劉 敏,王蘭輝 (華東師范大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,地理信息科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200241)

城市地表系統(tǒng)(USS)是典型的自然－人文相互耦合的地域綜合體,是陸地表層系統(tǒng)中人類(lèi)活動(dòng)最集中、人地相互作用最強(qiáng)烈的子系統(tǒng),具有環(huán)境要素變異、賦存介質(zhì)多樣、循環(huán)過(guò)程復(fù)雜等特性.地球生態(tài)系統(tǒng)將愈加受到城市發(fā)展步伐和模式的影響[1],快速城市化伴生的大規(guī)模土地利用/覆被變化(LUCC)已成為一種典型的人地系統(tǒng)相互作用和環(huán)境變化的重要驅(qū)動(dòng)力[2].城市化使不透水面迅速增加,形成了不同于自然地表的“城市第二自然地理格局”[3],使污染物的循環(huán)過(guò)程和機(jī)制發(fā)生了重要改變[4].作為支撐全球變化研究的戰(zhàn)略措施之一,IHDP于2005年末啟動(dòng)了“城市化與全球變化”等一系列以城市區(qū)域?yàn)橹埸c(diǎn)的國(guó)際研究計(jì)劃.其中,城市LUCC驅(qū)動(dòng)下的物質(zhì)生物地球化學(xué)循環(huán)與生態(tài)效應(yīng),已成為當(dāng)前IHDP多學(xué)科聯(lián)合攻關(guān)的核心科學(xué)問(wèn)題和當(dāng)今陸地表面過(guò)程研究的重要內(nèi)容[2].

持久性有機(jī)污染物(POPs)指通過(guò)多種環(huán)境介質(zhì)(大氣、水體、生物等)長(zhǎng)距離遷移并長(zhǎng)期在環(huán)境中循環(huán)轉(zhuǎn)化,具有長(zhǎng)期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性和高毒性,對(duì)人類(lèi)健康和生態(tài)環(huán)境具有嚴(yán)重危害的天然或人工合成有機(jī)污染物[5].USS聚集大量人流和物流,是人類(lèi)工業(yè)生產(chǎn)和生活最集中區(qū)域,生產(chǎn)和排放了大量 POPs.不透水面是USS的重要組成部分,阻斷了地表水與土壤的聯(lián)系,改變了 POPs等污染物的循環(huán)過(guò)程與機(jī)制,打破了城市區(qū)域原有地表系統(tǒng)的生態(tài)平衡,形成了人類(lèi)紀(jì)(anthropogene)USS.以不透水面覆蓋為主的城市LUCC時(shí)空過(guò)程對(duì)城市POPs跨圈層、多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程的影響機(jī)理及其相互作用與耦合機(jī)制研究,可揭示USS中氣候、水文、土壤、生物等關(guān)鍵要素的變化過(guò)程及其相互作用機(jī)制對(duì)POPs循環(huán)過(guò)程的影響機(jī)理,為理解 USS的復(fù)雜過(guò)程與機(jī)理提供科學(xué)依據(jù),為全球環(huán)境變化的城市響應(yīng)提供實(shí)證資料和理論依據(jù),進(jìn)而為城市管理和可持續(xù)發(fā)展服務(wù).

在USS的POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程與模擬研究中,弄清城市 LUCC如何影響單介質(zhì)中 POPs的時(shí)空分布特征及其多介質(zhì)遷移累積過(guò)程,是進(jìn)行城市POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程歸趨模擬及生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的關(guān)鍵基礎(chǔ)工作.因此,本文在深入總結(jié)國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究的基礎(chǔ)上,首先系統(tǒng)分析了城市LUCC對(duì)POPs分布遷移的影響,然后討論了城市POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程歸趨模擬的主要進(jìn)展,最后展望了未來(lái)的研究趨勢(shì).

1 城市LUCC對(duì)POPs多介質(zhì)分布遷移的影響

1.1 單介質(zhì)中POPs的時(shí)空分布特征

受USS獨(dú)特的LUCC時(shí)空格局與過(guò)程的直接與間接影響,POPs的賦存介質(zhì)有別于非城市化地區(qū),主要包括大氣(含氣溶膠等)、沉積物、地表水(含不透水面徑流)、土壤、植被和不透水面及其上的有機(jī)膜等.POPs在城市單個(gè)介質(zhì)中,往往呈現(xiàn)出不同的時(shí)空分布特征,空間上表現(xiàn)為數(shù)量與分布格局差異,時(shí)間上則蘊(yùn)含遷移累積過(guò)程與循環(huán)轉(zhuǎn)化規(guī)律.

