馬欣璐 薛積彬 宋德卓 鐘巍

關(guān)鍵詞 泥炭沉積；汞濃度；環(huán)境變化；雷州半島

0 引言

汞（Hg）是一種劇毒重金屬，在環(huán)境中主要以元素汞Hg（0）、二價(jià)汞Hg（Ⅱ）、顆粒汞Hg（P）等形式存在[1?2]。自然界中汞主要有自然過(guò)程（如火山活動(dòng)、地表物質(zhì)風(fēng)化、森林火災(zāi)等）和人類活動(dòng)（如礦產(chǎn)開(kāi)發(fā)、金屬冶煉、化石燃料燃燒、紡織印染等）兩個(gè)來(lái)源。在過(guò)去幾百年特別是自工業(yè)革命以來(lái)，由于人類活動(dòng)的不斷增強(qiáng)導(dǎo)致大量Hg被釋放到自然界中，從而Hg污染成為全球備受關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題。汞在自然界的循環(huán)遷移過(guò)程主要包括由陸地/海洋釋放到大氣，隨大氣遷移并伴隨干濕沉降落到地表/海洋，在陸地/海洋發(fā)生還原作用后再次進(jìn)入下一循環(huán)[2]。火山活動(dòng)是汞的重要自然來(lái)源之一，大規(guī)模的火山活動(dòng)會(huì)導(dǎo)致地層中揮發(fā)性氣體包括汞的大量釋放[3]?；鹕絿姲l(fā)后，部分?jǐn)y有含汞物質(zhì)的火山碎屑流會(huì)迅速流動(dòng)、熔結(jié)并沉積地層中；含汞的火山灰進(jìn)入大氣層，遇冷凝結(jié)之后通過(guò)粉塵沉降輸送至地表，并與土壤中的有機(jī)質(zhì)、硫化物以及黏土等形成絡(luò)合物，最終被固定在沉積物中[4]。

大量研究表明，沉積物中汞的濃度與沉積通量會(huì)受地表徑流、土壤侵蝕、腐殖質(zhì)分解、森林火災(zāi)以及大氣沉降等多方面環(huán)境因素的控制，而不論對(duì)海洋還是陸地沉積物而言，大氣沉降作用對(duì)汞的沉積貢獻(xiàn)尤為顯著[5?6]，如南極Dome C冰芯過(guò)去67萬(wàn)年的汞沉積記錄即揭示了該冰芯中的汞濃度在冰期較大，與同一時(shí)期較高的大氣粉塵輸入通量一致[7]。實(shí)際上，汞由大氣輸入到地表的過(guò)程中，除了直接落至地表沉積外，森林群落也是大氣汞吸收匯集的主要場(chǎng)所。研究顯示，在植被生長(zhǎng)期間，地上植被生物體中能夠積累大量的汞，尤以熱帶/亞熱帶森林地區(qū)的地表汞儲(chǔ)存量最高，其次為溫帶針葉林和草原地區(qū)，地表植物對(duì)汞的吸收是大氣汞輸送至陸地生態(tài)系統(tǒng)的重要途徑[8?9]。大氣汞能夠在植物葉片通過(guò)氣孔進(jìn)行氣體交換時(shí)被葉片吸收，或通過(guò)干濕沉降附著在植物體上，或附著在植被凋落物上進(jìn)而沉積于地表[10]。有研究發(fā)現(xiàn)，在青藏高原東南部的冰川—森林演替生態(tài)系統(tǒng)中，汞的干沉降是地表汞沉積的主要來(lái)源，而苔蘚地衣、木本植物對(duì)汞的吸收也增加了地表汞的沉積通量[11]。此外，一些人類活動(dòng)，諸如人為地燃燒煤炭、木材等活動(dòng)，包括天然森林/草原火災(zāi)等造成的生物質(zhì)燃燒則會(huì)導(dǎo)致地表汞和儲(chǔ)存于植物體內(nèi)汞的釋放[1，12?13]。

