摘" 要：為解決Sn-Zn系無(wú)鉛釬料性能難以滿足電子封裝實(shí)際應(yīng)用的問(wèn)題，采用Ti納米顆粒摻雜的方法制備了Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga+xTi無(wú)鉛釬料（x為質(zhì)量分?jǐn)?shù)，分別取0.05%、0.1%、0.3%、0.5%），研究了Ti納米顆粒對(duì)釬料的潤(rùn)濕性能、抗氧化性能的影響，對(duì)釬焊的釬焊接頭界面處的組織結(jié)構(gòu)、金屬間化合物擴(kuò)散層厚度特征，以及力學(xué)性能等影響。研究結(jié)果表明：Ti納米顆粒的添加能提高釬料的潤(rùn)濕性能和抗氧化性能，還能改善界面處的組織結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能。當(dāng)添加Ti納米顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%時(shí)，釬料抗氧化性能最好，其氧化增重質(zhì)量比最先趨于穩(wěn)定且增長(zhǎng)率最低，其焊件的剪切強(qiáng)度為32.10 MPa，達(dá)到最大值。

關(guān)鍵詞：Sn-Zn-Bi-Ga釬料；納米顆粒；低溫封裝；金屬間化合物擴(kuò)散層；剪切強(qiáng)度

中圖分類(lèi)號(hào)：TG425+.1" " " " " " " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A" " " " " " " 文章編號(hào)：1008-0562（2024）05-0618-07

Preparation and brazing properties of Sn-Zn-Bi-Ga doped

nano-Ti particle solder

LIU Guangzhu， LYU Mingyao， MA Zhijun， WEI Chong， WU Jiamei， WANG Zeliang

（College of Materials Science and Engineering， Liaoning Technical University， Fuxin 123000， China）

Abstract： Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga+xTi （x=0.05%， 0.1%， 0.3%， 0.5%， mass fraction ） was prepared by doping nano-particle Ti into the Sn-Zn-Bi-Ga solder matrix. The wettability and oxidation resistance of the solder were analyzed， and the microstructure of the solder joint interface， the thickness characteristics of the intermetallic compound （IMC） layer and the mechanical properties were studied. The results show that the addition of nanoparticle Ti can improve the wettability and oxidation resistance of the solder， and can also improve the microstructure and mechanical properties at the interface. When the oxidation resistance of solder is the best， the mass ratio of oxidation weight gain tends to be stable and the growth rate is the lowest when the content of Ti nanoparticles is 0.3wt.%. Meanwhile， the maximum shear strength of the weldment is 32.10 MPa， when the mass fraction of Ti nanoparticles is 0.3 %.

Key words： Sn-Zn-Bi-Ga solder; nanoparticles; low temperature bonding; intermetallic compound diffusion layer; shearing strength

0" 引言

隨著社會(huì)的迅速發(fā)展，重金屬污染引起了全社會(huì)的廣泛關(guān)注[1-2]。因此，很多行業(yè)禁止Pb元素的使用，尤其是電子封裝領(lǐng)域，無(wú)鉛釬料的開(kāi)發(fā)利用成為急切的需求[3-6]。Sn-Zn體系作為一種常用的低溫釬焊材料，具有良好的焊接性和可靠性，已經(jīng)成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)之一[7-8]。喬芝郁[9]和SHEN[10]

的研究都認(rèn)為在Sn-Zn合金中的加入In能顯著降低熔點(diǎn)并提高蠕變性能。LIU[11]研究表明In的加入降低了固、液相線從而提高其潤(rùn)濕性，并能細(xì)化富Zn相組織從而改善其力學(xué)性能。陳文學(xué)等[12]研究了Ga元素對(duì)Sn-9Zn基釬料的影響，結(jié)果表明添加的Ga可以在釬料表面富集，有效地抑制釬料熔化時(shí)發(fā)生氧化，降低表面張力，改善焊料的潤(rùn)濕性。XUE等[13]研究了稀土元素添加對(duì)Sn-Zn/Cu釬焊接頭中晶須生長(zhǎng)的影響，結(jié)果表明添加元素Ga和Nd可以明顯抑制錫晶須的生長(zhǎng)，Ga和Nd的共同作用還可以抑制Sn-Zn釬焊接頭間金屬間化合物擴(kuò)散層（interlager metallic compounds，IMCs）的生長(zhǎng)并降低IMCs層中的孔隙率和裂紋數(shù)量，提升釬焊界面的力學(xué)性能。

