張書燕 李志強(qiáng) 徐勇 張迷 李委剛 李彥秋 張登玉

為了快速標(biāo)定閃爍室的氡濃度，本文提出一種無需通過實(shí)驗(yàn)就能得到閃爍室測氡不同時刻的刻度因子來標(biāo)定氡濃度的方法. 該方法首先利用Geant4模擬了ST-203閃爍室內(nèi)氡及其子體不同能量α粒子的探測效率，再基于取樣3 h平衡后其刻度因子與閃爍室內(nèi)氡及其子體平均探測效率的關(guān)系，然后根據(jù)氡及其子體的衰變規(guī)律，建立了閃爍室不同時刻的刻度因子計算方法. 基于上述方法， 本文利用ST-203閃爍室開展不同時刻測氡的刻度因子實(shí)驗(yàn)研究，其理論值和實(shí)驗(yàn)值的偏差小于5%. 由閃爍室結(jié)構(gòu)直接確定不同時刻測氡刻度因子的方法，能夠快速標(biāo)定閃爍室的氡濃度.

閃爍室； 探測效率； 刻度因子； Geant4

TL84A2023.024002

基金項(xiàng)目： 湖南省自然科學(xué)基金（2018JJ2007） ； 湖南省研究生科研創(chuàng)新項(xiàng)目（CX20211233）

作者簡介： 張書燕（1995-）， 女， 安徽東至人， 碩士研究生， 主要從事核電子學(xué)和探測技術(shù)的研究.

通訊作者： 李志強(qiáng). E-mail：hysylzq@126.com

Study on calibration factor of radon measurement in scintillation chamber at different times

ZHANG Shu-Yan1， LI Zhi-Qiang1， XU Yong1， ZHANG Mi1， LI Wei-Gang2， LI Yan-Qiu1， ZHANG Deng-Yu1

（1.Hengyang Normal University， Hengyang 421002， China; 2. University of South China， Hengyang 421001， China）

In order to calibrate the concentration of radon in the scintillation chamber quickly， this paper proposes a method to calibrate the? radon concentration? by obtaining the calibration factor of measuring radon in scintillation chamber at different times without any experiments. Firstly， Geant4 was used to simulate the detection efficiency of α particles with different energies of radon and its daughters in ST-203 scintillation chamber， then based on the relationship between the calibration factor and the average detection efficiency of radon and its daughters in the scintillation chamber after 3 hours of sampling and equilibration， and according to the decay law of radon and its daughters， the calculation method of the calibration factor at different times in the scintillation chamber is established. Based on the method above， the calibration factor of radon measurement at different times were studied by using ST-203 scintillation chamber. The results show that the errors between the theoretical and experimental calibration factors of the scintillation chamber at different times are less than 5%. Therefore， the radon concentration in scintillation chamber can be quickly calibrated by directly determining the radon calibration factors at different times from the structure of scintillation chamber.

Scintillation chamber; Detection efficiency; Calibration factor; Geant4

1 引 言氡及其子體是人類所受天然輻射的主要來源［1］. 2009年世界衛(wèi)生組織（WHO）公布， 氡是19種環(huán)境致癌物質(zhì)之一 ［2， 3］. 隨著人們對氡危害的日益重視，氡測量方法也在不斷完善，其中閃爍室法測氡因操作簡便、探測靈敏度高以及受環(huán)境溫濕度等因素的干擾較小而成為氡測量的主要方法［4-6］. 其探測原理是閃爍室內(nèi)氡及其子體釋放的α粒子打到涂有ZnS（Ag）的閃爍室內(nèi)壁產(chǎn)生閃光，再由光電倍增管轉(zhuǎn)化為電脈沖，經(jīng)電子學(xué)線路將脈沖信號放大后，記錄其脈沖數(shù)，3 h后依據(jù)刻度因子來確定閃爍室的氡濃度［7］.

張書燕， 等： 閃爍室測氡不同時刻的刻度因子研究

閃爍室法測氡不能分辨不同能量的α粒子，常需要較長的時間完成測量［8］. 如Zhu等［9］和Ye等［10］將閃爍室密封3 h后，在已知閃爍室刻度因子的情況下，利用實(shí)驗(yàn)測得的α粒子凈計數(shù)率，計算得到氡濃度;? Sensintaffar等［11］將空氣混合物中的氡樣品轉(zhuǎn)移到疏散的閃爍槽中并密封4 h以上，利用α粒子凈計數(shù)率與氡活度的關(guān)系來計算刻度因子；趙桂芝等［12］依據(jù)平衡后α粒子的平均探測效率與閃爍室刻度因子之間的關(guān)系，建立了閃爍室標(biāo)定氡濃度的方法；王政霞等［13］通過測定一組長測量周期的刻度因子來標(biāo)定其他不同短測量周期的刻度因子，實(shí)現(xiàn)了小閃爍室氡濃度的快速標(biāo)定. 針對上述情況，本文提出一種無需通過實(shí)驗(yàn)測定即可得到閃爍室不同時刻的刻度因子計算方法來實(shí)現(xiàn)氡濃度的快速測量.