城市LUCC形成特殊的下墊面和邊界層,使城市大氣中富集大量的氣相和顆粒相 POPs,主要來(lái)源于城市工業(yè)、發(fā)電、交通及居民日常生活排放,其時(shí)空分布特征與城市LUCC密切相關(guān).傅家謨對(duì)廣州氣溶膠中多環(huán)芳烴(PAHs)的分布、來(lái)源等進(jìn)行了研究,指出其中普遍存在 PAHs污染[6].在城市中主要受交通尾氣污染的戶(hù)外空氣中,低分子量 PAHs主要為氣態(tài),而致癌性較強(qiáng)的組分則以顆粒態(tài)為主[7].譚吉華等[8]進(jìn)一步研究了廣州可吸入顆粒中的 PAHs分布,發(fā)現(xiàn)風(fēng)速和溫度等氣象因素是影響其濃度的主要原因.Persoon等則發(fā)現(xiàn)克利夫蘭和芝加哥城市大氣中多氯聯(lián)苯(PCBs)的平均濃度具有顯著差異,而 2個(gè)城市不同地點(diǎn)間的濃度也具有很大的空間差異性,且無(wú)顯著自相關(guān)[9].盡管城市化模式及其 LUCC時(shí)空過(guò)程對(duì)城市大氣污染的影響不可忽視,但人均排放量對(duì)城市空氣質(zhì)量的影響更為顯著[10].

城市區(qū)域沉積物主要包括道路、廣場(chǎng)等不透水面上的沉積物(灰塵)和河湖、排水管道中的沉積物,道路灰塵已有較多研究[11-14].快速城市化使城市沉積物中含有多種 POPs,主要來(lái)源于大氣干濕沉降、擴(kuò)散和城市地表徑流等.Kannan等[15]研究了美國(guó)密歇根州內(nèi)陸湖泊沉積物中PAHs的時(shí)空分布,發(fā)現(xiàn)其最高濃度出現(xiàn)在位于城市化流域的卡斯湖中,且PAHs濃度與流域人口密度在空間上呈正相關(guān).對(duì)美國(guó)7個(gè)大都市區(qū)的河床沉積物中氯菊酯類(lèi)農(nóng)藥的賦存狀況和潛在來(lái)源的評(píng)估顯示,對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換的總氯菊酯類(lèi)農(nóng)藥濃度與城市土地利用呈顯著相關(guān)[16].

城市地表水主要表現(xiàn)為降水在不透水路面等造成的地表徑流,因雨水在降落及徑流過(guò)程中,沖刷大氣、植被表面、不透水面等附著的灰塵顆粒,使其含有多種POPs,并成為城市POPs運(yùn)輸循環(huán)的重要通道.Murakami等[17]首次報(bào)告了城市街道徑流中硝基多環(huán)芳烴(NPAHs)的吸附行為,指出 NPAHs可作為柴油車(chē)尾氣顆粒物的指示器.Jiang等[18]發(fā)現(xiàn)城市地表徑流中的氯菊酯類(lèi)農(nóng)藥主要負(fù)載于混凝土表面的細(xì)顆粒,并給出了城市徑流中農(nóng)藥污染的預(yù)測(cè)方法.韓景超等[19]對(duì)溫州不同城市功能區(qū)徑流中PCBs濃度的研究表明,不同功能區(qū)含量差異不大,以五氯代 PCBs為主,且高低氯代PCBs污染來(lái)源不同.

