孫海濤

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

壓水堆核電廠(chǎng)反應(yīng)堆壓力容器輻照脆化評(píng)價(jià)與監(jiān)督

孫海濤

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

反應(yīng)堆壓力容器是壓水堆核電廠(chǎng)的核心關(guān)鍵設(shè)備，受快中子 (E＞1MeV)輻照造成的輻照脆化是其運(yùn)行失效的重要因素，因此需要對(duì)壓力容器進(jìn)行輻照評(píng)價(jià)與監(jiān)督，以保證其壽期內(nèi)的安全運(yùn)行。

反應(yīng)堆;壓力容器;輻照脆化;輻照監(jiān)督

1 引言

壓水堆核電廠(chǎng)反應(yīng)堆壓力容器是反應(yīng)堆冷卻劑的承壓邊界，同時(shí)也是防止裂變產(chǎn)物釋放的第二道屏蔽。作為核安全一級(jí)核心設(shè)備，是核電廠(chǎng)唯一不可更換的機(jī)械設(shè)備，因此其服役壽命決定了核電廠(chǎng)的壽命。反應(yīng)堆壓力容器的失效模式主要包括腐蝕損傷、疲勞損傷、壓熱沖擊損傷和受快中子輻照產(chǎn)生的輻照損傷。為了防止壓力容器發(fā)生脆性破壞，確保其安全可靠，有必要對(duì)其失效模式尤其是輻照損傷進(jìn)行評(píng)價(jià)和運(yùn)行監(jiān)督。

世界各核電發(fā)展國(guó)家對(duì)反應(yīng)堆壓力容器輻照損傷的評(píng)價(jià)和監(jiān)督要求主體大致相同，但也因設(shè)計(jì)、選材不同而有差別。

美國(guó)核電廠(chǎng)反應(yīng)堆壓力容器的輻照監(jiān)督主要依據(jù)10CFR50附錄H“Reactor VesselMaterial Surveillance Program Requirements”的要求，即壽期末經(jīng)受快中子注量大于1017n/cm2(E＞1MeV)的反應(yīng)堆壓力容器堆芯帶區(qū)材料，必須按ASTM E 185標(biāo)準(zhǔn)的要求制定監(jiān)督大綱。

對(duì)于具體壓力容器堆芯段筒體材料的壽期末性能，NRC管理導(dǎo)則RG 1.99(Rev.2)規(guī)定1/4壁厚處的計(jì)算調(diào)整參考無(wú)塑性轉(zhuǎn)變溫度增量 (ΔRTNDT)不得大于200℉ (93.3℃); 10CFR50附錄 G規(guī)定其上平臺(tái)能量 (USE)不得低于68J;10 CFR 50.61規(guī)定其RTPTS不得高于270℉ (132.2℃)。

法國(guó)核電廠(chǎng)核島機(jī)械設(shè)備在役檢查規(guī)范(RSEM)B 6300“預(yù)測(cè)監(jiān)督”要求對(duì)反應(yīng)堆壓力容器進(jìn)行輻照監(jiān)督，并規(guī)定了輻照監(jiān)督大綱的制定、大綱的使用、輻照監(jiān)督結(jié)果的使用等內(nèi)容。

德 國(guó) KTA 3203“Surveillance of the Irradiation Behaviour of Reactor Pressure Vessel Materials of LWR Facilities”規(guī)范要求對(duì)快中子注量達(dá)到1017n/cm2(E＞1MeV)和1019n/cm2(E＞1MeV)不同范圍的輻照脆化進(jìn)行有區(qū)別的輻照監(jiān)督，并制定相關(guān)詳細(xì)的要求。

日本JEAC 4201“Surveillance Test Method of Structural Materials for Nuclear Power Reactors”要求對(duì)壽期末壓力容器內(nèi)壁中子注量大于1017n/cm2(E＞1MeV)的材料需進(jìn)行輻照監(jiān)督。

