劉靖楠,冉俊霞,吳凱玥,武珈存,陳俊宇,賈鵬英

(河北大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,河北 保定 071002)

大氣壓低溫等離子體技術(shù)在生物醫(yī)學(xué)[1-2]、材料合成[3-5]、表面改性[6-9]、光源[10]和水凈化[11-13]等多個(gè)領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力.介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)是工業(yè)生產(chǎn)中最常見的獲取低溫等離子體的放電形式之一.DBD結(jié)構(gòu)的2個(gè)放電電極之間至少存在一個(gè)介質(zhì)阻擋層,因此DBD需要交流電壓來驅(qū)動(dòng)[14].就應(yīng)用而言,人們更需要大氣壓DBD產(chǎn)生與低氣壓輝光放電類似均勻模式的放電[15].但大氣壓DBD最常見的是隨機(jī)放電絲模式,即微放電在電極表面隨機(jī)出現(xiàn)[16].在合適的情況下,這些微放電絲會(huì)形成規(guī)律性的結(jié)構(gòu),即產(chǎn)生放電斑圖[17].

斑圖是氣體放電系統(tǒng)中較為常見的一種非線性自組織現(xiàn)象,除了出現(xiàn)在DBD[18-19]系統(tǒng)中,近年來也出現(xiàn)在了在液體陽極放電系統(tǒng)中[20-22].研究者們?cè)O(shè)計(jì)了多種實(shí)驗(yàn)裝置用于產(chǎn)生液體陽極放電斑圖,并觀察發(fā)現(xiàn)了單環(huán)斑圖、雙環(huán)斑圖、三環(huán)斑圖、四環(huán)斑圖[23]、多點(diǎn)斑圖、條紋斑圖[24]、蜂窩斑圖[25]和齒輪斑圖[26]等斑圖結(jié)構(gòu).相比于液體陽極放電斑圖,DBD斑圖已經(jīng)有了數(shù)十年的研究歷史,發(fā)現(xiàn)在電壓幅值從幾百伏到幾千伏[27],電壓頻率從幾赫茲到幾百千赫茲[28],氣壓從幾千帕到1.013×105Pa[17],氣隙從幾百微米到幾毫米的條件范圍內(nèi)均能獲得豐富的斑圖[29].研究表明在放電系統(tǒng)中電壓幅值[30]、驅(qū)動(dòng)頻率[31]、氣體溫度[32]、氣體成分[33]和氣隙寬度[34]等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)斑圖的結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生影響.此外,如果放電區(qū)域存在邊界,則邊界附近區(qū)域的電場(chǎng)會(huì)被扭曲,使得邊界附近區(qū)域的電場(chǎng)和壁電荷分布與內(nèi)部區(qū)域不同,進(jìn)而影響放電通道的自組織行為[35],因此邊界條件也是影響斑圖形成的重要因素之一.

一些研究小組利用不同的邊界對(duì)DBD斑圖進(jìn)行了深入的研究.例如,德國明斯特大學(xué)的Purwins研究小組利用圓形邊界發(fā)現(xiàn)了六邊形斑圖、具有鋸齒結(jié)構(gòu)的斑圖[36]、條紋斑圖、迷宮斑圖、靶波斑圖[37]、旋轉(zhuǎn)的螺旋斑圖[38]和旋轉(zhuǎn)的六邊形斑圖等結(jié)構(gòu)[39].法國圖盧茲大學(xué)的Boeuf研究小組[40]利用圓形邊界發(fā)現(xiàn)了蜂窩六邊形斑圖.北京理工大學(xué)的歐陽吉庭研究小組[35]在不同形狀(圓形、六邊形、方形和三角形)的邊界條件下發(fā)現(xiàn)了環(huán)狀斑圖.河北大學(xué)的董麗芳研究小組利用圓形邊界,獲得了對(duì)撞六邊形超晶格斑圖[41]和條紋超晶格斑圖[42]等斑圖結(jié)構(gòu).利用方形邊界,獲得了方形超晶格斑圖[43]、白眼方形超晶格斑圖[44]、點(diǎn)線方形超晶格斑圖[45]、雪花斑圖[46]和白眼蜂窩六邊形超晶格斑圖[47]等結(jié)構(gòu).利用六邊形邊界,獲得了振動(dòng)六邊形超晶格斑圖[48]、白眼六邊形斑圖[49]和點(diǎn)暈六邊形斑圖[50]等斑圖結(jié)構(gòu).

