黃廷林,延 霜,柴蓓蓓,劉 虹
(西安建筑科技大學(xué)西部建筑科技國家重點實驗室培育基地,西安 710055)
水源水庫沉積物磷形態(tài)分布及其釋放特征
黃廷林,延 霜,柴蓓蓓,劉 虹
(西安建筑科技大學(xué)西部建筑科技國家重點實驗室培育基地,西安 710055)
采用淡水沉積物中磷形態(tài)的標準測試方法(SMT),分析測定了西安市湯峪水庫表層沉積物中總磷及各形態(tài)磷的含量分布特征,并對該分級測定結(jié)果與間隙水水質(zhì)及沉積物其他理化性質(zhì)進行了相關(guān)性分析.結(jié)果表明,該水庫表層沉積物中總磷(TP)含量為1,215.03~1,592.83,μg/g;鐵鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P)平均值為241.34,μg/g,其余形態(tài)磷中,鈣結(jié)合態(tài)磷(Ca-P)為711.98,μg/g,有機磷(OP)為301.54,μg/g.相關(guān)性分析方面, Fe/Al-P含量與間隙水中TOC濃度顯著相關(guān).環(huán)境變化會導(dǎo)致Fe/Al-P釋放進入水體,當(dāng)氧化還原條件降低時,結(jié)合態(tài)的磷會由于2價鐵的溶出而釋放到間隙水和上覆水中,是水庫富營養(yǎng)化的潛在威脅.
水源水庫;沉積物;理化性質(zhì);磷形態(tài)
當(dāng)水體環(huán)境條件發(fā)生變化時,沉積物中的氮、磷營養(yǎng)元素及其他污染物就可能釋放出來進入水體,造成水質(zhì)污染,成為水體的內(nèi)部污染源,該過程亦稱為內(nèi)源污染.水中過量的磷將導(dǎo)致水體的富營養(yǎng)化,通常情況下磷是水體富營養(yǎng)化的主要限制因子.沉積物環(huán)境條件發(fā)生改變時,沉積物-水界面處發(fā)生磷的吸附與解吸作用,沉積物中磷的形態(tài)就會直接影響參與界面交換及生物可利用磷的含量.因此,分析測定沉積物中磷的不同形態(tài)及含量,對研究水體的富營養(yǎng)化問題是很必要的,也有助于研究水體中磷在沉積物-水界面的遷移轉(zhuǎn)化[1-2].
目前國內(nèi)對沉積物中磷及其賦存形態(tài)的分析中,以海洋、河口、湖泊為研究對象的居多,對水源水庫總磷及其賦存形態(tài)的研究相對較少.筆者采用淡水沉積物中磷形態(tài)的標準測試方法,對西安市湯峪水庫沉積物中磷及其賦存形態(tài)進行了分析.考慮到國內(nèi)外對沉積物中磷及其賦存形態(tài)與水庫間隙水、對應(yīng)沉積物其他理化性質(zhì)的相關(guān)性研究較少[3],筆者對此及磷釋放的特性也進行了研究,旨在為正確評價該水庫的營養(yǎng)狀況、改善水庫水質(zhì)提供科學(xué)依據(jù).
1.1 水庫概況
湯峪水庫位于陜西省藍田縣湯峪鎮(zhèn),渭河盆地南緣偏東部,秦嶺北麓.該水庫是湯峪河在流出石門關(guān)時人工攔水筑壩而成,水庫南北長大約1,500,m,最寬處約為400,m,湖面面積3.7,km2,設(shè)計最大水深為32.58,m,正常蓄水時最高水位為747.02,m,目前庫區(qū)淤積庫容高程725.0,m,總庫容4.48×106m3,有效調(diào)節(jié)庫容為3.29×106m3.
湯峪水庫建設(shè)之初主要用于水利灌溉,主要負責(zé)湯峪、史家寨、焦岱3個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的灌溉,庫區(qū)水資源還用于發(fā)展養(yǎng)魚、種植、育林、農(nóng)副產(chǎn)業(yè)等.近幾年,由于當(dāng)?shù)毓┧o張,將湯峪水庫作為供水水源,目前凈水廠正在修建當(dāng)中.湯峪水庫庫區(qū)的主要污染來源為未作為供水水源之前景區(qū)賓館、農(nóng)家樂、上游居民等旅游服務(wù)生活設(shè)施排放的污水,此外降雨帶來的氮、磷等污染物長期富集,沉積于庫底,使沉積物顆粒中污染物含量不斷增加.該水庫庫區(qū)及流域內(nèi)地處深山河谷,坡陡谷深,在西北地區(qū)具有一定的代表性.