2 影響反應(yīng)堆壓力容器材料輻照脆化的因素

目前核電廠(chǎng)反應(yīng)堆壓力容器材料選用的Mn-Ni-Mo鐵素體低合金鋼，主要有滿(mǎn)足ASME SA-508標(biāo)準(zhǔn)要求的SA508 Gr.3合金鋼和滿(mǎn)足RCC-M M2111標(biāo)準(zhǔn)要求的16MND5合金鋼。根據(jù)壓力容器的服役環(huán)境，此類(lèi)型合金鋼具有足夠的強(qiáng)度和斷裂韌性，良好的焊接性能以及大鍛件的組織均勻性，且具有優(yōu)良的抗中子輻照脆化性能。

壓力容器材料的輻照損傷主要機(jī)理是：高能粒子和金屬的點(diǎn)陣原子發(fā)生一系列碰撞，從而在金屬內(nèi)部產(chǎn)生大量的點(diǎn)缺陷，點(diǎn)缺陷的存在同時(shí)將影響晶體中位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，這會(huì)使金屬發(fā)生硬化，表現(xiàn)為屈服強(qiáng)度提高，也會(huì)導(dǎo)致體心立方金屬韌性－脆性轉(zhuǎn)變溫度上升，使材料經(jīng)長(zhǎng)期輻照后在其使用溫度下變?yōu)榇嘈圆牧?，即引起材料的輻照硬化和輻照脆化?/p>

因此反應(yīng)堆壓力容器材料的中子輻照損傷主要表現(xiàn)為韌脆性轉(zhuǎn)變溫度升高、屈服強(qiáng)度增大和斷裂韌性值降低等，脆化影響因素主要包括：中子能譜、快中子注量 (f)、材料成分、輻照溫度和微觀結(jié)構(gòu)特性等。

2.1 材料成分因素

壓力容器低合金鋼中的各合金元素或大或小都有增大鋼的輻照脆化趨勢(shì)，但合金元素是細(xì)化晶粒、提高淬透性和減小回火脆性以及保證綜合性能所必需的，即不可缺少的，因此有必要研究主要影響元素的作用機(jī)理，以得到各自的含量限值。

(1)鎳元素

鎳元素是輻照敏感性合金元素，能引起輻照效應(yīng)增大，但同時(shí)鎳又是細(xì)化組織能力強(qiáng)的元素，是降低轉(zhuǎn)變溫度、保證鍛件綜合性能(提高鋼的淬透性)的有效元素，綜合這兩種因素，需要將鎳元素的含量調(diào)整到一定范圍內(nèi)。

(2)銅元素

銅元素是影響輻照脆化的主要因素，原理是：材料內(nèi)部微空洞是輻照脆化的重要原因，而殘余銅元素對(duì)微空洞缺陷有穩(wěn)定化作用。同時(shí)銅沉淀相 (Copper) 又阻礙位錯(cuò)(dislocation)的移動(dòng)而引起硬化和脆化。其影響機(jī)理可見(jiàn)圖1。因此一般在壓力容器材料技術(shù)要求中需要限制銅元素的含量在0.08%以下，而實(shí)際制造中通過(guò)提高冶煉工藝可控制其含量在0.05%以下。

圖1 銅元素和磷元素的輻照脆化影響機(jī)理

(3)磷、硫元素

磷元素有加速輻照脆化的傾向，在晶界(Grain Boundary) 的 磷 偏 析 (Phosphorus Segregation)使得材料晶界結(jié)合強(qiáng)度下降，從而增加了材料發(fā)生沿晶脆斷的傾向。硫元素影響材料的上平臺(tái)吸收能量，降低硫的含量可以提高壓力容器鋼上平臺(tái)能量值，也就大大提高了其韌性的儲(chǔ)備。

(4)釩元素

釩元素能影響鋼材輻照脆化，也能降低鋼的上平臺(tái)吸收能量。

基于以上的影響機(jī)理，壓水堆壓力容器鐵素體鋼 (尤其是活性帶區(qū))對(duì)鎳、銅、磷、硫和釩等元素含量進(jìn)行限制，以減少材料在役輻照脆化的敏感性。表1給出了RCC-M和ASME兩種規(guī)范對(duì)鍛件產(chǎn)品主要元素成分的上限值要求，以及國(guó)內(nèi)M310機(jī)組初步安全分析報(bào)告中的限值要求、AP1000機(jī)組初步安全分析報(bào)告中的限值要求和壓力容器鋼實(shí)際制造水平值。

