劉川鳳, 成建波, 李德紅, 程金星, 黃建微, 張曉樂,張 健, 張 璇, 李 月, 郝光輝

(1.中國計量科學(xué)研究院 電離輻射計量科學(xué)研究所，北京 100029；2.中國人民解放軍96901部隊，北京 100096)

1 引 言

常用于輻射劑量測量的有氣體探測器、半導(dǎo)體探測器和閃爍體探測器。其中氣體探測器中電離室因具有較好的穩(wěn)定性、價格低廉、靈敏度高[1]和電子測量設(shè)備簡單等優(yōu)勢常用于醫(yī)療、食品加工和環(huán)境測量等領(lǐng)域。在國際上,石墨空腔電離室常作為測量空氣比釋動能的標(biāo)準(zhǔn)裝置進(jìn)行使用或者作為工作計量器具測量X、γ劑量當(dāng)量率[2]。

目前,國內(nèi)中國原子能科學(xué)研究院設(shè)計了系列空腔電離室,作為次級標(biāo)準(zhǔn)用于測量137Cs和60Co的γ射線參考輻射場的空氣比釋動能率[3];上海市計量技術(shù)研究所于1985年研制了用于測量防護(hù)級60Co γ射線照射量標(biāo)準(zhǔn)裝置-球形石墨空腔電離室[4];中國計量科學(xué)研究院設(shè)計了圓柱形石墨空腔電離室作為137Cs空氣比釋動能基準(zhǔn)[5];中國測試技術(shù)研究院設(shè)計了用于60Co γ射線空氣比釋動能絕對測量的圓柱形結(jié)構(gòu)的空腔電離室。這些電離室設(shè)計僅針對137Cs和60Co兩個能量點,未考慮在較寬能量范圍內(nèi)的能量響應(yīng)。除此之外,國內(nèi)市面上常采用PTW生產(chǎn)的32005型號的電離室進(jìn)行防護(hù)水平劑量率測量。國內(nèi)關(guān)于測量寬能量的防護(hù)級劑量率的空腔電離室研發(fā)的文獻(xiàn)甚少,為了提高測量儀器國產(chǎn)化水平,掌握核心技術(shù),本研究設(shè)計適用于測量寬能量(48 keV～1.25 MeV)X/γ射線,基于空腔理論,對電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計和性能測試結(jié)果進(jìn)行探討。本研究設(shè)計的目標(biāo)為:1) 電離室漏電流小于±5 fA;2) 能量響應(yīng)相對偏差(48 keV～1.25 MeV)在±5%之內(nèi)(歸一到60Co);3) 長期穩(wěn)定性≤0.5%/年;4) 電離室角響應(yīng)≤0.5%。

2 空腔電離室設(shè)計原理

低密度空腔電離室具有以下優(yōu)勢:攜帶便捷、測量精確并且室壁可選用組織等效性的材料,因此常用做輻射束劑量測量?？涨浑婋x室主要包括腔體室壁,收集極桿,高壓極和收集極桿之間的保護(hù)極。電離室室壁通過高壓電源施加極化電壓,收集極桿電勢為0 V,因此在電離室內(nèi)構(gòu)建了一定場強(qiáng)的電場分布。射線照射空腔電離室時,與電離室室壁發(fā)生相互作用,產(chǎn)生的次級帶電粒子進(jìn)入空腔內(nèi),次級電子在空腔內(nèi)沉積能量,將腔體空氣分子電離產(chǎn)生電子離子對,電子離子對在電場作用下分別向收集極和高壓極移動,產(chǎn)生的感應(yīng)信號經(jīng)后端的信號電纜傳輸出至信號處理系統(tǒng)。由此可見,空腔內(nèi)沉積的能量直接反應(yīng)了測量點空氣比釋動能率的大小。經(jīng)溯源得到的校準(zhǔn)因子與電離室測量得到的電離電流乘積,并對測量結(jié)果進(jìn)行溫度氣壓修正可獲得電離室測量中心點處的劑量率值,如公式(1)。

(1)

式中:I為收集的電離電流,A;Nk為刻度因子,Gy/A;p0為參考大氣壓強(qiáng),101.325 kPa;p為測量時環(huán)境大氣壓強(qiáng),Pa;T0為參考溫度,293.15 K;T為測量時環(huán)境溫度,K。

