徐紅鵑 王 鋒 艾憲蕓 李京倫 魏 星 石 磊

1（北京防化研究院 北京 102205）

2（國民核生化災(zāi)害防護國家重點實驗室 北京 102205）

Bootstrap非參數(shù)法在γ能譜處理中的應(yīng)用

徐紅鵑1,2王 鋒1,2艾憲蕓1,2李京倫1,2魏 星1,2石 磊1,2

1（北京防化研究院 北京 102205）

2（國民核生化災(zāi)害防護國家重點實驗室 北京 102205）

為減少統(tǒng)計漲落對能譜測量的影響，提高測量的精確性，利用數(shù)理統(tǒng)計理論，研究Bootstrap非參數(shù)法的基本原理及程序流程，并將其應(yīng)用于實驗室γ能譜數(shù)據(jù)處理中。用NaI(Tl)探測器測量241Am、137Cs、60Co的γ能譜，對短時間測量的γ能譜采用Bootstrap非參數(shù)法進行處理，與同樣條件下長時間測量的γ能譜數(shù)據(jù)進行對比，吻合度較高，得到了滿意的結(jié)果，為實現(xiàn)γ能譜在低活度水平的快速測量提供了可行的技術(shù)方案。

統(tǒng)計自舉方法(Bootstrap)，非參數(shù)法，置信區(qū)間，γ能譜

在γ能譜測量中，如果被測樣品活度很低或者探測器的探測效率較低時，為了提高核素分析能力，降低測量數(shù)據(jù)中的統(tǒng)計漲落，通常采取增加測量時間、加大探測器尺寸等方法。實際測量中，便攜式應(yīng)用中探測器一般較小，而測量時間要求短；在實驗室應(yīng)用中，探測的樣品放射性比較弱；航空γ能譜測量中，飛機飛行速度快測量時間短。在這種情況下，通過數(shù)學(xué)的方法對γ能譜數(shù)據(jù)進行處理，降低統(tǒng)計漲落，有利于快速準確地分析核素，這是近年來γ能譜數(shù)據(jù)處理的一個發(fā)展方向。

1 Bootstrap方法

1979年，美國斯坦福大學(xué)統(tǒng)計學(xué)教授EfronB[1]在總結(jié)和歸納前人研究成果的基礎(chǔ)上，提出了統(tǒng)計自舉方法(Bootstrap)。Bootstrap方法能夠很好地處理小樣本及未知分布模型樣本的統(tǒng)計置信度、中位數(shù)和標準方差等，其優(yōu)點受到了統(tǒng)計界的重視。隨著計算機技術(shù)的快速發(fā)展，該方法已經(jīng)深入到不同的學(xué)科領(lǐng)域，在諸如圖像處理、射線層析成像處理、非線性動力學(xué)中相關(guān)維數(shù)的估計、非平穩(wěn)信號分析、地震數(shù)據(jù)分析等領(lǐng)域都得到了成功的應(yīng)用。

目前，國內(nèi)外對Bootstrap方法用于γ能譜分析的研究較少。20世紀80年代，美國新罕布什大學(xué)空間研究中心的Simpson G[2]將Bootstrap非參數(shù)法用于估計宇宙γ射線源位置及宇宙γ射線特征分析。國內(nèi)防化研究院的劉穎[3]對152Eu的121.78 keV短時間內(nèi)實測特征γ峰進行了Bootstrap抽樣處理，得到的處理結(jié)果與長時間的實測能譜相近，但她沒有對其他能量范圍、其他核素的能譜進行研究，缺乏代表性。繼續(xù)深入研究Bootstrap方法在γ能譜分析中的應(yīng)用，對提高探測系統(tǒng)的探測效率、增強放射性核素的識別能力具有重要意義。

圖1 Bootstrap非參數(shù)法流程圖Fig.1 Flowchart of Bootstrap non-parametric method.

Bootstrap非參數(shù)法的基本原理：假設(shè)總體的分布F未知，但已有一個容量為n的來自分布F的數(shù)據(jù)樣本x=(x1, x2, x3, …, xn)，從此樣本按放回抽樣的方法抽取一個容量為n的樣本x=(x1, x2, x3, …, xn)，這種樣本被稱為Bootstrap樣本。相繼地、獨立地自原始樣本中取得B(B≥1000)個容量為n的Bootstrap樣本，分別計算這B個Bootstrap樣本的均值和標準誤差，并將它們按從小到大的順序排列，按照要求的置信水平，求得均值及標準誤差的置信區(qū)間。對滿足置信區(qū)間的Bootstrap樣本進行整理分析，利用這些樣本對總體F進行統(tǒng)計推斷，這種方法被稱為Bootstrap非參數(shù)方法[4]，用非參數(shù)方法來求參數(shù)的近似置信區(qū)間的優(yōu)點是不需要對總體分布的類型作任何的假設(shè)，而且適用于小樣本，且能用于各種統(tǒng)計量。根據(jù)上述原理，設(shè)計Bootstrap非參數(shù)法處理γ能譜數(shù)據(jù)的程序流程，如圖1所示。