1.2 樣品的采集與處理
采用彼得森抓斗式采樣器采集西安市湯峪水庫10個不同點位的沉積物樣品密封于封口袋中,低溫保存,采樣點分布見圖1.
圖1 湯峪水庫采樣分布Fig.1 Sampling locations in Tangyu Reservoir
同一測點的沉積物樣品,一組進行離心分離(4,000,r/min,10,min),分離出的間隙水經(jīng)濾膜(0.45,μm)過濾后進行可溶性正磷酸鹽(PO43-)、UV254和總有機碳(TOC)的測定;另一組樣品經(jīng)冷凍干燥后,研磨、過篩,置于密封袋中,低溫保存?zhèn)溆茫砹羯僭S沉積物樣品進行沉積物的粒度組成測定.
1.3 沉積物基本理化性質(zhì)分析
沉積物中含水率與燒失量的測定采用烘干和灼燒法;用粒度分布測定儀測定沉積物的機械組成;用鋅-鎘還原-分光光度法[4]測定沉積物的總氮(TN);用重鉻酸鉀容量法測定沉積物的有機質(zhì)含量.
1.4 各形態(tài)磷的測定方法
沉積物中總磷(TP)由高氯酸消解鉬銻抗分光光度法測定[5],磷形態(tài)的分析則采用Ruban等[6]在歐洲標準測試委員會框架下發(fā)展的淡水沉積物磷形態(tài)分離SMT法,主要步驟如下.
(1)稱取200,mg沉積物樣品,加入1,mol/L NaOH 20,mL,振蕩16,h后離心;取10,mL上清液加入3.5,mol/L HCl 4,mL,靜置16,h后離心,鉬銻抗比色法測定上清液中的溶解態(tài)活性磷(SRP),得到鐵/鋁結(jié)合態(tài)磷(Fe/Al-P);提取后的殘渣加入1,mol/L ,HCl 20,mL,振蕩16,h后離心分離,測定上清液中SRP,得到鈣結(jié)合態(tài)磷(Ca-P).
(2)稱取200,mg沉積物樣品,加入1,mol/L HCl, 20,mL,振蕩16,h后離心分離,測定上清液中SRP,得到無機磷(IP);殘渣用12,mL去離子水洗滌2次后,在450,℃下灰化3,h,加入1,mol/L HCl,20,mL,振蕩16,h后離心分離,測定上清液中SRP,得到有機磷(OP).
1.5 間隙水水質(zhì)測定指標
沉積物間隙水經(jīng)0.45,μm膜過濾后,用鉬-銻-抗分光光度法,測定PO43-的含量,同時測定間隙水中UV254及TOC.
1.6 靜態(tài)模擬釋放實驗
將10個采樣點沉積物混勻做靜態(tài)模擬實驗,綜合考察水庫沉積物中污染物磷的釋放對上覆水質(zhì)的影響.
靜態(tài)模擬實驗反應(yīng)器采用容積為10,L的有機玻璃容器,頂部留有進氣口、出氣口.反應(yīng)器內(nèi)裝有2.5,L水庫底泥,沿壁小心注入7.5,L上覆水.在沉積物-水界面處留有取樣口,裝置外用黑色遮光材料包裹,避免光照對實驗產(chǎn)生影響,整個系統(tǒng)密封,通過自然條件達到厭氧狀態(tài)(實驗過程中反應(yīng)器界面處水溫為室溫,約20,℃;隨著溶解氧濃度的變化及釋放的進行,氧化還原電位由初始的180,mV左右下降至-190,mV左右).實驗過程中除在線監(jiān)測溶解氧(DO)濃度外,還定期測定多相界面處PO43-含量.并在實驗前后分析測定了沉積物各賦存形態(tài)磷的變化.
2.1 間隙水水質(zhì)
間隙水水質(zhì)指標見表1.其中,間隙水中的PO43-平均質(zhì)量濃度為0.043,mg/L,最高質(zhì)量濃度為0.088,mg/L,而該水庫上覆水中的PO43-平均質(zhì)量濃度為0.018,mg/L,可見PO43-在沉積物-水界面上存在明顯的濃度梯度,間隙水中含量遠遠高于上覆水中相應(yīng)含量,由這一濃度梯度引起的擴散也是造成污染物釋放的主要動力之一.間隙水中,TOC最高點為采樣點6,此處UV254值也最大,表明該采樣點有機污染較為嚴重.