3 電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計

電離室設(shè)計需滿足的條件如下:1) 腔體的線度與介質(zhì)中由光子產(chǎn)生的次級電子的射程相比小很多,它的存在不會改變介質(zhì)中初級光子和次級電子的能譜分布;2) 腔體內(nèi)氣體的電離幾乎全部起源于介質(zhì)中的次級電子,初級光子在腔體中釋放出的次級電子可忽略;3) 腔室周圍的介質(zhì)厚度大于次級電子的最大射程,以滿足電子平衡條件;4) 空腔應(yīng)處于均勻輻射場內(nèi),使得腔體線度范圍內(nèi)介質(zhì)的能量吸收基本上是均勻電子所產(chǎn)生的電離。結(jié)合電離室使用場景,需要對電離室材料和結(jié)構(gòu)進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整,以滿足電離室在寬射線能量范圍內(nèi)具有較好的能量響應(yīng)、盡可能小的漏電流以及具有較好的穩(wěn)定可進(jìn)行重復(fù)測量,符合國際電工委員會(international electrotechnical commission,IEC)標(biāo)準(zhǔn)[6]的要求。

電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計如圖1所示,其中1為電離室外殼,室壁質(zhì)量厚度為5.09 g/cm2。2為收集極,采用聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)的空心桿,外徑為4.2 mm,內(nèi)徑為3 mm,收集極桿延伸至腔體內(nèi)3/4處。高壓極和收集極之間設(shè)置保護(hù)極,如圖中的3所示。每兩個電極之間設(shè)置絕緣材料,起到物理隔絕的作用。電離室室壁使用聚甲醛樹脂(POM)材料,表面噴涂石墨材料用以導(dǎo)電。高壓極、收集極和保護(hù)極經(jīng)三同軸電纜線與TNC接頭相連,最終將信號傳輸至電離電流測量設(shè)備Unidos Webline,對信號進(jìn)行處理。三同軸電纜具有低噪聲、雙重屏蔽效果,有利于降低漏電流,減少信號傳輸過程中信號的損失,如圖2所示。

圖1 電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計圖

圖2 雙屏蔽同軸電纜結(jié)構(gòu)示意圖

3.1 電離室室壁設(shè)計

3.1.1 室壁厚度理論計算

電離室壁的主要功能為提供極化電壓,另外電離室空腔內(nèi)能量沉積源于室壁產(chǎn)生的次級電子[7]。電離室室壁在射線照射下,空腔內(nèi)的電離量與壁厚關(guān)系如圖3所示。從圖3可以看出,光子與室壁材料發(fā)生相互作用產(chǎn)生的次級電子進(jìn)入腔室發(fā)生電離,起初壁厚的增加使得進(jìn)入空腔的電子增多,產(chǎn)生的電離量不斷增加;當(dāng)壁厚與次級電子的最大射程相等時,空腔內(nèi)的電離量達(dá)到最大;隨著壁厚增大,電離強(qiáng)度反而會下降,這是因為壁厚過大使得部分次級電子被阻止而無法進(jìn)入空腔內(nèi),同時一部分光子會被室壁吸收。因此電離室壁厚需和次級電子的最大射程保持一致。

圖3 電離量與壁厚的關(guān)系示意圖[8]

為了滿足帶電粒子平衡,進(jìn)而將產(chǎn)生的劑量值與空氣比釋動能關(guān)聯(lián)起來,還要求電離室壁具有空氣等效性,以滿足以下條件:1) 電離室室壁外產(chǎn)生的任何帶電粒子不進(jìn)入空腔;2) 在空腔處提供一個能充分表征發(fā)生在室壁物質(zhì)中的光子相互作用特征的平衡帶電粒子。常用的空氣等效材料有石墨、POM、聚乙烯等,本設(shè)計研究中采用機(jī)械性能良好的POM材料,密度為1.4 g/cm3。

為了確定電離室壁厚度,使用連續(xù)慢化近似射程(CSDA射程)RCSDA進(jìn)行表征。假設(shè)光子相互作用后產(chǎn)生的最大電子的能量與光子能量相同,根據(jù)入射光子能量及NIST數(shù)據(jù)庫,內(nèi)插可以得到相應(yīng)的電子RCSDA射程,計算結(jié)果如表1所示。當(dāng)電子能量為45 keV～1.25 MeV時,室壁厚度為26.4 μm～4 mm。為控制室壁對低能量光子衰減小于5%,根據(jù)NIST網(wǎng)站數(shù)據(jù),初步計算不同厚度對低能光子的衰減,當(dāng)光子能量為47.88 keV時,線衰減系數(shù)μ為0.311 cm-1,由光子衰減公式計算得到,當(dāng)室壁厚度分別為2 mm、3 mm和4 mm時,光子衰減分別為6%、8.9%和11.7%。