綜上，已有研究主要針對(duì)Sn-Zn系釬料開(kāi)展。Sn-Zn系釬料中Zn的化學(xué)活性高，導(dǎo)致合金的抗氧化和抗腐蝕性較差，以及焊接過(guò)程中Zn-Sn合金的微觀結(jié)構(gòu)相對(duì)不穩(wěn)定、韌性不足，從而引起元器件使用壽命的降低和釬焊接頭可靠性降低等問(wèn)題[14-16]。目前，這些問(wèn)題仍未得到有效解決。

為了滿足電子產(chǎn)品制造業(yè)對(duì)高性能無(wú)鉛釬料的緊迫需求，本文選用Sn-Zn系釬料合金作為研究對(duì)象，針對(duì)Sn-Zn系釬料潤(rùn)濕性、抗氧化性能差等問(wèn)題，研究不同摻量的Ti納米顆粒對(duì)Sn-Zn-Bi-Ga釬料合金綜合性能的影響。

1" 實(shí)驗(yàn)材料及方法

在Sn-Zn基釬料中添加Bi、Ga元素可降低Sn-Zn基釬料的熔點(diǎn)，此外，適量添加Bi、Ga元素還能明顯改善釬料的潤(rùn)濕性[17-21]。因此，在Sn-Zn系釬料中同時(shí)加入Bi、Ga元素，并采用Jmatpro軟件計(jì)算合金熔點(diǎn)，選取四元共晶成分點(diǎn)附近的元素配比，確定并制成Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga四元合金。以Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga四元合金作為基體釬料，添加Ti納米顆粒作為增強(qiáng)相，進(jìn)一步提高釬料的綜合性能。固體納米顆粒加入量過(guò)多會(huì)增加液態(tài)釬料黏度，不利于釬焊過(guò)程中液態(tài)釬料的流動(dòng)和填縫[22]，因此本文選擇Ti納米顆粒添加量的范圍為0～0.5%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)），釬料名義成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)見(jiàn)表1。

制備實(shí)驗(yàn)樣品所用的Sn顆粒、Zn顆粒、Bi顆粒、Ga顆粒及Ti納米顆粒（粒徑100 nm）的純度均大于99.95%。按照表1所示的質(zhì)量分?jǐn)?shù)稱(chēng)量顆粒并放入預(yù)先清洗并干燥好的剛玉坩堝中，在氬氣氣氛保護(hù)下將剛玉坩堝置于真空管式爐中，以" " " 6 ℃/min的升溫速度加熱至600 ℃，恒溫2 h后，以6 ℃/min的降溫速度冷卻。為了添加Ti納米顆粒并保證添加的均勻性，將釬料置于8-10型箱式電爐中加熱至400 ℃進(jìn)行重熔，在釬料熔化后添加Ti納米顆粒，同時(shí)進(jìn)行攪拌制成Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-xTi釬料（x為質(zhì)量分?jǐn)?shù)，分別取0.05%、0.1%、0.3%、0.5%）。設(shè)定釬焊溫度為200 ℃，釬焊時(shí)間為30 min，在8-10型箱式電爐中進(jìn)行爐中釬焊。

