張萍萍，馬 艷，李同保

（同濟(jì)大學(xué)物理系，上海200092）

各種納米級(jí)科學(xué)測量儀器，特別是作為納米科技主要測量和操作工具的原子力顯微鏡（AFM）和掃描電子顯微鏡（SEM）等，由于受儀器工作原理、測量對(duì)象和環(huán)境因素影響，用不同儀器檢測同一標(biāo)樣，或用同一儀器在不同環(huán)境下測量同一標(biāo)樣，結(jié)果可能截然不同.因此，研制準(zhǔn)確適用的納米計(jì)量傳遞標(biāo)準(zhǔn)是納米科技中的關(guān)鍵問題［1］.利用激光駐波場原子沉積技術(shù)制作的一維原子納米光柵，其周期直接溯源于原子躍遷頻率，可用作納米計(jì)量的標(biāo)準(zhǔn).原子光刻技術(shù)是一種新型的沉積型光刻技術(shù)，采用激光場作為掩膜，準(zhǔn)直好的中性原子在偶極力的作用下在基板上沉積，從而形成與光場形狀一致的納米結(jié)構(gòu).1993年，美國NIST的McClelland小組采用激光駐波場作為光場掩膜，制作出了實(shí)用的鉻納米光柵結(jié)構(gòu)，光柵間距為212.6nm［2］.2011年，同濟(jì)大學(xué)的李同保教授領(lǐng)導(dǎo)的原子光刻小組首次在國內(nèi)制成了條紋清晰的納米光柵，達(dá)到了實(shí)用性要求［3］.

一維納米光柵在納米計(jì)量應(yīng)用中有其局限性，它只能在橫向的一個(gè)維度內(nèi)準(zhǔn)直AFM以及SEM等測量儀器.而間距為λ／2（λ為激光波長）納米點(diǎn)能在橫向以及縱向同時(shí)準(zhǔn)直上述測量儀器，大大提高了校正的精準(zhǔn)度，因此，二維納米點(diǎn)的制作能進(jìn)一步推動(dòng)納米計(jì)量的發(fā)展.美國NIST的McClelland小組［4］以及德國康斯坦茨大學(xué)Pfau小組［5］，利用偏振方向平行于光場平面的正交激光駐波場形成的相位恒定的光格點(diǎn)，制作出了間距為λ／2鉻納米點(diǎn).McClelland等利用粒子光學(xué)模型［6－11］，分析了激光功率、失諧、束腰半徑等實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)納米光柵沉積條紋的半高寬、對(duì)比度的影響，對(duì)納米光柵的實(shí)驗(yàn)研究具有很好的指導(dǎo)作用.本文基于粒子光學(xué)模型，采用蒙特卡羅方法確定初始條件，數(shù)值分析不同激光功率、橫向發(fā)散角以及基板位置下的正交激光駐波場的沉積與匯聚特性以及納米點(diǎn)的三維結(jié)構(gòu)，為納米點(diǎn)的研制提供較好的理論基礎(chǔ).

1 理論模型

激光駐波場匯聚鉻原子沉積如圖1所示［2］.從高溫原子爐中蒸發(fā)出來的鉻原子束，經(jīng)由橫向激光束多普勒或亞多普勒冷卻后，通過由激光駐波場形成的原子透鏡時(shí)，原子會(huì)在駐波場偶極力的作用下向低勢阱處（藍(lán)失諧）或高勢阱處（紅失諧）會(huì)聚，從而在基片上沉積形成周期性納米結(jié)構(gòu)，周期為λ／2.

圖1 激光駐波場匯集鉻原子沉積示意圖Fig.1 Geometry for laser－focused atomic deposition

在一維原子光刻中，光場掩膜為高斯型激光駐波場，而間距為λ／2的正方形納米點(diǎn)的光場掩膜為偏振方向平行于光場平面、正交的高斯激光駐波場形成的相位恒定的二維光格點(diǎn)，其光場配置以及實(shí)驗(yàn)設(shè)置均已在文獻(xiàn)［5］中給出.假設(shè)原子束沿OZ軸運(yùn)動(dòng)，正交激光駐波場光強(qiáng)分布于XOY平面，那么高斯型二維光格點(diǎn)光強(qiáng)的分布可以表示為［4］

式中：k＝2π／λ，I0為高斯中心處光強(qiáng)，w0為束腰半徑.

基態(tài)原子在激光場中的光學(xué)勢能為

式中：?＝h／2π（h為普朗克常量），Δ為失諧，Γ為自發(fā)輻射率，Is為飽和激光光強(qiáng).

原子在三維激光駐波場中的運(yùn)動(dòng)軌跡方程可以表示為［12］

式中：α為原子束OX方向初始發(fā)散角；β為原子束OY方向初始發(fā)散角；E0＝mv2／2，m為原子質(zhì)量，v為原子沿OZ軸的縱向速度.