城市土壤受城市化過(guò)程影響強(qiáng)烈,已成為USS中 POPs的重要載體.各國(guó)相繼開(kāi)展了城市土壤 POPs污染水平與分布特征研究[20-23].不同城市、同一城市不同土地利用類(lèi)型土壤中POPs含量存在明顯差異[24-25].Li等[26]調(diào)查了北京公園土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)含量,發(fā)現(xiàn)六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)濃度分別為 0.2490-197.0和5.942-1039ng/g, DDTs已對(duì)一些公園土壤造成較高水平污染.而 Wong等[27]研究了城市土壤中溴化阻燃劑(BFRs)和OCPs的揮發(fā)性和降解性,發(fā)現(xiàn)由于化學(xué)物質(zhì)更加牢固地與土壤結(jié)合,其揮發(fā)性隨時(shí)間推移而降低[27].綜上,城市區(qū)域新建綠地,因其土壤中可能存在的 POPs具有更高揮發(fā)性,對(duì)人群亦有更高潛在暴露風(fēng)險(xiǎn).

植被通過(guò)呼吸吸收大氣中多種 POPs,是城市POPs富集的重要載體,但對(duì)城市植被中POPs時(shí)空分布格局、累積過(guò)程及在城市POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程中的作用,關(guān)注不夠.Müller 等研究了澳大利亞布里斯班植物葉片中 PAHs、二 /呋喃、PCBs及六氯苯的含量,發(fā)現(xiàn)其濃度在空間上有很大差異[28].還有一些類(lèi)似研究也探討了植物葉片中 POPs濃度的空間差異[29-30],但對(duì)其累積過(guò)程未作討論,今后應(yīng)加強(qiáng)城市植被吸收、富集POPs的生態(tài)毒理過(guò)程及循環(huán)機(jī)理的研究.

Diamond等[31-32]首先發(fā)現(xiàn)城市不透水面上附著一層有機(jī)膜,已在其中發(fā)現(xiàn)PCBs、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)、PAHs等 POPs[33-35].Wu 等[36]發(fā)現(xiàn)多倫多市中心不透水面上的有機(jī)膜與其中的PCBs總量呈相似速率的線性增長(zhǎng),而在多倫多東北200km外的農(nóng)村,有機(jī)膜的增長(zhǎng)速率與 PCBs的含量分別低于市中心大約 7～22倍和 12～20倍,大約有56～226g的PCBs被覆蓋在多倫多不透水面上70nm厚的有機(jī)膜捕獲[36].而Gewurtz等[37]比較了城市玻璃窗表面薄膜中的全氟烷基污染物(PFCs)的室內(nèi)外、城市與農(nóng)村及冬夏濃度,發(fā)現(xiàn)室內(nèi)比室外高達(dá)20倍,由此判斷其可能來(lái)源于室內(nèi)地毯.不透水面在USS的土地利用類(lèi)型中占有很大比例,且不透水面有機(jī)膜能夠富集多種高毒性POPs,并改變POPs的時(shí)空分布與循環(huán)機(jī)制,所以必須繼續(xù)深化對(duì)不透水面有機(jī)膜的研究.

1.2 POPs多介質(zhì)遷移累積過(guò)程

USS的 POPs在多種環(huán)境介質(zhì)中,往往表現(xiàn)出分布空間上的遷移轉(zhuǎn)化性、危害時(shí)間上的持久累積性和循環(huán)過(guò)程上的復(fù)雜往復(fù)性等特征,遷移累積過(guò)程主要通過(guò)大氣循環(huán)、水循環(huán)和大氣—水循環(huán)等實(shí)現(xiàn)(圖 1). 而以不透水面覆蓋為主要特征的城市 LUCC時(shí)空過(guò)程和高強(qiáng)度人類(lèi)活動(dòng)極大地改變了城市區(qū)域下墊面條件和邊界層結(jié)構(gòu),形成獨(dú)特的城市小氣候,主要表現(xiàn)為氣溫高、濕度低、風(fēng)速小、太陽(yáng)輻射弱、能見(jiàn)度差和降水多.USS的大氣循環(huán)和水循環(huán)過(guò)程因此發(fā)生了極大改變,POPs等污染物的循環(huán)過(guò)程也必然隨之發(fā)生改變.因此,研究城市LUCC背景下POPs多介質(zhì)遷移累積過(guò)程,對(duì)于理解城市化的環(huán)境影響和加深對(duì)USS的認(rèn)識(shí),具有重要意義.