迄今為止，關(guān)于地質(zhì)時(shí)期較長(zhǎng)時(shí)間尺度的汞沉積相關(guān)研究在國(guó)內(nèi)尚未見(jiàn)太多報(bào)道，現(xiàn)有為數(shù)不多的相關(guān)工作研究時(shí)段也大多集中在末次冰消期以來(lái)特別是近幾百年以來(lái)[14?15]。由于過(guò)去數(shù)百年來(lái)人類活動(dòng)已經(jīng)對(duì)環(huán)境中汞的遷移轉(zhuǎn)化產(chǎn)生了很大影響，難以準(zhǔn)確識(shí)別自然狀態(tài)下汞的沉積過(guò)程及其可能的影響機(jī)制。雷州半島地處我國(guó)熱帶北緣地區(qū)，對(duì)該地區(qū)末次冰期以來(lái)的古氣候重建近年來(lái)已取得較多進(jìn)展[16?19]，在大量前期工作的基礎(chǔ)之上，本文以取自我國(guó)熱帶北緣雷州半島北部下錄地區(qū)的泥炭沉積作為研究材料，對(duì)其汞濃度進(jìn)行了測(cè)試分析，并結(jié)合同一巖心的孢粉、炭屑、有機(jī)碳同位素（δ13Corg）等多種氣候環(huán)境代用指標(biāo)進(jìn)行綜合分析，旨在揭示在人類活動(dòng)影響基本可以忽略的地質(zhì)時(shí)期，本地區(qū)汞的沉積過(guò)程、特征及其影響機(jī)制。

1 材料與方法

雷州半島地處我國(guó)熱帶與南亞熱帶之間的氣候過(guò)渡區(qū)，夏季主要受東亞夏季風(fēng)和印度季風(fēng)影響，冬季則受西伯利亞—蒙古高壓影響以偏東北風(fēng)為主；年均氣溫23 ℃左右，最低月均溫超過(guò)15 ℃；年均降水量約1 600 mm，主要集中在4—10月。該地區(qū)整體上海拔低，地勢(shì)平緩，以臺(tái)地為主，次為海積平原?，F(xiàn)代植被以熱帶季雨林為主。第四紀(jì)以來(lái)，本地區(qū)火山活動(dòng)強(qiáng)烈，火山巖分布廣泛，晚更新世以來(lái)的火山主要包括廣東湛江湖光巖、龍水嶺，海南北部長(zhǎng)流以及雷虎嶺一帶（圖1）。

本文所用巖心XL02 鉆孔（21°18′20″ N，109°49′32″ E）位于湛江市遂溪縣下錄地區(qū)，采樣點(diǎn)海拔高約5～8 m。該巖心全長(zhǎng)210 cm，頂部約30 cm為耕作層（未采樣），鉆孔剖面以高度發(fā)育的木本和草本泥炭沉積為主，泥炭中夾有不同含量的淤泥質(zhì)黏土或褐黃色亞砂土，其下深度在30～105 cm為弱腐殖化淺棕色泥炭，在105～210 cm主要由腐殖化程度較高的深棕色泥炭組成，木本殘?bào)w主要分布在90～105 cm和165～180 cm之間（圖2）。前期工作表明，XL02孔巖心沉積連續(xù)，不曾發(fā)生間斷，也未受到歷史上高海平面時(shí)期的海侵影響，有效地記錄了雷州半島北部地區(qū)近四萬(wàn)年以來(lái)的氣候環(huán)境變化和古火災(zāi)活動(dòng)歷史[17?18]。

利用意大利產(chǎn)DMA-80型全自動(dòng)測(cè)汞儀測(cè)定了樣品的總汞濃度，該型號(hào)測(cè)汞儀近年來(lái)已被廣泛應(yīng)用于古環(huán)境研究領(lǐng)域[5，20]。實(shí)驗(yàn)流程大致如下：首先，進(jìn)行空白實(shí)驗(yàn)，在樣品盤(pán)放入一個(gè)干凈樣舟（提前在650 ℃的馬弗爐煅燒30 min以上）進(jìn)行空燒，使其吸光度小于0.003；其次，稱取0.1 g左右的粉末狀樣品置于進(jìn)樣舟之中，放入自動(dòng)進(jìn)樣器，隨后樣品被自動(dòng)導(dǎo)入測(cè)汞儀的分解爐中進(jìn)行分解、檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)分別采用濃度為10 μg/kg和300 μg/kg的標(biāo)樣進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)曲線校正。樣品測(cè)試間距為3 cm/樣，共計(jì)58個(gè)樣品，采用單樣測(cè)定方式，若前一份樣品中汞含量較高，則進(jìn)行多次空白實(shí)驗(yàn)，以消除進(jìn)樣舟的記憶效應(yīng)，保證測(cè)定結(jié)果的準(zhǔn)確性，實(shí)驗(yàn)誤差優(yōu)于5%。為探討該巖心中汞沉積的可能影響機(jī)制，結(jié)合來(lái)自同一巖心的孢粉、炭屑、有機(jī)碳同位素等代用指標(biāo)[17?19]開(kāi)展了綜合對(duì)比分析。

