［摘要］以3-溴噻吩為原料合成的荷電化聚噻吩（P-N）對MXene（Ti3C2Tx）進行表面改性，得到了MXene@P-N導熱填料。通過冰模板法，以冰晶形成的方向構(gòu)筑導熱填料的框架，形成規(guī)律的導熱路徑，將液體硅橡膠（LSR）浸潤到框架中制備出具有高熱導率的復合材料。通過核磁共振波譜儀（1H NMR）、凝膠滲透色譜儀（GPC）和傅里葉紅外光譜儀（FTIR）、X射線多晶衍射儀（XRD）、X射線光電子能譜儀（XPS）和透射電子顯微鏡（TEM）等方法表征了P-N、MXene以及導熱填料的形貌結(jié)構(gòu)。FTIR分析結(jié)果進一步驗證了P-N通過氫鍵作用負載在MXene表面。對不同填料含量的復合材料熱導率的研究表明，填料含量為4.96 vol%/15.57 wt%時，復合材料熱導率可達到1.43 W/（m·K），比純LSR提高了4.96倍。此復合材料為輕質(zhì)高導熱LSR的設計構(gòu)筑提供全新的研究思路。

［關鍵詞］荷電化聚噻吩；MXene；氫鍵；冰模板；熱導率

中圖分類號：O631文章標志碼：A文章編號：1672-0563（2024）05-0089-07

DOI：10.13773/j.cnki.51-1637/z.2024.05.010

引言

新能源、集成電路、通訊等行業(yè)的飛速發(fā)展，促進了電子器件朝著微型化和集成化方向發(fā)展，隨之帶來不可避免的散熱問題。如何提升電子器件的散熱能力成為熱管理材料現(xiàn)階段亟待解決的難題［1］。聚合物材料具有的絕緣性、柔韌性等特點使其可適用于熱管理材料，但較低的熱導率又限制了應用范圍。雖然通過添加導熱填料可達到提高聚合物的熱導率的目的［2］，但復合材料中填料間，填料與基材間存在的界面熱阻，成為了影響熱導率的主要瓶頸。大分子改性劑對填料的改性，可通過在填料間形成非共價來可以有效降低復合材料中界面熱阻。

MXene具有類石墨烯結(jié)構(gòu)，Liu［3］等制備的MXene（Ti3C2Tx）其本身熱導率可達55.8W/（m·K）。同時，其表面含有大量功能基團，便于通過非共價鍵對其進行改性［4］，從而有效降低MXene與高分子基材間的界面熱阻。Liu［5］等制備了石蠟/Ti3C2Tx@明膠（PA/T@G）的復合材料，由于高含量的Ti3C2Tx破壞了氣凝膠的結(jié)構(gòu)，導致熱傳導通道斷裂；而含量較少的Ti3C2Tx不能連接在一起形成有效的熱傳導通道，故含量為30wt%時，復合材料的熱導率達到最高。Kim［6］等探究了多種聚合物形成氫鍵后對熱導率的影響。熱量通過弱范德華相互作用的鏈之間傳遞熱量較低［7］，氫鍵也可以提高聚合物的熱導率，氫鍵的強度約為范德華相互作用的10-100倍［8］。聚噻吩的導熱能力最高可以達到4.4W/（m·K）［9］，其作為填料改性劑可有效降低界面熱阻，提升導熱性能。Zhang［12］等分別采用兩種噻吩單體（噻吩和噻吩羧酸）合成了一系列不同配比的聚噻吩，聚噻吩羧酸可以在分子間形成強氫鍵，共軛噻吩環(huán)可以獲得較高的熱導率。

鑒于上述MXene的性能及聚噻吩的導熱性能，本工作著眼于聚噻吩分子結(jié)構(gòu)的設計并將其對填料進行改性，進而通過冰模板法制備出導熱復合材料。利用氫鍵構(gòu)筑出含有荷電化聚噻吩改性MXene的LSR基導熱復合材料。通過3-溴噻吩制備出荷電化聚噻吩；將兩者通過非共價改性的方法制備出導熱填料（MXene@P-N）；采用冰模板法構(gòu)筑好填料框架后再通過浸潤工藝制得復合材料（MXene/LSR）。

