趙艷芳，劉 丹，林升博，賓 健，廖雙泉

(海南大學(xué) 材料與化工學(xué)院，海南 海口 570228)

氯丁橡膠(CR)是氯丁二烯為主要原料進(jìn)行α-聚合生成的彈性體，具有力學(xué)性能好，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，耐老化性能優(yōu)良，耐油性、氣密性、粘著性好等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于電線電纜、膠粘劑、難燃輸送帶、汽車配件、涂料、耐腐蝕襯里等；但同時存在貯存穩(wěn)定性差，對溫度敏感，耐寒性較差，低溫使用不理想等缺點(diǎn)。為此可采用共混的方法，將CR和其它具有彈性、纖維性和塑性的聚合物共混，以克服CR的這些缺點(diǎn)同時產(chǎn)生具有某些特殊性能的新材料。

橡塑共混、橡膠與橡膠的共混是改善橡膠加工技術(shù)及橡膠制品質(zhì)量的重要途徑[1]。本文介紹了CR和其它橡膠進(jìn)行二元共混、三元共混，以及與樹脂共混等領(lǐng)域的研究概況。

1 CR與其它橡膠的二元共混

1.1 CR與天然橡膠(NR)共混

CR 與NR 并用多用于制造要求耐天候老化的橡膠制品,如輪胎白胎側(cè)、力車胎側(cè)、各種膠管外層、橡膠水壩墊片或輕度耐油制品( 如三角帶布膠等)。NR能改善CR的加工性能，CR提高了NR的耐熱空氣老化性能以及耐臭氧老化性能，耐曲撓性能也有所改善[2]。

黃慶等[3]研究了NR和CR的共混工藝，并研究了 NR/CR二者之間并用比對并用膠性能的影響。結(jié)果顯示，NR和CR分別加填料混煉均勻后再共混在一起，共混膠的各項(xiàng)物理力學(xué)性能較好；并用膠組成中，NR密度大時，硫化速度較快，但耐天候老化及阻燃性差；CR密度大時，耐溶劑性和阻燃性較好。

武衛(wèi)莉[4]研究了不同用量的沉淀法白炭黑填充質(zhì)量比75/25的CR/NR共混物的物理機(jī)械性能、耐熱老化性能和耐油性能,并用掃描電鏡研究了共混物的結(jié)構(gòu)。結(jié)果顯示,白炭黑的加入改善了共混硫化物的拉伸強(qiáng)度、100%定伸應(yīng)力和邵爾A硬度。壓縮永久變形減小,粘度增大,從而導(dǎo)致在形變的過程中NR分散相占有率相對減少。相關(guān)性能也證明隨著白炭黑用量的增加,硫化膠的耐熱和耐油性能顯著提高。

Bandyopadyay S等[5]對環(huán)氧化NR(ENR)與CR的相容性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，當(dāng)CR/ENR-50(環(huán)氧化程度為50%的ENR)中CR的并用量小于50份時，體系的相容性較好；但CR/ENR-25(環(huán)氧化程度為25%的ENR)并用體系的相容性受并用比的影響較小。

Pongdhorn Saeoui等[6]研究了二氧化硅用量對CR/NR的力學(xué)性能、抗油性能和熱氧老化性能的影響，發(fā)現(xiàn)隨著二氧化硅用量的增加，焦燒時間和正硫化時間都會提高，力學(xué)性能也會有稍許提高，但會導(dǎo)致NR分散尺寸的減少，從而增加復(fù)合材料的抗油性能和抗老化性能。

Zhang Peng等[7]研究了有機(jī)蒙脫土對CR/NR硫化性能的影響。通過對比測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)，添加有機(jī)蒙脫土(OMMT)可以明顯改善共混膠的硫化返原現(xiàn)象。