用800#砂紙打磨釬料和母材Cu，并將其放于無(wú)水乙醇中清洗和烘干后備用。在去除氧化膜的銅片表面涂抹足量的助焊劑，以確保釬料合金熔化后能夠充分鋪開(kāi)，每組釬料取2 g，然后置于純銅的鋪展面的中心位置，將同一組潤(rùn)濕樣品一起放入8-10型箱式電爐中加熱至200 ℃并保溫30 min。冷卻后將潤(rùn)濕樣品取出，將拍攝設(shè)備固定在支架上，保證拍攝的距離一致，對(duì)準(zhǔn)樣品拍攝照片，然后將圖片導(dǎo)入到Image J軟件中，使用內(nèi)角度測(cè)量功能來(lái)測(cè)量釬料在母材Cu上的潤(rùn)濕角，將潤(rùn)濕樣品取平均值作為釬料合金的潤(rùn)濕角，本方法操作簡(jiǎn)單，結(jié)果準(zhǔn)確直觀。

實(shí)驗(yàn)使用無(wú)水乙醇清洗釬料，干燥后放置于坩堝，采用電子天平準(zhǔn)確測(cè)量釬料氧化前質(zhì)量（精確到0.001 g），接著將其置于電熱恒溫干燥箱中加熱至150 ℃，分別保溫0 h、24 h、48 h、96 h、192 h，冷卻后，再次分別稱(chēng)量氧化后的質(zhì)量。通過(guò)比較計(jì)算釬料氧化前后的氧化增重質(zhì)量比，來(lái)分析其抗氧化性能。

使用Thermo Fisher Scientific- Apreo 2C型掃描電鏡觀察釬焊接頭界面組織，并采集釬焊接頭界面組織顯微圖像用于分析IMCs界面的顯微組織特征及其厚度，使用Bruker QUANTAX XFlash730能譜分析儀分析釬焊接頭界面區(qū)域的元素分布特征。在WDW-600C微機(jī)控制電子式萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)上對(duì)焊件進(jìn)行室溫剪切試驗(yàn)，拉伸速率為1 mm/min，以確定其剪切強(qiáng)度。

2" 結(jié)果與分析

2.1" Ti納米顆粒含量對(duì)Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga釬料抗氧化性能的影響

150 ℃下，分別保溫0 h、24 h、48 h、96 h、192 h后，Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-xTi釬料的氧化增重質(zhì)量比見(jiàn)圖1。

對(duì)比未添加Ti納米顆粒的釬料試樣氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)（圖1中黑色線），Sn-5Zn-10Bi- 0.5Ga-xTi釬料的氧化增重比隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng)而增大。未添加Ti納米顆粒的釬料在空氣中氧化192 h時(shí)仍未出現(xiàn)氧化增重比增長(zhǎng)速度穩(wěn)定的趨勢(shì)。添加Ti納米顆粒提高了釬料的抗氧化性能，并且添加Ti納米顆粒的釬料試樣經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間氧化后氧化增重比的增長(zhǎng)速度趨于穩(wěn)定。在相同氧化條件下，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%的Ti納米顆粒的釬料氧化增重比的增長(zhǎng)速度在氧化24 h時(shí)先開(kāi)始減緩，在氧化96 h后趨于穩(wěn)定，且穩(wěn)定后增加量最小，這說(shuō)明Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga- 0.3Ti釬料的抗氧化性能最好。

Ti納米顆粒在熔融態(tài)下的液態(tài)釬料中存在親氧集膚效應(yīng)，高活性的Ti納米顆粒會(huì)富集于液態(tài)釬料表面并優(yōu)先與O2發(fā)生反應(yīng)，從而起到阻止O2進(jìn)入釬料內(nèi)部與其中的Sn、Zn元素發(fā)生氧化反應(yīng)的作用。當(dāng)Ti布滿液態(tài)金屬表面時(shí)，生成的完整氧化膜隔絕了液態(tài)釬料與氧氣的接觸，進(jìn)一步減少了液態(tài)釬料氧化反應(yīng)的發(fā)生。但過(guò)量的Ti納米顆粒會(huì)導(dǎo)致團(tuán)聚現(xiàn)象出現(xiàn)[23]，使氧化膜變得不連續(xù)，降低氧化膜隔絕液態(tài)釬料與氧氣接觸的抗氧化效果，導(dǎo)致釬料抗氧化性能下降。因此在實(shí)際應(yīng)用中要精確控制Ti納米顆粒的添加量，以達(dá)到最佳抗氧化效果。