2 實驗測量

用NaI(Tl)探測器分別測量了核素241Am (3.77μCi)、137Cs (2.87 μCi)和60Co (2.23 μCi)的γ能譜，探測距離為25 cm，測量時間分別為600 s和13000 s，扣除本底后，選取測量時間為600 s的59.54keV、661.2 keV、1.173 MeV和1.332 MeV特征峰作為原始小樣本。實驗使用的γ能譜儀由濱松公司生產(chǎn)的7.62 cm×7.62 cm NaI(Tl)探測器、Inspector 2000和Gennie2000軟件組成，系統(tǒng)的標稱能量分辨率為7.5% (0.662 MeV)，探測射線能量為0-3MeV。

3 用Bootstrap非參數(shù)法處理實驗數(shù)據(jù)

根據(jù)Bootstrap方法原理的實現(xiàn)要求，采用統(tǒng)計分析軟件R語言進行編程。選用600 s測量時間的實驗數(shù)據(jù)作為原始小樣本進行Bootstrap非參數(shù)法抽樣分布分析，并與測量時間為13000 s的實測譜進行對比判斷，探討此方法在實際測量中用于復(fù)雜核素識別的可能性。

3.1 用Bootstrap非參數(shù)法處理241Am和137Cs的γ能譜特征峰

圖2是241Am的實測譜，虛線譜的測量時間為600 s，實線譜的測量時間為13000 s，后者統(tǒng)計性明顯好于前者。

圖2 600 s和13000 s241Am實測譜對比Fig.2 600 s and 13000 s measured spectra of241Am.

采用Bootstrap非參數(shù)法處理測量時間為600 s的實測譜數(shù)據(jù)，求出置信水平為0.9的置信區(qū)間后，進行25次放回抽樣，對滿足置信區(qū)間的樣本進行分析后統(tǒng)計加和，得到計算譜如圖3所示。由圖3(a)，測量時間為600 s的計算譜與測量時間為13000 s的實測譜在峰形上很吻合，只是實測譜的峰值偏高，適當(dāng)增加抽樣次數(shù)后，得到圖3(b)的計算譜，此時的計算譜與實測譜無論是在峰形上還是峰位位置或者峰位計數(shù)上都非常符合。

用同樣方法處理137Cs的661.2 keV特征峰，得到類似的結(jié)果，即短測量時間的實測譜的計算譜與長測量時間的實測譜能很好地吻合(圖4)。

圖3 增加抽樣次數(shù)前(a)后(b)241Am實測譜和計算譜對比Fig.3 Measured and calculated spectrum of241Am before (a) and after (b)increase the number of sampling.□ Measured spectra, · Calculated spectra

圖4 137Cs實測譜與計算譜對比Fig.4 Measured and calculated spectrum of137Cs.□ Measured spectra, · Calculated spectra

3.2 用Bootstrap非參數(shù)法處理60Co的γ能譜特征峰

對于測量時間為600 s的60Co的小樣本，第一個峰位于395道，第二個峰位于447道。由于實驗中用的探測器是NaI(Tl)探測器，NaI(Tl)晶體的發(fā)光效率、譜儀系統(tǒng)中的高壓電源、光電倍增管倍增系數(shù)、放大器的放大倍數(shù)以及甄別器的閾值等都會隨溫度和時間而變化，造成譜的漂移，從而導(dǎo)致測量誤差[5]。本實驗中長時間測量13000 s后60Co的γ能譜發(fā)生了漂移，60Co的第一個峰漂移到了392道，第二個峰漂移到445道。因此，在使用Bootstrap非參數(shù)法計算得到小樣本的計算譜后，要根據(jù)實際測量條件和譜儀系統(tǒng)的譜漂情況對峰位進行校正，同時還要考慮到能量接近的相鄰能譜的干擾。241Am和137Cs的γ能譜在13 000 s時間內(nèi)的譜漂不顯著,原因是其活度較大，測量時光電倍增管的工作電壓相對高，譜漂的影響小，故不需要峰位校正。圖5是針對60Co的兩個特征峰在短測量時間實測譜的計算譜與長測量時間實測譜的對比，經(jīng)過峰位校正后，計算譜和實測譜相當(dāng)吻合。

圖5 峰位校正前(a)和峰位校正后(b)60Co實測譜與計算譜對比Fig.5 Measured and calculated spectrum of60Co before (a) and after (b) peak position correction.□ Measured spectra, · Calculated spectra

表1列出了241Am、137Cs、60Co核素特征峰的實測譜與計算譜的峰位和峰面積，峰面積計算采用總峰面積法(TPA)。由表1，經(jīng)Bootstrap非參數(shù)法處理的短測量時間實測譜的計算譜與長時間的實測譜相比，峰面積相對誤差小于5%，其中特征峰241Am (59.54 keV)、137Cs (661.2 keV)及60Co (1.332MeV)的峰面積誤差小于等于1%。對于60Co的兩個特征峰，經(jīng)峰位校正后，60Co (1.332 MeV)實測譜與計算譜的峰位一致，而60Co (1.173 MeV)實測譜與計算譜的峰位有1道的誤差，相應(yīng)峰面積的相對誤差也較大，為4.91%。

表1 實測譜與計算譜峰位與峰面積對比表Table1 Measured and calculated spectrum peak position and peak area comparison.

