余亞琴 ，呂錫武，吳義鋒，徐微，趙晉偉

(1．東南大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，江蘇 南京，210096；2. 鹽城工學(xué)院 土木學(xué)院，江蘇 鹽城，224051；3. 安徽農(nóng)業(yè)大學(xué) 資源與環(huán)境學(xué)院，安徽 合肥，230036)

湖泊富營(yíng)養(yǎng)化和藍(lán)藻水華發(fā)生是目前全世界共同面臨的重大環(huán)境問(wèn)題之一。就太湖而言，全湖的平均氮磷含量近期一直居高不下， 藍(lán)藻水華發(fā)生已經(jīng)成為常態(tài)，其污染問(wèn)題難以在短期內(nèi)得到根本解決。 這是因?yàn)榧词乖谕庠摧斎霚p少后，在相當(dāng)長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)，長(zhǎng)期積累在湖泊底泥中的內(nèi)源營(yíng)養(yǎng)鹽仍然足以支撐水華藍(lán)藻的生長(zhǎng)，很難杜絕藍(lán)藻水華的發(fā)生[1]。及時(shí)打撈與收集藍(lán)藻是迅速減少水體藍(lán)藻濃度的常用手段，同時(shí)能將湖中氮磷去除。打撈的藍(lán)藻需要及時(shí)有效的處理，否則會(huì)造成環(huán)境的二次污染[2]。太湖藍(lán)藻含有大量的高濃度有機(jī)物，利用厭氧發(fā)酵技術(shù)雖能使其得到有效的降解，同時(shí)獲得生物質(zhì)能，但出水難以達(dá)到直接排放要求[3-4]。如果大量未經(jīng)后續(xù)處理的沼液排向周圍水體，必然對(duì)太湖水環(huán)境造成巨大污染，同時(shí)造成沼液中大量有機(jī)質(zhì)、及氮磷等營(yíng)養(yǎng)元素的浪費(fèi)。本文作者針對(duì)太湖藍(lán)藻厭氧發(fā)酵沼液高有機(jī)物高氮磷的特點(diǎn)，采用接觸氧化-水生蔬菜濕地聯(lián)合處理太湖藍(lán)藻厭氧發(fā)酵沼液，研究該組合工藝對(duì)污染物的去除特性及處理效果，并對(duì)污染物的去除機(jī)理進(jìn)行分析，為太湖藍(lán)藻無(wú)害化處理與資源化利用提供技術(shù)支撐。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)水質(zhì)

實(shí)驗(yàn)廢水取自于江蘇省宜興市周鐵鎮(zhèn)東南大學(xué)太湖藍(lán)藻研究基地太湖富藻水厭氧發(fā)酵反應(yīng)器的沼液。其主要水質(zhì)指標(biāo)見(jiàn)表 1。太湖藍(lán)藻沼液中ρ(BOD5)/ρ(COD)為 0.33～0.47，說(shuō)明太湖藍(lán)藻沼液具有較好的可生化性，同時(shí)沼液中蛋白質(zhì)大量存在，纖維素的含量較大，為沼液后續(xù)處理提供難題。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置與方法

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。太湖藍(lán)藻厭氧發(fā)酵沼液經(jīng)過(guò)沉淀后通過(guò)蠕動(dòng)泵進(jìn)入接觸氧化池，出水經(jīng)過(guò)沉淀池沉淀后進(jìn)入水生蔬菜濕地，最終通過(guò)出水渠排入附近池塘。2011年6月上旬進(jìn)行系統(tǒng)啟動(dòng)。接觸污泥取自宜興市清源污水處理廠活性污泥，水生蔬菜濕地移栽宜興當(dāng)?shù)氐目招牟恕?/p>

表1 太湖藍(lán)藻厭氧發(fā)酵沼液水質(zhì)Table 1 Composition of anaerobically digested effluent of algae from taihu lake

生物接觸氧化池采用PVC板材制成，池體尺寸(長(zhǎng)×寬×深)為0.4 m×0.3 m×0.65 m，有效容積為60 L，采用蠕動(dòng)泵進(jìn)水。生物接觸氧化池內(nèi)裝組合填料，填料填充體積分?jǐn)?shù)約為15%。接觸氧化池使用電磁式空氣泵曝氣充氧，設(shè)轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制曝氣量使DO(質(zhì)量濃度)處于3～4 mg/L，水力停留時(shí)間控制為8 h左右。正常運(yùn)行兩套生物接觸氧化池出水經(jīng)過(guò)沉淀池沉淀后進(jìn)入水生蔬菜濕地。

