關(guān)鍵詞：渤海灣盆地；渤中19 6 氣田；變質(zhì)巖潛山；裂縫充填物；熱液礦物

引言

渤海灣盆地渤中19 6 變質(zhì)巖潛山凝析氣田（簡稱渤中19 6 氣田）是2018 年發(fā)現(xiàn)的渤海灣盆地規(guī)模最大的深層變質(zhì)基巖凝析氣田，探明儲量超千億立方米[1]。該氣田太古宇潛山發(fā)育巨厚氣層，為本氣田主要含油氣層位。侯明才等[2] 認(rèn)為裂縫是渤中19 6 氣田深層潛山儲層最重要的儲集空間之一；葉濤等[3] 認(rèn)為在印支期強(qiáng)烈的擠壓作用背景下，渤中19 6 氣田太古宇變質(zhì)巖潛山中發(fā)育的規(guī)模性裂縫為基巖潛山儲層的形成奠定了物質(zhì)基礎(chǔ)；但該時(shí)期形成的裂縫開度小且充填程度高，導(dǎo)致研究區(qū)儲層呈低滲特征[4]。前人針對該區(qū)變質(zhì)巖潛山儲層物性的研究較為詳盡，但對于裂縫充填物這一直接影響儲層物性的因素尚缺乏系統(tǒng)認(rèn)識。對于非沉積巖型的油氣儲層，前人針對火山巖油氣藏儲層裂縫充填物及其對儲層物性的影響開展了深入工作。例如，準(zhǔn)噶爾盆地克拉美麗氣田火山巖儲層裂縫充填物中石英、方解石等礦物的充填作用促使裂縫由開啟變?yōu)殚]合，對儲層物性主要起破壞作用[5]。關(guān)于松遼盆地營城組火山巖成巖作用的研究表明，準(zhǔn)同生期熱液沉淀結(jié)晶、充填作用等降低了火山巖儲層物性[6]。渤海灣盆地歧口凹陷火山巖儲層中的充填作用表現(xiàn)為氣孔充填、裂縫充填、粒間孔充填和溶蝕孔的再充填，充填礦物包括石英、綠泥石、方解石和沸石類礦物等，對于儲集性能具有破壞作用[7]。然而針對變質(zhì)巖油氣藏儲層裂縫充填物特征、演化過程及其油氣地質(zhì)意義的相關(guān)研究相對匱乏。

裂縫作為渤中19 6 氣田潛山儲層最重要的儲集空間之一[2]，其中充填的熱液礦物和烴類物質(zhì)是地質(zhì)歷史時(shí)期熱液演化的重要記錄和油氣運(yùn)移的直接證據(jù)。本研究以巖石學(xué)、巖相學(xué)系統(tǒng)研究為基礎(chǔ)，利用能譜分析、電子探針分析、LA ICPMS、陰極發(fā)光分析和熒光分析等實(shí)驗(yàn)方法，系統(tǒng)觀察并闡明儲層裂縫內(nèi)充填的熱液礦物和烴類物質(zhì)特征，厘定二者間的關(guān)系，進(jìn)一步恢復(fù)熱液活動和油氣運(yùn)移過程，并探討這兩類地質(zhì)事件的相對時(shí)間關(guān)系，為國內(nèi)外類似變質(zhì)巖儲集層的形成機(jī)理研究提供理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

渤中19 6 氣田位于渤海灣盆地渤中凹陷西南部，東南方向?yàn)椴衬系屯蛊?，西部為埕北低凸起，南接黃河口凹陷，北接渤中凹陷主洼，被渤中西南次洼和南次洼夾持，是一個具有“洼中隆”特征的背斜構(gòu)造帶（圖1a）。

渤中19 6 氣田按照構(gòu)造形態(tài)分為南、北兩塊，南塊整體具背斜形態(tài)，北塊為多個獨(dú)立且具有背斜形態(tài)的構(gòu)造高點(diǎn)，該氣田7 井區(qū)位于北塊，其東側(cè)受控于走滑斷層，區(qū)域內(nèi)發(fā)育一系列近東西向和北西向斷層，圈閉面積較大。渤中19 6 氣田鉆井揭示的地層自上而下為第四系平原組，新近系明化鎮(zhèn)組和館陶組，古近系東營組、沙河街組和孔店組，以及太古宇變質(zhì)巖潛山（圖1b）。其中，太古宇變質(zhì)巖潛山巖石類型多樣，宋國民等[8] 運(yùn)用鉆井壁芯薄片資料，鑒定其巖性主要分為區(qū)域變質(zhì)巖和動力變質(zhì)巖兩類，主體巖性為變質(zhì)花崗閃長巖、變質(zhì)二長花崗巖和花崗閃長質(zhì)片麻巖。鉆井資料揭示，除第四系平原組以外，研究區(qū)地層自上而下均有油氣層發(fā)育，并具有“淺層含油、深層含氣”的特點(diǎn)，即明化鎮(zhèn)組下段至沙河街組主要發(fā)育薄油層，為本區(qū)的次要含油氣層位；孔店組和太古宇變質(zhì)巖潛山發(fā)育巨厚氣層，為本區(qū)的主要含油氣層位，其中太古宇變質(zhì)巖潛山在縱向上可劃分為風(fēng)化帶和內(nèi)幕帶，風(fēng)化帶儲層連續(xù)發(fā)育且呈“似層狀”分布，內(nèi)幕帶受斷層控制，橫向變化快且呈“帶狀”分布。

