趙勇 張桂鋒

摘 要：隨著核電的發(fā)展，天然鈾需求量增大，地表尾礦大量堆積而產(chǎn)生的氡污染成為不可忽視的問題，如何能更加有效地降低鈾尾礦氡析出量具有重要意義。一般采用地表堆積后覆蓋的方法減小鈾尾礦造成的地面環(huán)境危害，而氡的遷移過程經(jīng)歷在被覆蓋材料遷移和覆蓋材料中遷移兩個階段，因此研究氡遷移規(guī)律成為解決問題的關鍵內(nèi)容。本文總結(jié)并評述了國內(nèi)外學者針對氡析出影響因素、氡遷移理論、覆蓋控制方法和效果、覆蓋參量方面的研究，發(fā)現(xiàn)目前雖對氡析出機理和影響因素進行了全面分析，但是氡析出過程中多因素耦合機理和作用過程還需要更多的深入研究;覆蓋材料主要為天然材料和人工合成材料，目前常采用的是天然材料，其中紅土添加膨潤土、砂質(zhì)亞黏土、紅土均為良好的降氡材料，后續(xù)還需要更多的研究，從而找到有效控制氡并對生態(tài)環(huán)境影響最小的覆蓋材料。

關鍵詞：氡遷移;覆蓋材料;覆蓋參量;污染;控制

中圖分類號：X771 文獻標識碼：A

為滿足國民經(jīng)濟發(fā)展對日益增長的能源需求，我國2020 年的核電發(fā)展目標從4 000 萬千瓦調(diào)整到5 800 萬千瓦，核電所需天然鈾達到3 180～ 6540 t[1] ，鈾礦開采產(chǎn)生的鈾尾砂量越來越大。每生產(chǎn)1 t 鈾，約產(chǎn)生250～600 t 尾礦[2] ，并且隨著鈾礦品位的降低和核工業(yè)發(fā)展的需求，鈾尾礦量將繼續(xù)增多，地面堆積面積隨之增多，如何能更加有效地降低鈾尾礦氡析出率就具有重要的意義。為有效降低鈾尾礦氡析出對環(huán)境造成的污染，必須分析氡氣遷移的影響因素，探索不同的影響因素下氡氣遷移的規(guī)律，找出氡氣遷移的機理。并進一步研究降低氡析出率的方法及控制參數(shù)，對比降氡效果。Hassan 等人[3] 綜述了射氣系數(shù)、擴散系數(shù)和析出率，以及控制氡進入大氣速率的因素。Sahu 等人[4]綜述了礦石品位、226 Ra 含量、含水量、孔隙率和材料表面積等內(nèi)在因素，以及大氣壓力、溫度和通風等外在因素對鈾礦氡濃度的影響。目前常采用地表堆積后覆蓋以減少鈾尾礦的危害，但這些研究均未針對地表鈾尾礦覆蓋控制進行系統(tǒng)評述，因此有必要對這個問題進行系統(tǒng)分析。

本文對國內(nèi)外學者研究的氡析出影響因素、氡遷移理論、覆蓋控制方法和效果、覆蓋控制參數(shù)方面的成果進行評述，分析了有效控氡的材料，以期更好的消除鈾尾礦庫氡污染。

1 氡析出影響因素研究現(xiàn)狀

氡氣析出經(jīng)歷了射氣過程和遷移過程，射氣過程為氡原子由介質(zhì)顆粒內(nèi)鐳原子衰變產(chǎn)生，受到α 粒子反沖進入介質(zhì)孔隙的過程;遷移過程為射氣過程后氡原子在孔隙內(nèi)的運移。氡析出過程會受到多種因素的影響，為研究各種因素的影響機理，國內(nèi)外學者分析了介質(zhì)自身因素和外界因素作用下的氡析出規(guī)律。