1實驗部分

1.1原材料

PVDF：阿法埃莎（中國）化學有限公司；氟化鋰、無水硫酸鎂：上海阿拉丁生化科技有限公司；3-溴噻吩、正丁基鋰：AR，上海麥克林生化科技有限公司；1，6-二溴己烷、甲基溴化鎂、N-溴代丁二酰亞胺（NBS）、N-甲基咪唑、乙腈、冰乙酸、氫氧化鈉：AR，上海阿拉丁生化科技有限公司；氯仿、四氫呋喃、無水乙醚、鹽酸：AR，國藥集團化學試劑有限公司；1，3-雙（二苯基膦丙烷）二氯化鎳（Ni（dppp）Cl2）：AR，Sigma-Aldrich（上海）貿(mào)易有限公司；甲醇、正己烷：AR，上海泰坦化學有限公司；碳鈦化鋁：吉林十一科技有限公司；去離子水：自制。

1.2設備及儀器

凝膠滲透色譜儀：PL-GPC120，英國Polymer laboratories公司；熱重紅外聯(lián)用儀：TG209F3，美國ThermoFisher Scientific公司；核磁共振波譜儀：400 MHz，瑞士Bruker公司X-射線衍射儀：SmartLab 9KW，日本株式會社理學公司；超高分辨掃描電子顯微鏡：Regulus 8230，日本日立公司；冷場發(fā)射式掃描電鏡：S-4800，美國Hitachi High-Tech；高分辨透射電子顯微鏡：JEM-2100，日本JEOL；瑞領LW9389導熱測試儀，臺灣瑞領科技股份有限公司。

1.3實驗過程

1.3.1制備大分子改性劑（P-N）

1.3.1.1聚噻吩的制備方法

首先，在氮氣氛下，將37.5 mL正己烷、30.65 mmol 3-溴噻吩加至燒瓶中，使其降溫到-55 ℃mL后，在攪拌的條件下，緩慢滴加12.5 mL正丁基鋰（2.5M in THF），待滴加完畢后，繼續(xù)攪拌10 min后，再加入適量四氫呋喃，燒瓶中呈現(xiàn)出現(xiàn)白色渾濁狀態(tài)；接著，在-55 ℃mL下磁力攪拌1 h后，升溫至-10 ℃，滴加18mL的1，6-二溴己烷，滴完完畢后，轉(zhuǎn)移到25 ℃mL的條件下繼續(xù)反應24 h后，加入15 mL的去離子水終止反應。產(chǎn)物通過無水乙醚萃取三次后，加入無水硫酸鎂后靜置過夜，經(jīng)過旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀除去溶劑；以石油醚為洗脫劑，經(jīng)硅膠色譜柱分離，得到無色液體3-（6-溴己基）噻吩，產(chǎn)率約為35%。

其次，在氮氣保護、0 ℃mL和遮光條件下，依次在燒瓶中加入4.5 mmol 3-（6-溴己基）噻吩、37.5 mL無水氯仿、37.5 mL冰乙酸及4.95 mmol NBS；加完后在0 ℃mL的條件下磁力攪拌30分鐘，然后轉(zhuǎn)移到25 ℃mL條件下繼續(xù)反應24 h后，加入30 mL去離子水終止反應。利用50 mL二氯甲烷萃取三次；再用75 mL的5 wt%氫氧化鈉溶液洗滌有機相，除去殘留的冰乙酸。隨后，用30 mL去離子水沖洗有機相三次后，加入適量的無水硫酸鎂靜置12 h，再通過旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀除去溶劑；以石油醚為洗脫劑的通過硅膠色譜柱分離，得到無色液體2，5-二溴-3-（6-溴己基）噻吩，產(chǎn)率約為70%。