城市大氣中 POPs主要通過(guò)不同氣象條件下的干濕沉降、風(fēng)力擴(kuò)散等方式,與USS中的水體、不透水面、植被和土壤等進(jìn)行多介質(zhì)多界面遷移累積作用.Vardar等[38]檢測(cè)了美國(guó)芝加哥湖面與陸地上空大氣中的 PAHs,結(jié)果顯示陸地上空大氣中PAHs含量為湖面上空的2～4倍,且風(fēng)向?qū)Υ髿庵蠵AHs含量有重要影響,PAHs賦存水平從陸地向湖泊依次遞減[38].Liu等[39]在上海城市灰塵 PAHs遷移累積過(guò)程影響因素的研究中發(fā)現(xiàn),風(fēng)向能直接影響PAHs的空間分布趨勢(shì),夏季時(shí)大氣中 PAHs借助風(fēng)向積累在西北城區(qū),距離較遠(yuǎn)的東南部污染源釋放的 PAHs,到達(dá)中部時(shí)大部分已沉降到地表,于城市中心區(qū)形成“空心效應(yīng)”.Tham 等[40]研究了日本 Higashi Hiroshima地區(qū)氣象條件對(duì)大氣 PAHs的影響,發(fā)現(xiàn)顆粒物中PAHs含量與溫度、日照強(qiáng)度呈顯著負(fù)相關(guān),與硫氧化物、氮氧化物顯著正相關(guān),但與風(fēng)速、濕度無(wú)明顯相關(guān)關(guān)系. He等[41]研究了在不同溫度下PAHs在城市空氣-土壤界面分配的變化,發(fā)現(xiàn)其分配系數(shù)受溫度影響很大,在-30℃和 30℃相差 6個(gè)數(shù)量級(jí).上述研究結(jié)果中的差異表明,不同地區(qū)不同城市的氣象因素對(duì)POPs的遷移累積過(guò)程的影響不盡相同,且具有一定的復(fù)雜性和不確定性,應(yīng)該對(duì)此繼續(xù)進(jìn)行深入研究并加深理解.

圖1 城市地表系統(tǒng)POPs多介質(zhì)遷移累積過(guò)程框架Fig.1 Framework of migration and cumulative processes of POPs in multimedia environments from USS

因不透水面廣泛分布和植被較少,USS的蒸發(fā)量、下滲都減少,而地表徑流則大大增加.地表徑流在城市水循環(huán)中占有重要地位,是城市POPs多介質(zhì)遷移累積的重要載體和驅(qū)動(dòng)力.城市大氣、不透水面、植被和土壤等介質(zhì)中累積的POPs,都能通過(guò)降雨沖刷、地表徑流等途徑遷移匯集到城市排水管道和河湖等水體中,再通過(guò)擴(kuò)散、沉降方式累積在沉積物中,又能通過(guò)擴(kuò)散、再懸浮方式再次進(jìn)入水體,形成動(dòng)態(tài)平衡.Brown等[10]分別對(duì)新西蘭 Dunedin地區(qū)匯水域暴雨徑流顆粒物及道路灰塵中的 PAHs進(jìn)行了測(cè)定,發(fā)現(xiàn)暴雨徑流中的PAHs主要來(lái)源于城市道路灰塵的沖刷.DiBlasi等[42]研究了城市雨水生物截留設(shè)施中徑流的16種USEPA優(yōu)先污染PAHs的去除和歸宿,結(jié)果表明生物滯留能有效控制 PAHs徑流污染,且截獲的 PAHs在徑流入口附近土壤中僅有幾厘米的垂直運(yùn)輸.Patrolecco等[43]研究了意大利城市水體、懸浮顆粒、沉積物和魚(yú)體內(nèi)的PAHs,指出懸浮顆粒中的 PAHs最高,但某些PAHs辛醇-水分配系數(shù)不能用于解釋其在水中顆粒上的吸附能力.鑒于城市水循環(huán)過(guò)程的復(fù)雜性,必須深化對(duì) POPs在城市水文系統(tǒng)中多介質(zhì)遷移累積過(guò)程與循環(huán)機(jī)理的認(rèn)識(shí).