2.2" Ti納米顆粒含量對(duì)Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga釬料潤(rùn)濕性能的影響

通過(guò)釬料潤(rùn)濕性的好壞，可以說(shuō)明釬焊過(guò)程中釬料原子在母材表面的吸附能力。不同Ti納米顆粒添加量對(duì)釬料潤(rùn)濕角產(chǎn)生的影響見(jiàn)圖2。

如圖2所示，未添加Ti納米顆粒的釬料潤(rùn)濕角為33.2°，添加Ti納米顆粒的釬料潤(rùn)濕角普遍小于33.2°，分別為32.4°、28.9°、30°和31.1°。Ti納米顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%時(shí)，釬料潤(rùn)濕角最小，隨著Ti納米顆粒含量的增加，潤(rùn)濕角又呈現(xiàn)出增大趨勢(shì)。

潤(rùn)濕角可以通過(guò)液體表面張力進(jìn)行分析，根據(jù)Young方程，氣-固表面張力為

，" " " "（1）

式中： 為液-固表面張力，N/m； 為氣-液表面張力，N/m；θ為潤(rùn)濕角，°。

當(dāng)釬料經(jīng)加熱熔化成為液體后，Ti納米顆粒的存在影響整個(gè)系統(tǒng)表面張力的平衡，尤其是當(dāng)Ti納米顆粒處于整個(gè)液態(tài)釬料邊緣，Ti納米顆粒對(duì)γls和γgs無(wú)影響，但會(huì)明顯降低γgl，故而θ減小，提高其潤(rùn)濕性能[23]。因此，添加Ti納米顆粒能夠有效提高液態(tài)釬料的潤(rùn)濕鋪展能力。當(dāng)Ti納米顆粒的添加量進(jìn)一步增加，過(guò)多的Ti納米顆粒會(huì)出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象，導(dǎo)致Ti納米顆粒成團(tuán)簇分布于液態(tài)釬料之中，弱化了納米顆粒對(duì)潤(rùn)濕性帶來(lái)的促進(jìn)作用。但添加Ti納米顆粒的釬料的潤(rùn)濕角仍然小于未添加Ti納米顆粒的釬料的潤(rùn)濕角。

2.3" Ti納米顆粒含量對(duì)Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga/Cu釬焊接頭界面組織的影響

圖3為Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-xTi/Cu釬焊接頭界面組織結(jié)構(gòu)的背散射電子圖像。圖4為Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-0.3Ti/Cu釬焊接頭界面EDS能譜分析結(jié)果。

由圖3可以看出，實(shí)驗(yàn)條件下獲得界面IMC層較為平坦，界面平坦的IMC層會(huì)提升基板與釬料之間的物理適配性，顯著提升了釬料的力學(xué)性能[24]。由圖3、圖4可以看出，界面是由釬料區(qū)、IMCs擴(kuò)散層和母材Cu組成。對(duì)比圖3和4可以確定，在釬料區(qū)中存在均勻分布的Sn元素、富Zn相和富Bi相。其中，Sn元素均勻分布于釬料區(qū)；Zn元素主要分布于在IMCs擴(kuò)散層和釬料區(qū)長(zhǎng)條狀的富Zn相之中；背散射電子圖像（圖3）中白亮的小塊狀組織為原子序數(shù)最大的Bi富集形成的富Bi相呈碎塊狀分散分布。富Bi相屬于硬脆相，因此富Bi相以碎塊狀分散分布對(duì)提高釬焊接頭力學(xué)性能有利。由圖4可知，Ga元素和Ti元素在釬料區(qū)均勻分布，這可能是由于上述兩種元素的添加量較少所導(dǎo)致的。