水生蔬菜濕地采用水生植物床，用磚石混凝土建造，內(nèi)部不填充任何基質(zhì)。首端為進(jìn)水配水渠，末端為出水集水渠，中部是植物栽培區(qū)。栽培區(qū)有1條水槽，為矩形淺池，長(zhǎng)、寬、深分別為10，1和0.3 m，池底坡度為1%，水力負(fù)荷0.05 m3/(m-2·d) 左右，水深可通過(guò)活動(dòng)堰板調(diào)節(jié)。

1.3 分析方法

圖1 實(shí)驗(yàn)流程圖Fig. 1 Flow chart of treatment process

水質(zhì)分析方法采用《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》[5]，其中，COD：重鉻酸鉀法；BOD5：稀釋接種法；pH：玻璃電極法；采用物料平衡方法計(jì)算水生蔬菜濕地不同途徑對(duì)磷的去除效果[6]；藻毒素采用高效液相色譜(HPLC)法測(cè)定總微囊藻毒素(TMC-LR)、胞外微囊藻毒素(EMC-LR)[7]；難降解有機(jī)物采用 GC-MS分析法[8]。

2 結(jié)果與分析

中試自2011-06上旬啟動(dòng)，經(jīng)過(guò)半月接觸氧化池活性污泥馴化和水生蔬菜濕地空心菜的生長(zhǎng)。從2011-06下旬開(kāi)始進(jìn)行為期45 d夏季的中試實(shí)驗(yàn)，進(jìn)行過(guò)程中系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定，其中，于 2011-07-20對(duì)空心菜收割一次。

2.1 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝去除有機(jī)物的效能

2.1.1 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝對(duì)沼液COD去除效果

接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中COD去除效果如圖2所示?？梢?jiàn)：沼液中ρ(COD)為174～428 mg/L，經(jīng)過(guò)接觸氧化池出水一般在110 mg/L以下，通過(guò)水生蔬菜濕地太湖富藻水沼液出水一般保持在50 mg/L以下，COD 去除率在80%以上，出水COD達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18918—2002)一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)。

2.1.2 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝對(duì)沼液難降解有機(jī)物去除效果

太湖富藻水沼液含有大量難降解微量有機(jī)物，通過(guò) GC-MS定性分析沼液、接觸氧化池出水難降解微量有機(jī)物組分，分析接觸氧化池對(duì)其去除效果。結(jié)果如表2和3所示。

分析結(jié)果表明：從太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液中檢測(cè)出相似度50%以上的主要有機(jī)污染物有 42種。其中有芳烴類、烴烯烴類、酸、醇、酚，酮、醛、酞胺類。其中已被確認(rèn)為致癌物1種，促癌物、輔致癌物4種，致突變物1種[9-10]，被列入我國(guó)環(huán)境優(yōu)先污染物“黑名單”的有8種，屬于美國(guó)環(huán)保局公布的優(yōu)先污染物中的有機(jī)物有4種[11]。酰胺、吡啶、硝基苯等化合物在水樣中均有發(fā)現(xiàn)。這說(shuō)明太湖富藻水經(jīng)過(guò)厭氧發(fā)酵后沼液所含有機(jī)物的復(fù)雜性。一方面太湖水體受污染，另一方面水體中的植物、微生物等生物體也會(huì)釋放有機(jī)物[12]。

沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化池后，出水所含有機(jī)物種類明顯下降。相似度 50%以上的主要有機(jī)污染物只有 16種。出水中有15種有機(jī)物在進(jìn)水中未檢出，這些有可能是某種大分子物質(zhì)的中間產(chǎn)物或者是微生物合成代謝產(chǎn)物，有待進(jìn)一步研究。接觸氧化池添加組合填料，易于微生物掛膜，由于生物膜自身的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)以及氧擴(kuò)散的限制，生物膜由外向內(nèi)，可以形成好氧區(qū)-缺氧區(qū)-厭氧區(qū)[13]。接觸氧化池富集大量的微生物群落，微生物群落中不同基因擁有者之間能發(fā)生基因交換與基因重組，導(dǎo)致新的降解途徑的進(jìn)化，從而對(duì)難降解有機(jī)物產(chǎn)生協(xié)調(diào)降解的能力[14]，消除單一菌種不具備完整的降解難降解有機(jī)物的酶系或基因成分的弊端。接觸氧化池中菌膠團(tuán)能夠產(chǎn)生生物絮凝作用吸附沼液中的有機(jī)污染物，從而加快污染物的去除。反應(yīng)器中輪蟲(chóng)、纖毛蟲(chóng)等原生動(dòng)物吞食水中游離細(xì)菌和微小的污泥質(zhì)點(diǎn)，降低沼液的濁度，并直接代謝水中一些溶解的有機(jī)化合物。

圖2 接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中COD去除效果Fig. 2 Effect of contact oxidation and aquatic vegetable wetland process on COD removal rate in effluent