實(shí)際上,USS大氣中的 POPs,往往先通過(guò)大氣循環(huán)水平傳輸、擴(kuò)散及干濕沉降,降落在不透水面、水體、土壤及植被表面等,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間累積形成細(xì)小的沉積顆?；蚧覊m,而城市降雨沖刷過(guò)程形成的地表徑流,則將這些 POPs帶入城市水文系統(tǒng).借助 USS局地的大氣—水循環(huán)過(guò)程,POPs在城市多介質(zhì)環(huán)境中進(jìn)行復(fù)雜往復(fù)地遷移累積,擴(kuò)大了其時(shí)空影響范圍及污染程度.葉有斌等[44]分析了北京城市不同道路類(lèi)型的道路積塵的PAHs、粒徑及總有機(jī)碳(TOC),發(fā)現(xiàn)在小于75μm、75到214μm和大于214μm三個(gè)粒級(jí)中,TOC與PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)均呈現(xiàn)顯著正相關(guān),高比例的細(xì)顆粒及細(xì)顆粒中的PAHs使得道路積塵再懸浮進(jìn)入大氣以及隨濕沉降進(jìn)入地表徑流的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)加大.總之,USS的POPs多介質(zhì)遷移累積過(guò)程,受城市復(fù)雜LUCC時(shí)空過(guò)程及高強(qiáng)度人類(lèi)活動(dòng)形成的城市區(qū)域特殊的大氣(氣象)、水文循環(huán)過(guò)程影響,遷移過(guò)程擴(kuò)大了 POPs的時(shí)空影響范圍,而伴隨遷移的不斷累積轉(zhuǎn)化過(guò)程則增加了POPs的危害時(shí)間和程度.

2 城市POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程歸趨模擬

2.1 城市POPs多介質(zhì)歸趨模擬

在復(fù)雜城市LUCC背景下,對(duì)POPs在各環(huán)境介質(zhì)中的時(shí)空分布特征、遷移累積過(guò)程進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)是不可行的,并且在城市 POPs綜合治理及暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中,迫切需要了解 POPs的多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程及其歸趨狀況,這促使研究者不斷探索和深入 POPs多介質(zhì)歸趨模擬的研究.Mackay[45]在 1979年首先提出基于熱力學(xué)理論和質(zhì)量平衡方程的多介質(zhì)歸趨模型(multimedia fate model, MFM),因其在理解多介質(zhì)環(huán)境中POPs等污染物行為上的有效性和準(zhǔn)確性,已在城市、區(qū)域及全球尺度上獲得廣泛應(yīng)用.

目前,MFM在環(huán)境中POPs的模擬與預(yù)測(cè)、管理與控制決策、暴露與生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等多方面取得了較大進(jìn)展.Mackay等[46]成功地應(yīng)用三級(jí)逸度模型,模擬 5種 PAHs化合物在魁北克省Lac Saint Louis地區(qū)的環(huán)境歸趨,并評(píng)估工業(yè)、市政及大氣排放的效應(yīng),為污染控制措施規(guī)劃提供科學(xué)依據(jù).Lang等[47]利用四級(jí)逸度模型,對(duì)珠江三角洲地區(qū)不同季節(jié)大氣、土壤、沉積物中的PAHs進(jìn)行了模擬研究,結(jié)果顯示氣相中的PAHs夏季高于冬季,但顆粒態(tài)中的PAHs恰好相反.Wang等[48]利用四級(jí)逸度模型模擬了河北省土壤和空氣中PAHs的空間和季節(jié)遷移規(guī)律,指出大氣-土壤間的遷移量與土地覆蓋有關(guān),而土壤-大氣的遷移量則與土壤有機(jī)質(zhì)含量有關(guān). Konstantinos[49]在逸度模型中考慮炭黑等對(duì)PAHs的吸附因素,根據(jù)斯德哥爾摩城市的污染實(shí)測(cè),對(duì)模型進(jìn)行了修正,指出新模型在預(yù)測(cè)沉積物中PAHs時(shí)會(huì)比原預(yù)測(cè)值增加20%～30%,其平流損失的預(yù)測(cè)則會(huì)降低,炭黑的吸附作用對(duì)低環(huán)PAHs的預(yù)測(cè)影響較大.MFM在不同時(shí)空尺度上表現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用價(jià)值,能夠有效提高對(duì)PAHs等POPs的模擬與預(yù)測(cè)精度,增強(qiáng)POPs的綜合管理決策與生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)能力.