1.2 CR與順丁橡膠(BR)共混

在通用橡膠中，BR的耐寒性最好，玻璃化溫度(Tg) 和脆性溫度(Tb) 最低，結(jié)晶溫度也較低，結(jié)晶速度最大時的溫度為-55 ℃[8]。CR的耐寒性較差,其中并用部分BR后，硫化膠的耐寒性會明顯提高，如100份CR中并用20 份BR時，硫化膠脆化溫度由-35 ℃降至-55 ℃，并用40份BR可降至- 65 ℃；BR與CR并用可改善耐磨性，而且還可提高彈性，降低壓縮變形和減小壓縮過程中的生熱。但由于CR 與BR 的相容性差，未填充的硫化膠的物理機(jī)械性能沒有加和性。BR 中并用部分CR，可提高硫化橡膠的機(jī)械強(qiáng)度、耐熱老化、耐臭氧、耐油、阻燃等特性。當(dāng)兩種膠的并用比接近時，硫化膠具有適中的兩種膠的特點(diǎn)[9]。

1.3 CR與鹵化丁基橡膠(CIIR) 共混

CIIR與CR的溶解度參數(shù)相近，二者的相容性較好，CR具有粘接性能好,生膠強(qiáng)度高的特點(diǎn),通過與CIIR共混可改善CIIR的自粘性、貼著性和生膠的強(qiáng)度。在輪胎行業(yè),隨著對輪胎透氣性的日益重視,通常是采用CIIR/CR來代替CIIR/NR并用體系。因?yàn)镹R的空氣滲透指數(shù)比CR高5倍，CIIR與CR并用膠的滲透性優(yōu)于NR[10]。

上海交通大學(xué)采用CIIR/CR并用膠，研制出一種用于艦艇上的橡膠吸聲材料。在并用體系中，CIIR具有減振的作用，CR具有結(jié)構(gòu)規(guī)整、強(qiáng)度大、拉伸強(qiáng)度高、粘接性好、耐老化、阻燃、耐溶劑、耐水等特點(diǎn)，因此，通過并用可得到綜合性能優(yōu)異的產(chǎn)品。在該并用體系中，隨著CR含量的增加，共混膠的密度增大，拉伸強(qiáng)度在并用質(zhì)量比為75/25處達(dá)到最低值，而拉斷伸長率達(dá)到峰值，硬度變化不大，拉斷永久變形下降，共混膠的耐水性變差，耐油性得到改善。在CIIR與CR并用質(zhì)量比為80/20時共混膠的綜合性能較好，呈現(xiàn)海島結(jié)構(gòu)，CIIR為海相，CR為島相。在混入CR前，CIIR中加入全部炭黑，這將會減小CR相的尺寸，增加CR分布的均勻性，從而提高膠料的力學(xué)性能[11]。

1.4 CR與丁腈橡膠(NBR)共混

CR 與NBR 都是極性橡膠，相容性較好。其共混膠用于平印印刷膠板表面膠、油印膠輥、耐油膠管內(nèi)層膠等。兩膠并用的目的是為了提高CR的耐油性、改善粘輥性，以便于擠出和壓延操作以及改善NBR的粘合性能。羅馬尼亞研究者開發(fā)的CR與結(jié)合丙烯腈質(zhì)量分?jǐn)?shù)為33%的NBR的并用膠，適合浸漬織物，用于制造飛機(jī)用撓性油箱，耐寒性和耐油性優(yōu)于單純的NR和CR。美國學(xué)者考察了各種鞋底材料在軍艦甲板上干、濕或油污狀態(tài)下的摩擦特性，認(rèn)為鞋底為NBR和NBR/CR的最好，這2種膠料適合制造化學(xué)戰(zhàn)防護(hù)鞋和要求具有抗滑性和牽引性的鞋底和鞋類[ 12]。

高利等[13]研究了NBR/CR/OMMT納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與性能，通過透射電子顯微鏡觀察到，OMMT以納米尺寸分散在橡膠集體中，它與橡膠基體具有良好的相容性，可以明顯提高納米復(fù)合材料的表觀密度和強(qiáng)度。