位于界面的金屬間化合物具有提高釬焊接頭強(qiáng)度，防止釬料擴(kuò)散與氧化等積極作用，但是金屬間化合物本身脆性易裂，因此，當(dāng)金屬間化合物過(guò)度生長(zhǎng)時(shí)，會(huì)導(dǎo)致釬焊接頭的可靠性下降[24-25]。隨著Ti納米顆粒添加量的逐漸增加，IMCs層厚度呈現(xiàn)先降低后上升的趨勢(shì)，當(dāng)添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%的Ti納米顆粒時(shí)，界面IMCs層厚度最小。為通過(guò)SEM多視場(chǎng)統(tǒng)計(jì)測(cè)量的IMCs層厚度隨Ti納米顆粒添加量的變化曲線見(jiàn)圖5。根據(jù)吸附理論[26-27]，納米顆粒由于高的表面活性會(huì)富集在IMCs的表面，阻礙界面IMCs的進(jìn)一步生長(zhǎng)，抑制IMCs層的長(zhǎng)大，因此IMCs層厚度出現(xiàn)下降的趨勢(shì)，當(dāng)納米Ti添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%時(shí)，IMCs厚度又開(kāi)始增加，這是由于過(guò)量的Ti納米顆粒發(fā)生部分團(tuán)聚現(xiàn)象，喪失了獨(dú)特的尺寸效應(yīng)，系統(tǒng)自由能降低程度減小，削減了對(duì)IMCs層生長(zhǎng)的抑制作用，因此釬焊接頭界面IMCs層厚度又出現(xiàn)上升的趨勢(shì)。

當(dāng)加入的納米顆粒作為表面活性物質(zhì)時(shí)，為了維持系統(tǒng)穩(wěn)定，表面能需要處于較小值，因此，晶面利用吸附方式來(lái)降低表面能。納米顆粒在晶粒表面的聚集，使晶面的表面能下降，晶體生長(zhǎng)的驅(qū)動(dòng)力減弱[24]，同時(shí)納米顆粒對(duì)晶體生長(zhǎng)起到一定的“釘扎作用”，從而導(dǎo)致晶體的生長(zhǎng)受到限制，降低了晶面的生長(zhǎng)速率。由于Ti納米顆粒的粒徑極其微小，在釬焊過(guò)程中，當(dāng)系統(tǒng)自由能處于平衡狀態(tài)時(shí)，Ti納米顆粒與晶面之間具有極強(qiáng)的吸附力。Ti納米顆粒為表面活性物質(zhì)，可以被吸附到界面IMCs表面，減少系統(tǒng)的表面能，并抑制界面IMCs的生長(zhǎng)。當(dāng)Ti納米顆粒添加的質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)0.3%時(shí)，Ti納米顆粒出現(xiàn)團(tuán)簇現(xiàn)象，團(tuán)簇尺寸遠(yuǎn)大于Ti納米顆粒，Ti納米顆粒的尺寸效應(yīng)消失，界面的吸附能力減弱，從而導(dǎo)致釬料的黏度增加，潤(rùn)濕性能下降，釬料與基板的接觸面積也會(huì)隨之減少[28]。因此，Ti納米顆粒的吸附作用以及物理“釘扎作用”對(duì)界面處IMCs層的生長(zhǎng)具有較強(qiáng)的抑制作用，顯著影響了界面IMCs的平均厚度，改善了釬料與Cu之間的界面性能。在使用納米顆粒增強(qiáng)釬料時(shí)，須要分析納米顆粒的添加量，以達(dá)到最佳界面吸附效果。

2.4" Ti納米顆粒含量對(duì)Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga/Cu釬焊接頭剪切強(qiáng)度的影響

Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-xTi/Cu釬焊接頭的平均剪切強(qiáng)度見(jiàn)圖6。