表3 接觸氧化池出水有機(jī)物Table 3 Organic pollutants in effluent of contact oxidation tank

2.2 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝去除沼液氮的效能

本研究采用的接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝對(duì)太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液TN和NH3-N去除效果見(jiàn)圖 3和 4。系統(tǒng)中沼液 TN 質(zhì)量濃度一般為 32～84 mg/L，接觸氧化池出水TN質(zhì)量濃度為27～66 mg/L，水生蔬菜濕地出水降低至0.1～5.9 mg/L。水生蔬菜濕地的脫氮效果要大于接觸氧化池。系統(tǒng)對(duì)TN的去除率在90%以上。從圖4可以看出：接觸氧化池對(duì)NH3-N去除效果較強(qiáng)，經(jīng)過(guò)接觸氧化池，沼液中的NH3-N質(zhì)量濃度一般降至30～40 mg/L，通過(guò)水生蔬菜濕地出水NH3-N平均質(zhì)量濃度在1.5 mg/L以下。系統(tǒng)對(duì)沼液中NH3-N去除率平均達(dá)到98%以上。

在接觸氧化池內(nèi)部設(shè)有組合填料，為微生物提供富集的場(chǎng)所。沼液通過(guò)反應(yīng)器底部進(jìn)水管進(jìn)入，空氣通過(guò)曝氣頭在底部進(jìn)入反應(yīng)器，因此反應(yīng)器在整體上形成基質(zhì)和溶解氧的梯度分布。太湖富藻水經(jīng)過(guò)厭氧消化后沼液中氮元素主要以氨氮的形式存在，在接觸氧化池中氨氮主要轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮，說(shuō)明脫氮主要是好氧環(huán)境下的硝化反應(yīng)完成。

圖3 接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中TN去除效果Fig. 3 Effect of contact oxidation and aquatic vegetable wetland process on TN removal rate in effluent

圖4 接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中NH3-N去除效果Fig. 4 Effect of contact oxidation and aquatic vegetable wetland process on NH3-N removal rate in fffluent

水生蔬菜濕地是由植物-微生物形成的復(fù)合生態(tài)系統(tǒng)，通過(guò)植物根系的過(guò)濾攔截、植物吸收和微生物分解等協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)對(duì)沼液中氮元素的去除。植物生長(zhǎng)季節(jié)，綠色植物吸收和微生物反硝化是其脫氮的主要途徑。沼液中部分無(wú)機(jī)氮可以被空心菜生長(zhǎng)所吸收，并隨著空心菜的收割而去除；在 2011-07-30采用電鏡觀察空心菜的根系，發(fā)現(xiàn)空心菜龐大發(fā)達(dá)的根系為微生物的棲息提供巨大的物理表面，同時(shí)植物根系表面也是一些有機(jī)物沉淀的場(chǎng)所，圖5所示為掃描電鏡觀察空心菜根系。Hansen等[15]進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)表明：水生植物系統(tǒng)的內(nèi)部擁有大量硝化細(xì)菌，其氧化還原電位及硝化的速率均高于未生長(zhǎng)水生植物的湖泊沉淀區(qū)。水生植物自生的通氣系統(tǒng)有利于 O2在體內(nèi)傳輸并送至根部，這不僅滿足水生植物在水下無(wú)氧環(huán)境中的呼吸作用，而且在植物根系周圍形成連續(xù)的好氧、缺氧、缺氧微環(huán)境，創(chuàng)造出許多串聯(lián)或并聯(lián)的“A/A/O”微處理單元，為異氧菌、自養(yǎng)菌和反硝化細(xì)菌等微生物分別占據(jù)的優(yōu)勢(shì)生態(tài)位提供條件，通過(guò)硝化和反硝化大大提高氮的去除效果。

2.3 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝去除沼液總磷的效能

圖6所示為接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中TP去除效果。從圖6可以看出：系統(tǒng)對(duì)太湖富藻水沼液TP去除率在90%以上。沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化池后，通過(guò)沉淀池排放剩余污泥，對(duì)TP的去除率在20%左右；最終經(jīng)過(guò)水生蔬菜濕地后沼液 TP質(zhì)量濃度在 0.5 mg/L以下，完全達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18918—2002)一級(jí)A排放標(biāo)準(zhǔn)。