4 實驗小結(jié)

通過以上計算及實驗結(jié)果驗證得到以下結(jié)論：

(1) 使用Bootstrap非參數(shù)法可以減少統(tǒng)計漲落對能譜測量的時間要求。在用Bootstrap非參數(shù)法處理這三個核素的小樣本數(shù)據(jù)時，小樣本的測量時間都是600 s，為得到與對應(yīng)的測量時間為13000 s的實測譜可比擬的計算譜，三種核素的抽樣次數(shù)稍有不同，得到計算譜的計算時間也不同。影響計算時間的主要因素是樣本容量，三個核素的小樣本數(shù)據(jù)中，樣本容量最大的是60Co，所用抽樣計算的時間也最長(約5 s)，加上小樣本的測量時間，實際用時約605 s。對于實驗的實測時間13000 s而言，大大縮短了實際測量時間。

(2) 使用Bootstrap非參數(shù)法可克服γ譜儀系統(tǒng)能譜漂移的不利影響。由于NaI(Tl)閃爍晶體的發(fā)光效率受溫度影響，測量時間較長時，譜漂的不利影響較大。而利用Bootstap非參數(shù)法對短時間測得的實驗譜處理后，得到的計算譜的統(tǒng)計性接近長測量時間實測譜的統(tǒng)計性，即通過數(shù)據(jù)處理的方法縮短測量時間，這樣就可能避免長時間測量過程中溫度條件變化所造成的峰位漂移等現(xiàn)象，為快速準確地進行γ能譜分析提供可行的技術(shù)方案。

5 結(jié)語

由于Bootstrap非參數(shù)法的抽樣是放回抽樣，每次的抽樣都是等概率隨機抽樣，但每次抽取的Bootstrap樣本不一定滿足置信區(qū)間的要求，因此要想得到與實測譜在峰值上比較吻合的能譜，每次的抽樣次數(shù)略有不同，應(yīng)進一步研究抽樣次數(shù)和置信區(qū)間之間的關(guān)系。

1 Efron B, Tibshirani R J. Bootstrap methods for standard errors, confidence interval, and other measures of statistica1 accuracy[J]. Statistical Science, 1986, 1(1): 54-77

2 Simpson G, Hasselwander H M. Bootstrap sampling: applications in gamma-ray astronomy[J]. Astronomy and Astrophysics, 1986, 162(1-2): 340-348

3 劉穎. 基于γ能譜測量的軍用放射性核素分析方法研究[D]. 北京: 防化研究院, 2011

LIU Ying. The research in radionuclide analysis method applied to military by gamma energy spectrum measurement[D]. Beijing: Research Institute of Chemical Defence, 2001

4 Mooney C Z, Duval R D. Bootstrapping: A nonpararnetric approach to statistical inference[M]. California: Sage Publication, 1993: 7-95

5 屈國普, 凌球, 郭蘭英, 等. NaI(Tl)閃爍譜儀譜漂移原因分析[J]. 南華大學(xué)學(xué)報, 2005, 19(1): 47-50

QU Guopu, LING Qiu, GUO Lanying, et al. Analysis of the cause for the spectrum-drifting of NaI(Tl) scintillation spectrometer[J]. Journal of University of South China, 2005, 19(1): 47-50

Application of non-parametric Bootstrap method togamma spectrum analysis

XU Hongjuan1,2WANG Feng1,2AI Xianyun1,2LI Jinglun1,2WEI Xing1,2SHI Lei1,2
1(Research Institute of Chemical Defense, Beijing 102205, China)
2(State Key Laboratory of NBC Protection for Civilian, Beijing 102205, China)

Background: In gamma spectral measurement, if the sample activity or detection efficiency of the detector is low, the most often used method to reduce the statistical fluctuation of the measurement data is to increase the measurement time and the detector dimensions. Purpose: Considering the economic factors as well as the matching problem with other nuclear electronics devices, both the size of the detector and the measurement time are limited. In this case, processing gamma spectrum data by the mathematical method to reduce statistical fluctuations for fast and accurate analysis of radionuclides received widespread attention at home and abroad. Methods: The basic principles of non-parametric Bootstrap method was described and applied to laboratory gamma spectrum data processing. The gamma spectrum of241Am,137Cs and60Co were measured in different time periods by NaI(Tl) detectors. Results: The non-parametric Bootstrap method was used to process the gamma spectra measured in short time and the results were compared with the gamma spectra data measured in long time under the same conditions, and the calculated spectra agreed well with the measured spectra. Conclusion: It provides a feasible technique to quickly measure gamma spectrum at low activity levels.

Bootstrap method, Non-parametric method, Confidence interval, Gamma spectrum

TL816+.2

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.010501

徐紅鵑，女，1976年出生，2005年于廈門大學(xué)獲碩士學(xué)位，現(xiàn)為防化研究院在職博士研究生，輻射防護及環(huán)境保護

2013-09-22，

2013-11-18

CLCTL816+.2