表1 沉積物部分理化性質(zhì)及間隙水水質(zhì)指標Tab. 1 Sediment geochemical characteristics and pore water qualities of each sample point
2.2 沉積物理化性質(zhì)分析
2.2.1 沉積物機械組成
表2為該水庫表層沉積物粒度分布情況.粒徑組成對沉積物吸附磷有重要影響,因此,分析沉積物的粒度組成對于研究沉積物中磷的污染特征及釋放特性具有重要意義.
表2 各采樣點沉積物粒度分布Tab.2 Grain size distribution of sediment of each sample point
粒度分析結(jié)果表明,該水庫粒徑最小值為采樣點8,該點處在水庫的下游,水流流速緩慢.機械組成最粗的點為位于中上游的采樣點4,中上游水流速度相對較快,大的顆粒容易沉降.
2.2.2 沉積物其他理化性質(zhì)
水庫表層沉積物其他理化指標見表1.樣品中TN含量在1,392~2,591,μg/g,平均值為2,122,μg/g,其最大值出現(xiàn)在水庫下游的采樣點10,最小值出現(xiàn)在水庫中游的采樣點6.可見沉積物的TN含量在水庫不同地點差異很大.沉積物樣品中有機質(zhì)含量在2.821%~5.254%,平均值為3.810%,最大值出現(xiàn)在采樣點5,最小值出現(xiàn)在采樣點4.含水率是用新鮮泥樣直接烘干測定的,在所有分析樣品中含水率最高點為采樣點8,最低點為采樣點2.而燒失量最大點為采樣點5,最小點為采樣點2.
2.3 沉積物中各形態(tài)磷含量
2.3.1 TP的含量分布
分析結(jié)果表明(見表3),該水庫表層沉積物中TP的含量為1,215.03~1,592.83,μg/g.總體趨勢為沿程升高,中游TP值達到最大,到下游又有所下降.而該水庫所有采樣點的TP值都超過1,000,μg/g,與國內(nèi)現(xiàn)有部分典型湖泊水庫[7](云南滇池1,000~3,000,μg/g,密云水庫760~910,μg/g,山仔水庫400~750,μg/g)相比,該水庫沉積物污染處于很高的水平.
表層沉積物中磷的最高值出現(xiàn)在采樣點4.該點位于此水庫的中上游淺水區(qū)并且靠近岸邊.一般情況下,靠近岸邊的沉積物顆粒相對較粗,遠離岸邊的沉積物顆粒相對較細.研究表明,通常顆粒物的粒徑越小,對底泥中的磷的吸附能力越強,越不利于磷的釋放.采樣點4粒徑較粗,且底泥中磷含量很高,所以當(dāng)環(huán)境發(fā)生變化時,該點磷釋放的潛能很大.沉積物中磷的最低值出現(xiàn)在采樣點1,即入庫口處.
表3 沉積物樣品TP及形態(tài)磷含量Tab.3 Contents of each phosphorus form in sediments
2.3.2 表層沉積物磷賦存形態(tài)
(1)Fe/Al-P.Fe/Al-P結(jié)合態(tài)是指被Al、Fe、Mn的氧化物及其水合物所包裹的磷,被認為是可為生物所利用的磷,同時是生物可利用磷的主要形式,且隨著氧化還原條件的變化而變化[2,6].當(dāng)氧化還原條件降低時,3價鐵被還原為2價.Fe/Al-P會由于2價鐵的溶出而釋放到間隙水進而擴散進入上覆水中,是IP的易釋放形式.測定結(jié)果表明,水庫表層沉積物中Fe/Al-P含量為165.09~327.07,μg/g,平均值為241.34,μg/g,占TP的12.61%~22.92%.最高值出現(xiàn)在采樣點5,最低值在采樣點1.當(dāng)水環(huán)境的氧化還原電位降低時,F(xiàn)e/Al-P結(jié)合態(tài)的磷就可能由于鐵的還原溶解而釋放到水中[8],提高水中磷的負荷.
(2)Ca-P.Ca-P也稱為磷灰石磷,主要由原生礦物顆粒中包含的磷通過生物作用沉積、固結(jié)的顆粒磷及CaCO3的吸附沉積磷組成,被認為是生物不可利用磷,是一種難釋放磷形態(tài)[9],但易受低pH值的影響[10].檢測結(jié)果表明,該水庫沉積物中Ca-P含量在610.94~826.70,μg/g,平均值為711.98,μg/g,占TP的46.44%~60.24%.Ca-P在采樣點3最高,采樣點10最低.雖然該水庫的平均pH值一般在8.0左右,但垂向分布不均勻,基本呈現(xiàn)表層高、底層低的分布規(guī)律.在穩(wěn)定分層狀態(tài)下,底層pH可降至6左右,其原因是由于水庫穩(wěn)定分層及耗氧導(dǎo)致底部的厭氧或缺氧環(huán)境,在厭氧條件下有機污染物厭氧分解產(chǎn)生的有機酸造成pH值的降低.因此,水庫表層沉積物的弱酸性環(huán)境可能會導(dǎo)致磷的Ca-P結(jié)合態(tài)的溶解釋放,對水庫水中磷含量的提高具有一定的貢獻潛值.