1. 1 介質(zhì)自身因素影響

介質(zhì)自身因素主要從含水量、溫度、粒徑、鐳含量、孔隙率方面進行研究，其中含水率、溫度、孔隙率對射氣過程和遷移過程都有影響，鐳含量和粒徑主要影響射氣過程。

（1）含水率

射氣過程中，孔隙內(nèi)顆粒表面的水分子可以吸附氡原子，在未達到飽和狀態(tài)時，隨著含水率的增加，顆粒內(nèi)部吸附氡原子的點位越多，射氣系數(shù)就越大。當含水率增加至飽和狀態(tài)時，顆粒內(nèi)部吸附位達到恒定值， 此時射氣系數(shù)保持恒定。Bossew 等[5] 得出含水量低于10%時，土壤的射氣能力隨著含水量的增加而上升，當含水量超過10%時，射氣能力保持恒定，并且大約是干燥土壤的兩倍。Zhuo[6] 、Strong[7] 等均得出類似的結(jié)論。

遷移過程中，隨著含水率的增加，孔隙內(nèi)吸附位增加，當含水率不足以占據(jù)一定的孔隙體積時，氡在孔隙內(nèi)遷移以空氣擴散為主，當含水率占據(jù)一定的孔隙體積時，氡在孔隙內(nèi)遷移以水體擴散為主[8] 。由于氡在空氣中的擴散系數(shù)要遠遠大于水中的擴散系數(shù)[9] ，因此隨著含水率的增加，氡析出率呈現(xiàn)先增加再減小的趨勢。Hosoda 等[10] 得出當土壤含水量低于8%時，氡析出率增加，含水量超過8% 時，析出率呈現(xiàn)下降趨勢。Wang[11] 、Schery[12] 、李向陽[13] 等均得出了類似的結(jié)論。

（2）溫度

一般來講，溫度越高，氣體分子動能越大，因此，隨著溫度升高，被吸附的氣體極易從吸附位脫離，進入孔隙自由空間，固體顆粒對氡的吸附量減少，為氡提供了更多的吸附位，導致射氣系數(shù)增大。同時，氡在孔隙內(nèi)的擴散加劇，導致氡析出率增加。Iskandar 等[14] 得出土壤射氣能力受溫度影響，溫度升高會顯著降低吸附量。

（3）粒徑

顆粒粒徑越小，體積越小，單位體積比表面積就越大，在相同條件下進入孔隙內(nèi)的氡就越多，因此射氣系數(shù)就越大[8] ，析出率就越大。Markkanen等[15] 得出氡析出率隨著粒徑的增加而減小。Tuccimei[16] 、Hosoda[17] 、Shweikani[8] 等也得出了這一結(jié)論。

（4）孔隙率

遷移過程中，介質(zhì)孔隙率越大，越有利于射氣和氣體擴散，因此隨著孔隙率的增大，氡析出率增大。Lee 等[18] 得出建筑材料的孔隙率越大，氡析出率和射氣系數(shù)就越大。

（5）鐳含量

顆粒粒徑越小，比表面積越大。由于鐳集中于顆粒的表層或者均勻分布于顆粒內(nèi)，顆粒的單位體積比表面積越大，顆粒表層含鐳量就越多，射氣系數(shù)就越大。Barton 等[19] 得出鐳的含量和射氣系數(shù)都隨著煤灰顆粒直徑的減小而增加。Maraziotis[20] 、Kalkwarf 等[21] 得到了類似的結(jié)論。Morawska 等[22] 提出鐳分布的表面分布和均勻分布模型。

1. 2 外界因素影響

外界因素主要從振動、氣象、通風方面進行研究，這些外界因素主要影響遷移過程。

（1）振動影響

振動影響主要是從超聲振動和低頻振動的角度進行研究。其機理為：振動波在巖石內(nèi)傳播，振動效應使巖石產(chǎn)生微裂隙，同時振動波被巖石吸收產(chǎn)生熱效應，提高了巖石溫度。微裂隙的產(chǎn)生為氡擴散提供了更多的通道，溫度的提高，使分子動能加劇，促進了吸附氡的解析和擴散。主要研究有：馮瑋等[23] 得出超聲振動人工巖石樣品30 分鐘，致裂效應使氡析出量增長3. 5 倍，致裂效應和熱效應共同作用使氡析出量增長4. 3 倍。Cai[24] 、王永才等[25] 得出低頻振動促使了氡分子在放射介質(zhì)孔隙表面解吸。楊崇義[26] 得出爆破振動使巖體產(chǎn)生微破裂。

