǔ)

使用MCNP程序來(lái)進(jìn)行探測(cè)效率的模擬計(jì)算模擬校準(zhǔn)源為放出的γ光子能量為0.661 MeV的各向同性源，對(duì)光子和電子進(jìn)行全程跟蹤，包括次級(jí)反應(yīng)，用F8卡和E8卡記錄特征峰對(duì)應(yīng)道址產(chǎn)生的能量脈沖和計(jì)數(shù)率，從而求出源峰探測(cè)效率。通過(guò)模擬計(jì)算不同條件下校準(zhǔn)裝置中探測(cè)器的源峰探測(cè)效率，即［19-20］：

式中：εsp為源峰探測(cè)效率；εinp為本證探測(cè)效率；ω為幾何因子；

幾何因子為入射到探測(cè)器靈敏體積的粒子數(shù)與源發(fā)射的粒子數(shù)之比，即：

式中：N為入射在探測(cè)器靈敏體積上的粒子數(shù)；N0為探測(cè)器計(jì)數(shù)；A為源的活度；Pγ為光子發(fā)射概率（分支比）；t為測(cè)量時(shí)間；Ω為整個(gè)探測(cè)器晶體對(duì)校準(zhǔn)源所張立體角。

即：

由式（3）可知，源峰探測(cè)效率只與探測(cè)器晶體對(duì)校準(zhǔn)源所張立體角有關(guān)。

圖6中θ為放射源與校準(zhǔn)孔夾角的一半，D為放射源到鉛室外側(cè)的徑向距離，l為鉛室厚度，r為校準(zhǔn)孔半徑，L為探測(cè)器左側(cè)與鉛室內(nèi)側(cè)的徑向距離，L0為探測(cè)器左側(cè)到校準(zhǔn)孔入射方向最大剖面面積的距離，H為探測(cè)器的高，Φ為探測(cè)器的半徑。

圖6 校準(zhǔn)裝置模型示意圖Fig.6 Diagram of calibration device model

如圖6所示，探測(cè)器通過(guò)校準(zhǔn)孔對(duì)放射源所張立體角可看作頂角為2θ的圓錐的立體角，即：

對(duì)點(diǎn)源有：

將式（5）代入式（6）積分，得到：

由于三個(gè)探測(cè)器擺放朝向?qū)嚯x有一定的影響，經(jīng)過(guò)計(jì)算其中L0的范圍為：

由于l為定值，由式（7）可知，源對(duì)探測(cè)器所張立體角（探測(cè)器對(duì)源的探測(cè)效率）與源到校準(zhǔn)孔的垂直距離和校準(zhǔn)孔的半徑有關(guān)。在r與D均滿足式（7）關(guān)系時(shí)，D值越小，r值越大，探測(cè)器相對(duì)于校準(zhǔn)源的立體角越大，即探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源的探測(cè)效率越大。

對(duì)立體角計(jì)算式（7）中校準(zhǔn)孔半徑r和源到校準(zhǔn)孔的距離D進(jìn)行討論，取不同參數(shù)的兩者對(duì)整個(gè)模型立體角的影響見圖7。

圖7 小孔半徑r和源到校準(zhǔn)孔的距離D對(duì)立體角Ω的影響Fig.7 Effect of small hole radius and distance from source to calibration hole on solid angle

當(dāng)小孔半徑一定時(shí)，源與校準(zhǔn)孔距離越小，模型立體角越大，并且隨著距離的增大，立體角的變化趨勢(shì)逐漸減小。當(dāng)源到校準(zhǔn)孔的距離一定時(shí)，孔徑越大，立體角越大，且隨著孔徑的增大，立體角變化趨勢(shì)越快。由此可以得出，源到校準(zhǔn)孔的距離越小、小孔半徑越大，整體裝置的立體角越大，增幅也越大。