自華北克拉通被破壞以來，研究區(qū)經(jīng)歷印支期近北東向擠壓造山、燕山中期拉張反轉(zhuǎn)、燕山末期擠壓剝蝕和喜馬拉雅期下降埋藏等多期構(gòu)造運(yùn)動[9 11]。其中，印支期強(qiáng)烈的擠壓作用使變質(zhì)花崗巖基底發(fā)生褶皺隆升并形成大量構(gòu)造裂縫，這些構(gòu)造縫是潛山規(guī)模性儲層發(fā)育的關(guān)鍵[3]，但多數(shù)被碳酸鹽礦物、硅質(zhì)和泥質(zhì)充填而形成半充填全充填縫，導(dǎo)致儲層物性表現(xiàn)為特低孔、特低滲特征[3 4]。

該氣田BZ19 6 7 井在太古宇變質(zhì)巖潛山頂部150 m 范圍內(nèi)開展4 次取芯，第2、第3 次剖芯統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，裂縫長度1.3～17.2 cm，裂縫線密度39 條/m，傾角30?～70? ，其中，中高角度斜交縫占比76.7%，90.0% 以上為充填縫（表1）。裂縫走向主要為NE 向和近EW 向，與區(qū)域斷層方向基本一致。

2 樣品采集與分析方法

渤中19 6 氣田BZ19 6 7 井鉆取的太古宇巖芯，其巖性具代表性且裂縫充填程度較高，因而選擇BZ19 6 7 井所取巖芯作為主要研究對象，樣品斜長片麻巖和二長片麻巖均來自此取芯井（圖2）。

本研究所涉及的礦物原位主量元素分析測試、陰極發(fā)光圖像觀察、熒光圖像觀察及礦物原位微量元素分析測試分別在西南石油大學(xué)電子探針實(shí)驗(yàn)室、陰極發(fā)光實(shí)驗(yàn)室、熒光顯微分析實(shí)驗(yàn)室和四川創(chuàng)源微譜科技有限公司完成。礦物主量元素分析采用JEOL JXA 8230 型電子探針波譜儀，測試條件為電壓15 kV、電流20 nA、束斑直徑10 m。陰極發(fā)光圖像觀察采用MK5 型陰極發(fā)光顯微鏡，測試條件為加速電壓11～12 kV、束流強(qiáng)度150～180 mA、真空度0.003 mPa。熒光圖像觀察采用Leica DM2500P型熒光顯微鏡。礦物原位微區(qū)微量元素分析采用激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（LA ICPMS），相關(guān)參數(shù)為：激光束斑直徑43 m，頻率10 Hz，能量密度2.5 J/cm2，剝蝕時(shí)間20 s。碳酸鹽礦物微量元素含量采用IOLITE 軟件分析[12]。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

碳酸鹽礦物主量元素分析結(jié)果及對應(yīng)礦物組合特征如表2、表3 所示，裂縫充填礦物主要為富鐵碳酸鹽礦物和石英，它們常以特定礦物組合的形式共同充填裂縫；熒光顯微鏡下觀察到裂縫中充填少量烴類物質(zhì)。充填裂縫的礦物及烴類物質(zhì)特征、實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析如下。

3.1 充填礦物的特征

3.1.1 礦物組合特征

研究區(qū)儲層裂縫中充填的鎂菱鐵礦、鐵白云石和石英，常構(gòu)成特定的礦物組合。常見礦物組合有3 類：1）鎂菱鐵礦+ 鐵白云石+ 石英（圖3）；2）鎂菱鐵礦+ 石英（圖4）；3）鐵白云石+ 石英（圖5）。