2 結(jié)果

2.1 年代序列

使用常規(guī)和AMS14C測(cè)年技術(shù)對(duì)XL02孔巖心的8個(gè)樣品進(jìn)行了14C年代測(cè)定（表1），實(shí)驗(yàn)過(guò)程在蘭州大學(xué)和北京大學(xué)的放射性碳十四年代測(cè)定實(shí)驗(yàn)室完成，詳細(xì)的年代數(shù)據(jù)在Xue et al.[17]中已有報(bào)道。在本次研究中，使用最新的IntCal20校正曲線[21]對(duì)原有的年代數(shù)據(jù)重新進(jìn)行了校正，并使用OxCal4.4軟件的泊松分布方法建立了新的年代—深度模型（圖2）。最終結(jié)果顯示，XL02 泥炭沉積物年代跨度為40～6.9 cal ka B.P.，平均沉積速率約為5.4 cm/ka，該年代—深度模型的計(jì)算結(jié)果與此前報(bào)道的結(jié)果[18]在年代誤差允許范圍內(nèi)基本一致。

2.2 汞濃度變化

XL02巖心中的汞濃度和其他氣候環(huán)境代用指標(biāo)隨深度變化情況如圖3所示?？傮w來(lái)看，該巖心中汞濃度變化范圍為0.80～6.57 μg/g，均值為2.72 μg/g。根據(jù)巖心中汞的分布情況，大致可將其劃分為以下三個(gè)階段：1）約40～29.5 cal ka B.P.，該時(shí)期汞濃度水平相對(duì)較低，介于1.30～3.40 μg/g，平均為2.38 μg/g；2）約29.5～21 cal ka B.P.，該時(shí)期汞濃度整體上呈現(xiàn)為高值階段，介于1.354～6.565 μg/g，平均為4.568 μg/g；3）約6.9 cal ka B. P.，該時(shí)期汞濃度介于0.795～1.604 μg/g，處于整根巖心汞分布的最低水平，且沒(méi)有較大波動(dòng)。除了上述三個(gè)階段性變化之外，XL02巖心中的汞濃度在約40 cal ka B.P.、28.5 cal ka B.P.、25 cal ka B.P.、22 cal ka B.P.等幾個(gè)時(shí)期也表現(xiàn)出明顯的高值。另外，同一巖心的孢粉、炭屑、有機(jī)碳同位素等結(jié)果此前均已有詳細(xì)報(bào)道，本文在此不再贅述。

3 討論

3.1 研究區(qū)汞沉積與植被和環(huán)境變化的關(guān)系

研究顯示，沉積物中汞的濃度與沉積通量會(huì)受地表徑流、土壤侵蝕、腐殖質(zhì)分解、森林火災(zāi)以及大氣沉降等多方面環(huán)境因素的控制[2，24]。在此，本文結(jié)合同一巖心中孢粉、炭屑、87Sr/86Sr等指標(biāo)的變化，探討了區(qū)域植被、古火活動(dòng)和氣候環(huán)境等對(duì)研究區(qū)汞沉積的可能影響。

許多研究發(fā)現(xiàn)，汞沉積過(guò)程可能受到當(dāng)?shù)刂脖蝗郝渥兓膹?qiáng)烈影響。Enrico et al.[25]認(rèn)為汞在植物體中的積累與植物葉片質(zhì)量成正相關(guān)，植被冠層、葉片氣孔以及根部的吸收是大氣中汞向地表轉(zhuǎn)移的主要路徑。植被冠層是大氣和地表之間汞交換的主要場(chǎng)所，在植被生長(zhǎng)期，葉片與大氣汞的交換具有雙向性，大氣中的氣態(tài)汞或被葉片氣孔直接吸收，或被固定在植被木質(zhì)組織中[24]；植物體中的汞會(huì)逐漸向根部轉(zhuǎn)移，部分含汞物質(zhì)也可以直接被植物的根系所吸收，最終在植物根部富集[26]；當(dāng)植被進(jìn)入休眠期葉片逐漸凋零，森林地表凋落層會(huì)吸收富集大氣汞，枯葉中的汞或通過(guò)雨水沖刷，或以凋落物腐化分解的形式沉積在土壤中[10，27]。由此可見(jiàn)，森林群落是大氣與地表之間汞傳輸?shù)闹匾浇椋粌H能夠富集大氣汞，還可以抑制土壤中汞的逃逸[28?29]。