使用（xi，yi，vi，αi，βi，Ti）表示每條軌跡的初始條件［11］，其中xi，yi表示原子進(jìn)入光場的初始位置.如果對(duì)n個(gè)周期內(nèi)的沉積進(jìn)行模擬，那么xi，yi應(yīng)選擇［0，0.5nλ］當(dāng)中的隨機(jī)數(shù).vi表示初始縱向速度，αi，βi分別表示原子束OX，OY方向初始發(fā)散角.原子縱向速度vi滿足麥克斯韋－玻耳茲曼分布律，橫向發(fā)散角αi符合高斯分布，兩者符合聯(lián)合概率密度分布函數(shù)［6］

Ti表示所選取的原子是否為與光場發(fā)生作用的52Cr原子.鉻元素各自然同位素中，52Cr原子的豐度為84%左右，剩下的同位素如53Cr，54Cr等總和只占16%，不與光場發(fā)生作用.首先選取均勻分布于［0，1］之間的隨機(jī)數(shù)r，如果r∈［0.16，1.00］，那么可以認(rèn)為此時(shí)產(chǎn)生的原子為52Cr，三維空間的原子軌跡方程按式（3）來計(jì)算；如果r∈［0，0.16），此時(shí)認(rèn)為原子的屬性為52Cr的同位素.由于同位素不與光場耦合，本文中亦忽視重力的作用，故同位素的運(yùn)動(dòng)軌跡應(yīng)是一條直線，其運(yùn)動(dòng)軌跡應(yīng)滿足微分方程組

通過蒙特卡羅方法確定了每條軌跡的初始條件（xi，yi，vi，αi，βi，Ti）之后，即可通過軌跡方程（3）或（5）來追蹤原子運(yùn)動(dòng)，從而得出沉積平面處原子密度的分布情況.

2 模擬結(jié)果

2.1 模擬參數(shù)

在以下仿真計(jì)算過程中，使用的相關(guān)參數(shù)如下：52Cr原子能級(jí)躍遷7S3→7對(duì)應(yīng)的波長λ＝425.55nm，自發(fā)輻射率Γ＝5×2πMHz，飽和光強(qiáng)Is＝85mW·cm－2；匯聚激光束入射功率P＝20 mW，失諧Δ＝－200×2πMHz，束腰半徑w0＝60 μm；原子爐溫度t＝1 550°C，所對(duì)應(yīng)的最可幾速度v0≈950m·s－1；二維準(zhǔn)直后的鉻原子束橫向、縱向發(fā)散角半高寬均選取αFWHM＝0.16mrad［13］.在本文的模擬中，均不考慮基板衍射對(duì)光場的影響.圖2給出了二維光格點(diǎn)的勢阱.在偶極力的作用下，原子將在基板沉積形成與光場一致的納米結(jié)構(gòu).

圖2 二維光格點(diǎn)勢阱Fig.2 Optical potential for 2Doptical lattice

2.2 激光功率對(duì)納米點(diǎn)的影響

圖3顯示了2λ×2λ區(qū)域內(nèi)不同激光功率下的沉積結(jié)構(gòu).采用2.1節(jié)提供的參數(shù)，基板位于z＝0處，沉積原子數(shù)為500 000.當(dāng)激光功率分別為5，10，20，40mW時(shí)，所得納米點(diǎn)高度分別為2.1，2.9， 5.2，3.6nm，半高寬分別為62，43，35，51nm.當(dāng)前參數(shù)下，當(dāng)激光功率為20mW時(shí)，納米點(diǎn)的質(zhì)量最好.在原子光刻中，激光功率對(duì)沉積的影響是通過薄透鏡模型、厚透鏡模型及溝道化模型等三種沉積模型來實(shí)現(xiàn).在薄透鏡情形下，匯聚激光功率較小，原子束的聚焦平面在激光場外；在厚透鏡情況下，匯聚激光功率較大，原子束的聚焦平面在激光場內(nèi)，而溝道化模型則有可能形成多個(gè)聚焦平面.由式（1）可知，偏振方向平行于光場平面、正交激光駐波場形成的光格點(diǎn)的光強(qiáng)為兩束激光駐波場光強(qiáng)的線性疊加，因此，一維原子光刻中的原子透鏡理論完全適用于正方形納米格點(diǎn)的沉積.依據(jù)文獻(xiàn)［3］所提出的一級(jí)傍軸近似匯聚功率公式Pfocus＝aπE0IsΔ／（?Γ2k2）（其中a為激發(fā)參數(shù)）可以判定，在當(dāng)前參數(shù)下，5 mW所對(duì)應(yīng)的原子透鏡模型為薄透鏡模型，10，20 mW所對(duì)應(yīng)的模型為厚透鏡模型，40mW為溝道化模型.5mW所對(duì)應(yīng)的是薄透鏡模型，沉積質(zhì)量較差是因?yàn)榫劢蛊矫媾c基板平面相距較遠(yuǎn)；10，20mW應(yīng)是厚透鏡模型，此時(shí)聚焦平面與基板平面相距較近，故沉積質(zhì)量較好；40mW所對(duì)應(yīng)的厚透鏡模型具有溝道化效應(yīng)，在高斯光束內(nèi)具有多個(gè)聚焦平面，此時(shí)沉積質(zhì)量亦較好.圖4顯示了激光功率對(duì)納米點(diǎn)質(zhì)量的影響.可以看出，在厚透鏡與溝道化區(qū)域，半高寬較小，高度較大.因此，實(shí)驗(yàn)最好在厚透鏡與溝道化區(qū)域進(jìn)行.