接觸氧化池對(duì)磷的去除主要通過(guò)聚磷菌好氧聚磷，在沉淀池以排除剩余污泥的形式而排出。人工濕地對(duì)磷的去除是通過(guò)植物的吸收及攔截、微生物作用及濕地床的物理化學(xué)作用等方式共同作用完成的。太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液中無(wú)機(jī)磷在植物吸收及同化作用下可變成植物的ATP(三磷酸腺苷)、DNA(脫氧核糖核酸)及RNA(核糖核酸)等有機(jī)成分，通過(guò)空心菜被收割而去除磷。經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)分析，空心菜吸收磷占磷總量20%左右。微生物除磷主要是通過(guò)聚磷菌的過(guò)量攝磷而實(shí)現(xiàn)，由于水生蔬菜濕地中存在氧的梯度分布，致使系統(tǒng)中交替出現(xiàn)好氧和厭氧狀態(tài)，獲得有利于聚磷菌的生境。水生蔬菜濕地中空心菜發(fā)達(dá)的根系交織成毯狀的墊層為其攔截顆粒態(tài)的磷提供便利。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，通過(guò)截留沉積作用形成底泥而去除的磷占磷總量的73%左右。同時(shí)水生蔬菜濕地植物床采用磚石混凝土建造，其中的鈣離子與磷發(fā)生反應(yīng)對(duì)磷的去除也起到一部分作用[16]。

圖5 掃描電鏡觀察空心菜根系Fig. 5 SEM images of ipomoea aquatica roots

圖6 接觸氧化-水生蔬菜濕地對(duì)沼液中TP去除效果Fig. 6 Effect of contact oxidation and aquatic vegetable wetland process on TP removal rate in effluent

2.4 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝去除沼液中藻毒素的效能

太湖富藻水經(jīng)過(guò)厭氧發(fā)酵，沼液中藻毒素含量會(huì)降低，但沼液中依然含有藻毒素[17]，太湖藍(lán)藻經(jīng)過(guò)厭氧發(fā)酵沼液中EMC-LR和TMC-LR質(zhì)量濃度分別為15.82 μg/L和9.05 μg/L。沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝后藻毒素的變化見(jiàn)表 4。藍(lán)藻沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化池后，TMC-LR去除率平均為79%，EMC-LR去除率平均為86%，藻毒素的質(zhì)量濃度大大降低，水生蔬菜濕地出水中藻毒素基本低于0.3 μg/L。

表4 組合工藝對(duì)沼液中藻毒素去除效果Table 4 Effect of combined process on algal toxins removal rate in effluent

接觸氧化池對(duì)沼液中藻毒素的去除途徑主要包括以下幾個(gè)方面：首先接觸氧化池填充比表面積較大的組合填料，其對(duì)沼液中未降解的藻類吸附，降低沼液中藍(lán)藻的含量；同時(shí)接觸氧化池填料中馴化富集大量溶藻菌，附著在填料生物膜表面的藻類進(jìn)一步被填料中溶藻菌進(jìn)行溶藻， 釋放出藻細(xì)胞內(nèi)的毒素，再通過(guò)藻毒素降解菌進(jìn)行降解。接觸氧化池在好氧狀態(tài)下有利于藻毒素的去除[18]。此外富集在生物膜表面的藻毒素隨著生物膜的脫落通過(guò)沉淀池排除接觸氧化池剩余污泥時(shí)，會(huì)一起排出系統(tǒng)外。水生蔬菜人工濕地為植物、微生物和水中浮游的原生動(dòng)物和后生動(dòng)物等共生系統(tǒng)，空心菜龐大根系富集的微生物有利于對(duì)胞外藻毒素的降解，植物根系的截留與浮游動(dòng)物的吞噬，進(jìn)一步降低胞內(nèi)藻毒素的含量[19-20]。

3 結(jié)論

(1) 太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化池的處理后，減少污染物的負(fù)荷，降低由于高濁度進(jìn)水對(duì)水生蔬菜濕地所造成的堵塞。水生蔬菜發(fā)達(dá)的根系具有強(qiáng)大的表面積，為攔截顆粒物和微生物的富集提供場(chǎng)所。沼液經(jīng)過(guò)接觸氧化-水生蔬菜濕地處理后，化學(xué)需氧量ρ(COD)＜50 mg/L、氨氮質(zhì)量濃度ρ(NH3-N)＜1.5 mg/L、總氮質(zhì)量濃度ρ(TN)＜5.9 mg/L、總磷質(zhì)量濃度ρ(TP)＜0.5 mg/L，可滿足《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18918—2002)一級(jí)A排放標(biāo)準(zhǔn)。

(2) 接觸氧化池能夠有效去除太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液中烷烴類污染物、芳烴及雜環(huán)類難降有機(jī)物。接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝對(duì)沼液COD去除率可以達(dá)到80%以上。

(3) 接觸氧化-水生蔬菜濕地組合工藝能夠有效地降解太湖富藻水厭氧發(fā)酵沼液中的微囊藻毒素，系統(tǒng)出水中藻毒素基本低于0.3 μg/L。接觸氧化池填料與水生蔬菜根系的有效截留及富集的大量微生物是藻毒素有效降解的主要因素。

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