本文設(shè)計(jì)了一個(gè)特殊的雙層氣隙氬氣DBD,在圓形和方形組成的雙邊界條件下產(chǎn)生了3種具有C4v對(duì)稱性的斑圖結(jié)構(gòu),包括暗點(diǎn)斑圖、米字形斑圖和井字形斑圖,利用電學(xué)和光學(xué)方法研究了斑圖的放電特性和時(shí)空相關(guān)性.

1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1a所示,2個(gè)外直徑為80 mm、內(nèi)直徑為76 mm、長度為 90 mm的圓柱形容器相對(duì)放置,兩端分別用邊長為10 cm、厚度為1 mm的正方形石英玻璃板密封,石英玻璃板作為DBD的電介質(zhì)層.在容器內(nèi)部注滿25 ℃下電導(dǎo)率為9.59 mS/cm的自來水,作為DBD的水電極.將2個(gè)直徑為80 mm的銅環(huán)分別浸入2個(gè)水電極中,銅環(huán)與外側(cè)石英玻璃板距離均為5 mm.將一個(gè)中間具有圓形孔洞(直徑為40 mm)的石英玻璃框架和一個(gè)中間具有正方形孔洞(邊長為20 mm)的石英玻璃框架組合形成一個(gè)組合邊界,放置在2個(gè)水電極之間,其中2個(gè)正方形石英玻璃框架的外邊框邊長均為80 mm、厚度均為2 mm.因此,由邊界和水電極共同構(gòu)成了一個(gè)雙氣隙DBD系統(tǒng).組合邊界與水電極的位置關(guān)系如圖1b所示,其中白色區(qū)域?yàn)椤罢瓪庀丁眳^(qū)域(An),厚度為2 mm,陰影區(qū)域?yàn)椤皩挌庀丁眳^(qū)域(Aw),厚度為4 mm.將整個(gè)電極系統(tǒng)放置在充滿空氣的密閉的真空罐中,從真空罐中抽出空氣,使氣壓從1.01×105Pa降為0.5×104Pa.然后充入體積分?jǐn)?shù)為99.9%的氬氣,使氣壓升至1.01×105Pa.最后抽出真空罐中工作氣體,使氣壓固定在0.3×105Pa.此時(shí),真空罐內(nèi)氣體是體積分?jǐn)?shù)為95%的氬氣和5%的空氣,利用其作為工作氣體.高壓電極由頻率為60 kHz的交流電源(Suman CTP-2000K)驅(qū)動(dòng).利用佳能數(shù)碼相機(jī)(Canon EOS 7D)從真空罐一側(cè)的觀察窗拍攝放電圖像.使用高壓探頭(Nanrui NRV-60)對(duì)施加在雙水電極上的電壓進(jìn)行測(cè)量,利用光電倍增管(PMT)(ET9085SB)對(duì)斑圖的光信號(hào)進(jìn)行探測(cè).外加電壓信號(hào)和光信號(hào)都由示波器(Tektronix DPO4104)顯示和記錄.