最后，在氮氣保護和冰浴條件下，將3 mmol 2，5-二溴-3-（6-溴己基）噻吩加在20 mL的四氫呋喃中攪拌20 min，然后加入3.3 mL甲基溴化鎂（1M THF）后，在25 ℃mL下條件反應2 h后，再加入0.03 mmol Ni（dppp）Cl2后，繼續(xù)反應4 h。反應液滴加到100 mL的甲醇中，出現(xiàn)沉淀，收集并干燥；用甲醇、正己烷和三氯甲烷依次對產(chǎn)物進行索提；旋蒸、干燥后得到紅棕色的聚噻吩，產(chǎn)率約為75%。

1.3.1.2P-N的制備方法

在氮氣保護的條件下，將2 mmol聚噻吩與50 mL乙腈加入燒瓶中，在攪拌下緩慢滴加2.2 mmol N-甲基咪唑；待滴加結(jié)束后，在70 ℃mL下反應3天。收集產(chǎn)物，并用THF洗滌，干燥，得到棕色的荷電化聚噻吩，產(chǎn)率約85%。

1.3.2MXene的制備方法

采用原位生成氫氟酸的方法刻蝕MAX得到MXene。將10 mL去離子水和30 mL鹽酸（12 M）加入到聚四氟內(nèi)襯中，配成9 M的鹽酸溶液，再稱取3.2 g氟化鋰緩慢加入到聚四氟內(nèi)襯中，攪拌30分鐘得到刻蝕劑；最后稱取2 g MAX分多次緩慢加入到聚四氟內(nèi)襯中，每次加入時，待上次加入后的內(nèi)襯中沒有氣泡時再加入。待MAX完全加入后，繼續(xù)攪拌10分鐘，再放置到油浴鍋中，在磁力攪拌轉(zhuǎn)速約每分鐘700轉(zhuǎn)下，在40攝氏度的條件下反應24 h。反應結(jié)束后，使用1M鹽酸洗滌離心3次，轉(zhuǎn)速為每分鐘3500轉(zhuǎn)，洗去未反應的氟化鋰和刻蝕過程中產(chǎn)生的鹽。酸洗之后，結(jié)果多次的去離子水的冰浴超聲、洗滌離心，直至離心后的上清液的PH值大于6為止。將得到的沉淀分散到無水乙醇中，冰浴超聲2 h，每20分鐘搖晃一次；最后，用每分鐘3500 轉(zhuǎn)的轉(zhuǎn)速離心15min，取上清液抽濾，隨后真空干燥，得到MXene納米片，產(chǎn)率約為20%。

1.3.3MXene@P-N的制備方法

用50 mL去離子水分散0.1g P-N，通過磁力攪拌使其均勻分散后；取0.1 gMXene加入其中，冰浴超聲10 min分散后，在25 ℃mL下攪拌24 h；產(chǎn)物需要洗滌三次，目的在于除掉多余的P-N，冷凍干燥24 h，得到MXene@P-N。

1.3.4MXene@P-N/LSR復合材料制備的方法

將不同質(zhì)量的MXene@P-N分散到0.2 M CH3COOH配置的1 wt%PVA溶液中，制備出不同濃度的MXene@P-N混合液（70、120、170 mg/mL）?；旌弦悍稚⒕鶆蚝蟮谷雸A柱狀模具中，將模具底端浸泡在液氮表面，通過冰晶生長，構(gòu)筑出MXene@P-N的三維取向結(jié)構(gòu)。用冷凍干燥機移去骨架結(jié)構(gòu)中的水，得到了不同含量的 MXene@P-N框架。

為保證LSR能夠完全浸潤MXene@P-N框架，LSR配方中使用100 cs的乙烯基硅油。將MXene@P-N框架浸入配置好的LSR中，在室溫下真空除氣泡2 h，完全浸潤后再用金屬片壓在模具上，確保材料表面平整。隨后在100 "℃mL固化1 h得到MXene@P-N/LSR復合材料。