城市不透水面的有機(jī)膜是城市多介質(zhì)歸趨模型(UMFM)中必須考慮的、特有的環(huán)境介質(zhì),在城市 POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程中起到關(guān)鍵作用,往往表現(xiàn)為 POPs富集或多介質(zhì)反應(yīng)的源或匯.Diamond等[50]基于Mackay的三級(jí)逸度模型,首次建立了多介質(zhì)城市模型,來(lái)解釋 PAHs等半揮發(fā)性POPs在城市大氣、地表水、沉積物、土壤、植物及不透水表面的有機(jī)膜等六種介質(zhì)中的遷移規(guī)律,發(fā)現(xiàn)有機(jī)膜中 PAHs含量最高,但土壤是大多數(shù)疏水性 POPs最大的匯,不透水表面有機(jī)膜的存在有助于有機(jī)污染物通過(guò)揮發(fā)進(jìn)入大氣和徑流沖刷進(jìn)入水體.Priemer等[51]建立了多介質(zhì)城市模型(MUM),研究城市區(qū)域半揮發(fā)性有機(jī)污染物(SOCs)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,并與森林覆蓋地區(qū)中 SOCs的環(huán)境行為進(jìn)行了比較,指出在 USS中,辛醇水分配系數(shù)小于7.5的SOCs在城市地表與空氣的遷移過(guò)程受中到平流作用和光降解的影響較大,而辛醇水分配系數(shù)大于7.5的SOCs大多被雨水從地表有機(jī)膜上沖刷到地表水中.Kwanema等[52]運(yùn)用 MUM 評(píng)價(jià)了城市大氣中PAHs多相反應(yīng)的重要性,結(jié)果表明多相反應(yīng)占到低揮發(fā)性 PAHs反應(yīng)損失的 75%,有機(jī)膜是低揮發(fā)性 PAHs高效的反應(yīng)匯.汪祖丞等[53]運(yùn)用MUM對(duì)上海USS各介質(zhì)間PAHs的歸趨進(jìn)行了模擬,結(jié)果表明 PAHs的濃度最高值出現(xiàn)在城市不透水面上的有機(jī)膜中.然而,早期的MFM多是基于穩(wěn)態(tài)建立的,實(shí)際上 POPs在環(huán)境多介質(zhì)中的遷移是非穩(wěn)態(tài)的.Csiszar等[54]建立了MUM的非穩(wěn)態(tài)逸度版本,并研究了城市不透水面有機(jī)膜的源—匯效應(yīng),結(jié)果表明,有機(jī)膜在干冷天氣作為來(lái)自空氣的化學(xué)物質(zhì)的一個(gè)臨時(shí)匯,在較溫暖天氣作為到空氣的源,在降雨事件中則是到雨水和土壤的源.這些研究,深化了對(duì) USS不透水面上的有機(jī)膜在城市POPs多介質(zhì)遷移循環(huán)過(guò)程中作用的理解,也進(jìn)一步說(shuō)明城市 POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程及影響機(jī)理的復(fù)雜性.

然而,城市多介質(zhì)歸趨模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性,嚴(yán)重依賴(lài)于實(shí)測(cè)獲得的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)的準(zhǔn)確性,且預(yù)測(cè)結(jié)果必然存在一定程度的不確定性[55],在模型建立和應(yīng)用過(guò)程中必須予以關(guān)注.另外,在 MFM 的計(jì)算過(guò)程中,自動(dòng)誤差控制方法可顯著提高計(jì)算解決方案的質(zhì)量,并節(jié)約計(jì)算時(shí)間[56].

2.2 基于GIS的城市多介質(zhì)歸趨模擬

實(shí)際上,對(duì)于一個(gè)特定的USS,土壤、水體、植被及不透水面等土地利用類(lèi)型,往往變化很大,從而極大地影響 POPs的環(huán)境行為和循環(huán)過(guò)程,而通用的UMFM無(wú)法對(duì)城市POPs的時(shí)空分布差異及其歸趨過(guò)程作出空間明確的描述[57].并且,目前USS復(fù)雜LUCC時(shí)空格局與過(guò)程通過(guò)何種途徑和方式影響POPs富集、遷移、轉(zhuǎn)化和暴露的研究仍比較薄弱,POPs的復(fù)雜循環(huán)過(guò)程與城市 LUCC這一動(dòng)態(tài)過(guò)程的相互作用與動(dòng)態(tài)反饋的研究亟待開(kāi)展.而GIS因其強(qiáng)大的空間數(shù)據(jù)管理與分析能力,已被廣泛應(yīng)用于環(huán)境建模.基于GIS的UMFM,能夠在建模過(guò)程中同化集成城市LUCC、POPs排放清單及空間分布、地形、氣候、水文等多種高分辨率空間數(shù)據(jù),很好地解決時(shí)空變異環(huán)境中 POPs的多介質(zhì)歸趨模擬,為系統(tǒng)研究USS的LUCC對(duì)POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程的影響及其響應(yīng)機(jī)制提供一個(gè)綜合集成平臺(tái).