表1 壓力容器鋼主要元素的產(chǎn)品含量上限值

2.2 快中子注量 (f)

快中子 (E＞1MeV)注量是影響材料輻照脆化的一個(gè)重要因素，隨著中子注量增加，更多的晶格原子受中子撞擊，產(chǎn)生點(diǎn)缺陷的數(shù)量隨之增多，使得脆化效應(yīng)增大。這種效應(yīng)一般在3×1019n/cm2之后逐漸趨于飽和，表現(xiàn)為相應(yīng)曲線(xiàn)的平臺(tái)產(chǎn)生。

2.3 輻照溫度

輻照效應(yīng)隨溫度的變化一般是相反的關(guān)系，即溫度愈高，輻照效應(yīng)愈小。主要原因是溫度的提高，有利于間隙原子與空位的結(jié)合，從而減少點(diǎn)缺陷的數(shù)量。核反應(yīng)堆壓力容器的壽期末退火法恢復(fù)韌性即利用加熱到高于輻照溫度時(shí)，輻照缺陷將會(huì)部分消失，使輻照效應(yīng)得到一定恢復(fù)。

2.4 微觀結(jié)構(gòu)特性

金屬的晶粒尺寸和金相組織等微觀結(jié)構(gòu)特性，會(huì)影響材料受輻照脆化效應(yīng)的大小。一般來(lái)說(shuō)組織細(xì)小的材料其輻照敏感性相應(yīng)較小。

綜合幾方面因素可以看出，在除了從結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上盡量降低反應(yīng)堆壓力容器承受的快中子注量外，重點(diǎn)要考慮控制材料的化學(xué)成分以使得材料具有足夠高的韌性?xún)?chǔ)備及低的快中子輻照脆化敏感性。

3 反應(yīng)堆壓力容器輻照脆化的評(píng)價(jià)

和監(jiān)督，掌握其在整個(gè)壽期內(nèi)的損傷發(fā)展趨勢(shì)，是對(duì)反應(yīng)堆壓力容器進(jìn)行防脆性破壞評(píng)價(jià)的最重要前提條件。

而輻照脆化預(yù)測(cè)和監(jiān)督主要利用轉(zhuǎn)變溫度來(lái)衡量，即輻照后壓力容器材料的參考無(wú)延性轉(zhuǎn)變溫度RTNDT的確定，主要依據(jù)如下公式進(jìn)行確定。

其中，RTNDT(0)為輻照前初始的材料參考無(wú)塑性轉(zhuǎn)變溫度，ΔRTNDT(℃)為輻照引起的參考無(wú)塑性轉(zhuǎn)變溫度的增量，M為裕量(RG 1.99和JEAC 4201規(guī)范對(duì)其有專(zhuān)門(mén)的規(guī)定)。為了預(yù)測(cè)反應(yīng)堆壓力容器鋼的輻照脆化效應(yīng)，各種規(guī)范從大量監(jiān)督試驗(yàn)結(jié)果和輻照數(shù)據(jù)中擬合出了不同的 ΔRTNDT預(yù)測(cè)公式如下：

(1)NRC管理導(dǎo)則 RG 1.99(Rev.2)公式

對(duì)服役反應(yīng)堆壓力容器輻照脆化進(jìn)行預(yù)測(cè)

RG 1.99(Rev.2)的表2根據(jù)Cu，Ni元素含量給出了母材的化學(xué)因子CF值，允許進(jìn)行線(xiàn)性插值。

(2)法國(guó)RCC-M規(guī)范ZG 3430計(jì)算公式

RCC-M(2000版)對(duì)于此公式的使用有如下限制條件：只適用于中子注量在1.0× 1018～6.0×1019n/cm2、輻照溫度在275℃ ～300℃的范圍。而RCC-M(2007版)ZG 6120將適用范圍放寬到了8.0×1019n/cm2。