（2）氣象影響

氣象因素主要是從晝夜變化、季節(jié)、大氣溫度、氣壓、降雨角度進行研究。

氣壓影響的機理為地表氣壓與土壤孔隙氣壓的壓力差影響氡的遷移。當?shù)乇須鈮航档蜁r，土壤孔隙內(nèi)的氡析出率增加[12] ， 反之將減小。Koarashi 等[27] 得出室內(nèi)氡濃度隨室內(nèi)氣壓增加而降低。Schery 等[28] 得出壓力差越大，土壤中氡放射性活度越小。

日變化方面主要研究有：Porstend?rfer 等[29] 得出大氣中氡濃度有很強的日變化，在低湍流交換的時段，尤其在夜空晴朗的夜晚變化大，氡濃度在清晨達到最大值。對于多云和有風的天氣，氡濃度日變化小。

降雨影響方面主要研究有：Lawrence 等[30] 得出土壤水分是控制雨季氡析出變化的根本因素。當土壤由干變濕時，氡析出率上升趨勢明顯，峰值出現(xiàn)在土壤體積含水率的3% ～ 4%之間。當土壤水分超過5%時，氡析出率開始迅速下降。

季節(jié)影響主要是研究季節(jié)變化引起的溫度和濕度對氡析出的影響，Miklyaev 等[31] 得出氡析出的季節(jié)性變化與大氣和巖體之間的溫度差的變化有關，春季氡析出率急劇增加;秋季氡析出率急劇減少。Zhang 等[32] 得出春季土壤濕度最大，導致土壤的氡析出率在春季要高于其他季節(jié);然而Hubbard 等[33] 得出土壤氡濃度的最大值出現(xiàn)在夏季，最小值出現(xiàn)在冬季，夏季和冬季的氡濃度相差2 到3 倍。

（3）通風影響

通風影響的機理是由于通風加速了介質(zhì)所在空間內(nèi)氡的擴散，增加了介質(zhì)內(nèi)部和空氣的濃度差，促使介質(zhì)內(nèi)部氡氣向自由空間運移。葉勇軍等[34] 得出鈾礦堆的氡析出率隨風量的增加而增加，但增長速率隨風量的增加逐漸降低。梁政等[35] 也得出了鈾礦氡析出量隨風量增加而增加這一結(jié)論。

總之，目前報道材料氡析出的影響因素比較全面，然而各個因素影響下氡析出機理分析方面不夠深入。國內(nèi)外學者從介質(zhì)自身因素和外界因素分析進行研究，得出不同因素作用下氡析出規(guī)律，但是針對這些規(guī)律變化原因需要更加深入的分析，為形成更完善的氡析出理論提供基礎。

2 氡遷移理論研究現(xiàn)狀

氡析出遷移是復雜的運移過程，為解釋氡遷移機理，國外學者首先提出Fick 擴散定理，并以此為基礎，提出了對流擴散、接力傳遞、向上遷移等理論，解釋氡氣遷移。

Fick 擴散定理代表性研究主要有：Flügge[36]和Crank[37] 均認為氡的運移可以用Fick 定理來描述。

對流擴散方面的研究主要有：劉慶成等[38] 認為近地表巖石、土壤、空氣中的氡氣運移可以用擴散、對流解釋。Gingrich[39] 認為擴散可以解釋氡原子從礦物中運動出來，短距離進入顆粒之間的孔隙內(nèi)可以發(fā)生流體對流。

接力傳遞方面的研究主要有：白云生等[40] 進一步提出氡運移機制不僅是擴散，而是接力傳遞的綜合效應。吳慧山等[41] 認為氡一般只能做短距離遷移，而接力傳遞作用可解釋氡的長距離遷移。