圖3 不同激光功率下納米點(diǎn)三維結(jié)構(gòu)Fig.3 3Dstructures of nanodots under different laser powers

2.3 橫向發(fā)散角對(duì)納米點(diǎn)的影響

一維原子光刻中，理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，激光準(zhǔn)直后鉻原子束的橫向發(fā)散角對(duì)沉積后的納米光柵結(jié)構(gòu)具有決定性的影響.為此，分析橫向發(fā)散角對(duì)二維納米點(diǎn)微結(jié)構(gòu)的影響至關(guān)重要.圖5顯示了2λ× 2λ區(qū)域內(nèi)不同橫向發(fā)散角情況下二維納米點(diǎn)的三維結(jié)構(gòu)，圖6為圖5三維結(jié)構(gòu)的投影.采用2.1節(jié)所提供的參數(shù)，激光功率為20mW.基板位于高斯激光中心z＝0處，沉積原子數(shù)500 000.當(dāng)橫向發(fā)散角分別為0.16，0.30，0.40，0.50mrad時(shí)，所得納米點(diǎn)微結(jié)構(gòu)的高度分別為5.2，2.5，2.0，1.0nm，半高寬分別為35，61，124，180nm.隨著橫向發(fā)散角的增加，納米點(diǎn)的高度顯著降低，半高寬急劇增加.這是因?yàn)楫?dāng)發(fā)散角增加時(shí)，原子透鏡的軸外像差增加，這就使得焦點(diǎn)擴(kuò)散，如圖6所示.當(dāng)橫向發(fā)散角大于0.40mrad時(shí)，幾乎看不出納米點(diǎn)的周期結(jié)構(gòu).為此，在二維原子光刻實(shí)驗(yàn)中，應(yīng)盡可能減小橫向發(fā)散角.

圖4 激光功率對(duì)納米點(diǎn)質(zhì)量的影響Fig.4 Effect of laser power on characteristics of nanodots

圖5 不同橫向發(fā)散角下納米點(diǎn)三維結(jié)構(gòu)Fig.5 3Dstructures of nanodots under different transverse divergences

2.4 基板位置對(duì)納米點(diǎn)的影響

圖7顯示不同基板位置處納米點(diǎn)的三維結(jié)構(gòu)，設(shè)激光功率P＝20mW，其余參數(shù)與2.1節(jié)相同，在2λ×2λ的區(qū)域內(nèi)，沉積原子數(shù)為500 000.如圖7a，b所示，當(dāng)基板位置為z＝－w0，－0.5w0時(shí)，看不出明顯的周期性納米結(jié)構(gòu).當(dāng)基板位置為z＝0，0.5w0，1.5w0時(shí)，納米結(jié)構(gòu)高度分別為5.2，10.4， 6.2nm，半高寬分別為35，24，30nm.可看出，納米點(diǎn)的質(zhì)量隨基板位置的變化而劇烈變化.這是因?yàn)樵诋?dāng)前參數(shù)下，原子透鏡的焦點(diǎn)在z＝0.5w0處附近，此時(shí)得到的納米點(diǎn)特征最好.當(dāng)基板位置遠(yuǎn)離焦點(diǎn)時(shí)，納米點(diǎn)的特征逐漸變差.因此在實(shí)驗(yàn)中，在基板衍射影響較小的情況下，基板位置應(yīng)盡量與原子透鏡的焦點(diǎn)重合，這樣有利于得到特征較好的納米點(diǎn).

3 結(jié)論

本文基于粒子光學(xué)，采用蒙特卡羅方法確定初始條件，數(shù)值分析偏振方向平行于光場平面的正交激光駐波場的匯聚與沉積特性.在2λ×2λ的區(qū)域內(nèi)得到間距為半波長的納米點(diǎn)，同時(shí)分析激光功率、橫向發(fā)散角及基板位置對(duì)沉積結(jié)構(gòu)的影響.模擬結(jié)果表明，當(dāng)激光功率為20mW時(shí)，所得納米點(diǎn)的質(zhì)量最高.與一維原子光刻類似，橫向發(fā)散角與基板位置放置對(duì)納米點(diǎn)質(zhì)量具有較大影響.為此，在實(shí)驗(yàn)中，應(yīng)盡可能減小橫向發(fā)散角，并應(yīng)選取合適的基板位置.

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