1.5 CR與三元乙丙橡膠(EPDM)共混

CR 與EPDM 共混的目的是為了改善CR 的耐熱性。但二者的極性相差較大,相容性不好，需加入適當(dāng)?shù)南嗳輨﹣砀纳破湎嗳菪?。陳福林等[14]考察了不同共混比的CR/EPDM膠料隨溫度變化的門尼粘度和開煉機(jī)混煉特性，并用橡膠加工分析儀研究了不同溫度下CR/EPDM共混膠料的粘彈性，結(jié)果表明，在60～90 ℃時，膠料的門尼粘度隨溫度升高而降低，其中純CR膠料的下降趨勢比純EPDM和CR/EPDM膠料更為迅速；隨著EPDM并用量的增加，CR/EPDM共混膠料的門尼粘度隨著溫度的升高而降低的趨勢減緩；當(dāng)CR/EPDM質(zhì)量比為80/20、輥溫在75 ℃以下時，共混膠料處于正常的彈性狀態(tài)，有利于進(jìn)行混煉薄通操作；在相同溫度下，CR/EPDM共混膠料的彈性模量和彈性粘度隨著EPDM并用量的增加而增大；隨著EPDM并用量的增加，CR/EPDM共混膠加工性能的改善程度更明顯。

在CR/EPDM 共混膠中加入氰酸磷,在高溫下對熱氧化過程有抑制作用。這種硫化膠落入火焰中就會迅速鼓起來，火焰就不再蔓延開來，因此，這種膠料可在阻燃橡膠制品中應(yīng)用[15]。

在CR/EPDM 共混膠中加入二硫化硫代磷酰(DIPDIS)，可以大幅度地提高硫化膠的力學(xué)性能，力學(xué)性能取決于CR與EPDM的共混比[16]。

1.6 CR與氯化聚乙烯(CM)共混

橡膠型 CM是聚乙烯經(jīng)過氯取代反應(yīng)而制得的無規(guī)氯化物,其中氯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%～40%，CM是近10年來我國發(fā)展速度最快的一種合成彈性體。CM飽和的分子結(jié)構(gòu)和極性基團(tuán)賦予其優(yōu)異的耐老化性能、耐臭氧老化、耐候性和耐油等性能，而且可以與其它聚合物并用，并能提高其它聚合物的性能。其中，最有經(jīng)濟(jì)效益的是與二烯烴類橡膠并用，可改善二烯烴類橡膠的耐熱及臭氧老化性能。就CR/CM硫化體系而言，與噻二唑類硫化體系相比，硫脲類硫化體系硫化橡膠具有較高的拉伸強(qiáng)度、撕裂強(qiáng)度和扯斷伸長率；在CR/CM并用體系中，隨著CM用量的增加,硫化膠的拉伸強(qiáng)度、撕裂強(qiáng)度下降，但耐屈撓疲勞性提高，CM的適合用量為20份左右；在使用填料方面，HAF、SRF、SiO2、CaCO34種填料中，HAF、SiO2能有效地提高CR/CM共混物的性能，最佳用量為30份[17]。

1.7 CR與丙烯酸酯橡膠(ACM) 共混

ACM的耐熱老化性能和耐油性能較好,但力學(xué)性能較差，而CR的力學(xué)性能較高，耐溫性能較差。2種橡膠并用可使力學(xué)性能和熱老化性能有顯著的提高。當(dāng)CR/ACM并用質(zhì)量比在75/25時，采用過氧化二異丙苯、氧化鋅、硫黃共硫化體系，白炭黑在混煉時分2次加入，硫化條件為165 ℃×10 MPa×30 min時，獲得的CR/ACM共混物具有優(yōu)異的力學(xué)性能和熱老化性能[18]。

1.8 CR與聚氨酯橡膠(PUR)共混

聚氨酯是在分子內(nèi)含有氨基甲酸酯基的化合物的總稱。更廣義地講,除了氨基甲酸酯基化合物外，還包括由脲基、脲基甲酸酯基、縮二脲基等異氰酸酯化合物衍生的所有聚合物。聚氨酯一般由多元醇和二異氰酸酯縮聚而成。鄧華等[19]研究了復(fù)合硫化體系對PUR/CR硫化特性的影響，結(jié)果表明，硫黃/MgO體系能夠很好地硫化PUR/CR共混膠；當(dāng)共混膠中PUR用量在0～100份范圍內(nèi),共混膠的焦燒時間和正硫化時間均先減小后增加,最小轉(zhuǎn)距和最大轉(zhuǎn)距都降低；拉伸強(qiáng)度、撕裂強(qiáng)度和硬度均隨PUR用量的增加而增加，拉斷伸長率在PUR用量為40份時最大；共混硫化膠的耐熱老化性能隨著PUR用量的增加而增加，其拉伸強(qiáng)度保持率和拉斷伸長率保持率呈上升趨勢；動態(tài)力學(xué)研究表明，PUR和CR有很好的相容性，玻璃化溫度隨著PUR用量的增加而降低。王川里等[20]研究了共混比對CR和PUR共混物性能的影響，結(jié)果表明，CR與PUR共混,可以提高PUR的硫化速度。當(dāng)CR/PUR共混比在10/90～15/85時，共混物具有較好的力學(xué)性能、耐熱老化性能及壓縮永久變形性能。

