秦凱文,楊波,2,劉豪杰,錢云琛,王子鳴,劉義保,2*

(1.東華理工大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院，南昌 330013；2.東華理工大學(xué),核資源與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南昌 330013)

核數(shù)據(jù)在核技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用，特別在核反應(yīng)堆堆芯設(shè)計(jì)、事故分析[1-2]、輻射探測(cè)[3]、核廢物處理、核醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用，而核數(shù)據(jù)主要是通過核物理測(cè)量實(shí)驗(yàn)和相應(yīng)的評(píng)價(jià)模型產(chǎn)生的，由于核物理測(cè)量的偏差和評(píng)價(jià)模型的近似，導(dǎo)致核數(shù)據(jù)往往存在一定的不確定性。核數(shù)據(jù)作為反應(yīng)堆堆芯物理計(jì)算的重要輸入?yún)?shù)，其不確定性會(huì)進(jìn)行傳遞，影響堆芯物理計(jì)算結(jié)果(如有效增殖系數(shù)keff)的精度，堆芯物理計(jì)算結(jié)果的偏差會(huì)影響反應(yīng)堆安全性[4]，使得核數(shù)據(jù)庫(kù)的選擇對(duì)核反應(yīng)堆物理設(shè)計(jì)的安全至關(guān)重要。

近年來，國(guó)內(nèi)外對(duì)核數(shù)據(jù)庫(kù)已經(jīng)開展了大量的研究工作，Mosteller[5]基于核數(shù)據(jù)庫(kù)檢驗(yàn)基準(zhǔn)題對(duì)比了ENDF/B-VII.0與ENDF/B-VII.1核數(shù)據(jù)庫(kù)，計(jì)算結(jié)果表明ENDF/B-VII.1核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果更加準(zhǔn)確。劉曉波等[6]基于蒙卡程序計(jì)算臨界基準(zhǔn)題測(cè)試檢驗(yàn)了ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)，計(jì)算結(jié)果表明相對(duì)于ENDF/B-VII.1版本核數(shù)據(jù)庫(kù)，ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)具有更高的準(zhǔn)確性。肖向等[7]基于ENDF/B-VII.0、JEFF-3.3、JENDL4和CENDL3.1核數(shù)據(jù)庫(kù)制作了壓水堆包殼材料的部分核素進(jìn)行臨界計(jì)算，計(jì)算結(jié)果表明：采用CENDL-3.1和JENDL4這2個(gè)版本評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)制作的壓水堆包殼材料核數(shù)據(jù)的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值更為接近。張華等人基于CENDL-3.1 臨界基準(zhǔn)裝置進(jìn)行了積分檢驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在檢驗(yàn)的能區(qū)內(nèi)，CENDL-3.1的檢驗(yàn)結(jié)果整體優(yōu)于CENDL-2.1[8]。中國(guó)原子能科學(xué)研究院對(duì)我國(guó)構(gòu)建出自主的核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行了多個(gè)基準(zhǔn)題檢驗(yàn)，進(jìn)而升級(jí)了CENDL-3.1，最新版中國(guó)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)CENDL-3.2在反應(yīng)堆屏蔽設(shè)計(jì)以及壓水堆、高溫堆等方面均已實(shí)際應(yīng)用[9]。

現(xiàn)階段關(guān)于核數(shù)據(jù)庫(kù)方面的研究工作主要集中在ENDF/B版本核數(shù)據(jù)庫(kù)的制作與檢驗(yàn)，其他核數(shù)據(jù)庫(kù)的相關(guān)研究存在核素較少、版本較老等問題。為了研究不同核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)堆芯物理計(jì)算結(jié)果keff的影響，現(xiàn)基于NJOY21程序[10]將目前國(guó)際上最新的5個(gè)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)(ENDF/B-VIII.0、JENDL5、JEFF3.3、BROND3.1和CENDL3.2)制作成蒙特卡洛程序可用的ACE格式，選取專門用于核數(shù)據(jù)檢驗(yàn)的119道臨界基準(zhǔn)模型[11]，利用MCNP6.1程序[12]開展臨界計(jì)算，將不同核數(shù)據(jù)庫(kù)堆芯物理計(jì)算結(jié)果keff與基準(zhǔn)題實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，結(jié)果表明：在臨界計(jì)算過程中，ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)相比于其他國(guó)家核數(shù)據(jù)庫(kù)準(zhǔn)確性更高，同時(shí)分析了BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在堆芯物理計(jì)算時(shí)產(chǎn)生較大誤差的原因以及改進(jìn)方案。