火災(zāi)排放是大氣中汞的重要來(lái)源之一，前人不少研究表明地表生物質(zhì)燃燒排放可導(dǎo)致大氣汞通量增加[1，13，24，30]。研究發(fā)現(xiàn)，火災(zāi)的強(qiáng)度與持續(xù)時(shí)間會(huì)直接影響地表土壤的理化性質(zhì)，降低土壤有機(jī)質(zhì)和總氮含量，導(dǎo)致土壤pH值升高；其次，火災(zāi)活動(dòng)焚燒植被木質(zhì)組織、地表凋落物以及表土層植被根系組織，降低植物生產(chǎn)力和生物量；再次，火災(zāi)干擾降低土壤表面粗糙度，加劇土壤斥水性，使得土壤侵蝕增加從而影響火災(zāi)過(guò)后的植被恢復(fù)[31?32]。對(duì)比火災(zāi)前后森林土壤中的汞濃度發(fā)現(xiàn)，不同種類森林在火災(zāi)后土壤中的汞濃度都有不同程度的損失[12]，其損失量主要受野火的溫度、燃燒生物量多少以及燃燒強(qiáng)度控制[13]，大規(guī)模的森林火災(zāi)事件會(huì)破壞土壤中汞的沉積載體，導(dǎo)致地表汞的二次排放。

MIS-3晚期（約40～27 cal ka B.P.），雷州半島北部地區(qū)氣候整體較為溫暖，且降水較為充沛，地表的化學(xué)風(fēng)化作用強(qiáng)烈[23]。該時(shí)期地表植被以亞熱帶常綠喬木為主，植被覆蓋度高，區(qū)域性和地方性的野火活動(dòng)較為活躍[17]。在MIS-2階段（約27～15 cal ka B.P.），研究區(qū)氣候逐漸轉(zhuǎn)干轉(zhuǎn)涼，亞熱帶常綠喬木逐漸減少，草本植被增多，同時(shí)古火活動(dòng)有所減少[17?18]，地表化學(xué)風(fēng)化作用趨于減弱[23]。至全新世早期（約11.5～6.9 cal ka B.P.），研究區(qū)氣候向暖濕過(guò)渡，濕地逐漸形成，熱帶亞熱帶植被群落逐漸恢復(fù)。結(jié)合本次測(cè)試的汞濃度與前期報(bào)道的多替代指標(biāo)分析結(jié)果認(rèn)為，研究區(qū)晚更新世晚期（約40～6.9 cal ka B.P.）的植被、古火與環(huán)境變化可能對(duì)本地區(qū)的汞沉積具有重要影響。