2 不同時刻閃爍室刻度因子理論推導(dǎo)

氡（Rn-222）進(jìn)入閃爍室后發(fā)生衰變直到產(chǎn)生穩(wěn)定的核素Pb-206，衰變過程中其原子核數(shù)變化滿足遞次衰變規(guī)律. 但各子體的半衰期不一樣，其中半衰期最長的核素是Pb-210，因此在它后面的子體核素對于研究閃爍室的刻度因子沒有實(shí)際意義［5］，故氡及其子體的衰變鏈可簡化為圖1所示.

3 方案驗(yàn)證

3.1 閃爍室對α粒子的探測效率模擬

蒙特卡羅模擬跟蹤α粒子在閃爍室中的輸運(yùn)是估計閃爍室對α粒子探測效率最有效的方法［17］. 本文利用Geant4構(gòu)建ST-203閃爍室模型. ST-203閃爍室內(nèi)部腔體近似于球體，直徑為9.85 cm，容積為500 mL.閃爍室被有機(jī)玻璃隔板分為4個相同體積的隔間，其內(nèi)壁和隔板都涂有ZnS（Ag），且每個隔間對α粒子的探測效率相等［9］. 因此可將閃爍室的模型簡化為1/4球體，其外殼材料為ZnS（Ag），里層填充空氣. 由于閃爍室底部是觀察窗，未涂有ZnS（Ag），因此在構(gòu)建模型時可利用布爾運(yùn)算對閃爍室的底部進(jìn)行切割，其可視化模型見圖2.

Geant4的模擬過程需要自定義粒子的屬性并添加相關(guān)的物理過程. 選用G4GeneralParticle Source方式來自定義α粒子源，其發(fā)射方向?yàn)楦飨蛲?，且α粒子在閃爍室內(nèi)隨機(jī)分布. 由于α粒子與空氣中的粒子主要發(fā)生非彈性碰撞進(jìn)而產(chǎn)生電離反應(yīng)，其物理過程可選用Geant4自帶的電磁相互作用QBBC來模擬［18-20］. 在自然環(huán)境狀態(tài)下，基于構(gòu)建的閃爍室模型分別發(fā)射104個不同能量（5.49、6.00和7.69 MeV）的α粒子模擬其在閃爍室內(nèi)的探測效率，將模擬得到的探測效率代入式（4）計算得到平衡后閃爍室的刻度因子K0.

3.2 實(shí)驗(yàn)裝置與步驟

閃爍室刻度因子實(shí)驗(yàn)裝置主要由北京核儀器廠生產(chǎn)的ST-203閃爍室、FD125氡釷分析儀和BHC336定標(biāo)器組成，如圖3所示.

采用閃爍室氡濃度標(biāo)定方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證. 實(shí)驗(yàn)環(huán)境氣溫范圍在10～35 ℃，相對濕度在50%左右，氣壓為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓. 為減少計數(shù)誤差，保證氡及其子體衰變產(chǎn)生的α粒子打到閃爍室內(nèi)壁及有機(jī)隔板上所產(chǎn)生的光電信號均能被記錄，將BHC336定標(biāo)器的工作高壓設(shè)置為-528 V，下閾值設(shè)置為0.7 V. 本實(shí)驗(yàn)首先采用真空泵清洗閃爍室，再利用FD125氡釷分析儀測得閃爍室內(nèi)的本底計數(shù)；然后將閃爍室抽真空（約定真空度小于0.1 MPa時為真空）并用彈簧夾夾緊；選用容積為1 mL的注射器抽取1 mL氡源經(jīng)子體過濾器注入真空閃爍室內(nèi)，松開彈簧夾使閃爍室內(nèi)外氣壓平衡后再夾住并靜置.整個取樣過程在5 min內(nèi)完成.

取樣結(jié)束后將閃爍室放在FD125氡釷分析儀上，設(shè)置定標(biāo)器的采集時間和次數(shù)，以測量不同時刻閃爍室內(nèi)氡及其子體衰變產(chǎn)生的總α粒子計數(shù)率N. 將模擬得到平衡后閃爍室的刻度因子K0和實(shí)驗(yàn)測得t0時刻的總α粒子計數(shù)率代入式（1）計算，可得到閃爍室的氡濃度C，再根據(jù)C和式（1）計算不同時刻閃爍室的實(shí)驗(yàn)刻度因子Kex.