1.4測試與表征

取6 mg 聚噻吩溶解在3 mL THF中，通過GPC測試其分子量；取4.5 mg P-N溶解在1.5 mL 氘代甲醇中，通過核磁共振波譜儀測試其結(jié)構(gòu)；取少許樣品（P/P-N）與KBr按照質(zhì)量比1：100混合均勻、研磨、壓片后進行FTIR測試；將MXene、MXene@P-N進行XRD測試，掃描范圍2啊糤TBZ〗～ 60啊糎TSS〗，速率為20（啊糎TSS〗）/min；通過XPS分析樣品的元素組成；將MXene和MXene@P-N分散在乙醇中滴在硅片上、MXene@P-N框架切片，進行SEM測試，觀察樣品形貌；將MXene和MXene@P-N分散在乙醇中，滴在銅網(wǎng)上，進行TEM測試，觀察樣品形貌；通過瑞領LW9389導熱儀對復合材料進行熱導率測試，每個填料含量采用三個樣品進行測試并取其平均值，溫度為80 ℃mL，樣品為25.4 mm×25.4 mm×6 mm的立方體。

2結(jié)果與討論

2.1P-N的結(jié)構(gòu)表征

圖1 為P-N的1H NMR譜圖，δ=7.06 ppm處是噻吩上a位置H的特征峰；在δ=2.80 ppm處為c位置H的特征峰，即與噻吩相連的亞甲基上的H；在δ=4.79 ppm處為d位置H的特征峰，即為與咪唑連接亞甲基上的H；在δ=1.89-1.38 ppm處為側(cè)鏈中間段上b位置H的特征峰，在δ=8.97 ppm、δ=8.56 ppm及δ=7.53 ppm分別為咪唑上f、g、h位置上H的特征峰。N-甲基咪唑通過荷電化反應引入聚噻吩的側(cè)鏈上，得到目標產(chǎn)物P-N，且P-N可溶于水。P-N的分子量以聚噻吩的分子量來判斷，其數(shù)均分子量為4 255 g/mol。

2.2MXene@P-N的結(jié)構(gòu)表征分析

MAX、MXene和MXene@P-N的XRD譜圖見圖2。碳鈦化鋁（MAX）經(jīng)過刻蝕得到MXene，38.75°Al峰的消失［13］證明了MAX到MXene的轉(zhuǎn)變。完成刻蝕、剝離后，能夠看到（002）晶面衍射峰發(fā)生明顯的左移，說明材料的層數(shù)減少，層間距變大［14］；改性后，（002）晶面衍射峰出現(xiàn)略微左移，體現(xiàn)出有P-N負載在MXene表面。通過對XRD譜圖的分析，能夠初步證明P-N對MXene的成功改性。

MXene改性前后對比見圖2。圖2a為MXene和MXene@P-N的局部紅外圖譜，羥基參與形成氫鍵時，其電子云分布發(fā)生變化，導致能級間的躍遷能量降低，向更長波長的方向移動，光譜線發(fā)生紅移。MXene改性后-OH峰發(fā)生紅移，說明改性后MXene與P-N之間形成了氫鍵。圖2b為MXene和MXene@P-N的局部XPS譜圖，可以看到改性后的MXene上出現(xiàn)N、S元素。在此復合材料中，N、S為P-N的特征元素，能夠進一步證明P-N對MXene的成功改性。