1）鎂菱鐵礦+ 鐵白云石+ 石英

當(dāng)裂縫被3 種礦物共同充填時(shí)，鎂菱鐵礦一般呈葉片狀或櫛齒狀沿縫壁結(jié)晶，并向縫間生長，其顆粒大小不定，多為100～175 m；石英在裂縫中的分布規(guī)律與鎂菱鐵礦一致，一般呈半自形它形粒狀沿縫壁結(jié)晶，粒徑約為125 m；裂縫中充填的鐵白云石，分布位置不定，既可緊貼縫壁生長又可充填縫間區(qū)域，與石英和鎂菱鐵礦相比，鐵白云石晶形極不規(guī)則，常呈它形粒狀充填裂縫，粒徑多為50～100 m（圖3a）。

不同礦物由于自身化學(xué)成分不同，在背散射圖像中表現(xiàn)的襯度也有所差異。當(dāng)裂縫充填鎂菱鐵礦、鐵白云石和石英時(shí)，鎂菱鐵礦在背散射圖像中顏色最亮（成像襯度發(fā)白），鐵白云石與鎂菱鐵礦相比顏色略暗，石英在3 種礦物中顏色最暗（圖3b）。根據(jù)上述礦物襯度差異觀察背散射圖像，可發(fā)現(xiàn)該組合礦物充填的裂縫中，鎂菱鐵礦的含量比鐵白云石的含量高（圖3d）或二者含量相當(dāng)（圖3b），石英含量最低。

2）鎂菱鐵礦+ 石英

當(dāng)裂縫中充填鎂菱鐵礦+ 石英時(shí)，鎂菱鐵礦和石英的形態(tài)及分布規(guī)律與上述礦物組合相同，即鎂菱鐵礦呈葉片狀沿縫壁結(jié)晶并朝向縫間生長，石英呈半自形它形粒狀沿縫壁結(jié)晶（圖4a）。同樣的，在背散射圖像中鎂菱鐵礦較石英更亮（成像襯度發(fā)白）（圖4b），根據(jù)背散射圖像判斷該組合礦物充填的裂縫中，鎂菱鐵礦的含量遠(yuǎn)高于石英含量。

3）鐵白云石+ 石英

與前述兩種礦物組合相比，鐵白云石+ 石英常充填開度較小的裂縫（一般小于100 m）。由于裂縫內(nèi)可供礦物生長的空間較小，因此，鐵白云石和石英均呈它形粒狀且在裂縫中無特定分布規(guī)律（圖5a）。在背散射圖像中，裂縫中充填的鐵白云石較石英更亮（圖5b），據(jù)此判斷被鐵白云石和石英充填的裂縫中，鐵白云石含量高于石英含量。

3.1.2 碳酸鹽礦物主量元素和陰極發(fā)光特征

研究區(qū)儲層裂縫主要被鎂菱鐵礦、鐵白云石這類富鐵碳酸鹽礦物及石英充填。涂光熾等[13] 根據(jù)菱鐵礦中MgO 和MnO 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，將MgO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于5.00% 的礦物劃分為鎂菱鐵礦；參照白云石的分類方案，Mg2+ 與Fe2+ 物質(zhì)的量之比64：1 的白云石屬于鐵白云石[14]。電子探針測試結(jié)果顯示，裂縫中充填的菱鐵礦MgO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6.10%～23.27%，均大于5.00%；白云石中Mg2+ 與Fe2+ 物質(zhì)的量之比為0.57～1.30，均小于4.00；依據(jù)上述兩類劃分方案，將裂縫中充填的菱鐵礦和白云石分別劃分為鎂菱鐵礦和鐵白云石。

裂縫中充填的鎂菱鐵礦，其化學(xué)成分中FeO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30.20%～51.91%，平均為38.15%；MgO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6.10%～23.27%， 平均為15.24%。在菱鐵礦菱鎂礦系列碳酸鹽礦物中，等價(jià)類質(zhì)同象置換時(shí)，半徑略小的Mg2+ 易進(jìn)入半徑略大的Fe2+ 組成的化合物晶格中[15]，導(dǎo)致研究區(qū)鎂菱鐵礦的MgO含量僅次于FeO 含量。由于Ca2+ 半徑與Fe2+ 半徑相差較大，不易結(jié)合在同一碳酸鹽礦物結(jié)晶格架內(nèi)，所以鎂菱鐵礦中的CaO 平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)很低，為2.29%。裂縫中充填的鐵白云石，其化學(xué)成分中FeO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為9.30%～14.84%，平均為12.26%；MgO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10.98%～15.64%，平均為13.14%；CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為27.94%～29.16%，平均為28.65%。

