陳文杰 杜夏楠 王茸 鄭友琦 王永平 吳宏春

（西安交通大學 核科學與技術(shù)學院 西安 710049）

快堆在燃料增殖和長壽命高放射性廢物焚燒具有顯著的優(yōu)勢，配合先進的燃料循環(huán)體系，能夠有效提高鈾資源利用率，實現(xiàn)核能的可持續(xù)發(fā)展，因此，快堆在第四代反應堆的6種候選堆型中占據(jù)了主要地位［1］。針對快堆的研究、設計和安全評價，國內(nèi)外開發(fā)了不同的確定論中子學計算程序。

美國阿貢國家實驗室（Argonne National Laboratory，ANL）針對快堆開發(fā)的截面計算程序MC2-3 配合堆芯程序DIF3D、PROTEUS，基于ZPR、ZPPR、BFS等基準題和Monju、ABTR反應堆進行了大量的驗證計算工作［2］；美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）改進了SCALE/AMPX 程序系統(tǒng)的不可辨共振能量區(qū)計算方法，并增加了典型的快譜能群結(jié)構(gòu)，使得SCALE/AMPX能夠應用于熱堆和快堆的計算，并利用MET-1000 基準題和MSR、ABTR 等反應堆對程序進行了驗證［3］；法國原子能和替代能源委員會（Commissariat à l'énergie Atomique Et Aux énergies Alternatives，CEA）為快堆設計而先后開發(fā)的ERANOS 和APOLLO3 中子學計算系統(tǒng)，在PHENIX、SUPERPHENIX、ASTRID 反應堆和MASERCA實驗裝置上積累了大量的計算數(shù)據(jù)和經(jīng)驗［4-7］；日本原子能機構(gòu)（Japan Atomic Energy Agency，JAEA）開發(fā)的快堆截面計算程序SLAROM-UF，配合堆芯程序DIF3D和PARTISN，基于JOYO MK-I實驗堆和ZPPR-10A基準題進行了驗證工作［8］；韓國首爾大學（Seoul National University，SNU）與美國密歇根大學共同開發(fā)的快堆截面計算程序EXUS-F，其配套的堆芯程序為PARCS 和nTRACER，在ABR1000、BFS-73-1 和TRU-300 基準題上得到確認［9-10］。

中國原子能科學研究院開發(fā)的PASC/NAS程序主要應用在中國實驗快堆的設計研究中［11］；華北電力大學開發(fā)的截面計算程序MGGC2.0 配合堆芯程序DIF3D，基于ZPPR-9、RBEC-M 等基準題開展了驗證工作［12］。西安交通大學核工程計算物理實驗室開發(fā)的先進反應堆中子學計算分析系統(tǒng)NECPSARAX，由截面計算程序TULIP［13］、三維穩(wěn)態(tài)堆芯分析程序LAVENDER［14］和瞬態(tài)堆芯分析程序DAISY［15］三部分組成。近些年來，基于OECD/NEA鈉冷快堆基準題、ZPPR 基準題、PHENIX 和SUPERPHENIX 基準題、JOYO-MKI 零功率實驗裝置和中國實驗快堆，對NECP-SARAX程序開展了一系列驗證工作，包括堆芯有效增殖因子、增殖比、控制棒價值、鈉空泡反應性、多普勒反應性和燃耗反應性等［16-17］。

然而，上述工作基本上是針對堆芯進行的驗證與確認工作。對于截面計算程序而言，目前只有阿貢國家實驗室基于Flattop、Bigten、Godiva 等臨界實驗裝置系統(tǒng)評估了MC2-3程序的截面和能譜計算精確性。CEA、JAEA、首爾大學等僅基于堆芯內(nèi)部分組件計算驗證了程序產(chǎn)生的多群截面精確性，缺乏對于程序能譜計算能力的確認。在NECP-SARAX的開發(fā)過程中，曾利用TULIP程序?qū)ECD/NEA基準題中燃料組件和控制棒組件、ZPPR-10B中不同類型燃料組件展開計算，基于和蒙特卡羅程序計算值的對比，初步驗證了TULIP 程序在快譜系統(tǒng)計算分析上的精確性［18］，但對于程序的能譜計算能力，仍舊缺乏系統(tǒng)性地驗證與確認。因此，本文將利用國際臨界安全基準評估項目［19］（International Criticality Safety Benchmark Evaluation Project，ICSBEP）中的臨界實驗裝置，開展TULIP 程序?qū)τ诳熳V問題的適用性研究與驗證計算工作。