XL02孔巖心的汞濃度與同一巖心的植物孢粉記錄相關(guān)性顯著，特別與喬木類植被孢粉濃度在軌道尺度上具有相似的波動(dòng)特征（圖3），揭示雷州半島北部地區(qū)末次冰期晚期以來(lái)的汞沉積可能受到當(dāng)?shù)刂脖蝗郝溲葑兊闹匾绊?；而在MIS-3至MIS-2期間，汞濃度變化與炭屑沉積通量之間呈較明顯的負(fù)相關(guān)，揭示了火災(zāi)事件可能對(duì)研究區(qū)汞沉積過(guò)程具有一定的削弱作用，亦即在火災(zāi)較為頻發(fā)的時(shí)期不利于地表中汞的固定和沉積。在MIS-3后期，特別是約36～34 cal ka B.P.階段，汞濃度出現(xiàn)的較小峰值變化與喬木類孢粉濃度、有機(jī)碳同位素δ13Corg波動(dòng)變化一致，反映了植被群落特別是森林喬木對(duì)大氣汞的吸收傳導(dǎo)促進(jìn)了地表汞的輸入和沉積。同時(shí)，在這一階段汞濃度普遍較低，而炭屑沉積通量較高（反映了區(qū)域性古火活動(dòng)較為頻繁），且87Sr/86Sr比值偏低（反映了研究區(qū)地表風(fēng)化程度增強(qiáng)），可能反映了高強(qiáng)度的生物質(zhì)燃燒事件伴隨強(qiáng)烈的風(fēng)化作用，破壞了區(qū)域的生態(tài)環(huán)境，抑制了地表汞的沉積作用。在MIS-3后期至MIS-2后期（約30～22 cal ka B.P.），沉積物汞濃度升高，伴隨炭屑沉積通量的減少，反映了這一時(shí)期火災(zāi)活動(dòng)減少，其對(duì)地表汞沉積的限制（阻礙沉積）作用有所降低；與此同時(shí)，汞濃度變化與喬木孢粉變化呈正相關(guān)，表明森林群落的富集、傳導(dǎo)仍是大氣汞向地表輸入的主要途徑。MIS-2后期至MIS-1早期（約22～6.9 cal ka B.P.），汞濃度與喬木孢粉濃度均逐漸降低且無(wú)明顯波動(dòng)，進(jìn)一步反映了以喬木類植被為主的森林群落的發(fā)育演替是影響本地區(qū)汞沉積過(guò)程的主導(dǎo)因素。除此之外，MIS-3晚期以來(lái)，巖心燒失量（用來(lái)指示有機(jī)質(zhì)含量的變化）整體呈下降趨勢(shì)，而汞濃度在MIS-3晚期整體偏低，在MIS-2階段偏高，二者之間變化并沒(méi)有明顯的相關(guān)性，這表明沉積物中有機(jī)質(zhì)顆粒對(duì)地表汞的吸附作用較為有限，不是影響地表汞沉積的主要因素。

綜上分析認(rèn)為，雷州半島北部地區(qū)晚更新世晚期以來(lái)的汞沉積過(guò)程可能受到了當(dāng)?shù)刂脖蝗郝涞闹匾绊懀芯繀^(qū)植被群落演替過(guò)程敏感地響應(yīng)了氣候環(huán)境變化過(guò)程。前期工作已經(jīng)表明[18]，MIS-3晚期暖濕的氣候條件促進(jìn)了熱帶/亞熱帶森林的發(fā)育，導(dǎo)致喬木類植被生物量增多，其對(duì)大氣汞的吸收、富集以及向地傳輸效率增強(qiáng)，有利于地表汞的沉積和保存；MIS-2后期涼干的氣候條件不適宜森林喬木的生長(zhǎng)發(fā)育，喬木類植被生物量降低，汞沉積效率也隨之降低。因此，氣候環(huán)境變化驅(qū)動(dòng)下的植被群落的演替，特別是以喬木類植被為主構(gòu)成的森林群落的演替對(duì)于本地區(qū)汞沉積具有重要影響。此外，地質(zhì)歷史時(shí)期發(fā)生的火災(zāi)活動(dòng)[17]會(huì)在一定程度上造成研究區(qū)地表土壤中汞的釋放，頻繁發(fā)生的火災(zāi)事件不僅會(huì)造成森林植被減少，降低大氣汞向地表的傳輸和富集效率，同時(shí)會(huì)焚燒土壤中汞的承載物質(zhì)，從而削弱汞的沉積作用。

3.2 區(qū)域?qū)Ρ扰c大氣粉塵沉降的可能影響

大量研究證實(shí)，大氣粉塵沉降是沉積物中汞的重要來(lái)源，也是影響汞濃度變化的關(guān)鍵因素[2，25，33]。在中低緯度地區(qū)的海洋沉積物、泥炭沉積物以及南極冰芯發(fā)現(xiàn)的長(zhǎng)時(shí)間尺度的汞記錄研究中，均證實(shí)了大氣粉塵中含汞顆粒的沉降作用對(duì)汞沉積過(guò)程的長(zhǎng)期控制[5?6]。下錄泥炭的汞沉積記錄與南極Dome C冰芯汞記錄[7，34]呈現(xiàn)相似的軌道尺度變化：在MIS-3階段整體偏低，MIS-2階段出現(xiàn)高值，MIS-1階段再次回落（圖4）。分析認(rèn)為，雷州半島北部XL02巖心的汞沉積除了可能受研究區(qū)植被變化、古火災(zāi)影響之外，地質(zhì)歷史時(shí)期的大氣粉塵沉降可能對(duì)其具有重要影響。

