溫麗麗，吳海成，張環(huán)宇

(中國原子能科學(xué)研究院 中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

在反應(yīng)堆工程應(yīng)用中，熱中子散射數(shù)據(jù)對熱堆計算和設(shè)計具有重要影響，尤其是熱中子散射截面的有效計算對求解精確熱譜、制作熱群常數(shù)、解決熱堆工程問題至關(guān)重要[1]。然而，目前能直接應(yīng)用于工程的ACE格式的熱中子散射數(shù)據(jù)并不多，2008年，Little等[2]基于ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)制作了MCNP用的熱化數(shù)據(jù)庫ENDF70SAB。2010—2012年，國內(nèi)基于ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)也分別制作了超臨界水堆及釷基熔鹽堆用的ACE格式的熱中子散射數(shù)據(jù)[3-4]。2012年，順應(yīng)核能應(yīng)用需求，中國核數(shù)據(jù)中心基于ENDF/B-Ⅶ.1庫采用NJOY程序制作了一個應(yīng)用于MCNP模擬的多溫度連續(xù)能量點截面庫CENACE，也正由于熱中子散射數(shù)據(jù)在工程應(yīng)用中的不可或缺性，CENACE庫中熱散射中子文檔的研制成為極其關(guān)鍵的一部分。本文采用NJOY99程序，將ENDF/B-Ⅶ.1庫中的18種材料的熱散射率數(shù)據(jù)制作成ACE格式熱中子散射數(shù)據(jù)，并驗證熱中子ACE文檔的完整性和可用性。

1 NJOY程序處理熱散射數(shù)據(jù)的原理

熱中子散射截面一般分三大類：相干彈性散射、非相干彈性散射、非相干非彈性散射[5]。NJOY程序中用于處理熱散射數(shù)據(jù)的是THERMR模塊，針對截面數(shù)據(jù)的不同存儲格式THERMR可做出相應(yīng)處理[6]。

1) 相干彈性散射截面。主要針對結(jié)晶固體如石墨或鈹，晶體的相干彈性散射雙微分截面如下：

(E→E′,μ,T)=

其中：E為入射中子能量，eV；E′為次級中子能量，eV；Ω為立體角；μ為散射角余弦；T為慢化劑溫度，K；δ為δ函數(shù)；i為布拉格邊緣次序；Ei為布拉格邊緣能量，eV；si(T)正比于結(jié)構(gòu)因子，eV·b；晶格平面的特征散射余弦μi由下式表示：

2) 非相干彈性散射截面。主要針對含氫固體如固體甲烷、聚乙烯、氫化鋯，其雙微分截面表達式為：

(E→E′,μ,T)=

其中：σb為特征束縛散射截面；W′(T)為與材料及溫度相關(guān)的德拜威爾系數(shù)，由D-W積分除以原子質(zhì)量得到。該公式適用于5 eV以上的能量，其截面如下：

3) 非相干非彈性散射截面。幾乎對所有材料均很重要。非彈性散射一般用熱中子散射律描述，一個慢化劑分子或晶體的非相干非彈性散射雙微分截面如下：

(E→E′,μ,T)=

其中：NS為1個分子或晶胞含有的原子個數(shù)；Mn為分子或晶胞中第n種原子的數(shù)目：E為入射中子能量；β為能量轉(zhuǎn)移；α為動量轉(zhuǎn)移；An為第n種原子的質(zhì)量；A0為分子中主散射原子的質(zhì)量；σbn為第n種原子的束縛散射截面；k為波爾茲曼常數(shù)；μ為實驗室系散射角余弦。α和β可分別表示為：

β=(E′-E)/kT

第3類截面在文檔7(反應(yīng)道號MT=4)存儲的是熱散射律S(α,β,T)。計算非彈性散射截面時THERMR模塊根據(jù)輸入卡中設(shè)置的主原子個數(shù)計算σbn，再利用相應(yīng)溫度下的S(α,β,T)計算散射截面，并根據(jù)等概率角個數(shù)的設(shè)置要求計算平均散射角余弦。