(3)RESM規(guī)范FIS預(yù)測(cè)公式

RESM(97版+2005修訂)中規(guī)定FIS公式的適用范圍是：中子注量0.3×1018～6.0× 1019n/cm2、輻照溫度275℃ ～300℃。

(4)法國(guó)FIM平均值擬合預(yù)測(cè)公式

(5)日本 JEAC 4201(2000版)計(jì)算公式

對(duì)以上5個(gè)具有代表性的預(yù)測(cè)公式，若取Ni(%) = 0.80、Cu (%) = 0.06、P (%) =0.008，可得出各種預(yù)測(cè)公式的曲線(xiàn)圖 (圖2)，從圖中可以看出反應(yīng)堆壓力容器母材ΔRTNDT隨中子注量變化的趨勢(shì)。

圖2 輻照引起的參考無(wú)塑性轉(zhuǎn)變溫度增量隨中子注量變化的預(yù)測(cè)公式曲線(xiàn)

通過(guò)比較5個(gè)公式可以看出，F(xiàn)IS公式最為保守，主要因?yàn)槠涫窃囼?yàn)數(shù)據(jù)的包絡(luò)公式，而RG 1.99(Rev.2)公式偏不保守，主要因其是試驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合公式，因此在計(jì)算時(shí)應(yīng)增加相應(yīng)的裕量M。此外雖然都考慮了中子注量因素，而化學(xué)敏感元素選擇則有所不同。RG 1.99 (Rev.2)公式主要考慮了鎳和銅元素的影響; RCC-M規(guī)范ZG 3430公式主要考慮了銅和磷元素;RESM規(guī)范FIS公式、法國(guó)FIM公式和日本JEAC公式主要考慮了鎳、銅和磷元素。由于各種公式對(duì)輻照敏感元素的選取不同，因此不同公式預(yù)測(cè)的ΔRTNDT值之間存在著差異。

因此，在選用預(yù)測(cè)公式時(shí)，首先應(yīng)注意材料的設(shè)計(jì)和制造規(guī)范體系，另外還要考慮公式的適用范圍。

另外還有：

日本JEAC 4201(2000版)計(jì)算公式

法國(guó)EDF公式

這兩個(gè)公式專(zhuān)門(mén)適用于壓力容器環(huán)焊縫的輻照脆化評(píng)價(jià)。

4 反應(yīng)堆壓力容器輻照監(jiān)督的設(shè)計(jì)

對(duì)服役反應(yīng)堆壓力容器輻照脆化的評(píng)價(jià)，是根據(jù)隨堆輻照監(jiān)督管定期取出的夏比V型缺口沖擊試樣、拉伸試樣和緊湊拉伸試樣 (CT)及彎曲試樣的試驗(yàn)結(jié)果，擬合出材料的無(wú)塑性轉(zhuǎn)變溫度RTNDT而得出的。輻照監(jiān)督監(jiān)測(cè)的結(jié)果用來(lái)驗(yàn)證由中子注量、材料化學(xué)成分的影響而推導(dǎo)出的ΔRTNDT預(yù)測(cè)值 (前文所述的5個(gè)公式計(jì)算值)，為確定在役階段壓力容器水壓試驗(yàn)的試驗(yàn)溫度、壓力容器升溫及降溫階段的壓力－溫度運(yùn)行限值曲線(xiàn)等數(shù)據(jù)提供參考，通常情況下預(yù)測(cè)的ΔRTNDT應(yīng)不低于實(shí)測(cè)ΔRTNDT。

反應(yīng)堆壓力容器堆芯區(qū)延伸段鍛件被加工成各種試驗(yàn)試樣 (見(jiàn)表2)，連同劑量探測(cè)器和溫度監(jiān)測(cè)器裝載入輻照監(jiān)督管中，并放置在堆芯和反應(yīng)堆壓力容器之間的輻照樣品架中。國(guó)內(nèi)M310堆型設(shè)計(jì)一般采用8個(gè)輻照樣品監(jiān)督管，其中4個(gè)入堆輻照，2個(gè)用于壓力容器退火處理時(shí)輻照試驗(yàn)，2個(gè)用于壓力容器延壽用。

此外，機(jī)組的輻照監(jiān)督管的抽取計(jì)劃應(yīng)根據(jù)監(jiān)督管的輻照時(shí)間、位置角度、超前因子、代表反應(yīng)堆壓力容器堆芯段內(nèi)表面輻照時(shí)間來(lái)進(jìn)行調(diào)整。