1 初步計算分析

針對TULIP 程序在幾何模型上以及能譜上的適用性，從國際臨界安全基準評估項目中選取了相應的臨界實驗裝置開展驗證工作，實驗共計147組，具體信息如表1所示。

表1 ICSBEP實驗裝置篩選Table 1 Selection of ICSBEP experimental device

MCNP5［20］程序每代粒子數(shù)設置為500 000，共投入1 000代，計算的統(tǒng)計漲落在±0.000 05以下，認為MCNP 程序keff計算值作為參考值足夠準確。同時考慮到在帶有真空邊界的一維圓球問題中，中子具有很強的各向異性散射，碰撞概率方法（Collision Probability Method，CPM）不能精確地計算具有強各向異性散射的中子源，TULIP 程序計算時采用離散縱標（Discrete ordinate，SN）求解器，SN 展開階數(shù)取12，散射截面勒讓德展開階數(shù)取5。MCNP5 和TULIP 分別基于ENDF/B-VII.0 評價核數(shù)據(jù)庫［21］加工的連續(xù)能量點截面數(shù)據(jù)庫和多群截面數(shù)據(jù)庫初步對所篩選的實驗開展了計算，計算結(jié)果如圖1和圖2所示，可以看到，針對部分不銹鋼裝載量較高的臨界實驗裝置，計算偏差最大可達到-1.566×10-2，其具體信息如表2所示?？於阎胁讳P鋼是使用最為頻繁的結(jié)構(gòu)材料，在燃料組件中通常的質(zhì)量比例在16%左右，而在諸如反射層、軸向支撐等部分含量較大，因此需要對該問題進行深入研究，以提高程序?qū)Y(jié)構(gòu)材料裝載量比較大的問題的計算精度。

表2 keff偏差大的基準題Table 2 Benchmarks with large keff deviations

1.1 問題分析

以上13 個實驗裝置的材料區(qū)半徑和填充材料如圖3所示，HMF-003-021實驗裝置采用鎳反射層，以鎳元素質(zhì)量比例表示發(fā)生反射層材料裝載量；其余12個實驗裝置采用不銹鋼反射層，不銹鋼的主要成分為Fe-56，以Fe-56 核素質(zhì)量比例量表示不銹鋼裝載量?？梢园l(fā)現(xiàn)，這些實驗裝置的中等質(zhì)量核素質(zhì)量百分比超過30%。

圖3 基準題中主要中等質(zhì)量核素比例Fig.3 Proportion of major intermediate-weight nuclides in the benchmark

為確定問題產(chǎn)生的原因，對HMF021-002 基準題進行簡化，基準題幾何如圖4所示，各區(qū)填充材料如表3 所示。原基準題是高富集鈾材料，為進一步簡化問題，將一維圓球打混為均勻問題并只保留兩個核素，簡化后重裂變核素保留U-235；不銹鋼反射層以Fe-56為主，簡化后不銹鋼只保留Fe-56，簡化后的均勻兩核素問題材料組成如表4所示。

圖4 HMF021-002基準題幾何模型Fig.4 Geometrical model of the HMF021-002 benchmark

表3 HMF021-002基準題材料數(shù)據(jù)Table 3 Material data for the HMF021-002 Benchmark

表4 均勻兩核素問題材料Table 4 Material data for the homogeneous two-nuclide problem

為詳細分析計算偏差的來源，分別使用TULIP程序和MCNP5 程序?qū)ι鲜龊喕瘑栴}進行了計算，特征值計算結(jié)果分別為2.006 00和1.976 24，二者的計算偏差超過10-2，簡化后基準題仍然保留有原問題的特點。該簡化問題的歸一化中子通量如圖5所示，中子通量主要集中在0.01～10 MeV，在1 MeV左右能量，TULIP程序與MCNP5程序的通量有明顯偏差，偏差在-10%～35%。

圖5 歸一化中子通量Fig.5 Normalization neutron flux

如圖6 所示，在中子通量集中的0.01～10 MeV內(nèi)，TULIP程序和MCNP5程序計算出的U-235微觀總截面基本一致，0.01 MeV以上能量范圍內(nèi)偏差為1%，由于此能量范圍內(nèi)中子通量水平很低，基本上不對計算結(jié)果產(chǎn)生影響。如圖7 所示，在1 MeV 能量左右，TULIP 程序和MCNP5 程序的Fe-56 微觀散射截面的偏差達到40%，此能量范圍與中子通量偏差的能量范圍對應；如圖8 所示，在0.01～1 MeV 能量范圍內(nèi)，F(xiàn)e-56 微觀俘獲截面偏差在-10%～10%，由于截面值較小，基本上不對計算結(jié)果產(chǎn)生影響。