向上遷移方面的研究主要有：Malmqvist 等[42]提出氡原子吸附到微氣泡上并隨微氣泡向上遷移。劉鴻福等[43] 提出氡自身固有的運移主要是縱向向上運移而非擴散運移。

總之，氡遷移理論是以Fick 擴散定理為基礎，進一步結(jié)合遷移過程中氡自身的影響因素、遷移環(huán)境因素，而形成不同的氡遷移理論。

3 覆蓋控制研究現(xiàn)狀

目前國內(nèi)外大量研究表明，覆蓋控制是抑制氡析出最有效的方法。覆蓋控制的研究主要圍繞覆蓋材料和覆蓋參量進行研究。

3. 1 覆蓋材料

不同的覆蓋材料對抑制氡析出的效果不同，所以選擇合適的覆蓋材料是近幾年國內(nèi)外學者主要關注的問題。選擇覆蓋材料主要從以下兩方面進行了研究。

（1）天然覆蓋材料。選擇的材料主要有黏土、砂子、廢石等天然土石材料，以及生物炭材料兩種，覆蓋方法為純天然材料直接覆蓋、天然材料中添加其他天然材料覆蓋、將生物炭添加到被覆蓋材料內(nèi)。

天然土石材料覆蓋方面的研究主要有：覆蓋厚度為100 cm 時，崔宇等人[44] 得出廢石堆降氡效果列于表1。覆蓋厚度為90 cm 時，譚凱旋等人[45] 得出鈾尾礦氡析出率降低系數(shù)列于表2。綜合考慮表1、2 中的數(shù)據(jù)可得出砂質(zhì)亞黏土和紅土均為良好的降氡材料。Ota 等[46] 發(fā)現(xiàn)土壤中添加膨潤土比裸露土壤覆蓋明顯抑制了氡的析出。鄧慧娟等[47] 進一步比較了紅土中添加膨潤土或石灰粉的降氡效果，得出降氡效果由強到弱為添加膨潤土、添加石灰粉、純紅土，并且添加比例越大降氡效果越好。

生物炭覆蓋主要采用的材料為果殼、木屑等天然材料。Zhang 等[48] 對比堅果殼、椰子殼、煤、木材分別與混凝土混合，氡析出率分別下降了44. 3%、47. 1%、29. 0% 和19. 2%。為了補救放射性煤灰?guī)斓母采w層的有效性，Jns 等人[49] 對像混凝土一樣沉淀的儲存庫上層進行翻耕，并與木屑混合，然后種植植被，發(fā)現(xiàn)施加的覆蓋層將現(xiàn)場氡析出減半;此外，植被減少了對流氣流，從而減少了氡的遷移。

（2）選擇人工合成覆蓋材料。選擇的材料主要有石膏、水泥、混凝土、瀝青等常見的建筑材料。葉維榮等人[50] 得出鈾尾礦降氡效果如表3 所示，表中數(shù)據(jù)顯示采用的材料中瀝青降氡效果最好。班改革等人[51] 進一步得出重混凝土降氡效果要優(yōu)于瀝青。

徐樂昌等人[52] 比較了廢石、粘性黃土、中砂、高嶺土、水泥砂漿、水泥高嶺土漿對鈾尾礦降氡效果，結(jié)果列于表4。數(shù)據(jù)顯示人工材料中水泥高嶺土漿降氡效果最好，天然材料中粘性黃土降氡效果最好。

總之，為盡可能的降低氡析出而產(chǎn)生的污染，選擇覆蓋材料方面主要針對天然覆蓋材料和人工合成覆蓋材料這兩個方面進行研究，人工合成材料雖然能有效地降氡，但是會破壞生態(tài)環(huán)境，因此，實際工程中，常常采用的是天然覆蓋材料控氡，紅土、砂質(zhì)亞黏土、紅土添加膨潤土均為良好的降氡控氡材料。