由圖6可見(jiàn)，隨著Ti納米顆粒的增加，焊件剪切強(qiáng)度呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì)。當(dāng)添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%的Ti納米顆粒時(shí)，焊件的剪切強(qiáng)度最大，達(dá)到32.10 MPa，當(dāng)添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的Ti納米顆粒時(shí)，剪切強(qiáng)度下降較大，但仍高于未添加納米顆粒時(shí)的剪切強(qiáng)度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與在Sn58Bi釬料中添加Ti納米顆粒獲得的剪切強(qiáng)度相似[29]。綜合評(píng)價(jià)添加Ti納米顆粒對(duì)Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga釬料抗氧化性能和潤(rùn)濕性能的改善可以認(rèn)為，本研究為Sn-Zn系無(wú)鉛釬料的進(jìn)一步工程化應(yīng)用提供了新的思路。

Ti納米顆粒以彌散分布形式存在，作為質(zhì)點(diǎn)參與到非均勻形核過(guò)程中，降低了形核的過(guò)冷度，顯著提高了成核率，釬焊接頭界面組織在這個(gè)過(guò)程中晶粒被細(xì)化，使得晶界增加[30]。Ti顆粒作為第二相質(zhì)點(diǎn)，能夠有效地阻礙位錯(cuò)的滑移，從而提高釬料的剪切強(qiáng)度。此外，當(dāng)Ti納米顆粒的添加量達(dá)到0.3%時(shí)，Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga-0.3Ti釬料和Cu母材之間的潤(rùn)濕性能最好，液態(tài)釬料能夠快速地在Cu母材表面潤(rùn)濕并鋪展開(kāi)來(lái)，覆蓋面積最大，缺陷最少，釬焊質(zhì)量最好。隨著Ti納米顆粒添加量的增加，團(tuán)簇現(xiàn)象的出現(xiàn)，Ti納米顆粒分布變得不均勻，界面吸附作用和釘扎作用顯著降低，從而使得IMCs層的厚度再次增加。因此，Ti納米顆粒的添加可以顯著影響釬焊接頭界面的組織結(jié)構(gòu)，能夠通過(guò)Ti納米顆粒的添加調(diào)控IMCs層的平均厚度范圍，避免由于IMCs層過(guò)薄導(dǎo)致界面結(jié)合強(qiáng)度減弱，以及由于硬脆的IMCs厚度過(guò)大而導(dǎo)致的脆性斷裂。剪切強(qiáng)度的在添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%的Ti納米顆粒時(shí)下降，這是由于納米顆粒的團(tuán)聚減弱了強(qiáng)化效果而導(dǎo)致的。因此，在釬料制備以及釬焊過(guò)程中抑制納米顆粒聚集將是繼續(xù)改善Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga+xTi釬料綜合性能的重要研究方向。

3" 結(jié)論

（1）Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga釬料中添加適量的Ti納米顆粒可以有效提高其抗氧化性。Ti納米顆粒能夠在釬料表面形成富Ti相，進(jìn)而形成阻擋層，阻止Sn、Zn的進(jìn)一步氧化。

（2）將Ti納米顆粒添加到Sn-5Zn-10Bi-0.5Ga釬料中能夠有效改善釬料的潤(rùn)濕性能。隨著Ti納米顆粒添加量的增加，潤(rùn)濕角度呈先減小后增加的趨勢(shì)，當(dāng)Ti納米顆粒添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%時(shí)，釬料潤(rùn)濕性能最好。

（3）Ti納米顆粒的加入對(duì)釬焊接頭界面組織有顯著影響。Ti納米顆?？梢酝ㄟ^(guò)參與形核細(xì)化晶粒以提高釬焊性能。

（4）隨著Ti納米顆粒添加量的不斷增加，焊件的剪切強(qiáng)度呈先增大后減小的趨勢(shì)。當(dāng)Ti納米顆粒添加的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%時(shí)，焊件釬焊接頭的剪切強(qiáng)度最大，達(dá)到32.10 MPa。

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