(3)IP.該水庫沉積物中無機磷含量在841.72~1 136.7,μg/g之間,最高值出現(xiàn)在采樣點4,最小值出現(xiàn)在采樣點10.從圖中可以看出,IP含量變化與TP基本一致,占TP的67.85%~79.01%,這表明研究區(qū)域內(nèi)沉積物中的磷以IP為主.
(4)OP.OP被認為可部分轉(zhuǎn)化為生物可利用的磷形態(tài),從而被生物所利用[11].該水庫的OP含量在234.10~396.15,μg/g,占TP的15.32%~31.93%.最大值出現(xiàn)在采樣點10,最小值出現(xiàn)在采樣點5.研究發(fā)現(xiàn),50%~60%左右的OP可轉(zhuǎn)化為生物可利用的磷[11],可見OP對水體富營養(yǎng)化有較大影響.
由表3還可以分析得出,該水庫表層沉積物中的IP以Ca-P為主,占IP的75%左右.沉積物中Ca-P含量取決于庫區(qū)地質(zhì)-地球化學(xué)背景及水體的酸堿度,北方固有的堿性土壤地球化學(xué)特點決定了該水庫的磷主要以磷灰石的形式存在[12].TP中以IP為主,且二者變化趨勢基本一致.
2.4 沉積物磷相關(guān)性分析
分析沉積物中磷各形態(tài)與沉積物其他理化性質(zhì)及間隙水水質(zhì)之間的相關(guān)性,有利于認識磷形態(tài)的分布特征,從而更好地為水庫治理及管理服務(wù).
表4對水源水庫沉積物樣品中各形態(tài)磷與沉積物其他理化性質(zhì)及間隙水水質(zhì)的相關(guān)性進行了分析,從表中可知,沉積物樣品中大部分指標與磷各形態(tài)間相關(guān)性較弱;而Fe/Al-P含量與間隙水中TOC濃度顯著相關(guān).間隙水中PO43-濃度與Fe/Al-P含量的相關(guān)性較其他形態(tài)磷密切,這表明沉積物中Fe/Al-P的含量對水中PO43-的含量貢獻很大;沉積物粒度與IP和OP相關(guān)性較好,表明粒度是決定沉積物中磷含量的重要因素;沉積物中TN值與OP的相關(guān)性較好,說明沉積物TN對于OP有重要的影響;有機質(zhì)與TP及其各形態(tài)磷間相關(guān)性較差,相比之下,TOC與Fe/Al-P的相關(guān)性最好,說明沉積物中Fe/Al-P與有機質(zhì)是同源的,也表明該水庫沉積物主要來自于具有良好植被地表的徑流沖刷攜帶顆粒物、懸浮物在水庫中的沉積,這與該水庫上游流域的實際植被狀況是一致的.
表4 沉積物中各形態(tài)磷與其他理化性質(zhì)及間隙水水質(zhì)之間的相關(guān)系數(shù)(n=10)Tab.4 Correlations among phosphorus forms,sediments physicochemical properties and pore water quality(n=10)
2.5 沉積物中磷的釋放特性
沉積物中TP的含量與上覆水中磷的濃度密切相關(guān),其原因是在濃度梯度、化學(xué)、生物化學(xué)等作用下,上覆水經(jīng)常同底泥進行物質(zhì)和能量的交換[13-14].實驗條件見第1.6節(jié),考察了PO43-濃度隨溶解氧的變化而引起的變化,結(jié)果如圖2和圖3所示.