3. 2 覆蓋參量

覆蓋控氡過程中，覆蓋層厚度、壓實度、覆蓋層密度、含水率及粒度分布等參量也是影響降氡效果的關鍵因素。

覆蓋層厚度方面已得出覆蓋層越厚降氡效果越好。Ghany 等[53] 對比了高嶺土、白砂和膨潤土分別覆蓋鈾尾砂的效果，得出尾砂氡析出率隨著覆蓋層厚度的增加而減小;當覆蓋厚度相同時，白砂降氡效果最好。徐衛(wèi)東等人[54] 得出不同覆蓋厚度和氡析出率變化關系圖，并進一步得出當粘土覆蓋層厚度由0 cm 變?yōu)槠骄穸?00 cm 時，鈾尾礦庫灘面氡析出率由平均值8. 93 Bq/ （m2·s）變?yōu)榈陀?. 74 Bq/ （m2·s）。

壓實度方面已得出壓實度越大，降氡效果越好。王文博等[55] 得出以砂質(zhì)亞粘土覆蓋廢石堆時，覆土壓實度越大，氡擴散系數(shù)越小。王錦等人[56] 得出相同質(zhì)量的紅壤覆蓋層壓實度從0. 56增加到0. 93，表面氡析出率先緩慢降低然后大幅度降低。Dai 等[57] 進一步得出土壤壓實度大于85. 5%時，氡析出率降低趨勢不明顯。

覆蓋層密度方面已得出覆蓋層密度越大，降氡效果越好。周星火等人[58] 以當?shù)攸S土為覆蓋材料，得出黃土密度達到1. 58 g/ cm3 或達到天然土質(zhì)密度0. 88 倍以上時才會有好的降氡效果。Li等[59] 研究了紅土密度對氡擴散的影響，得出紅土內(nèi)氡擴散系數(shù)一般隨著紅土密度的增加而減小。

含水率方面已得出隨著覆土含水率的增加，覆土透氣性降低，氡析出率先略有增加后減小。這一規(guī)律在含水率對氡遷移的影響部分已進行過分析。

粒度分布方面已得出覆土粒度分維值越小，覆土氡析出率均增大。Tan 等[60] 得出氡的擴散系數(shù)和擴散長度隨著材料的細粒含量的增加而減少，李向陽等[13] 得到了相似的結(jié)論。Liu 等[61] 得出當水分含量為14. 5%時，隨著覆土平均顆粒直徑從0. 125 mm 增加到0. 825 mm，氣體滲透率從4. 15×10-12 m2 增加到8. 42×10-12 m2 ，氡析出率從0. 46 Bq/ （m2·s）增加到0. 77 Bq/ （m2·s）。

總之，覆蓋層的參數(shù)與降氡效果密切相關，覆蓋層越厚、越密實氡析出越小，研究結(jié)果均為現(xiàn)場有效降低氡析出提供借鑒。

4 結(jié)論

本文針對氡析出遷移及覆蓋控制研究進展進行總結(jié)分析，主要得出以下結(jié)論：

（1）目前，氡析出機理和影響因素的研究比較全面，針對含水量、溫度、粒徑、鐳含量、孔隙率等直接影響因素和振動、氣象、通風等間接影響因素，研究人員開展了大量的研究。但是，氡析出作為一個復雜物理過程，多因素耦合機理和作用過程還需要更多詳細的研究。

（2）目前常采用的是天然覆蓋材料控氡，紅土、砂質(zhì)亞黏土、紅土添加膨潤土均為良好的降氡控氡材料。選擇覆蓋材料方面主要是選擇天然材料和人工合成材料這兩個方面進行研究，人工合成材料雖然能有效地降氡，由于其采用的材料為非天然材料，使用后可能會改變生態(tài)環(huán)境，造成生態(tài)環(huán)境的破壞。工程實際中常采用天然材料，并針對天然材料的覆蓋層的厚度、壓實度、覆蓋層密度、含水率及粒度分布等方面展開研究。因此，為更加有效的控氡降氡，針對降氡效果好且對生態(tài)環(huán)境影響小的材料還需要更多的研究。

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