a.實(shí)驗(yàn)裝置;b.水電極裝置側(cè)視圖

2 結(jié)果與討論

a.Ua=3.2 kV;b.Ua=4.4 kV;c.Ua=5.6 kV;d.Ua=6.8 kV

斑圖的不穩(wěn)定性反映了等離子體的復(fù)雜動(dòng)力學(xué).為了在微觀上更進(jìn)一步地研究等離子體斑圖的時(shí)空動(dòng)力學(xué)行為,首先利用光電倍增管對(duì)寬氣隙區(qū)域(Aw)的發(fā)光信號(hào)進(jìn)行了探測(cè).放電斑圖通過透鏡(焦距為150 mm)成像到光電倍增管的窗口,在窗口前放置一個(gè)自制的光闌(光闌具有四邊形輪廓),因此僅使斑圖寬氣隙區(qū)域的放電發(fā)光透過光闌被光電倍增管采集.圖3a-d為與圖2a-d相對(duì)應(yīng)斑圖的外加電壓和寬氣隙區(qū)域的光信號(hào)的波形,虛線表示外加電壓的零值位置.眾所周知,斑圖的放電具有很強(qiáng)的周期性.如圖3a所示,外加電壓峰值(Up)為3.2 kV時(shí),放電只發(fā)生在窄氣隙中,所以在寬氣隙區(qū)域沒有測(cè)得發(fā)光信號(hào)(發(fā)光信號(hào)強(qiáng)度為零).如圖3b所示,當(dāng)Up增加到4.4 kV時(shí),暗點(diǎn)斑圖在外加電壓正半周期和負(fù)半周期各發(fā)生1次放電,且2次放電的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度幾乎相同.如圖3c所示,當(dāng)Up增加到5.6 kV時(shí)(米字形斑圖),光信號(hào)脈沖個(gè)數(shù)增加,在外加電壓正半周期和負(fù)半周期各發(fā)生3次放電.繼續(xù)增加Up到6.2 kV時(shí)(井字形斑圖),每周期的放電次數(shù)與米字形斑圖一樣,每半周期發(fā)生3次放電,如圖3d所示.此外,窄氣隙區(qū)域的放電,在Up較低時(shí),在電壓正半周期和負(fù)半周期各有1個(gè)光信號(hào)脈沖,隨Up增加半周期光脈沖數(shù)目增多(未在圖中給出).

在DBD中,斑圖的形成取決于電場(chǎng)和壁電荷的相互作用[51].因此,研究斑圖的時(shí)空相關(guān)性對(duì)理解斑圖的形成機(jī)制起著重要的作用.復(fù)雜的斑圖結(jié)構(gòu)通常由幾個(gè)對(duì)應(yīng)不同放電脈沖的子結(jié)構(gòu)疊加形成.為了研究其時(shí)空相關(guān)性,對(duì)斑圖的不同位置的發(fā)光信號(hào)進(jìn)行了測(cè)量,其中,不同區(qū)域的發(fā)光信號(hào)也是通過成像后在像平面利用光闌進(jìn)行選擇后由光電倍增管探測(cè)而得到的.通過測(cè)量斑圖不同位置發(fā)光信號(hào)的時(shí)間相關(guān)性,發(fā)現(xiàn)暗點(diǎn)斑圖中四角小暗點(diǎn)的時(shí)間相關(guān)性是一致的;米字形斑圖中的2條豎線以及2條水平線、4條斜線、4條邊上相應(yīng)亮點(diǎn)的時(shí)間相關(guān)性分別一致;井字形斑圖中4條對(duì)角線、4條豎線以及4條水平線、4個(gè)對(duì)角亮點(diǎn)的時(shí)間相關(guān)性分別一致.因此只需取C4v斑圖的1/4(如圖2b所示的白色虛線框區(qū)域),即一個(gè)晶胞進(jìn)行研究.

圖4給出了暗點(diǎn)斑圖中寬氣隙區(qū)域(Aw)、亮環(huán)(R)、彌散放電(Au)、中心暗點(diǎn)(Sd1)和四角小暗點(diǎn)(Sd2)的光信號(hào)波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了暗點(diǎn)斑圖中不同子結(jié)構(gòu)之間的時(shí)間相關(guān)性.如圖4所示,暗點(diǎn)斑圖中不同位置的放電脈沖都與Aw的放電脈沖相對(duì)應(yīng),即暗點(diǎn)斑圖不同位置幾乎是同時(shí)放電的.此外,暗點(diǎn)斑圖中不同位置的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度不同,R的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度最大,其次是Au的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度.而Sd1的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度約為R的1/4,Sd2的光信號(hào)脈沖強(qiáng)度約為R的1/2.也就是說,Sd1與Sd2雖然視覺上相對(duì)較暗,但在該區(qū)域內(nèi)也有放電發(fā)生.

圖4 暗點(diǎn)斑圖一個(gè)單元不同位置發(fā)光信號(hào)的時(shí)間相關(guān)性Fig.4 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the dark spots pattern