4 結(jié)果與討論

4.1 模擬結(jié)果

在自然環(huán)境狀態(tài)下，基于所構(gòu)建的閃爍室模型分別發(fā)射104個不同能量（5.49、6.00和7.69 MeV）的α粒子，模擬其在閃爍室內(nèi)的探測效率，三種能量的α粒子能譜圖如圖4所示. 其中Entries表示閃爍室收集到能量為5.49、6.00和7.69 MeV的α粒子數(shù)分別為8093、8707和9626. 依據(jù)收集到的α粒子數(shù)與發(fā)射的α粒子數(shù)之比，可得到閃爍室對5.49、6.00和7.69 MeV α粒子的探測效率

分別為ηR=80.93%、ηA=87.07%和ηC=96.26%.將探測效率代入式（4），計算可得到平衡后閃爍室的刻度因子K0=12.6 Bq·m-3·cpm-1.

4.2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與誤差分析

用FD125氡釷分析儀測得不同時刻閃爍室內(nèi)氡及其子體單位時間衰變產(chǎn)生的總α粒子數(shù)，重復(fù)測量3次求平均值. 已知t0時刻閃爍室的刻度因子K0=12.6 Bq·m-3·cpm-1，實(shí)驗(yàn)測得t0時刻閃爍室內(nèi)的α粒子凈計數(shù)值N（Δt0），將其代入式（1）計算得到閃爍室的氡濃度C，結(jié)果如表1所示.

從表1可看出3次實(shí)驗(yàn)測量的數(shù)據(jù)之間存在差異，這是由測量時閃爍室內(nèi)的本底波動、人工取樣的不準(zhǔn)確、α粒子產(chǎn)生的隨機(jī)性以及統(tǒng)計漲落等因素導(dǎo)致的. 但總的來看， 實(shí)驗(yàn)測得的數(shù)據(jù)符合放射性核素的衰變規(guī)律.為減少上述因素帶來的α粒子計數(shù)誤差，取3次實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果的平均值. 由于上次實(shí)驗(yàn)殘留的氡子體對本次實(shí)驗(yàn)會產(chǎn)生影響，故需要扣除閃爍室內(nèi)的本底計數(shù)，通過實(shí)驗(yàn)測得閃爍室的本底計數(shù)為8 cpm. 由式（1）計算得到進(jìn)入閃爍室的氡濃度C=81 526 Bq·m-3. 根據(jù)實(shí)驗(yàn)測得不同時刻閃爍室內(nèi)氡及其子體單位時間衰變產(chǎn)生的總α粒子數(shù)和式（1）即可得到不同時刻閃爍室的實(shí)驗(yàn)刻度因子Kex，將其與不同時刻閃爍室的理論刻度因子Kx進(jìn)行比較，兩者之間的偏差Kerror=（Kex-Kx）/Kex×100%. 分別計算閃爍室在第30、60、90 和120 min的理論刻度因子與實(shí)驗(yàn)刻度因子并計算兩者之間的偏差，結(jié)果如表2所示.

由表2可知，在第30、60、90 和120 min測量時刻，理論計算的刻度因子和實(shí)驗(yàn)數(shù)值分析得到的刻度因子結(jié)果基本一致，偏差小于5%，證明在這四個時刻閃爍室的理論刻度因子計算公式是可行的. 同理計算得到不同時刻閃爍室的理論刻度因子Kx和實(shí)驗(yàn)刻度因子Kex隨時間t的變化關(guān)系，如圖5a所示. 對不同時刻閃爍室的Kx和Kex兩者進(jìn)行誤差分析，結(jié)果如圖5b所示.

由圖5a可知， 不同時刻的理論刻度因子Kx與實(shí)驗(yàn)刻度因子Kex的曲線基本一致. 由圖5b可知，不同時刻的理論刻度因子Kx與實(shí)驗(yàn)數(shù)值分析得到的實(shí)驗(yàn)刻度因子Kex的偏差小于5%，證明不同時刻閃爍室的理論刻度因子計算公式是可行的.