在采用電子探針定量分析局部裂縫中鎂菱鐵礦、鐵白云石化學(xué)成分的基礎(chǔ)上，借助陰極發(fā)光顯微鏡進(jìn)一步研究更大尺度下裂縫充填礦物的發(fā)光特征，觀察發(fā)現(xiàn)樣品中的裂縫充填礦物均不發(fā)光（圖6）。

針對碳酸鹽礦物的陰極發(fā)光性，前人研究認(rèn)為其陰極發(fā)光性主要受晶格中Fe、Mn含量的控制，關(guān)于Mn 作為激活劑、Fe 作為猝滅劑的陰極發(fā)光原理已被人們普遍接受[16 18]；黃思靜[17] 指出，當(dāng)碳酸鹽礦物中的Fe 含量gt;10 mg/g（即質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.00%）時(shí)，無論Mn 含量多寡，碳酸鹽礦物均不具發(fā)光特性。電子探針測試結(jié)果顯示，鎂菱鐵礦的Fe質(zhì)量分?jǐn)?shù)為23.49%～40.38%，鐵白云石的Fe 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7.23%～11.54%，兩種礦物的Fe 質(zhì)量分?jǐn)?shù)均明顯高于1.00%（圖7）。綜上所述，樣品的陰極發(fā)光特征和較高的鐵含量共同說明裂縫中充填的熱液碳酸鹽礦物均具有富鐵特征。

3.1.3 碳酸鹽礦物微量元素特征

裂縫中充填鎂菱鐵礦和鐵白云石的ΣREE（14 種稀土元素含量總和）變化范圍為4.04～74.81 mg/L，平均值為24.85 mg/L。除了極少數(shù)樣品顯示（La/Yb）Ngt;1[（La/Yb）N 為La 和Yb 元素含量分別經(jīng)球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化后的比值，下同]，絕大多數(shù)樣品顯示出HREE（重稀土元素）的相對富集[（La/Yb）N=0.01～0.99]；（La/Sm）N=0.01～1.35，平均為0.42；（Gd/Yb）N=1.32～2.61，平均為2.00。如圖8 所示，多數(shù)碳酸鹽礦物呈現(xiàn)出明顯的正Eu 異常（ Eugt;1.00 時(shí)為正Eu 異常，計(jì)算方法見表4，本研究中多數(shù)礦物的 Eu=1.20～2.58），少數(shù)呈現(xiàn)出負(fù)Eu 異常（ Eult;1.00 時(shí)為負(fù)Eu 異常，本研究中少數(shù)礦物的 Eu = 0.53～0.78）；碳酸鹽礦物具有極弱的負(fù)Ce 或正Ce 異常（ Cegt;1.00 時(shí)為正Ce 異常， Celt;1.00 時(shí)為負(fù)Ce 異常，計(jì)算方法見表4，本研究中 Ce=0.85～1.13），平均值為1.00，整體表現(xiàn)為無異?；虍惓２幻黠@。

3.2 充填烴類物質(zhì)的特征

顯微熒光分析是觀察烴類和巖石之間相互關(guān)系的重要方法，熒光顯微鏡能清晰地顯示出烴類物質(zhì)的不同成分、含量及其在儲層儲集空間中的賦存方式，因此，顯微熒光分析技術(shù)被廣泛應(yīng)用于油藏研究中[20]。熒光顯微鏡下，發(fā)熒光的物質(zhì)包括油質(zhì)瀝青、膠質(zhì)瀝青和瀝青質(zhì)瀝青，三者分別代表石油化學(xué)成分中的不同組分，3 種瀝青的化學(xué)成分和熒光顯微鏡下呈現(xiàn)的發(fā)光顏色見表5。

在藍(lán)光激發(fā)下，被熱液礦物充填的裂縫內(nèi)，多數(shù)區(qū)域無任何熒光顯示，僅少數(shù)區(qū)域零星可見綠色熒光，由表5 可知，這些發(fā)綠色熒光的物質(zhì)為油質(zhì)瀝青，其化學(xué)成分為飽和烴、環(huán)烷烴和芳香烴的烴類化合物。裂縫內(nèi)零星分布的油質(zhì)瀝青主要呈束縛瀝青和烴類包裹體兩種產(chǎn)狀賦存于熱液礦物中。