在區(qū)域、國(guó)家及大洲尺度上,已經(jīng)有許多耦合GIS的MFM被開(kāi)發(fā),并成功應(yīng)用于區(qū)域環(huán)境POPs的歸趨模擬、預(yù)測(cè)及生態(tài)暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).Barra等[58]耦合SoilFug模型和GIS以在流域水平預(yù)測(cè)地表水的農(nóng)藥污染,獲得了滿意的結(jié)果,證明用該方法預(yù)測(cè)流域尺度特定地點(diǎn)的POPs的分布和歸趨是可行的.Suzuki等[59]基于 GIS開(kāi)發(fā)了具有地理參考的多介質(zhì)環(huán)境歸趨模型(G-CIEMS),模型能夠提供POPs空間分布的明確信息,并與通用模型、實(shí)測(cè)途徑一起進(jìn)行人口暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,結(jié)果顯示,G-CIEMS方法與實(shí)測(cè)結(jié)果具有更好的一致性,表明該方法能夠提供帶有空間分布信息的更準(zhǔn)確的暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估. Pistocchi[60]提出僅使用基礎(chǔ)GIS操作(地圖代數(shù)等)來(lái)評(píng)估歐洲多介質(zhì)的POPs濃度,與作為基準(zhǔn)的性能良好的EMEP MSCEPOP模型相比,該方法提供一致的預(yù)測(cè)結(jié)果.Morra等[61]采用一個(gè)集成的、多介質(zhì)、多暴露途徑和多受體風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型(EHHRA-GIS),能夠在一個(gè)地理參考結(jié)構(gòu)中管理組成人口健康風(fēng)險(xiǎn)分析的所有步驟,應(yīng)用該模型對(duì)意大利墨西拿佩斯谷地區(qū)的總體人口健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了綜合評(píng)估.Vizcaino等[62]應(yīng)用基于MAPPE GIS的多介質(zhì)模型,對(duì)歐洲土壤和水域中γ-HCH的空間分布及其歸趨進(jìn)行定量描述,監(jiān)測(cè)和模擬結(jié)果表明,雖然排放量明顯下降,但仍超過(guò)現(xiàn)行法律的規(guī)定.與通用的 MFM相比,基于GIS的MFM在POPs模擬、預(yù)測(cè)及生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中表現(xiàn)出更優(yōu)越的性能.

然而,由于USS中LUCC時(shí)空過(guò)程及POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程的復(fù)雜性,基于GIS的UMFM的研究雖已取得了一些進(jìn)展,但仍處于起步階段.Song等[63]結(jié)合多介質(zhì)逸度模型、多路徑暴露模型、暴露風(fēng)險(xiǎn)關(guān)系和 GIS,提出了一個(gè)城市生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法的研究框架,并對(duì)一個(gè)假想地區(qū)的城市生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估,結(jié)果表明將GIS引入舊有方法以滿足城市環(huán)境POPs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)管理的要求是可能的和可行的.Kim等[64]則將對(duì)流-彌散-反應(yīng)的偏微分方程、穩(wěn)態(tài)多介質(zhì)逸度模型和GIS結(jié)合,開(kāi)發(fā)了用于城市尺度 POPs多介質(zhì)傳輸?shù)目臻g評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的細(xì)化的多介質(zhì)歸趨模型(LSRMFM),運(yùn)用該模型與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)和通用MFM的預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了比較,結(jié)果表明,模型適用于預(yù)測(cè)長(zhǎng)期的多介質(zhì)污染,且其輸出的地理變異顯示出相當(dāng)大的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的存在,而通用模型則顯示較小的平均風(fēng)險(xiǎn).Csiszar等[65]最近耦合空間可辨的、動(dòng)態(tài)版本的MUM和BLFMAPS模型,建立了 5km柵格分辨率的空間導(dǎo)向的 MUM(SO-MUM),以估計(jì)城市區(qū)域 POPs的排放和歸趨.總之,基于GIS的 UMFM 能夠有效預(yù)測(cè)城市LUCC背景下的不同區(qū)域不同地表介質(zhì)中POPs的含量及歸趨行為,提高城市 POPs生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的準(zhǔn)確性.