3.2.2 模擬模型的建立

刻度校準(zhǔn)裝置的模擬模型如圖8所示，以三個(gè)溴化鈰探測(cè)器下平面正中心為圓點(diǎn)，建立模型，鉛室的高度為800 mm，厚度為120 mm，鉛室內(nèi)徑為600 mm，外徑為800 mm，鉛內(nèi)外均由12 mm的鋼外殼包裹。探測(cè)器由高為410 mm，半徑為70 mm的不銹鋼支撐架固定，三個(gè)溴化鈰探測(cè)器呈正三角形擺放于鉛室正中心，探測(cè)器的溴化鈰晶體尺寸為?51 mm×45 mm，晶體外部由2 mm的鋁殼包裹。

圖8 刻度校準(zhǔn)裝置模擬模型示意圖Fig.8 Diagram of simulation model for calibration device

3.2.3 校準(zhǔn)源位置的模擬計(jì)算

將開孔半徑r設(shè)置為固定值（2.5 cm），模擬校準(zhǔn)源在距校準(zhǔn)孔不同距離時(shí)，探測(cè)器對(duì)源峰的探測(cè)效率變化。初始將校準(zhǔn)源放置在距校準(zhǔn)孔圓心1 cm的同一水平線上，設(shè)置參數(shù)，按1 cm逐步遞增，觀察源峰探測(cè)效率的變化，如圖9所示；隨著源相對(duì)校準(zhǔn)孔距離的增加，探測(cè)器對(duì)源的探測(cè)效率逐漸下降，與理論相符。

圖9 校準(zhǔn)源位置與探測(cè)效率的關(guān)系Fig.9 Relationship between calibration source position and detection efficiency

3.2.4 滑動(dòng)鉛塊厚度模擬計(jì)算

根據(jù)上述模擬，建立校準(zhǔn)孔半徑r為2.5 cm，表面積尺寸為?30 mm×30 mm的鉛擋塊模型，依次增加擋塊厚度，校準(zhǔn)源緊貼滑動(dòng)鉛塊外側(cè)與校準(zhǔn)孔位于同一水平線，計(jì)算探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源的源峰探測(cè)效率，通過(guò)觀察探測(cè)器的相對(duì)探測(cè)效率，計(jì)算屏蔽效果，選取最佳的鉛擋塊厚度（表2）。

表2 蒙特卡羅模擬得出滑動(dòng)鉛塊厚度對(duì)探測(cè)效率的影響Table 2 Monte Carlo simulation shows the influence of sliding lead block thickness on detection efficiency

通過(guò)模擬計(jì)算結(jié)果可知，滑動(dòng)鉛塊厚度在5 cm時(shí)，探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源的探測(cè)效率相對(duì)于無(wú)滑動(dòng)鉛塊遮擋時(shí)減少了99.74%，可以說(shuō)明，系統(tǒng)在正常運(yùn)行時(shí)幾乎不受到校準(zhǔn)源的影響。

3.2.5 開孔半徑的模擬計(jì)算

將校準(zhǔn)源設(shè)置在探測(cè)器中心同一水平線上，距鉛室直線距離為5 cm處，在保證校準(zhǔn)源位置不發(fā)生改變的情況下，模擬在開孔半徑增大的情況下，溴化鈰探測(cè)器對(duì)0.662 MeV特征峰的探測(cè)效率的變化，開孔半徑從11 mm開始，按1 mm依次遞增，記錄不同半徑下探測(cè)器對(duì)源峰的探測(cè)效率，如圖10所示，隨著開孔半徑增大，探測(cè)器的源峰探測(cè)效率逐漸增大，當(dāng)開孔半徑增加到2.2 cm后，探測(cè)器的源峰探測(cè)效率幾乎不在發(fā)生改變。

圖10 開孔半徑與探測(cè)效率的關(guān)系Fig.10 Relationship between opening radius and detection efficiency

