劉仁明

(1.蘇州大學 物理科學與技術學院,江蘇 蘇州　215006;2.淮陰師范學院 物理與電子電氣工程學院,江蘇 淮安　223300)

0　引言

近年來,實驗物理學家們制備了各種結構和類型的雙金屬(Au/Ag)納米復合材料[1-7]．研究者們發(fā)現(xiàn),納米雙金屬材料有著較強的非線性光學性質[8];雙金屬(Au/Ag)核殼結構納米復合材料的非線性光學響應依賴于與組分相關的函數,在核殼結構納米球中,殼的組分對雙金屬納米顆粒光學性質的影響有著重要的作用[9]．

1　雙金屬核殼結構納米顆粒體系的有效三階非線性響應

圖1　雙金屬核殼結構球形納米顆粒模型

(1)

其中E0為入射場的場強,A,B,C,D為待定系數,它們可以通過邊界條件來確定,即

(2)

P=(εc+2εs)(εs-εm)+λ(εc-εs)(2εs+εm),

Q=(εc+2εs)(εs+2εm)+2λ(εc-εs)(εs-εm),

在弱非線性條件下,整個復合體系的有效三階非線性極化率[10]可以定義為

(3)

由于雙金屬核殼層均具備非線性介電響應,復合體系三階非線性極化率可以寫為

(4)

經過較為繁瑣的運算,可以求出有效三階非線性極化率表達式為

2CC*(4λ3C2+4λ2C2+3λ2BC+3λBC+9λB2+4λC2)}

(5)

2　數值計算結果與討論

2.1　Au-Ag核殼結構納米顆粒體系的χe

如圖2所示,隨著整個核殼體積分數f的增加,復合材料體系的非線性進一步增強,由于復合材料的有效三階非線性極化率強烈依賴于核殼球形結構中的局域場分布,所以在兩個表面等離激元共振頻率附近,復合材料展現(xiàn)出很強的光學非線性．

值得一提的是,在偶極表面等離激元共振的高頻頻率ω1+附近,|χe|可比Au組分的非線性極化率|χAu|≈10-8esu(或Ag組分的非線性極化率|χAg|≈10-9esu)大105(或106)數量級．

如圖3所示,在不同結構參數下,Au/Ag核殼結構復合體系的有效三階非線性極化率|χe|隨歸一化頻率ω/ωp的變化關系．由圖3可以發(fā)現(xiàn),對于有效三階非線性極化率,非線性增強峰的位置在偶極表面等離激元共振的高頻區(qū)域呈現(xiàn)藍移現(xiàn)象,而在低頻區(qū)域呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象．隨著λ的增加,在低頻共振區(qū)域和高頻共振區(qū)域非線性增強峰的強度都逐漸減?。敠?0時,核殼納米顆粒為純Ag納米顆粒,表現(xiàn)為一個最大的有效三階非線性極化率增強峰．當λ=1時,核殼納米顆粒為純Au納米顆粒,表現(xiàn)為一個最小的有效三階非線性極化率增強峰．

圖2　Au/Ag核殼結構體系在不同體積　　　　　圖3　Au/Ag核殼結構體系在不同結構　　分數下的|χe|隨ω/ωp的變化關系　　　　　　參數下的|χe|隨ω/ωp的變化關系

2.2　Ag-Au核殼結構納米顆粒體系的χe

圖4給出了Ag/Au核殼結構復合體系的有效三階非線性極化率隨歸一化頻率ω/ωp的變化關系．對于有效三階非線性極化率,從圖中可以看出在低頻和高頻共振區(qū)域非線性增強峰隨λ的變化呈現(xiàn)非單調行為．因此,我們可以預測存在一個最優(yōu)的結構參數λc,使得Ag/Au納米顆粒復合材料的非線性在低頻段和高頻段達到最強,如圖4(a)和圖4(b)所示,我們可以測算出低頻段的λc約為0.43,高頻段的λc約為0.98．這主要是因為有效光學非線性極化率不僅依賴于組分的介電函數,更加依賴于帶殼顆粒中的空間局域場分布．

圖4(a)　Ag/Au核殼結構體系在不同結構參數下的ω1-附近的|χe|隨ω/ωp的變化關系　　　圖4(b)　Ag/Au核殼結構體系在不同結構參數下的ω1+附近的|χe|隨ω/ωp的變化關系

3　結論

本文研究了雙金屬核殼結構(Au/Ag或Ag/Au)的球形納米顆粒體系的非線性光學性質．在準靜態(tài)近似下利用Laplace方程得出了在勻強電場中球核、球殼和基質中的電勢分布．我們得到在弱非線性條件下復合體系的有效三階非線性極化率χe解析表達式．數值模擬結果表明,可以通過改變顆粒的核殼結構組分、結構參數λ以及增加復合顆粒的體積分數f等手段來獲得有效三階非線性極化率的增強．

致謝作者感謝蘇州大學物理科學與技術學院高雷教授和高東粱博士的幫助和指導!

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