表2 監(jiān)督管的裝載試樣表

以上壓力容器輻照監(jiān)督試樣的設(shè)置、取出的計(jì)劃、取出試樣的要求、數(shù)據(jù)的擬合要求等設(shè)計(jì)均包括在機(jī)組的《反應(yīng)堆壓力容器輻照監(jiān)督大綱》中，并在實(shí)施前應(yīng)該得到國(guó)家核安全局的審查認(rèn)可。在實(shí)施過(guò)程中應(yīng)注意以下幾點(diǎn)：

(1)輻照監(jiān)督大綱的編寫(xiě)和輻照監(jiān)督管的抽取計(jì)劃可依據(jù)ASME規(guī)范的ASTM E185最新版本要求，但應(yīng)包含1982版本的全部?jī)?nèi)容。

(2)根據(jù)ASTM E185-82第6.3.2節(jié)的要求，同時(shí)壓力容器輻照監(jiān)督要求覆蓋壽期末中子注量超過(guò)1×1017n/m2的壓力容器區(qū)域，因此目前階段輻照監(jiān)督管內(nèi)應(yīng)放置焊縫熱影響區(qū)材料試樣。

(3)推薦輻照監(jiān)督管內(nèi)放置母材參考材料樣品，用于獨(dú)立校核監(jiān)督管輻照條件 (包括溫度、中子注量率和中子能譜)下所實(shí)測(cè)的材料沖擊韌性變化的可靠性，并有助于國(guó)內(nèi)壓力容器鋼輻照數(shù)據(jù)的積累和預(yù)測(cè)公式的擬合。

(4)考慮到輻照溫度對(duì)輻照監(jiān)督管內(nèi)試樣力學(xué)性能的影響，而可能導(dǎo)致無(wú)法有效反映壓力容器內(nèi)壁的輻照情況，并根據(jù)RG 1.99第1.3條的規(guī)定，輻照監(jiān)督設(shè)計(jì)和在役取出試驗(yàn)應(yīng)充分考慮輻照溫度對(duì)相關(guān)結(jié)論的影響。

(5)針對(duì)國(guó)內(nèi)反應(yīng)堆壓力容器輻照監(jiān)督設(shè)計(jì)，應(yīng)在輻照監(jiān)督管的數(shù)量和管內(nèi)試樣種類(lèi)的設(shè)計(jì)中考慮壓力容器延壽的需求，可考慮CT試樣的利用。

5 結(jié)論

總之，為了有效評(píng)價(jià)和監(jiān)督壓力容器受快中子輻照脆化的影響，應(yīng)根據(jù)壓力容器不同的設(shè)計(jì)條件選擇合適的評(píng)價(jià)公式，以及采取合適的輻照監(jiān)督手段，以使得壓力容器具有充分的安全裕度，保證其運(yùn)行可靠性和滿(mǎn)足延壽的需要。

［1］AFCEN.Design and Construction Rules forMechanicalComponents of PWR Nuclear Islands，RCC-M第II篇，第IV篇.2002

［2］ASME.American Society of Mechanical Engineers，ASME第II卷，第III卷.2004

［3］ASTM.Standard Practice for Design of Surveillance Programs for Light-water Moderated Nuclear Power Reactor Vessels.E 185－82.1982

［4］U.S.NRC.Radiation Embrittlement of Reactor Vessel materials，NRC R.G 1.99.1998

［5］ U.S.NRC.Reactor Vessel Material Surveillance Program Requirements-Appendix H to 10 CFR Part50.2009

［6］ KTA.Surveillance of the Irradiation Behaviour of Reactor Pressure VesselMaterials of LWR Facilities－KTA 3203.2001

Evaluation and Surveillance on the Radiation Brittleness of PWR Reactor Pressure Vesse l

SUN Haitao
(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

Nuclear Reactor Pressure Vessel(RPV)is the key component of pressurized-water reactor，and fast neutron(E＞1MeV)radiation damage to RPV is the critical factor of its running failure.So，radiation surveillance is needed to guarantee in-service safety throughout RPV lifetime.

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