1 評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)的制作

1.1 評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)簡(jiǎn)介

近年來，國(guó)內(nèi)外一些核大國(guó)都十分重視核數(shù)據(jù)的測(cè)量和評(píng)價(jià)，并對(duì)這方面開展了不少的研究工作，經(jīng)過幾十年的努力，相繼建成各具特色的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)[13]。目前國(guó)際常用的5個(gè)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)有：美國(guó)的ENDF/B[14]，日本的JENDL[15]，歐洲的JEFF[16]，俄羅斯的BROND[17]和中國(guó)的CENDL[18]。評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)通常采用ENDF-6數(shù)據(jù)格式[19]，包含了不同中子和物質(zhì)相互作用的核反應(yīng)信息及其相應(yīng)的微觀截面，為輻射屏蔽計(jì)算、反應(yīng)堆物理分析、加速器設(shè)計(jì)、同位素化學(xué)等研究領(lǐng)域提供數(shù)據(jù)。5個(gè)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)及相關(guān)資料均可以在IAEA(international atomic energy agency)官網(wǎng)上下載與檢索，表1給出了國(guó)際上最新的5個(gè)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)的核素類型及數(shù)量。

表1 評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)Table 1 The latest evaluated nuclear databases

1.2 ACE格式核數(shù)據(jù)制作

IAEA官網(wǎng)下載的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)中的反應(yīng)截面數(shù)據(jù)并不能直接用于反應(yīng)堆物理計(jì)算程序，需利用核數(shù)據(jù)處理程序?qū)⑵渲谱鳛锳CE格式[20]的連續(xù)能量點(diǎn)截面數(shù)據(jù)才能被蒙特卡洛程序所使用。ACE格式核數(shù)據(jù)的制作主要選取國(guó)際通用的NJOY程序[8]，也有單位編制的專用程序，如美國(guó)橡樹嶺實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的AMPX程序[21]、西安交通大學(xué)核工程計(jì)算物理實(shí)驗(yàn)室(Nuclear Engineering Computational Physics Lab,NECP)開發(fā)的NECP-Atlas程序[22]?；贜JOY21程序[5]主要制作了連續(xù)能量點(diǎn)截面的中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)和熱中子散射截面S(α,β)數(shù)據(jù)[23]，NJOY21程序采用模塊化結(jié)構(gòu)，由24個(gè)主模塊以及提供物理參數(shù)和計(jì)算的輔助模塊組成，生成一個(gè)連續(xù)能量點(diǎn)截面的中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)，涉及的主模塊包括MODER、RECONR、BROADR、HEATR、UNRESR、PURR、GASPR、ACER，熱散射截面S(α,β)數(shù)據(jù)的制作則還需要THERMR模塊。NJOY21程序模塊處理流程圖如圖1所示。模塊詳細(xì)內(nèi)容介紹可參考NJOY用戶手冊(cè)[24]。

圖1 連續(xù)能量點(diǎn)截面及慢化熱中子散射截面S(α,β)處理流程圖Fig.1 Processing flow of continuous energy point cross section and moderated thermal neutron scattering cross section S(α,β)

1.3 核素差異

對(duì)于同一截面數(shù)據(jù)，不同的實(shí)驗(yàn)核不同的實(shí)驗(yàn)方法可能給出不同的數(shù)值。以反應(yīng)堆裂變核素235U和238U為例，因其在壓水堆中敏感性與不確定性較大，需要重點(diǎn)關(guān)注[4]，包括總截面、吸收截面、彈性散射截面。圖2給出了自制的5大核數(shù)據(jù)中235U和238U核素的中子反應(yīng)總截面、吸收截面、彈性散射截面隨能量變化的圖示?？梢钥闯?，5大核數(shù)據(jù)庫(kù)的235U、238U中子反應(yīng)截面大體趨勢(shì)相同，但仍有明顯差別，這些偏差會(huì)導(dǎo)致堆芯臨界計(jì)算結(jié)果出現(xiàn)差異，影響反應(yīng)堆堆芯安全。因此通過對(duì)比分析不同核數(shù)據(jù)庫(kù)的性能，有助于了解各核數(shù)據(jù)庫(kù)的性能，為核數(shù)據(jù)庫(kù)的選擇提供指導(dǎo)。為了研究不同核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)堆芯物理計(jì)算結(jié)果keff的影響，基于NJOY21程序?qū)⒛壳皣?guó)際上最新5個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)制作成ACE格式的連續(xù)能量點(diǎn)截面數(shù)據(jù)，選取專門用于核數(shù)據(jù)檢驗(yàn)的119道臨界基準(zhǔn)模型進(jìn)行臨界計(jì)算，將不同核數(shù)據(jù)庫(kù)堆芯物理計(jì)算結(jié)果keff與基準(zhǔn)題實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較來判斷核數(shù)據(jù)庫(kù)的優(yōu)劣。