與北半球格陵蘭冰芯的粉塵記錄[37]進(jìn)行對(duì)比不難發(fā)現(xiàn)，XL02巖心的汞濃度與大氣粉塵濃度變化具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系（圖4），特別是在MIS-2階段，汞濃度峰值與高濃度的大氣粉塵記錄非常一致；約40 cal ka B.P.的汞濃度峰值也與同時(shí)期較高的粉塵釋放和較強(qiáng)的冬季風(fēng)相對(duì)應(yīng)；在約28.5 cal ka B.P.、約21 cal ka B.P.階段的汞濃度與大氣粉塵濃度也相繼出現(xiàn)較大的峰值波動(dòng)。有研究顯示，沉積物中汞與總有機(jī)碳的比值（Hg/TOC）可以反映沉積物中有機(jī)碳對(duì)汞的吸附作用，當(dāng)Hg/TOC的比值出現(xiàn)明顯正偏移且與汞記錄明顯相關(guān)時(shí)，反映了沉積物中有機(jī)碳對(duì)汞的吸附作用不明顯[20，38]。燒失量在一定程度上能夠反映沉積物中有機(jī)碳含量的高低[22]。XL02巖心汞濃度與燒失量之比（Hg/LOI標(biāo)準(zhǔn)化值）與汞濃度變化相一致，表明有機(jī)碳吸附作用并不是導(dǎo)致該巖心中汞濃度變化的主要因素。結(jié)合多氣候環(huán)境記錄綜合分析認(rèn)為，下錄泥炭的汞沉積記錄與北半球大氣粉塵記錄的良好耦合可能揭示了大氣沉降（粉塵釋放）對(duì)于我國(guó)熱帶低緯度地區(qū)的汞沉積具有很大貢獻(xiàn)。

有研究發(fā)現(xiàn)，末次冰期以來(lái)格陵蘭冰芯中的粉塵濃度指示了塵暴活動(dòng)的強(qiáng)弱，其粉塵顆粒物主要源于東亞沙漠地區(qū)的遠(yuǎn)距離輸送，受東亞季風(fēng)影響強(qiáng)烈[37]。Xiao et al.[36]研究發(fā)現(xiàn)，黃土和古土壤中的石英中值粒徑（QMD）可以作為東亞冬季風(fēng)強(qiáng)弱的可靠指標(biāo)，石英中值粒徑越大，對(duì)應(yīng)的冬季風(fēng)風(fēng)力越強(qiáng)。石筍δ18O記錄常被用作指示東亞夏季風(fēng)強(qiáng)弱的替代指標(biāo)，當(dāng)夏季風(fēng)增強(qiáng)降水增多時(shí)，石筍氧同位素偏輕[39?40]。經(jīng)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，下錄泥炭的汞記錄與格陵蘭冰芯的粉塵記錄、洛川黃土的石英中值粒徑（QMD）除了在軌道尺度上有著相似的變化規(guī)律外，在汞濃度的幾個(gè)明顯峰值處也具有良好的對(duì)應(yīng)關(guān)系（圖4），可能揭示了自末次冰期晚期以來(lái)，特別是在MIS-2時(shí)期，由增強(qiáng)的冬季風(fēng)所引起的北半球塵暴活動(dòng)較為頻繁，同時(shí)對(duì)華南地區(qū)大氣粉塵沉降具有強(qiáng)烈影響，進(jìn)而增加了低緯度地區(qū)大氣和地表中的汞沉積濃度和通量。有證據(jù)顯示，在東亞夏季風(fēng)減弱時(shí)期，增強(qiáng)的冬季風(fēng)會(huì)攜帶高緯度地區(qū)的風(fēng)沙顆粒，影響華南地區(qū)湖泊沉積物的輸入[41]；同時(shí)西沙海域中發(fā)現(xiàn)的陸源粉塵也大概率來(lái)自亞洲內(nèi)陸干旱/半干旱地區(qū)[42]。因此，下錄泥炭沉積的汞濃度在MIS-2時(shí)期接連出現(xiàn)較高的峰值波動(dòng)，除了可能受到該地區(qū)地表植被變化與古火災(zāi)的影響之外，還可能與來(lái)自亞洲中緯度干旱區(qū)的粉塵釋放有很大關(guān)系。由于北半球太陽(yáng)輻射逐漸減弱而引起的氣候逐漸轉(zhuǎn)變，使得冬季風(fēng)加強(qiáng)，進(jìn)而推動(dòng)了來(lái)自中高緯度地區(qū)高濃度的大氣含汞顆粒物的沉降作用，從而增加了低緯度地區(qū)輸入性的地表汞沉積通量。