圖2與圖3分別為反應(yīng)器中溶解氧及上覆水中PO43-含量隨時間變化的測定結(jié)果.從圖中可以看出,實驗初始狀態(tài)PO43-質(zhì)量濃度為0.01,mg/L,溶解氧質(zhì)量濃度為4.06,mg/L.在實驗進行5,d后,溶解氧質(zhì)量濃度已經(jīng)低于0.5,mg/L,水體進入?yún)捬鯛顟B(tài),此時上覆水中的PO43-濃度開始增加,之后隨著實驗時間的延長,濃度迅速提高,到24,d時達到1.68,mg/L.在24~30,d間,PO43-濃度又有所降低,之后趨于穩(wěn)定,平衡后PO43-濃度為0.74,mg/L.當(dāng)水體溶解氧下降、出現(xiàn)厭氧狀態(tài)時,沉積物-水界面處氧化還原電位降低,膠體狀的氫氧化鐵變?yōu)榭扇苄缘臍溲趸瘉嗚F,此時磷酸根脫離沉積物而大量進入間隙水[15],并擴散進入上覆水.還原條件下磷的釋放提高了上覆水中溶解性磷的濃度,其增加的幅度主要取決于氧化還原條件和沉積物-水界面處PO43-的濃度梯度.表5為釋放實驗前后測得的反應(yīng)器表層沉積物中磷不同賦存形態(tài)的含量.結(jié)果表明,沉積物TP及其各形態(tài)磷都有不同程度的釋放,其中Fe/Al-P的釋放量較Ca-P釋放量大.可見,厭氧條件有利于Fe/Al-P的釋放.另外從相關(guān)性分析方面可以看出,沉積物中Fe/Al-P的含量對水中PO43-的含量貢獻很大,與靜態(tài)實驗所得結(jié)果相一致.
圖2 反應(yīng)器中DO含量的變化Fig.2 Concentration of DO in the reactor
圖3 上覆水中含量的測定結(jié)果Fig.3 Concentration ofin the overlying water
表5 釋放實驗前后底泥磷賦存形態(tài)含量Tab.5 Contents of phosphorus forms before and after the Tab.5 experiment μg/g
(1)水庫表層沉積物中TP和磷形態(tài)表現(xiàn)為含量較高.TP含量為1,215.03~1,592.83,μg/g,和許多大型水庫相比,整個水庫處在一個高營養(yǎng)環(huán)境.IP是沉積物中磷的主要成分,占TP的67.85%~79.01%.且TP與IP間變化趨勢基本一致,這表明沉積物中TP的含量主要由IP控制的.
(2)從相關(guān)性分析方面可見,沉積物樣品中大部分指標與磷各形態(tài)間相關(guān)性較弱;而Fe/Al-P含量與間隙水中TOC濃度顯著相關(guān),說明沉積物中Fe/Al-P與有機質(zhì)是同源的,且沉積物中Fe/Al-P的含量對水中PO43-的含量貢獻很大.
(3)Fe/Al-P的平均值為241.34,μg/g,含量相對較高,當(dāng)水體環(huán)境發(fā)生變化時,這部分磷可能會溶解而釋放磷酸鹽到沉積物間隙水中,然后通過擴散作用而釋放到上覆水體,從而對水體的富營養(yǎng)化構(gòu)成潛在威脅.
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Phosphorus Forms and Its Distribution in Source Water Reservoir Sediment
HUANG Ting-lin,YAN Shuang,CHAI Bei-bei,LIU Hong
(State Key Laboratory of Architecture and Technology in Western of China,Xi′an University of Architecture and Technology,Xi′an 710055,China)
Total phosphorus(TP)and distribution of phosphorus speciation in surface sediments collected from Tangyu Reservoir in Xi’an were analyzed,using the standard measurement and test(SMT)procedure of phosphorus forms in the freshwater sediments. Correlation coefficients between phosphorus forms and some water qualities of pore water and some other sediment geochemical characteristics were analyzed. The TP content in surface sediment of this reservoir varied from 1 215.03~1 592.83,μg/g. The average content of Fe/Al-bound phosphorus(Fe/Al-P)was 241.34 μg/g. Among the other speciations of phosphorus,the content of Ca-bound phosphorus(Ca-P)was 711.98 μg/g and organic-phosphorus(OP)was 301.54 μg/g. From the correlation analysis,TOC was significantly and positively correlated to Fe/Al-P. The Fe/Al-P,which can be released into the overlying water when environment changes,is the potential threat to the reservoir eutrophication. When the oxidation-reduction potential decreases,the phosphorus which was once bonded with ferrous will be released into the pore water and the overlying water because of the dissolution of Fe(Ⅱ).
source water reservoir;sediment;geochemical characteristics;phosphorus forms
X524
A
0493-2137(2011)07-0607-06
2009-12-18;
2010-10-24.
國家自然科學(xué)基金資助項目(50830303,50778147);國家重大科技專項“水體污染控制與治理”資助項目(2009ZX07424-006);國際科技合作計劃資助項目(2010DFA94550).
黃廷林(1962— ),男,博士,教授.
黃廷林,huangtinglin@xauat.edu.cn.