表1 POM材料的電子射程與能量的關(guān)系

因此,室壁厚度設(shè)置約為2 mm,但考慮到高能射線的響應(yīng)性能,電離室的壁厚設(shè)置需要進(jìn)行折中,電離室室壁厚度結(jié)合蒙特卡羅模擬結(jié)果進(jìn)行確定。

3.1.2 蒙卡模擬

對于寬能量范圍的射線,為了滿足能量響應(yīng)的要求,設(shè)置的壁厚一方面要考慮低能射線的衰減,同時還要考慮高能射線對壁厚的穿透性,綜合兩方面對電離室的壁厚進(jìn)行折中考慮。電離室收集極采用較高原子序數(shù)材料,與低能射線發(fā)生相互作用,產(chǎn)生更多帶電粒子,彌補(bǔ)室壁對低能射線的衰減。

電離室內(nèi)部結(jié)構(gòu)復(fù)雜,壁厚只是影響能量響應(yīng)的一個因素,蒙卡模擬無法做到對電離室整個結(jié)構(gòu)的復(fù)原,因此蒙卡模擬的結(jié)果只能提供一個參考范圍。

電離室在不同能量下響應(yīng)計算方法與文獻(xiàn)[9～11]中相似,電離室在不同能量X/γ射線照射時的響應(yīng)Re可表示為電離室的響應(yīng)量與該點的劑量率約定真值的比值。電離室的響應(yīng)量可用在電離室測量體積內(nèi)的電荷量Q表示,測量點劑量率用空氣吸收劑量D表示,因此響應(yīng)可表示為

Re=Q/D

(2)

式中:Q為電離室測量體積內(nèi)產(chǎn)生的電荷量,C;D為測量點處的空氣吸收劑量,Gy。

在電離室內(nèi)沉積的電荷量Q等于次級電子在電離室沉積的能量Ek與產(chǎn)生一對電子離子對的平均電離室功的比值,即Q=Ek/(W/e)。在滿足帶電粒子平衡條件下,吸收劑量值等于空氣比釋動能值,單能γ射線以平行束照射時,在空腔中心位置產(chǎn)生的空氣吸收劑量可表示為D=k/a[12],其中k表示單能光子每單位注量的空氣比釋動能換算系數(shù);a表示平行束照射空腔的面積。單位注量的空氣比釋動能轉(zhuǎn)換系數(shù)k根據(jù)PTB-DOS-43[13]得到,如表2所示。因此電離室在不同射線照射時的能量響應(yīng)為:

(3)

表2 不同輻射質(zhì)下的注量轉(zhuǎn)空氣比釋動能的轉(zhuǎn)換系數(shù)

根據(jù)電離室結(jié)構(gòu)建立三維模型,如圖4所示。研究中為了提高計算效率,將放射源設(shè)置成平行束照射,且束線能完全覆蓋電離室。電離室腔體內(nèi)徑φ38.8 mm,內(nèi)壁設(shè)置了20 μm的石墨,收集極設(shè)置為PMMA材料的空心管,壁厚為0.6 mm。通過改變電離室外徑尺寸,調(diào)整電離室室壁的厚度,將計算的能量響應(yīng)歸一到60Co,結(jié)果如表3所示。初步分析,電離室壁厚在2.00～2.75 mm范圍內(nèi)都可滿足能量響應(yīng)相對偏差在±5%以內(nèi)。結(jié)合機(jī)械工藝,本電離室的室壁加工厚度為2.75 mm,對于低能部分損失的射線,將采用較高原子序數(shù)的鋁箔與石墨按一定比例覆蓋收集極表面,補(bǔ)償?shù)湍懿糠稚渚€壁吸收以改善能響。

表3 不同室壁厚度下電離室能量響應(yīng)

圖4 蒙卡模擬建立電離室模型

3.2 電離室保護(hù)極設(shè)計

高壓極和收集極之間設(shè)置一導(dǎo)電的保護(hù)極,主要起到減小漏電流的作用:保護(hù)極將高壓極和收集極隔開,從而隔絕了從高壓極到收集極的漏電流;其次,保護(hù)極和收集極等電勢,排除保護(hù)極和收集極之間的漏電流;同時保護(hù)極的設(shè)置減小空腔邊緣區(qū)域的邊緣效應(yīng)。其原理如圖5所示。