2.3MXene@P-N微觀形貌分析

MXene和MXene@P-N的SEM、TEM以及S、N的Mapping見圖3。通過SEM和TEM來表征MXene@P-N的微觀形貌。圖3a所示，刻蝕過程中取出部分上層溶液，經(jīng)清洗稀釋后可以看到MAX處于剝離狀態(tài)中，已經(jīng)可以看到刻蝕過程中開始出現(xiàn)明顯的片層結(jié)構(gòu)；圖3b所示，經(jīng)過剝離后MXene的層數(shù)較少，成為二維片狀材料；圖3c所示，由于有P-N負載在MXene上，使得MXene表面變“粗糙”，所以TEM圖中MXene@P-N的片層結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)為陰影狀而非透明狀；圖3d可以直觀看到N元素分布在MXene表面，說明P-N負載在MXene表面。TEM觀察MXene晶格條紋時，其展現(xiàn)出規(guī)則的晶格條紋，反映了MXene的高質(zhì)量剝離和有序的原子排列。通過對MXene@P-N的微觀形貌分析，MAX刻蝕、剝離成為MXene及P-N對MXene的改性成功證明了選取材料的合理性。

2.4MXene@P-N冰模板框架的微觀形貌分析

不同填料含量的MXene@P-N框架SEM見圖4。填料隨著冰晶的生長方向進行排列，冰晶自下而上生長，在垂直方向上構(gòu)筑網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)。隨著MXene@P-N含量的增加，MXene@P-N框架的取向結(jié)構(gòu)的分布變得相對規(guī)整和密集。圖4a為120 mg/mL的框架，圖4b為170 mg/mL的框架，通過圖4a與圖4b的對比，在相同的放大倍數(shù)（200倍）下，可以看到明顯的結(jié)構(gòu)差異，填料份數(shù)高的形成了更致密的取向結(jié)構(gòu)。

2.5MXene@P-N/LSR的導熱性能（垂直方向?qū)嵝阅埽?/p>

Yao［15］等提出，常規(guī)方法難以提高常規(guī)的聚合物復合材料的熱導率，他們通過冰模板法構(gòu)筑導熱框架與高溫燒結(jié)相結(jié)合的方式，構(gòu)建出輕質(zhì)的BN-SiC骨架，在填料含量僅8.35 vol%時，BN-SiC/聚二甲基硅氧烷復合材料的熱導率高達3.87 W/（m·K）。填充型聚合物導熱材料的熱導率受到填料結(jié)構(gòu)和填料含量的影響，通過對填料進行取向，可以有效提升復合材料的熱導率。

分別測試以改性前后的MXene作為填料在不同填料含量（70、120、170 mg/mL）下制備的復合材料的熱導率。隨著填料量增大，復合材料的熱導率都在增大。在同等填料量時，MXene@P-N為填料制得復合材料的熱導率比以MXene為填料制得復合材料的熱導率高。在4.96 vol%/15.57 wt%的含量下MXene@P-N為填料制得復合材料的熱導率可達1.43 W/（m·K），同等填料含量下MXene為填料制得復合材料的熱導率為1.19 W/（m·K），LSR的熱導率僅0.24 W/（m·K）。導熱框架的構(gòu)筑形成了固定的導熱路徑，相較于聚合物基體，復合材料的熱導率大幅提高。聚噻吩的熱導率最高可以達到4.4 W/（m·K）［16］，其與無機材料之間可以形成良好的的協(xié)同互補作用，通過聚噻吩對無機材料的修飾可以改善無機材料的某些性能。因此，同等填料含量下，有無P-N的存在也會導致復合材料熱導率的差異。一是由于P-N改性后的MXene在分散液中的分散性優(yōu)于未改性的MXene，冰晶自下而上生長，填料分散情況會影響框架的結(jié)構(gòu)。MXene@P-N在分散液中分散的相對均勻，有助于形成均一的框架結(jié)構(gòu)，MXene因分散不均導致框架結(jié)構(gòu)均一性不佳。二是由于P-N負載在MXene上，在無機填料與聚合物基體之間起到橋梁作用，增加MXene與LSR間的相容性，有效降低MXene與LSR之間的界面熱阻。因此，在同等填料含量下，MXene@P-N/LSR復合材料有更高的熱導率。