圖5顯示了米字形斑圖中豎線(Lv)、對(duì)角線(Ld)、中心亮點(diǎn)(Sc)、與邊上亮點(diǎn)(Ss1和Ss2)以及對(duì)角頂點(diǎn)(Sv)的光信號(hào)波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了它們之間相對(duì)于Aw的時(shí)間相關(guān)性.可見,Aw每半周期有3個(gè)光信號(hào)脈沖,點(diǎn)結(jié)構(gòu)每半周期內(nèi)都只對(duì)應(yīng)1個(gè)光信號(hào)脈沖,即米字形斑圖中的所有亮點(diǎn)每半周期放電1次,且不論正半周期還是負(fù)半周期都是中心亮點(diǎn)Sc先放電,其次是邊上亮點(diǎn)Ss1和Ss2放電,頂點(diǎn)Sv最后放電.相比而言,線的放電次數(shù)要多于亮點(diǎn)的放電次數(shù),其中對(duì)角線Ld每半周期有3次放電,而豎線Lv每半周期內(nèi)有2次放電,分別對(duì)應(yīng)總光信號(hào)的前2個(gè)脈沖.時(shí)空相關(guān)性結(jié)果表明米字形斑圖Aw內(nèi)的放電是由子結(jié)構(gòu)(一個(gè)子結(jié)構(gòu)幾乎同時(shí)放電)組成的.

圖5 米字形斑圖一個(gè)單元不同位置發(fā)光信號(hào)的時(shí)間相關(guān)性Fig.5 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the ?-like pattern

圖6給出了井字形斑圖中總光信號(hào)(Aw)、豎線(Lv)、斜線(Ld)、中心亮點(diǎn)(Sc)、對(duì)角亮點(diǎn)(Sd)、邊上亮點(diǎn)(Ss)和對(duì)角頂點(diǎn)(Sv)的光信號(hào)波形,虛線表示外加電壓的零值位置,顯示了井字形斑圖中不同位置之間放電的時(shí)間相關(guān)性.從圖6可以看出井字形斑圖中Aw每半周期內(nèi)有3個(gè)光脈沖,亮點(diǎn)在每半周期中只有1個(gè)光脈沖,即井字形斑圖中的亮點(diǎn)在每半個(gè)電壓周期僅放電1次,且在正半周期和負(fù)半周期中的放電順序都是中心亮點(diǎn)Sc和對(duì)角亮點(diǎn)Sd首先放電,其次是邊上亮點(diǎn)Ss放電,最后是對(duì)角頂點(diǎn)Sv放電.同米字形斑圖類似,井字形斑圖中線的放電次數(shù)也多于亮點(diǎn)的放電次數(shù),其中對(duì)角線Ld每半周期有3次放電.豎線Lv每半周期內(nèi)有2次放電,且分別對(duì)應(yīng)總光信號(hào)的前2個(gè)脈沖.結(jié)果表明井字形斑圖放電也是由不同的子結(jié)構(gòu)組成的.

圖6 井字形斑圖一個(gè)單元不同位置發(fā)光信號(hào)的時(shí)間相關(guān)性Fig.6 Temporal relevance of light signals emitted from different parts of a cell in the #-like pattern

3 結(jié)論

綜上所述,利用一個(gè)特殊邊界形狀,在交流電壓激勵(lì)下產(chǎn)生了的雙層氣隙氬氣DBD.研究發(fā)現(xiàn),寬氣隙DBD區(qū)域產(chǎn)生了具有C4v對(duì)稱性的暗點(diǎn)斑圖、米字形斑圖和井字形斑圖.雖然這些斑圖均具有C4v對(duì)稱性,但隨著外加電壓幅值的增加,寬氣隙區(qū)域的微放電自組織斑圖區(qū)域更加復(fù)雜.暗點(diǎn)斑圖包含中心暗點(diǎn),亮環(huán)及周圍的4個(gè)小暗點(diǎn).而米字形斑圖和井字形斑圖除了亮點(diǎn)外,還包含不同空間取向的條紋線.電壓和發(fā)光信號(hào)的波形表明,暗點(diǎn)斑圖每半周期只有1個(gè)光信號(hào)脈沖,米字形斑圖和井字形斑圖寬氣隙區(qū)域每半周期有3個(gè)光信號(hào)脈沖.時(shí)空相關(guān)性研究結(jié)果表明,暗點(diǎn)斑圖不同位置幾乎同時(shí)放電(對(duì)應(yīng)一套子結(jié)構(gòu)),其中暗點(diǎn)也存在微放電,只不過相比其他位置暗點(diǎn)的發(fā)光強(qiáng)度更弱.而米字形斑圖和井字形斑圖由不同的子結(jié)構(gòu)組成.這些研究結(jié)果對(duì)氣體放電和斑圖時(shí)空動(dòng)力學(xué)的研究具有重要意義.