圖5 電離室等效電路圖

圖5中RL1為保護(hù)極與收集極之間的絕緣層的電阻,RL2是高壓極和保護(hù)極之間的絕緣層電阻。保護(hù)極一端與收集極等電勢,若RL1絕緣層的電阻無窮大,則RL1上沒有電流流過,而實際上,RL1上的電阻不可能無窮大,會產(chǎn)生小于1 mV的電勢差[14],因此產(chǎn)生的電流直接流入電源的負(fù)極。同理,高壓極和收集極之間產(chǎn)生的電流經(jīng)過緣層電阻RL2流入電源的負(fù)極。電離室內(nèi)電荷的運(yùn)動產(chǎn)生的感應(yīng)電流流入收集極后端的信號處理系統(tǒng)。

聚三氟氯乙烯(PCTFE)具有優(yōu)異的阻隔氣體的能力,其電性能與其它全氟聚合物相似,但介電常數(shù)和損耗因數(shù)稍高。根據(jù)材料的絕緣性和材料的潮解、壓電特性綜合,考慮選擇聚三氟氯乙烯材料作為電離室高壓極、保護(hù)極、收集極之間的絕緣材料。

4 電離室性能測試

4.1 飽和曲線

電離室工作在飽和區(qū),減小電離室內(nèi)產(chǎn)生的正負(fù)離子的復(fù)合效應(yīng),得到高的電荷收集效率。將電離室放置于γ輻射場,距離放射源2 m處的均勻輻射野中,如圖6所示,通過不斷改變施加電離室的電壓,記錄獲得的電離電流,測得結(jié)果如圖7所示。在測量過程中,每次改變電壓后,由于電壓的波動,需等5 min之后計數(shù)。從測量結(jié)果分析,當(dāng)電壓值為200 V時電離室已達(dá)到飽和區(qū),當(dāng)電壓在200～800 V之間時,根據(jù)公式計算得到坪曲線的坪斜為0.046%,最佳工作電壓設(shè)定為400 V。

(4)

圖6 電離室性能測量實驗布局示意圖

圖7 電離室坪曲線

式中:S代表坪斜;V1為坪區(qū)起始點;V2為坪區(qū)終點;N1為工作電壓為V1時電離室計數(shù);N2為工作電壓為V2時電離室計數(shù)。

4.2 漏電流測試

電離室產(chǎn)生漏電流一方面是由于天然本底照射,另一方面是由于周圍電磁的影響。漏電流是評判電離室性能的一個重要指標(biāo),其大小直接影響了電離室測量結(jié)果。

電離室保護(hù)極設(shè)計采取隱蔽形式以減少電離室內(nèi)部電場畸變,且盡量減少腔內(nèi)可能存在的弱電場死角,裝配過程中尤其注意消除可能引起的寄生電離的任何意外空腔[15,16]。電離室高壓極和收集極之間的絕緣體,以及收集極和保護(hù)極之間的絕緣體均盡量減少暴露在表面。為了確保電離室測量具有較高的重復(fù)性和穩(wěn)定性,電離室采用緊密結(jié)合設(shè)計,裝配具有較高精度。

將電離室與靜電計UNIDOS Webline相連,對電離室設(shè)置400 V高壓,預(yù)熱30 min后進(jìn)行測量。利用電荷積累法對漏電流進(jìn)行5次測量,根據(jù)公式I=Q/t得到漏電流測量結(jié)果分別為0.002 pA、0.001 pA、0.002 pA、0.002 pA、0.002 pA,平均值為1.8 fA,從測量結(jié)果來看,電離室漏電流小于5 fA。

4.3 能量響應(yīng)

不同能量的光子與室壁材料和空氣具有不同的質(zhì)量阻止本領(lǐng)和質(zhì)能吸收系數(shù),因此相互作用產(chǎn)生的電荷量不同,即在電離室腔體內(nèi)沉積的能量不同。為了實現(xiàn)將寬能量射線(48 keV～1.25 MeV)照射電離室時,得到的響應(yīng)在±5%以內(nèi),對電離室桿進(jìn)行了多次優(yōu)化。電離室收集極為空心結(jié)構(gòu)POM管,通過實驗發(fā)現(xiàn),當(dāng)管壁外設(shè)置為60 μm鋁膜時,低能部分的能量響應(yīng)偏大;當(dāng)設(shè)置30 μm的鋁膜時,高能部分的能量響應(yīng)偏大;當(dāng)管壁為石墨涂層時,低能部分能量響應(yīng)偏小。通過綜合分析,收集電極采用石墨和鋁膜雙材料結(jié)構(gòu)形式。在滿足ISO 4037標(biāo)準(zhǔn)[17]的參考輻射場窄譜中的N60、N80、N100、N120、N150、N200、N250、137Cs和60Co輻射場下對電離室的響應(yīng)進(jìn)行測試,平均能量分別為48 keV、65 keV、83 keV、100 keV、118 keV、164 keV、208 keV、662 keV和1 250 keV,并將能量響應(yīng)以60Co進(jìn)行歸一?？筛鶕?jù)式(5)和式(6)計算不同能量射線下的響應(yīng),測量結(jié)果如圖8所示。從測量結(jié)果來看,歸一化到60Co時,電離室在能量為48 keV～1.25 MeV射線下的能量響應(yīng)相對偏差在±4%以內(nèi)。