除南極冰芯與下錄泥炭的汞記錄具有相似的軌道尺度變化外，其他來(lái)自中低緯度地區(qū)的不同類型沉積物的汞記錄在氣候干冷時(shí)期，特別是MIS-2時(shí)期，都出現(xiàn)過(guò)與下錄泥炭汞記錄一樣典型的高峰值[6，43?44]，這一現(xiàn)象可能歸因于全球氣候背景驅(qū)動(dòng)下，海陸—大氣間的物質(zhì)交換機(jī)制對(duì)地區(qū)沉積環(huán)境的影響。先前研究發(fā)現(xiàn)，海洋與大氣汞的物質(zhì)交換是全球汞循環(huán)的重要環(huán)節(jié)，除了海洋Hg（0）的排放外，海洋中的鹵素，如Br、I等自由基的釋放，也會(huì)影響大氣汞濃度的高低[7]。它們可與大氣中的反應(yīng)性氣態(tài)汞（RGM）結(jié)合形成HgBr2等化合物，通過(guò)干濕沉降輸入地表[45]。有研究顯示，寒冷條件更有利于熱穩(wěn)定性低的汞化合物與空氣中的粉塵顆粒物結(jié)合，并且可以在大氣中大量穩(wěn)定存在[46]，而較高的大氣粉塵濃度促使了大氣汞，特別是熱穩(wěn)定性較低的汞化合物的地表輸入，因此氣候干冷期可能更有利于汞的沉積[45，47]。由于下錄泥炭地位于海濱地帶，其沉積物中汞濃度受氣候擾動(dòng)產(chǎn)生的峰值變化，除了受區(qū)域環(huán)境和大氣沉降影響外，可能一定程度上也反映了在全球氣候背景下，溫度變化對(duì)海洋—大氣物質(zhì)交換的驅(qū)動(dòng)效應(yīng)。

4 結(jié)論

本研究對(duì)比分析了下錄泥炭沉積物中MIS-3晚期至全新世早期（約40～6.9 cal ka B.P.）的汞濃度與其他氣候環(huán)境指標(biāo)之間的相關(guān)性及變化特征，探究了研究區(qū)汞沉積過(guò)程的環(huán)境影響機(jī)制。沉積物中汞濃度自MIS-3 晚期（約40 cal ka B.P.）逐漸增加，在MIS-2階段含量最高，MIS-2中后期逐漸降低，至全新世早期（約6.9 cal ka B.P.）保持穩(wěn)定。研究發(fā)現(xiàn)，晚更新世晚期以來(lái)，下錄泥炭的汞沉積受地區(qū)植被變化影響顯著，其中喬木類植被對(duì)地表汞沉積過(guò)程具有明顯的促進(jìn)作用；在千年尺度上，較為頻繁的生物質(zhì)燃燒事件對(duì)地表汞沉積具有明顯的削弱作用。在與其他區(qū)域古氣候環(huán)境記錄進(jìn)行對(duì)比后發(fā)現(xiàn)，XL02巖心沉積物中汞濃度與格陵蘭冰芯的大氣粉塵濃度變化較為一致，揭示了氣候變化影響下中高緯度地區(qū)的大氣粉塵沉降作用可能對(duì)低緯度地區(qū)地表汞沉積具有較大貢獻(xiàn)。除此之外，雷州半島地區(qū)的汞沉積過(guò)程可能還受到海陸位置的影響，而海洋—大氣之間的物質(zhì)交換機(jī)制對(duì)地區(qū)汞沉積的影響還需要更多證據(jù)佐證和更細(xì)化的研究。