圖6 U-235微觀總截面Fig.6 U-235 microscopic total cross section

圖7 Fe-56微觀散射截面Fig.7 Fe-56 Microscopic scattering cross section

圖8 Fe-56微觀俘獲截面Fig.8 Fe-56 microscopic capture cross section

由上述分析可知，TULIP 程序的計算偏差主要是由于Fe-56 高能區(qū)散射截面引起的。對于諸如Fe、Cr、Ni、Co、Mn、Cu等中等質(zhì)量核素來說，非共振區(qū)內(nèi)存在類似共振狀波動的散射截面，會產(chǎn)生一定的自屏效應，如圖9 所示。當快譜問題中等質(zhì)量核素裝載量比較低時，非共振區(qū)的自屏效應是可以忽略的；但是對于中等質(zhì)量核素含量比較高的快譜問題，非共振區(qū)自屏效應的影響是不能忽略的［22-23］。因此，針對中等質(zhì)量核素非共振區(qū)類似共振狀截面的自屏效應，需要對TULIP 程序進行改進以實現(xiàn)此類核素非共振區(qū)截面的精確處理。

圖9 中等質(zhì)量核素微觀總截面Fig.9 Microscopic total cross section of intermediate-weight nuclides

1.2 程序改進

考慮到快譜系統(tǒng)中重核和中等質(zhì)量核素復雜的共振現(xiàn)象和劇烈的共振干涉效應，對每個核素全能量范圍內(nèi)（1.0×10-11～19.6 MeV）進行共振計算來獲得共振區(qū)有效自屏截面，然后對非共振區(qū)處理來解決上述問題。

TULIP 程序采用超細群（Ultra Fine Group，UFG）的共振計算方法，從數(shù)據(jù)庫中讀取全能量范圍內(nèi)點截面后，根據(jù)每個UFG 內(nèi)反應率守恒關(guān)系，對點截面進行數(shù)值積分得到超細群有效自屏截面。

式中：為能群編號為g的核素k的UFG 有效自屏截面，b；σx，i，k為能量為i處的核素k的有效自屏點截面，b；?i為能量為i處的中子通量密度，cm-2·s-1；i為能量點索引。

對于均勻系統(tǒng)而言，引入窄共振近似下的中子通量密度可以表示為如下形式：

式中：Nk為核素k的核子密度，cm-3；σp，k為核素k的勢散射反應截面，b；Σp為宏觀勢散射反應截面，cm-1；σt，i，k是能量為i處的核素k的微觀總反應截面，b；Σt，i是能量為i處的宏觀總反應截面，cm-1；j、k為核素索引。

共振核素的勢散射截面在能量區(qū)間內(nèi)基本是常數(shù)，式（1）可以簡化為：

因此，能量點i處的點通量權(quán)重譜表達式如下：

同時，考慮到在后續(xù)計算中可能會遇到具有強烈各向異性散射的問題，引入截面高階矩自屏方法來獲得高階點通量權(quán)重譜。

式中：l為散射截面勒讓德展開階數(shù)，l≥0；?i l為能量點i處l階點通量權(quán)重譜。

對于非均勻系統(tǒng)而言，通過逃脫截面考慮非均勻效應，對于逃脫截面的推導，這里不再贅述，直接給出非均勻系統(tǒng)內(nèi)點通量權(quán)重譜的表達式。

式中：?il為區(qū)域r內(nèi)能量點i處l階點通量權(quán)重譜；為區(qū)域r內(nèi)能量點i處宏觀總反應截面，cm-1為區(qū)域r內(nèi)能量點i處核素k的宏觀逃脫截面，cm-1。

對于核素非共振能量區(qū)，重點需要通過點截面文件獲取其總截面、散射截面等信息，而對于均勻系統(tǒng)和非均勻系統(tǒng)的點通量權(quán)重譜，則采用如下所示的公式進行獲得：