(5)

圖8 平均能量為48keV～1.25MeV射線的能量響應(yīng)

(6)

4.4 長期穩(wěn)定性

作為長期使用的工作計量器具,應(yīng)具有較好的長期穩(wěn)定性。由于電離室內(nèi)部元件的老化、性能的變化等都會對電離室的性能產(chǎn)生細(xì)微的影響。通過對電離室在60Co γ輻射場同一位置進(jìn)行校準(zhǔn)的校準(zhǔn)因子評估電離室的長期穩(wěn)定性,在半年時間分別進(jìn)行了2次測試,測量值分別為9.539×105Gy/C和9.543×105Gy/C,2次測量相對偏差為0.03%,可初步認(rèn)為半年時間內(nèi)電離室穩(wěn)定性為0.03%。

4.5 角響應(yīng)

電離室由于設(shè)計和機(jī)械加工原因,可能在不同方向上稍有差異。在劑量率測量過程中,電離室常固定在一個方向上,因此需要對電離室的角響應(yīng)進(jìn)行測量。通過將電離室繞桿旋轉(zhuǎn),分別在0°、90°、180°和270°對距離放射源同一位置處的劑量率進(jìn)行測量,測量結(jié)果見表4,將結(jié)果歸一化到0°時的劑量值。由表4可見,電離室的角響應(yīng)在±0.5%以內(nèi)。

表4 電離室饒軸旋轉(zhuǎn)不同角度響應(yīng)

4.6 劑量率范圍測量

設(shè)計的空腔電離室根據(jù)球形體積計算公式V=0.75πR3,測量體積約為30 cm3,將電離室放置在60Co γ輻射場內(nèi)距離源2 m位置進(jìn)行測量,得到相應(yīng)校準(zhǔn)因子9.539×105Gy/C。利用該校準(zhǔn)因子在輻射場不同位置處進(jìn)行劑量率測量(如公式(1)所示),將測量結(jié)果與輻射場參考劑量率進(jìn)行比較,若兩者偏差在±5%之內(nèi),則認(rèn)為該測量值可采納。測量過程中,劑量率大小對校準(zhǔn)因子的影響可忽略。

其中輻射場參考劑量率由已建立的標(biāo)準(zhǔn)電離室進(jìn)行測量得到。測量結(jié)果如表5所示,滿足測量值與標(biāo)準(zhǔn)值在±5%以內(nèi)的偏差,因此該設(shè)計研制的電離室能測量到的最小劑量率為3.005 mGy/h,最大劑量率為30 Gy/h。

表5 電離室測量劑量率范圍

5 結(jié) 論

本文從電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計出發(fā),研制名義體積為30 cm3空腔電離室,通過對電離室結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,實現(xiàn)了良好的劑量性能。對電離室的飽和曲線、漏電流、能量響應(yīng)、長期穩(wěn)定性和劑量率范圍進(jìn)行測試,測試結(jié)果如下:漏電流<±5 fA;在48 keV～1.25 MeV X/γ輻射場中,并以60Co為歸一化處理的參考值時,能量響應(yīng)相對變化在±5%之內(nèi);角響應(yīng)在±0.5%之內(nèi);劑量率測量范圍為3 mGy/h～30 Gy/h,與參考劑量率偏差在±5%之內(nèi)。整體的測量結(jié)果均達(dá)到設(shè)計目的。后期將繼續(xù)監(jiān)測電離室的長期穩(wěn)定性,以獲得更充分的數(shù)據(jù)。該電離室可作為測量防護(hù)級水平和核應(yīng)急水平劑量率的工作計量器具使用,實現(xiàn)國產(chǎn)替代。