陳麗華等[20] 將束縛瀝青定義為在礦物晶體內(nèi)部，用普通的抽提方法無法提取，屬于化學(xué)結(jié)合到礦物結(jié)晶格架內(nèi)的烴類物質(zhì)。本研究中，被熱液礦物充填的裂縫中零星可見綠色熒光，偏光顯微鏡下這些發(fā)光烴類物質(zhì)部分呈淺褐色且與賦存礦物間無明顯相界線；另有部分呈深褐色（圖9a 中紅色箭頭所指），雖然無法辨別深褐色瀝青物質(zhì)與賦存礦物間是否有明顯相界線，但通過觀察背散射圖像能夠確定該物質(zhì)賦存于鐵白云石中（圖3b 中紅色箭頭所指）且在熒光顯微鏡下表現(xiàn)為綠色油質(zhì)瀝青浸染鐵白云石（圖9b 中紅色箭頭所指）。此種產(chǎn)狀的烴類物質(zhì)屬于束縛瀝青，熒光顯微鏡下僅少數(shù)熱液礦物內(nèi)含束縛瀝青，并且通常賦存于鐵白云石內(nèi)。

除此之外，筆者在鏡下還觀察到一類與束縛瀝青產(chǎn)狀不同的烴類物質(zhì)，它們同樣賦存于熱液礦物內(nèi)部，發(fā)光顏色與束縛瀝青一致，但是顯微鏡下這些發(fā)光區(qū)域與其賦存礦物之間存在明顯的相界線，礦物中賦存的這種烴類物質(zhì)為原生烴類包裹體。這些烴類包裹體一般賦存于鎂菱鐵礦中，透射光顯微鏡下少數(shù)鎂菱鐵礦中賦存的烴類包裹體顏色呈灰褐色（圖10a）；熒光顯微鏡下可見烴類包裹體的大小為10～20 m，呈不規(guī)則矩形或無特定形態(tài)（圖10b）。

4 討論

由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，研究區(qū)太古宇變質(zhì)巖潛山儲層發(fā)育的構(gòu)造縫被鎂菱鐵礦、鐵白云石和石英等熱液礦物和少量與熱液礦物有關(guān)的油質(zhì)瀝青充填。由于礦物成因具多解性，以某種礦物來反映該地區(qū)的熱液活動是不夠準(zhǔn)確的，但礦物組合可相對客觀地反映熱液活動特征[21 22]。同時(shí)，裂縫充填礦物組合的化學(xué)成分能指示形成該期礦物的熱液流體的化學(xué)特征，而分析油質(zhì)瀝青在裂縫充填礦物中的賦存形式，有助于還原研究區(qū)原油在變質(zhì)巖儲層裂縫中的運(yùn)移過程，最終確定熱液和油氣的相對運(yùn)移時(shí)間。

4.1 充填礦物成因

關(guān)于本次研究中裂縫充填礦物的熱液成因，其證據(jù)如下：

1）前人認(rèn)為MnO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.50%～2.50%指示菱鐵礦的沉積成因，MnO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.50%左右指示菱鐵礦的后期熱液成因[23]。本研究中縫內(nèi)充填的大多數(shù)鎂菱鐵礦MnO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.30%～0.60%，平均值為0.55%，指示鎂菱鐵礦的熱液成因（圖11）。同時(shí)，在正交偏光鏡下觀察到裂縫中充填的晶粒較大（150 m 左右）的鐵白云石具有明顯的波狀消光現(xiàn)象，證明這些鐵白云石的形成與熱液相關(guān)[24]。

2） Bau[25] 指出熱液成因碳酸鹽礦物表現(xiàn)顯著的正Eu 異常。裂縫中充填的多數(shù)鎂菱鐵礦和鐵白云石具有正Eu 異常特征表明這些碳酸鹽礦物的熱液成因（圖8）。

3）將本研究中的碳酸鹽礦物Y Y：Ho 散點(diǎn)分布與Bau[26] 在研究巖漿成因、熱液成因和海洋沉積成因碳酸鹽礦物時(shí)歸納的散點(diǎn)分布相對比，發(fā)現(xiàn)碳酸鹽礦物的Y、Ho 元素質(zhì)量濃度比具有變化范圍較大的特點(diǎn)，與熱液成因碳酸鹽礦物投點(diǎn)范圍基本吻合（圖12），表明充填礦物的成因與熱液作用相關(guān)。綜上，認(rèn)為研究區(qū)太古宇變質(zhì)巖潛山儲層裂縫中充填的碳酸鹽礦物其成因均與熱液作用相關(guān)。