5 結(jié) 論

本文依據(jù)平衡后ST-203閃爍室的刻度因子與氡及其子體平均探測效率的關(guān)系，基于ST-203閃爍室的結(jié)構(gòu)，利用Geant4模擬其對氡及其子體不同能量α粒子的探測效率，得到平衡后閃爍室的刻度因子；然后根據(jù)氡及其子體的衰變規(guī)律，建立了閃爍室不同時刻的刻度因子計算方法. 本文還利用ST-203閃爍室開展了不同時刻的刻度因子實(shí)驗(yàn)研究.實(shí)驗(yàn)測得閃爍室內(nèi)氡及其子體衰變產(chǎn)生的總α粒子凈計數(shù)率，計算了不同時刻閃爍室的實(shí)驗(yàn)刻度因子. 結(jié)果表明，閃爍室在不同時刻的刻度因子理論值和實(shí)驗(yàn)值偏差小于5%. 基于閃爍室結(jié)構(gòu)直接確定不同時刻測氡刻度因子的方法，能夠快速標(biāo)定閃爍室的氡濃度.

參考文獻(xiàn)：

［1］ Nazir S， Simnani S， Mishra R， et al. Simultaneous measurements of radon， thoron and their progeny for inhalation dose assessment in indoors of Srinagar， J&K， India ［J］. J Radioanal Nucl Ch， 2020， 325： 315.

［2］ Jalili-Majareshin A， Behtash A， Rezaei-Ochbelagh D. Radon concentration in hot springs of the touristic city of Sarein and methods to reduce radon in water ［J］. Radiat Phys Chem， 2012， 81： 749.

［3］ 秦敏. 新形勢下環(huán)境中氡及其子體的危害與控制［J］. 資源節(jié)約與環(huán)保， 2017（4）： 89.

［4］ 張曦. 氡活度的絕對測量方法［J］. 宇航計測技術(shù)， 2017， 37： 66.

［5］ 張雄杰， 張葉， 瞿金輝， 等. 閃爍室測氡儀采樣方式對刻度系數(shù)的影響研究［J］. 東華理工大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版， 2014， 37： 429.

［6］ 李先杰. 環(huán)境空氣中氡的監(jiān)測方法［J］. 輻射防護(hù)通訊， 2021， 41： 1.

［7］ 張智慧. 空氣中氡及其子體的測量方法［M］. 北京： 原子能出版社， 1994.

［8］ 傅燕. 220Rn室222Rn/220Rn參考水平定值的標(biāo)準(zhǔn)化研究［D］. 衡陽： 南華大學(xué)， 2014.

［9］ Zhu S P， Tang Q， Qiu S K， et al. Study on background interference in the process of determination of the ultra-low concentration of 226Ra in water by manganese fiber enrichment-scintillation cell radon measurement method ［J］. J Radioanal Nucl Ch， 2021， 329： 1149.

［10］ Ye Y， Xia X， Dai X， et al. Effects of temperature， salinity， and pH on 222Rn solubility in water ［J］. J Radioanal Nucl Ch， 2019， 320： 369.

［11］ Sensintaffar E L， Windham S T. Calibration of scintillation cells for radon-222 measurements at the US environmental protection agency ［J］. J Res Natl Inst Stan， 1990， 95： 143.

［12］ 趙桂芝， 肖德濤， 凌球， 等. 測定閃爍室對氡及其子體釋放的α粒子探測效率的三段法研究［J］. 中國預(yù)防醫(yī)學(xué)雜志， 2001（2）： 33.

［13］ 王政霞， 李志強(qiáng)， 李彥秋， 等.基于小閃爍室測氡儀快速定值方法研究［J］. 四川大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版， 2022， 59： 024004.

［14］ 徐明， 馬懷成， 盛偉， 等. 閃爍室刻度因子模擬實(shí)驗(yàn)［J］. 核電子學(xué)與探測技術(shù)， 2016， 36： 634.

［15］ Tokonami S， Yang M， Yonehara H， et al. Simple， discriminative measurement technique for radon and thoron concentrations with a single scintillation cell ［J］. Rev Sci Instrum， 2002， 73： 69.

［16］ 盧希廷. 原子核物理［M］. 北京： 原子能出版社， 2000.

［17］ Sakoda A， Meisenberg O， Tschiersch J. Behavior of radon progeny produced in a scintillation cell in the flow-through condition ［J］. Radiat Meas， 2015， 77： 41.

［18］ 張星明. 氡測量儀中脈沖電離室的性能研究［D］. 南昌： 東華理工大學(xué)， 2021.

［19］ Geant4 Collaboration. Geant4 book for application developers ［EB/OL］. ［2022-09-25］. https：//geant4-userdoc.web.cern.ch/UsersGuides/ForApplicationDeveloper/BackupVersions/V10.7/fo/Book ForApplicationDevelopers.pdf.

［20］ Geant4 Collaboration. Guide for physics lists ［EB/OL］. ［2022-09-25］.https：//geant4-userdoc.web.cern.ch/UsersGuides/PhysicsListGuide/html/index.html.