3結(jié)論與展望

3.1結(jié)論

從優(yōu)化導熱路徑與降低界面熱阻的角度設計實驗方案，通過格式置換法合成出荷電化聚噻吩（P-N），非共價改性的方法制備出MXene@P-N導熱填料，冰模板法構(gòu)筑導熱路徑，有效提高復合材料的導熱性能。本文中所用LSR的熱導率為0.24 W/（m·K），通過系列化的實驗得出，在4.96 vol%/15.57 wt%的含量下，MXene/LSR復合材料的熱導率可達1.19 W/（m·K），MXene@P-N/LSR復合材料的熱導率可達1.43 W/（m·K）。同等填料量下，MXene@P-N/LSR的熱導率是MXene/LSR的熱導率的1.2倍，是LSR的熱導率的5.96倍。P-N與MXene之間形成的氫鍵和構(gòu)筑的導熱路徑對復合材料導熱性能的提升有著協(xié)同作用，使該材料具有一定的熱管理應用價值。

3.2展望

本工作旨在為新能源、集成電路、通訊等行業(yè)開發(fā)新型輕質(zhì)導熱材料提供思路，這些行業(yè)對材料的導熱性能、重量以及其它物理和化學性質(zhì)有著極高的要求。三維導熱網(wǎng)絡能提高材料的導熱效率，使熱量能夠更快速地在材料內(nèi)部傳遞，同時保持材料的輕質(zhì)特性。通過表面改性處理，改善填料與基體之間的界面結(jié)合，降低界面熱阻的同時提高材料的穩(wěn)定性。綜上所述，開發(fā)新型輕質(zhì)導熱材料需要綜合考慮材料選擇、結(jié)構(gòu)設計、納米技術(shù)以及可持續(xù)性等多個方面。通過跨學科的合作與創(chuàng)新，有望為新能源、集成電路、通訊等行業(yè)帶來革命性的材料解決方案。

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［責任編輯：付麗萍］

Preparation "of MXene@P-N /LSR Compositesand Research on Thermal Conductivity Performance

DING Boyang，PENG Shiyuan，HOU Zhi，ZHOU Yuanjian

（China BlueStar Chengrand Research Institute of Chemical Co.，Ltd， Chengdu 610000，Sichuan）

Abstract：MXene@P-N thermally conductive filler was obtained by surface modification of MXene （Ti3C2Tx） with charge-chemical polythiophene （P-N） synthesized from 3-bromothiophene."The composites with high thermal conductivity were prepared by the ice template method， in which the framework of the thermally conductive filler was constructed in the direction of ice crystal formation to form a regular thermal conductivity path， and the framework infiltrated with liquid silicone rubber （LSR） was used to prepare the composites with high thermal conductivity."The morphology and structure of P-N， MXene and the thermally conductive filler were characterized by nuclear magnetic resonance spectroscopy （1H NMR）， gel permeation chromatography （GPC），and fourier transform infrared spectroscopy （FTIR）， X-ray polycrystalline diffractometry （XRD）， X-ray photoelectron spectroscopy （XPS）， and transmission electron microscopy （TEM）， etc."The results of the FTIR analyses further confirmed the thermal conductivity of P-N and MXene was loaded on the surface of MXene through hydrogen bonding."Reseaches regarding the thermal conductivity of the composite with different filler contents indicate that the thermal conductivity of the composite can reach 1.43 W/（m-K） with an addition of 4.96 vol%/15.57wt%， which is 4.96 times higher than that of pure LSR."This composite material provides a new research idea for the design and construction of lightweight and high thermal conductivity LSR.

Keywords： ""charge-chemical polythiophene； MXene； hydrogen bonding；ice-template；thermal conductivity

收稿日期：2024-06-05

基金項目：

作者簡介：丁伯陽，助理工程師，Email：244721467@qq.com；彭詩元，工程師，博士；侯智，教授級高級工程師，博士；周遠建，教授級高級工程師。