4 現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用

4.1 系統(tǒng)本底測(cè)試

校準(zhǔn)裝置安裝后，由于校準(zhǔn)源在鉛屏蔽的狀態(tài)下也會(huì)對(duì)系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果造成一定影響，需計(jì)算校準(zhǔn)源對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響，并根據(jù)影響程度進(jìn)行校正。系統(tǒng)中本底來(lái)源主要有自然環(huán)境和宇宙中在通過(guò)鉛室屏蔽后衰減的γ射線，在安裝校準(zhǔn)裝置后，系統(tǒng)本底中會(huì)增加校準(zhǔn)源在通過(guò)屏蔽層衰減后γ射線，在鉛室中裝滿純凈水，分別記錄小孔打開和關(guān)閉1 h時(shí)探測(cè)器對(duì)校準(zhǔn)源（137Cs）的峰位和計(jì)數(shù)，計(jì)算求出總計(jì)數(shù)率，分析放置校準(zhǔn)源后系統(tǒng)本底的變化，從而計(jì)算校準(zhǔn)源對(duì)結(jié)果的影響，結(jié)果如表3所示。

表3 校準(zhǔn)裝置本底測(cè)試（1 h）Table 3 Background test of calibration device (1 h)

從表2可知未加校準(zhǔn)源，校準(zhǔn)孔處于關(guān)閉狀態(tài)下，銫窗本底計(jì)數(shù)率為0.108 s-1，安裝校準(zhǔn)源后，校準(zhǔn)孔處于關(guān)閉狀態(tài)下，銫窗本底計(jì)數(shù)率為0.187 s-1，計(jì)數(shù)率變化較小，由此可知校準(zhǔn)源在系統(tǒng)正常運(yùn)行時(shí)，對(duì)系統(tǒng)測(cè)量結(jié)果貢獻(xiàn)極少，在檢測(cè)水體中銫濃度時(shí)，可根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行校正。

4.2 實(shí)際應(yīng)用

將在線校準(zhǔn)裝置安裝于系統(tǒng)中后，系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行一個(gè)月，選取其中部分?jǐn)?shù)據(jù)，如表4所示；137Cs峰峰位變化在±1%以內(nèi)，137Cs峰全能峰總計(jì)數(shù)相對(duì)變化率在±5%以內(nèi)。在線校準(zhǔn)裝置達(dá)到了預(yù)期目標(biāo)。

表4 實(shí)測(cè)校準(zhǔn)數(shù)據(jù)Table 4 Measured calibration data

5 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)模擬計(jì)算和實(shí)際驗(yàn)證，確定了在線校準(zhǔn)裝置的各部分參數(shù)，校準(zhǔn)孔半徑設(shè)置為2.2 cm，滑動(dòng)鉛塊厚度設(shè)置為5 cm，校準(zhǔn)源擺放位置為緊貼滑動(dòng)鉛塊外側(cè)距校準(zhǔn)孔外側(cè)徑向距離為5 cm，將在線校準(zhǔn)裝置安裝在系統(tǒng)中后，通過(guò)一個(gè)月連續(xù)不間斷運(yùn)行，峰位變化在±1%以內(nèi)，峰面積變化在±5%以內(nèi)。解決了系統(tǒng)由于溫度、硬件等原因發(fā)生譜線漂移問(wèn)題，提高了系統(tǒng)測(cè)量的穩(wěn)定性和精確性。

作者貢獻(xiàn)聲明郭生良：論文撰寫，提出研究思路、制定實(shí)驗(yàn)方案、參與實(shí)驗(yàn)；向葉舟：制定實(shí)驗(yàn)方案、參與實(shí)驗(yàn)，數(shù)據(jù)收集與處理;葛良全：全程給予指導(dǎo)意見，修訂最終版論文;鄧曉欽：背景調(diào)查，對(duì)實(shí)驗(yàn)方案進(jìn)行指導(dǎo)和監(jiān)督，參與實(shí)驗(yàn);王亮：參與實(shí)驗(yàn)，做了裝置設(shè)計(jì)方面的相應(yīng)工作;羅明濤：參與實(shí)驗(yàn)，做了數(shù)據(jù)模擬測(cè)量方面的相應(yīng)工作;賴茂林：背景文獻(xiàn)調(diào)研;朱小絞：提出相應(yīng)意見并修改論文。