王紅梅等[21]研究了混煉型PUR/CR并用膠的不同硫化體系對物理性能的影響，確定了兩者的共硫化體系——硫黃/MgO體系；探討了不同并用比PUR/CR的硫化特性、物理性能、老化性能和聲學(xué)性能，發(fā)現(xiàn)2種橡膠并用，能提高并用膠的硫化速度和硫化程度，且可以提高CR的物理性能和耐老化性能，隨PUR含量的提高，改性效果更明顯；在CR中加入PUR，可以使并用膠的聲衰減系數(shù)變小，透聲性能增強(qiáng)。

1.9 CR與丁苯橡膠(SBR)共混

徐仲寶等[22]探討了CR/SBR共混膠料的硫化特性，共混硫化膠的力學(xué)性能、壓縮彈性模量和動態(tài)力學(xué)性能。研究結(jié)果表明，當(dāng)共混膠料中SBR用量在5～25份范圍內(nèi)時，隨著SBR用量增加，共混膠的MH降低，t90時間延長，ML和t10變化不大；拉抻強(qiáng)度、300%定伸應(yīng)力、硬度均隨SBR用量的增加而降低；共混硫化膠的壓縮彈性模量隨SBR 用量的增加而降低，當(dāng)SBR用量為5份后，40 ℃時的壓縮彈性模量約為純CR硫化膠的一半；在-20 ℃以上時，共混硫化膠壓縮彈性模量隨溫度變化曲線較為平穩(wěn)，斜率較??；動態(tài)力學(xué)分析結(jié)果顯示隨SBR 用量增大,tanδ降低，彈性模量增大,Tg變化不大。

1.10 CR與杜仲膠共混

任慶海等[23]將杜仲膠與CR共混，發(fā)現(xiàn)隨著杜仲膠用量的增加，共混膠的隔音性能隨之提高，但拉伸強(qiáng)度會下降，杜仲膠與CR的并用質(zhì)量比以20/80最佳，共混體系的最佳硫化溫度為170 ℃，硫化時間為20 min。

2 CR與其它橡膠的三元共混

2.1 聚氯乙烯/NBR/CR

鄭俊文等[24]測定了聚氯乙烯(PVC)-NBR-CR三元共混物的沖擊性能和應(yīng)力-應(yīng)變行為，用動態(tài)力學(xué)分析、掃描電鏡和透射電鏡研究了共混物的相容性和形態(tài)結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明，NBR對PVC、CR有良好的增容作用，三元共混物是部分相容的二相體系，具有良好的抗沖擊性能。

2.2 苯乙烯異戊二烯三元嵌段共聚物/異戊橡膠/CR

異戊橡膠(IR)、CR是2個重要的合成橡膠品種，其并用膠由于具有優(yōu)良的綜合性能而被廣泛應(yīng)用，但是IR/CR混合物為熱力學(xué)不相容體系，具有比較粗的相結(jié)構(gòu)，同時2種膠具有不同的硫化體系，導(dǎo)致混合物的技術(shù)性能不高，改善其相容性、進(jìn)一步提高其力學(xué)性能，很有必要。廖明義[25]用不同的方法研究了苯乙烯異戊二烯三元嵌段共聚物(SIS)/IR/CR三元共混體系的相態(tài)結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能，結(jié)果表明SIS作為相容劑，適量地加入(3～7份)將明顯促進(jìn)相粒子的分布，提高了硫化膠拉伸強(qiáng)度，改善了應(yīng)力-應(yīng)變性能。