式中：C為常數(shù)。

快堆中常見核素能量區(qū)的劃分如表5 所示，高于共振能量上限的為非共振能量區(qū)，其余為共振能量區(qū)。

表5 快堆常見核素能量區(qū)劃分Table 5 Energy division of common nuclides in fast reactors

2 數(shù)值驗證

2.1 均勻問題

本小節(jié)的均勻問題與上一節(jié)的問題相同，其核素組成見表4。使用改進后的TULIP程序重新對該均勻問題進行計算，特征值計算結(jié)果為1.975 05，TULIP程序與MCNP5程序的計算偏差從2.976×10-2降低到2×10-3內(nèi)。如圖10～12所示，增加對核素非共振區(qū)處理后，在1 MeV 能量左右，TULIP 和MCNP5程序歸一化中子通量偏差的從40%降低到5%以內(nèi)；對于中子通量分布比較集中的0.01～10 MeV 能量范圍內(nèi)，U-235微觀總截面的偏差基本為0；Fe-56的微觀散射截面的偏差從原來的-40%降低到1%內(nèi)，僅有個別能群偏差超過5%。以上結(jié)果表明了均勻問題中程序改進的有效性。

圖10 歸一化中子通量Fig.10 Normalization neutron flux

圖11 U-235微觀總截面Fig.11 U-235 microscopic total cross section

圖12 Fe-56微觀總截面Fig.12 Fe-56 microscopic scattering section

2.2 非均勻問題

基于改進后的TULIP 程序，對表2 所列的13 組基準題重新計算，計算結(jié)果如表6所示，TULIP程序和MCNP5程序的計算偏差降低到3×10-3左右，這表明了在非均勻問題中程序改進的有效性。

表6 高中等質(zhì)量核素裝載量基準題的計算結(jié)果Table 6 Calculation results of benchmarks with high intermediate-weight nuclide loading

3 基于ICSBEP臨界實驗裝置的計算

在完成TULIP 程序的改進及初步數(shù)值驗證后，本文對所篩選的ICSBEP 中147 組臨界實驗裝置重新進行了計算，其中高濃縮鈾燃料、中濃縮鈾燃料和U-233 金屬燃料實驗裝置的計算結(jié)果如圖13 所示，钚金屬燃料、鈾-钚混合燃料和特殊同位素金屬燃料實驗裝置的計算結(jié)果如圖14。keff計算偏差分布如圖15所示，所有實驗裝置的計算偏差基本上保持在3×10-3內(nèi)，平均偏差為-7.9×10-4，標準差為8.9×10-4，按照式（8）計算的平均χ2值從5.385 降低到2.300，TULIP程序與MCNP5程序計算結(jié)果吻合良好，這表明TULIP 程序?qū)τ诳熳V實驗裝置的計算分析的精確性。

圖13 ICSBEP基準題計算結(jié)果：HEU, IEU, U-233Fig.13 Calculation results of ICSBEP benchmarks: HEU, IEU, and U-233

圖15 ICSBEP基準題計算結(jié)果偏差統(tǒng)計Fig.15 Statistical deviations for the calculation results of ICSBEP benchmarks

式中：χ2為147組實驗裝置計算結(jié)果的平均卡方值；為TULIP 程序?qū)τ诘趍組試驗裝置的特征值計算結(jié)果；為MCNP5 程序?qū)τ诘趍組試驗裝置的特征值計算結(jié)果；為TULIP和MCNP程序所有對實驗裝置特征值計算結(jié)果的平均偏差；m為實驗裝置編號索引；n為實驗裝置總數(shù)目。

4 結(jié)語

本文基于ICSBEP 快譜實驗裝置對TULIP 程序開展驗證工作，對于不同燃料類型的實驗裝置，TULIP程序和MCNP5程序的計算偏差低于3×10-3；通過對核素非共振區(qū)計算方法和共振計算策略的優(yōu)化，處理中等質(zhì)量核素高裝載量情況下非共振區(qū)類似共振波動狀截面的自屏效應，對于帶有大量結(jié)構(gòu)材料的實驗裝置，TULIP程序和MCNP5程序的偏差由超過10-2降低到3×10-3。

本研究證明TULIP 程序針對快譜系統(tǒng)具有良好的計算能力，在先進反應堆設計中發(fā)揮著重要作用。在未來的工作中，將TULIP 程序應用到對實際屏蔽問題或者快堆反射層組件計算中，驗證程序的改進效果。

作者貢獻聲明陳文杰負責實施研究，分析/解釋數(shù)據(jù)，撰寫文章；杜夏楠負責把握整體研究工作，指導文章寫作；王茸提供程序使用指導；鄭友琦負責文章內(nèi)容審閱；王永平提供技術(shù)材料支持；吳宏春提供研究經(jīng)費支持。