2 CENACE熱散射中子文檔的制作

CENACE熱散射中子文檔的制作[7]流程如圖1所示。整個制作過程需同時使用相關(guān)材料的全套中子數(shù)據(jù)和熱散射數(shù)據(jù)。本工作中，全套中子數(shù)據(jù)來自中國評價數(shù)據(jù)庫核電專版CENDL-NP，熱散射數(shù)據(jù)則采用了ENDF/B-Ⅶ.1評價數(shù)據(jù)庫的熱散射律子庫(相對于ENDF/B-Ⅶ.0增加了材料二氧化硅的熱散射律數(shù)據(jù))。全套中子數(shù)據(jù)經(jīng)共振重造RECONR和溫度展寬BROADR，生成所需溫度的PENDF格式數(shù)據(jù)，作為下一個模塊THERMR進行熱化處理的輸入文檔。以文檔7形式存儲的特定材料的熱散射數(shù)據(jù)也作為THERMR的輸入文檔。在THERMR的輸入卡中，選擇適當(dāng)?shù)膹椥陨⑸淠Ｐ停趦煞N數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上計算特定材料的熱散射截面和雙微分截面數(shù)據(jù)。這些數(shù)據(jù)經(jīng)ACER模塊處理最終生成所需的熱散射數(shù)據(jù)ACE文檔。

表1列出了ENDF/B-Ⅶ.1中18種材料的THERMR模塊的部分參數(shù)設(shè)置，包括溫度、各主要原子個數(shù)、彈性散射類型、等概率角區(qū)間數(shù)等。其中，除等概率角區(qū)間數(shù)外的所有參數(shù)均根據(jù)文檔7數(shù)據(jù)設(shè)置，例如彈性散射的有無由文檔7中是否給出反應(yīng)道號MT=2數(shù)據(jù)決定，而彈性相干或非相干的選擇則由MT=2數(shù)據(jù)下的另一標(biāo)識符LTHR決定，總之，這些參數(shù)需根據(jù)評價數(shù)據(jù)給出的溫度、使用的模型等進行適當(dāng)?shù)倪x擇以正確地將熱散射率還原成截面和雙微分截面數(shù)據(jù)。

圖1 熱中子ACE文檔制作流程

表1 18種材料的THERMR參數(shù)

3 CENACE熱散射中子文檔的繪圖測試

繪圖測試的目的在于檢查熱散射中子ACE文檔的完整性和可用性。如圖1所示，在CENACE庫熱中子散射文檔的制作過程中，采用NJOY99程序的ACER模塊將ACE文檔中的熱區(qū)截面、平均散射角余弦和非彈散射次級中子平均能量進行標(biāo)準(zhǔn)繪圖，生成PostScript格式的繪圖文件。經(jīng)測試，CENACE庫中所有熱散射ACE文檔均能被正常繪制，表明不存在數(shù)據(jù)記錄不完整問題。進一步分析表明，所有PostScript格式繪圖文件顯示的參數(shù)變化趨勢均可從物理角度進行正確解釋，證明數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠，不存在異?，F(xiàn)象。

圖2 鈹?shù)臒釁^(qū)截面和平均散射角余弦

4 CENACE熱中子數(shù)據(jù)與實驗值的比較

將由21個熱散射數(shù)據(jù)文檔描述的18種材料的熱散射全截面與EXFOR數(shù)據(jù)庫中的實驗數(shù)據(jù)[9-20](其中，液態(tài)正氫、液態(tài)正氘和液態(tài)仲氘未查到實驗數(shù)據(jù))及相應(yīng)的自由氣體模型計算的全截面進行比較分析。測試結(jié)果示于圖3～7。