4.2 裂縫充填熱液礦物的指示意義

從熱液礦物化學(xué)成分的角度來看，碳酸鹽礦物的主量元素分析表明參與礦物結(jié)晶的熱液中含有大量Fe2+、Mg2+、Ca2+。鎂菱鐵礦和鐵白云石的MgO FeO 含量二元協(xié)變關(guān)系符合各自特定線性關(guān)系（圖13），表明裂縫中充填的同種碳酸鹽礦物為同期熱液參與結(jié)晶形成，但鎂菱鐵礦和鐵白云石這兩種礦物是否均來源于同期熱液，需要進(jìn)一步證明。由于Y 元素與REE 離子半徑非常接近并與Sm 離子半徑非常相似，因此，Y 元素具有與REE 和Sm相似的地球化學(xué)性質(zhì)[27 29]；利用Y 元素與REE 和Sm 之間變化趨勢可以對不同來源的流體進(jìn)行區(qū)分；微量元素分析表明，碳酸鹽礦物的Y ΣREE 和Y Sm 散點(diǎn)圖呈現(xiàn)線性分布特征（圖14），表明鎂菱鐵礦和鐵白云石具有密切的成因聯(lián)系[29]，為同期熱液參與結(jié)晶形成。同時(shí)考慮到裂縫內(nèi)充填的石英常與鎂菱鐵礦和（或）鐵白云石伴生，綜合認(rèn)為研究區(qū)變質(zhì)巖潛山儲層裂縫內(nèi)充填的鎂菱鐵礦、鐵白云石和石英均為同期富Fe2+、Mg2+、Ca2+ 熱液流體參與結(jié)晶形成。

從熱液礦物分布與形貌特征的角度來看，樣品裂縫中充填的鎂菱鐵礦和鐵白云石的特征存在以下兩點(diǎn)顯著差異。

1）裂縫充填礦物分布特征方面，無論鎂菱鐵礦、鐵白云石分別與何種礦物共生，鎂菱鐵礦均沿縫壁結(jié)晶并向縫間生長；鐵白云石在裂縫中的分布無特定位置，既可以接觸縫壁分布，又可以緊鄰那些沿縫壁生長的鎂菱鐵礦而充填縫間區(qū)域。

2）鎂菱鐵礦和鐵白云石的形貌特征方面，鎂菱鐵礦通常呈葉片狀或櫛齒狀，而鐵白云石一般無特定晶形，即鎂菱鐵礦的自形程度高于鐵白云石。熱液碳酸鹽礦物的兩點(diǎn)特征差異一定程度上有助于還原熱液流體在裂縫中的結(jié)晶過程，即富含F(xiàn)e2+、Mg2+、Ca2+ 的熱液流體在裂縫中停滯，熱液流體中的Fe2+、Mg2+ 率先富集形成鎂菱鐵礦，略早形成的鎂菱鐵礦沿縫壁結(jié)晶，隨著熱液流體中的Fe2+、Mg2+ 含量降低，熱液流體中的Ca2+ 相對富集而與流體中殘余的Fe2+、Mg2+ 結(jié)合形成鐵白云石充填裂縫剩余空間。

綜上分析認(rèn)為，單一裂縫內(nèi)充填的碳酸鹽礦物從縫壁向縫間具有鎂鐵含量降低而鈣含量增加的演化趨勢。這一認(rèn)識與英基豐等[30] 研究碳酸鹽礦物化學(xué)成分在成礦階段內(nèi)總體演化趨勢的結(jié)果相一致，即碳酸鹽礦物的演化趨勢通常為從富鎂鐵、貧鈣碳酸鹽向貧鎂鐵、富鈣碳酸鹽方向演化，演化過程中Fe2+、Mg2+ 在碳酸鹽內(nèi)的類質(zhì)同象程度降低，常見鎂菱鐵礦向鐵白云石轉(zhuǎn)化。熱液流體結(jié)晶產(chǎn)物除碳酸鹽礦物外還包括熱液成因石英。被碳酸鹽礦物充填的裂縫中均含有一定數(shù)量的石英說明在金屬離子含量降低的過程中，熱液流體內(nèi)的SiO2 始終處于過飽和狀態(tài)，因此，石英作為貫通性礦物在富鐵碳酸鹽演化階段與鎂菱鐵礦、鐵白云石相伴生。

4.3 裂縫充填烴類物質(zhì)的指示意義

裂縫充填礦物中賦存的油質(zhì)瀝青，無論是以束縛瀝青的形式賦存于鐵白云石中還是以烴類包裹體的形式賦存于鎂菱鐵礦中，一定程度上都能揭示研究區(qū)儲層經(jīng)歷的熱液活動與油氣運(yùn)移兩類地質(zhì)事件間關(guān)系。陳麗華等[20] 在研究束縛瀝青的形成過程時(shí)指出，在礦物結(jié)晶時(shí)烴類物質(zhì)以游離形式存在，隨礦物生長，這些游離瀝青逐漸進(jìn)入礦物晶格中而成為束縛瀝青。鐵白云石內(nèi)賦存的束縛瀝青和鎂菱鐵礦內(nèi)賦存的烴類包裹體說明，在油氣沿構(gòu)造縫運(yùn)移過程中，熱液也沿相同的路徑流動[31]；在含油氣條件下水巖反應(yīng)并未停止，晶體仍可繼續(xù)生長[32]，富Fe2+、Mg2+、Ca2+ 的熱液流體停滯在裂縫內(nèi)，其中的金屬離子在含油環(huán)境中開始沉淀。