圖2 235U、238U中子反應(yīng)總截面、吸收截面、彈性散射截面Fig.2 The neutron reaction total cross section,absorption cross section and elastic scattering cross section of 235U and 238U

2 基準(zhǔn)模型簡(jiǎn)介

在ENDF/B核數(shù)據(jù)庫(kù)發(fā)展過程中，研究人員為了驗(yàn)證核數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算精度和可靠性，從ICSBEP數(shù)據(jù)庫(kù)手冊(cè)中選取了119道具有代表性的模型作為測(cè)試驗(yàn)證基準(zhǔn)題。119道臨界基準(zhǔn)題組成的擴(kuò)展檢驗(yàn)包中包含了233U、高濃縮鈾(high-enriched uranium,HEU)、中濃縮鈾(intermediately enriched uranium,IEU)、低濃縮鈾(low-enrichment uranium,LEU)和钚燃料，中子能量覆蓋了快中子、中能中子和熱中子能譜范圍，具體模型能譜分布如表2所示。模型詳細(xì)幾何參數(shù)及名稱可參考文獻(xiàn)[9]。

表2 基準(zhǔn)模型的能譜分布Table 2 Spectral distribution of benchmarks in the expanded criticality validation suite

3 計(jì)算結(jié)果與分析

采用MCNP6.1程序和5個(gè)最新的自制核數(shù)據(jù)庫(kù)，對(duì)119道基準(zhǔn)檢驗(yàn)例題進(jìn)行建模，并開展臨界計(jì)算。臨界計(jì)算條件為每代投入1×105個(gè)粒子，共計(jì)算了600代，舍棄前100代以減小誤差。計(jì)算結(jié)果的統(tǒng)計(jì)誤差在2×10-4～5×10-4內(nèi)，約為實(shí)驗(yàn)不確定度的1/10。由于本文篇幅有限，無法直接給出所有基準(zhǔn)模型名稱及其對(duì)應(yīng)的計(jì)算結(jié)果，同時(shí)考慮每個(gè)臨界基準(zhǔn)模型的實(shí)驗(yàn)不確定度不太相同，將計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差和基準(zhǔn)模型不確定度的比值Ri(簡(jiǎn)稱“偏差比”)作為特征量更能準(zhǔn)確地反映模型計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性[6]，偏差比Ri定義為

(1)

式(1)中：kci和kei為第i個(gè)模型keff的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值；uei為第i個(gè)模型的不確定度。

通過統(tǒng)計(jì)偏差比以及偏差比的統(tǒng)計(jì)特征量[Ri的平均值E(Ri)、Ri的標(biāo)準(zhǔn)差STD(Ri)和Ri的平方和的2次方根F2(Ri)]來比較不同核數(shù)據(jù)庫(kù)的準(zhǔn)確性。其表達(dá)式為

(2)

(3)

(4)

式中：i=1,2,…,N,N為基準(zhǔn)模型數(shù)量。

為了驗(yàn)證自制核數(shù)據(jù)庫(kù)準(zhǔn)確性以及所建模型的準(zhǔn)確性，選取ENDF/B-VII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行制作，對(duì)119道臨界基準(zhǔn)模型開展臨界計(jì)算，計(jì)算結(jié)果與洛斯阿拉莫斯國(guó)家試驗(yàn)室所公布的結(jié)果[9]進(jìn)行對(duì)比，計(jì)算結(jié)果的偏差比以及其三個(gè)特征統(tǒng)計(jì)量如表3所示，其中Self-開頭的為自制核數(shù)據(jù)庫(kù)。可以看出，自制ENDF/B-VII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果與洛斯阿拉莫斯國(guó)家試驗(yàn)室采用ENDF/B-VII.0所公布的結(jié)果基本一致，初步驗(yàn)證了核數(shù)據(jù)庫(kù)制作方法及所建模型的準(zhǔn)確性。