圖3為常溫下輕水的散射截面評價值與實驗數(shù)據(jù)的比較。中子入射能量在4×10-10MeV以上，評價值與實驗值符合非常好；4×10-10MeV以下則出現(xiàn)評價值逐漸較實驗值偏高的情況。對于熱堆，1×10-9MeV以下的中子注量率已非常小，上述偏離對計算結(jié)果的影響可忽略。

圖3 輕水的熱區(qū)截面評價值與實驗值的比較

圖4為常溫下重水的散射截面評價值與實驗數(shù)據(jù)的比較，在1×10-9MeV和熱能點附近，評價值均較實驗值略偏高，有待進一步改進。

圖5示出了金屬鈹?shù)臒釁^(qū)截面。雖然圖中金屬鈹?shù)臒釁^(qū)實驗數(shù)據(jù)在5×10-9MeV以下存在較顯著的分歧，但評價值與文獻[16]的評價值符合，考慮文獻[15]的實驗可能存在的誤差情況下也與該實驗符合，故可認為整體符合良好。

圖4 重水的熱區(qū)截面評價值與實驗值的比較

圖5 鈹?shù)臒釁^(qū)截面評價值與實驗值的比較

圖6 聚乙烯的熱區(qū)截面評價值與實驗值的比較

圖6示出了聚乙烯的熱區(qū)截面，7×10-9～10-5MeV能區(qū)評價值與實驗值在誤差范圍內(nèi)一致，說明該材料的熱散射截面在常見的熱堆中是可靠的，但在7×10-9MeV能區(qū)以下，評價值略偏高。二者的差異可能與聚乙烯樣品中晶體化比例有關(guān)。

圖7示出了UO2的熱區(qū)截面評價值與實驗值的比較。比較結(jié)果顯示，雖然兩家實驗數(shù)據(jù)本身存在一定的分歧，但在5×10-9MeV以下，實驗值均比評價值偏高，且接近2倍。評價值與實驗值分歧的原因需進一步研究。

18種材料的比較結(jié)果列于表2。

圖7 UO2的熱區(qū)截面評價值與實驗值的比較

表2 18種材料的比較結(jié)果

其中，評價值與實驗值符合很好的材料有輕水、鈹、氧化鈹、石墨、苯、鐵、鋁、液態(tài)甲烷、聚乙烯；其次是重水和氫化鋯，重水有待改進的是在熱能點附近評價值較實驗值略有偏高，而氫化鋯則由于實際晶體中氫和鋯的比例存在一定范圍內(nèi)的不確定性，導(dǎo)致評價值較實驗值整體偏高；液態(tài)仲氫、正氘、仲氘缺少實驗數(shù)據(jù)；氧化硅的評價值與實驗值符合情況一般，在熱能點之下兩者整體趨勢符合，但在熱能點之上評價值較實驗值偏高，可能的原因是非彈性散射被低估；液態(tài)仲氫的評價值在2×10-8MeV處低于實驗值，有待進一步改進；固態(tài)甲烷與氧化鈾的兩種數(shù)據(jù)仍需進一步研究證實?？傮w而言，對于常用慢化劑，新制作的熱散射數(shù)據(jù)與實驗值符合良好，可應(yīng)用于熱堆中子學(xué)計算。

5 小結(jié)

本文通過研究熱中子理論，利用NJOY99程序?qū)NDF/B-Ⅶ.1庫中的18種材料的熱散射率數(shù)據(jù)制作成ACE格式熱中子散射數(shù)據(jù)。為驗證熱中子ACE文檔的完整性和可用性，對加工得到的數(shù)據(jù)進行繪圖測試，并將熱散射截面的計算結(jié)果與實驗測量值進行比較。測試表明，所有ACE文檔數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠，不存在異?；虿缓侠淼痊F(xiàn)象；對于常見反應(yīng)堆慢化劑材料，新制作的熱散射數(shù)據(jù)與實驗值符合良好，個別材料的熱散射律評價數(shù)據(jù)有待進一步研究與改進。

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