2.3 CR/氯化聚氯乙烯/甲基丙烯酸甲酯(MMA)

馬興法等[26]為克服CR接枝MMA共聚不穩(wěn)定及提高接枝氯丁基粘合劑粘接性能力，通過添加少量氯化聚氯乙烯、過氯乙烯，在空氣氣氛下，以為過氧化苯甲酰(BPO)引發(fā)劑,甲苯、醋酸乙酯為混合溶劑，于85～90 ℃下進(jìn)行自由基接枝共聚合得接枝共聚混合物，該接枝共聚混合物顯示出對聚氯乙烯(PVC)革較高的粘合性能。

2.4 CR/NBR/聚酯短纖維

馬培瑜等[27]開發(fā)出了一種用CR/NBR/聚酯短纖維復(fù)合材料制備的汽車異型管，該膠管具有良好的耐溫、耐壓、動態(tài)疲勞性能、使用性能及安全性能。

3 CR與樹脂的共混

3.1 CR與高密度聚乙烯(HDPE)共混

3.2 CR與PVC共混

CR具有優(yōu)異的耐油、阻燃、耐化學(xué)藥品、耐候、耐臭氧老化及良好的綜合物理機(jī)械性能，廣泛用于電纜外皮、電線外皮、軌枕墊、自行車胎、耐熱難燃運(yùn)輸帶、膠管、膠板、車輛配件及粘合劑等工業(yè)。但是CR價格相對較貴，如能采用結(jié)構(gòu)相似但來源豐富而價廉的 PVC與其共混,可在保持CR許多固有特點(diǎn)的條件下，達(dá)到擴(kuò)大膠源降低成本的效果。CR與PVC通過合理共混往往可以增加工藝相容性，收到較好的共混改性效果。橡塑共混的工藝中共混溫度和共混時間決定兩相的分散和滲透，對于動態(tài)硫化還決定硫化的程度，成型的溫度和時間對于靜態(tài)硫化決定制品硫化的速度和深度，相對而言,對動態(tài)硫化的影響要小些。硫化方式?jīng)Q定兩相的結(jié)構(gòu)及是否具有熱塑性。另外,CR分為硫調(diào)節(jié)型和非硫調(diào)節(jié)型，二者的加工性能差別很大，硫調(diào)節(jié)型分子鏈內(nèi)有硫黃，容易焦燒，助劑的加入時間和順序?qū)不祗w的性能都將產(chǎn)生影響，例如先加入少量非硫調(diào)節(jié)型CR與PVC進(jìn)行混煉后再投入硫調(diào)節(jié)型CR，所得共混體的性能就很好。通過合理選擇上述各加工環(huán)節(jié)的工藝條件，改善互容性達(dá)到提高共混體性能的目的[29]。

3.3 CR與MMA共混

朱軍[30]以CRA-90、MMA、2402酚醛樹脂為主料，以甲苯、丁酮為溶劑，以BPO為引發(fā)劑，在300 L聚合釜中進(jìn)行了接枝CR的實(shí)驗(yàn)和生產(chǎn)，討論了原料配比、聚合工藝對接枝膠性能的影響，通過正交設(shè)計(jì)確定了最佳配方及最佳工藝條件：CR與混合溶劑質(zhì)量比為1∶(4～6)，CR 與MMA 質(zhì)量比為1∶(0.7～0.8),BPO加入量為CR質(zhì)量的0.2%～0.6%，接枝反應(yīng)溫度為(80 ±1) ℃，反應(yīng)時間為4 h左右。以此工藝制成的接枝氯丁膠，固含量20%，粘度2 500～3 000 MPa·s,對多種天然、合成材料均有較高粘接力，可滿足皮鞋生產(chǎn)的需要。

4 結(jié) 語

CR是極性橡膠，具有極性橡膠特有的耐油性等優(yōu)良的性能，同時CR還具有耐熱、耐燃、耐臭氧、耐化學(xué)試劑等優(yōu)點(diǎn)，使其在聚合物共混領(lǐng)域得到大量的研究及應(yīng)用。在新材料大量涌現(xiàn)的今天，加強(qiáng)對CR的共混改性研究，積極探索CR改性的新方法，對擴(kuò)大CR的應(yīng)用并充分發(fā)揮其本身性能優(yōu)勢具有重要意義。

參 考 文 獻(xiàn)：

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