表3同時(shí)給出了5個(gè)最新自制核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果的偏差比以及其三個(gè)特征量，從表3可以看出，相對(duì)于ENDF/B-VII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)，5個(gè)最新核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)基準(zhǔn)模型模擬計(jì)算的平均偏差比E(Ri)均為負(fù)偏差，其結(jié)果大小雖然不能表征核數(shù)據(jù)庫(kù)的優(yōu)劣，但相比于ENDF/B-VII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)的正偏差，負(fù)偏差可使反應(yīng)堆安全設(shè)計(jì)更加保守、更加安全。在STD(Ri)、F2(Ri)以及Ri這三個(gè)表征核數(shù)據(jù)庫(kù)優(yōu)劣的特征量上，ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果明顯優(yōu)于其他四個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)，而BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)模擬計(jì)算結(jié)果明顯大于其他三個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)，表明這兩個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果波動(dòng)性較大。在偏差比Ri的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)中，ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果的偏差比明顯優(yōu)于其他四個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)，其中BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)偏差比統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)結(jié)果最差，偏差比大于3的異常數(shù)據(jù)個(gè)數(shù)遠(yuǎn)多于其他核數(shù)據(jù)庫(kù)。

表3 5個(gè)自制核數(shù)據(jù)庫(kù)在119道基準(zhǔn)題的偏差比及其統(tǒng)計(jì)特征量Table 3 Deviation ratio Ri and its statistical characteristics of five self-made nuclear databases in simulating 119 benchmarks

由表1可發(fā)現(xiàn)，BROND3.1和CENDL3.2評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)只有中子相關(guān)核數(shù)據(jù)，缺乏熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)，而119道基準(zhǔn)模型中有60道基準(zhǔn)模型含有熱中子散射截面數(shù)據(jù)，因此導(dǎo)致其在臨界計(jì)算過程中出現(xiàn)了較大誤差。為了進(jìn)一步驗(yàn)證BROND3.1和CENDL3.2評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)在臨界計(jì)算過程中出現(xiàn)的誤差是缺乏熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)導(dǎo)致的，表4所示為BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在59道模擬不含熱中子散射截面數(shù)據(jù)基準(zhǔn)模型的計(jì)算結(jié)果，可發(fā)現(xiàn)其計(jì)算結(jié)果的偏差比以及其三個(gè)特征量均未出現(xiàn)較大誤差。

表4 BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在模擬59道不含熱中子散射截面數(shù)據(jù)基準(zhǔn)題的偏差比及其統(tǒng)計(jì)特征量Table 4 Deviation ratios Ri and its statistical characteristics of BROND3.1 and CENDL3.2 nuclear databases in simulating 59 benchmarks without thermal neutron cross section

為改善BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在臨界計(jì)算過程中的準(zhǔn)確性，使其更好用于反應(yīng)堆物理計(jì)算。將ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)中的熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)導(dǎo)入BROND3.1、CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)中進(jìn)行臨界模擬，表5給出了導(dǎo)入熱中子散射截面數(shù)據(jù)后的BROND3.1、CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)模擬119道基準(zhǔn)模型的計(jì)算結(jié)果，可發(fā)現(xiàn)其計(jì)算結(jié)果的偏差比以及其三個(gè)特征量相對(duì)于導(dǎo)入前發(fā)生了明顯改善。

表5 改良后BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在模擬119道基準(zhǔn)題的偏差比及其統(tǒng)計(jì)特征量Table 5 Deviation ratio Ri and its statistical characteristics of modified BROND3.1 and CENDL3.2 nuclear databases in simulating 119 benchmarks

4 結(jié)論

基于NJOY21程序制作了目前國(guó)際上最新的5個(gè)核數(shù)據(jù)庫(kù)，采用MCNP6.1程序?qū)?19道專門驗(yàn)證核數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性的基準(zhǔn)模型進(jìn)行臨界計(jì)算，通過統(tǒng)計(jì)分析不同核數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果與基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的偏差與基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)不確定性的比值Ri及其三個(gè)特征量，可得出下述結(jié)論。

(1)蒙特卡洛程序MCNP6.1在核反應(yīng)堆堆芯物理計(jì)算時(shí)使用ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)具有更高準(zhǔn)確性，通過對(duì)比分析5個(gè)最新評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)的性能，有助于其他領(lǐng)域研究人員了解各核數(shù)據(jù)庫(kù)的性能，為核數(shù)據(jù)庫(kù)的選擇提供指導(dǎo)。

(2)BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)在堆芯物理計(jì)算過程中出現(xiàn)了較大誤差，通過數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)其主要原因是BROND3.1和CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)缺乏熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)。

(3)相同條件下，將ENDF/B-VIII.0核數(shù)據(jù)庫(kù)中的熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)導(dǎo)入BROND3.1、CENDL3.2核數(shù)據(jù)庫(kù)中再進(jìn)行堆芯物理計(jì)算，計(jì)算結(jié)果keff發(fā)生了明顯改善，建議在今后的核數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)工作中盡快完善熱中子散射截面數(shù)據(jù)S(α,β)，以提高核數(shù)據(jù)庫(kù)在反應(yīng)堆物理計(jì)算過程中的準(zhǔn)確性。