一方面，處于結(jié)晶過程中的鐵白云石將環(huán)境中少量原油分子束縛于自身晶格內(nèi)部，形成了束縛瀝青；另一方面，處于結(jié)晶過程中的鎂菱鐵礦將裂縫中油滴包裹，形成烴類包裹體，這種在鎂菱鐵礦結(jié)晶過程中被捕獲的包裹體屬原生包裹體[33]。最終形成的束縛瀝青和烴類包裹體，兩者均為一段地質(zhì)歷史時(shí)期儲層內(nèi)熱液和原油兩類流體相互作用的產(chǎn)物。鐵白云石內(nèi)的束縛瀝青和鎂菱鐵礦中的烴類包裹體均可指示油氣運(yùn)移與熱液礦物結(jié)晶在時(shí)間上具同期特征[20，33 34]，故綜合認(rèn)為研究區(qū)存在同期的富含F(xiàn)e2+、Mg2+、Ca2+ 熱液活動和油氣充注事件。

4.4 熱液活動及其對變質(zhì)巖潛山儲層的改造

鎂菱鐵礦和鐵白云石稀土元素配分曲線形態(tài)可分為兩類，多數(shù)曲線具有顯著的正Eu 異常，少數(shù)具有顯著的負(fù)Eu 異常。地質(zhì)樣品中的Eu 異常往往被用于判斷各種地質(zhì)系統(tǒng)中的環(huán)境條件，是重要的示蹤劑[35 39]。碳酸鹽礦物的稀土含量受礦化流體的稀土含量、礦化流體與沉淀礦物之間的稀土元素分配以及稀土元素進(jìn)入沉淀礦物晶格后位置大小的控制[40]。由于Eu2+ 和Ca2+ 的半徑相似，當(dāng)Eu2+ 以類質(zhì)同象的方式進(jìn)入含鈣礦物晶格內(nèi)時(shí)，會與其他稀土元素發(fā)生不同程度的分餾，使流體的稀土元素組成中Eu 相對虧損，而含鈣礦物中的Eu 相對富集。因此，富鈣碳酸鹽礦物中，稀土元素配分曲線表現(xiàn)為正Eu 異?；驇缀鯚o異常，一般不會出現(xiàn)負(fù)Eu 異常。本研究中存在部分碳酸鹽礦物的稀土元素配分曲線表現(xiàn)為負(fù)Eu 異常，并不僅僅反映出碳酸鹽成巖體系與高溫流體記錄的信號?？紤]到圍巖花崗質(zhì)巖石具有LREE 富集且負(fù)Eu 異常特征[41]，因此，針對熱液流體和變質(zhì)花崗巖潛山這種水巖反應(yīng)體系，筆者提出一種模型用于解釋部分碳酸鹽礦物呈負(fù)Eu 異常的原因（圖15）。

高溫流體流經(jīng)裂縫交代縫內(nèi)先存礦物的同時(shí)，與圍巖花崗質(zhì)巖石發(fā)生不同程度的水巖反應(yīng)，此過程中形成的鎂菱鐵礦和鐵白云石的稀土元素含量特征可以提供成巖系統(tǒng)的物理化學(xué)條件、流體和元素的來源以及流體巖石相互作用過程[25，27，42 43]。高溫環(huán)境下以富含Eu2+ 為特征的熱液流體，繼續(xù)流經(jīng)花崗質(zhì)巖石并與其發(fā)生水巖反應(yīng)，當(dāng)反應(yīng)較弱時(shí)，熱液成因的碳酸鹽礦物相對完整保留流體在高溫時(shí)（gt; 200 ?C）的正Eu 異常信號[39，42]。由于HREE 半徑小于LREE，且HREE 比Mg2+、Fe2+ 帶有更高的電荷，HREE 比LREE 更容易進(jìn)入鎂菱鐵礦晶格內(nèi)[42]，使得具正Eu 異常的鎂菱鐵礦的HREE相較于LREE 富集。當(dāng)高溫流體與花崗質(zhì)巖石反應(yīng)程度增強(qiáng)時(shí)，裂縫內(nèi)充填的碳酸鹽礦物繼承了圍巖花崗質(zhì)巖石LREE 富集和負(fù)Eu 異常的信號[44 45]，此時(shí)高溫流體中Eu 富集信號與圍巖Eu 虧損信號不同程度疊加，造成這一條件下形成的碳酸鹽礦物具有負(fù)Eu 異常特征且LREE 相較于HREE 富集。綜合以上兩種情況，裂縫中充填的碳酸鹽礦物，其稀土元素配分曲線同時(shí)存在Eu 的正負(fù)異常、（La/Yb）N 既存在小于1 又存在大于1 的情況、不同碳酸鹽礦物之間稀土元素成分的差異性歸因于水巖反應(yīng)程度變化，即隨著熱液流體與花崗質(zhì)巖石的水巖反應(yīng)程度增加， Eu 值由大于1 變?yōu)樾∮? 的同時(shí)，（La/Yb）N 從小于1 變?yōu)榇笥?（圖16）。