基于GIS的UMFM的最大優(yōu)勢(shì)在于能夠?qū)SS的 POPs時(shí)空分布特征及其多介質(zhì)遷移累積過(guò)程空間化,并結(jié)合城市LUCC、POPs排放清單等自然、社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)進(jìn)行同化集成,系統(tǒng)探究 USS的 POPs多介質(zhì)循環(huán)過(guò)程與影響機(jī)理,最后對(duì) POPs濃度變化及歸趨行為作出準(zhǔn)確評(píng)估與預(yù)測(cè),從而給出時(shí)空明確的 POPs的人口及生態(tài)暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果.

3 展望

城市區(qū)域在不透水面影響下,形成了有別于自然地表的人類(lèi)紀(jì)USS.在全球變化背景下,需要深入系統(tǒng)地加強(qiáng)USS研究,從微觀和宏觀上揭示城市地表過(guò)程與變化規(guī)律及其對(duì)全球變化的影響與適應(yīng)機(jī)制,提出城市生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的適應(yīng)性規(guī)劃、保護(hù)與管理對(duì)策.以不透水面覆蓋為主要特征的城市LUCC時(shí)空過(guò)程對(duì)POPs循環(huán)過(guò)程的影響機(jī)理研究,是USS的LUCC時(shí)空過(guò)程及其多介質(zhì)影響機(jī)理與相互作用、耦合機(jī)制的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一,是極其復(fù)雜的多學(xué)科交叉問(wèn)題.必須采用遙感、GIS及地球系統(tǒng)模擬等先進(jìn)觀測(cè)技術(shù)與實(shí)驗(yàn)手段,加強(qiáng)地理學(xué)、環(huán)境學(xué)、生態(tài)學(xué)、信息科學(xué)和社會(huì)科學(xué)等學(xué)科的綜合集成研究.

以高強(qiáng)度人類(lèi)擾動(dòng)和快速城市化的典型城市為案例研究區(qū)域,針對(duì)城市地表特征演變,重點(diǎn)研究城市LUCC背景下大氣、植被、土壤、降水、地表徑流及覆蓋在不透水面上的膜等介質(zhì)中不同 POPs的富集特征與時(shí)空分布規(guī)律,辨析 POPs來(lái)源及輸入途徑,探討城市LUCC與POPs源—匯信息的關(guān)系,闡明USS的多介質(zhì)環(huán)境中POPs的遷移動(dòng)力學(xué)過(guò)程與循環(huán)機(jī)制,揭示城市 LUCC與POPs循環(huán)過(guò)程的耦合關(guān)系及POPs對(duì)城市LUCC的響應(yīng)機(jī)理,在此基礎(chǔ)上,基于 GIS技術(shù)構(gòu)建具有高時(shí)空分辨率的UMFM,預(yù)測(cè)USS不同區(qū)域各介質(zhì)中POPs的歸趨行為,推演POPs對(duì)城市LUCC的響應(yīng)機(jī)制,必將為保護(hù)城市生態(tài)環(huán)境與人類(lèi)健康安全提供科學(xué)依據(jù),也將進(jìn)一步推進(jìn) USS變化機(jī)理與物質(zhì)循環(huán)過(guò)程耦合研究.未來(lái)需加強(qiáng)以下方面的研究:基于不透水面的城市 LUCC信息精確提取及與POPs排放輸入等自然人文數(shù)據(jù)的同化集成;POPs多介質(zhì)多界面遷移、轉(zhuǎn)化過(guò)程與城市 LUCC的耦合機(jī)理;城市 LUCC背景下 POPs循環(huán)過(guò)程、機(jī)制的關(guān)鍵模型參數(shù)的構(gòu)建與獲取;基于GIS和城市POPs循環(huán)過(guò)程與機(jī)理的、具有高時(shí)空分辨率的UMFM的構(gòu)建與應(yīng)用.

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