熱液沿裂縫流動交代縫內(nèi)先存礦物的同時(shí)，沿縫壁溶蝕花崗質(zhì)巖石并與其發(fā)生水巖反應(yīng)，致研究區(qū)在印支期擠壓應(yīng)力背景下[3] 形成的多數(shù)剪切縫發(fā)生局部變形，熱液活動帶來持續(xù)溶蝕作用使原本平直的構(gòu)造縫逐漸彎曲并呈港灣狀，擴(kuò)大了變質(zhì)巖儲層的儲集空間（圖3a、圖4a 中黃色箭頭所示）。

然而，熱液沿縫壁溶蝕長石等造巖礦物的同時(shí)也與儲集巖發(fā)生物質(zhì)交換，結(jié)晶的熱液礦物充填裂縫，造成變質(zhì)巖儲層的主要儲集空間被破壞。基于BZ19 6 7 井鉆遇的太古宇變質(zhì)巖潛山儲層內(nèi)裂縫與充填礦物的特征，筆者認(rèn)為在儲集層改造方面，研究區(qū)熱液對裂縫的閉合作用遠(yuǎn)大于熱液對儲層的溶蝕作用，熱液流體流經(jīng)變質(zhì)巖儲層整體上破壞了儲層的有效儲集空間（圖17）。

5 結(jié)論

1）渤中19 6 氣田太古宇變質(zhì)巖潛山儲層發(fā)育的構(gòu)造縫，多數(shù)被熱液成因鎂菱鐵礦、鐵白云石和石英充填，常以鎂菱鐵礦+ 鐵白云石+ 石英、鎂菱鐵礦+ 石英、鐵白云石+ 石英3 種組合形式充填裂縫?？p中充填的鎂菱鐵礦通常呈葉片狀或櫛齒狀沿縫壁結(jié)晶向縫間生長，石英常呈半自形它形粒狀沿縫壁結(jié)晶，呈它形粒狀的鐵白云石既可分布縫壁又可分布在縫間區(qū)域。

2）裂縫充填物除大量熱液礦物外，還存在少量烴類物質(zhì)。裂縫中零星分布的烴類物質(zhì)主要以兩種形式賦存于熱液礦物內(nèi)，以束縛瀝青形式產(chǎn)出的油質(zhì)瀝青通常賦存于鐵白云石晶格中，以烴類包裹體形式產(chǎn)出的油質(zhì)瀝青一般賦存于鎂菱鐵礦中。鐵白云石中賦存的束縛瀝青和鎂菱鐵礦中賦存的原生烴類包裹體，均指示研究區(qū)變質(zhì)巖儲層經(jīng)歷的熱液活動和油氣運(yùn)移為同一時(shí)期發(fā)生的兩類地質(zhì)事件。

3）以礦物組合形式充填裂縫的富鐵碳酸鹽礦物和石英為同期含F(xiàn)e2+、Mg2+、Ca2+ 熱液流體結(jié)晶的產(chǎn)物。熱液流體在儲層裂縫中流動時(shí)，一方面通過溶蝕儲集巖促使裂縫擴(kuò)張，擴(kuò)大變質(zhì)巖儲層儲集空間；另一方面，熱液流體在裂縫中結(jié)晶形成的礦物堵塞裂縫，破壞儲集空間。綜合分析認(rèn)為，研究區(qū)變質(zhì)巖儲層熱液流體對裂縫的閉合作用遠(yuǎn)大于擴(kuò)溶作用，熱液活動總體上破壞了變質(zhì)巖儲層裂縫的連通性，降低了儲層物性。