周 騰，陳 征，崔 錚

(蘇州納米技術與納米仿生研究所印刷電子中心，江蘇 蘇州 215123)

1 前 言

溶液法制備電子薄膜、器件和電路，具有工藝簡單、快速和可大面積實現(xiàn)等優(yōu)點，也可以避免或者減少真空設備的使用，一直以來備受關注。近年來，溶液法以及在其基礎上發(fā)展的印刷法制備電子薄膜和器件的工藝和性能取得了長足的進步，一些文獻報道的性能甚至可以比擬傳統(tǒng)制備技術，因此，成為了當今電子學研究的熱點之一。

透明氧化物是電子材料中非常重要的一類，其具有高的遷移率和可見光透過率，而且工藝溫度相對較低，并有較高的環(huán)境穩(wěn)定性，因此不僅可以與傳統(tǒng)的硅基微電子競爭，同時也能使用在很多光電領域中。通過調(diào)節(jié)透明氧化物的成分和結構，可以寬范圍地調(diào)節(jié)它們的載流子濃度，因此，透明氧化物既可以作為高性能半導體使用也可以作為透明導體使用。

近些年，溶液法制備透明氧化物電子材料受到了廣泛的關注，并且取得了重要的進展。在透明氧化物半導體方面，遷移率超過10 cm2V-1s-1，并且開關比超過106的晶體管時有報道，而活化溫度已經(jīng)從最初的500 ℃降至200 ℃以下。因此，在溶液法及印刷半導體材料中，透明氧化物半導體已經(jīng)成為了最重要的材料之一。而在透明導電氧化物方面，進展相對緩慢。溶液法制備的透明導電氧化物薄膜的電導率還有待提高，而且通常仍須在300 ℃以上的工藝溫度下才獲得可接受的電導率。本文簡單地回顧透明導電氧化物和透明氧化物半導體的發(fā)展，重點介紹溶液法制備透明氧化物晶體管的進展。

2 透明導電氧化物

隨著全社會對能源與環(huán)境的關注，人們迫切需要研究和發(fā)展各種節(jié)能環(huán)保的新型功能材料和器件，其中尤以薄膜太陽能電池為代表的新能源技術、以發(fā)光二極管(LED)為代表的節(jié)能照明技術、以有機發(fā)光二極管(OLED)為代表的新一代平板與柔性顯示技術，成為全球科技界與工業(yè)界關注的焦點。在這些新能源與光電子產(chǎn)品中，透明導電氧化物材料(Transparent Conducting Oxides，TCO)扮演著重要角色[1]。

2.1 透明導電氧化物材料發(fā)展歷程

透明導電氧化物(TCO)一般是簡并摻雜的寬帶隙半導體氧化物[2]，它們對可見光透明，但同時顯示出像金屬一樣的導電性[3]，主要是包含In，Sn，Zn和Cd等金屬元素的復雜氧化物材料。它們主要以薄膜形式出現(xiàn)在各種光電器件中，具有可見光區(qū)透過率高、紅外光區(qū)反射率髙和電阻率低等光電特性，廣泛應用于透明電極、表面發(fā)熱膜、特殊功能窗口涂層等方面[4]。

按照導電類型，TCO 薄膜分為n型(電子型)和p型(空穴型)2類。n型TCO(n-TCO)薄膜發(fā)現(xiàn)較早，已有100多年的歷史。第1個n-TCO 是Bakdeker于1907年制備的CdO 薄膜[5]，此后，為滿足不同的應用，材料科學家們陸續(xù)開發(fā)出了以SnO2、In2O3和ZnO為摻雜基體的n-TCO 薄膜。例如，1950年前后出現(xiàn)的SnO2基和In2O3基透明導電薄膜，20世紀80年代出現(xiàn)的ZnO基透明導電薄膜。這些氧化物均為重摻雜、高簡并半導體，其禁帶寬度一般大于3 eV，并隨組分不同而變化，它們的光電性能依賴于金屬的氧化狀態(tài)以及摻雜劑的特性和濃度，一般具有高載流子濃度(1018～1021cm-3)，電阻率可達10-4Ω·cm量級，可見光透射率在80%～90%[2]。

目前廣為應用的n-TCO 薄膜，包括著名的ITO 薄膜(摻Sn的In2O3，即In2O3∶Sn)，F(xiàn)TO薄膜(摻F的SnO2，即SnO2∶F)和AZO 薄膜(摻Al的ZnO，即ZnO∶Al)。它們易于制成透明導電玻璃或柔性導電薄膜，并已實現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化和商業(yè)化，如表1 所示。其他的n-TCO 薄膜還有SnO2:Sb、CdIn2O4、Cd2SnO4、Zn-Sn-O、MgIn2O4、Zn2In2O5、In-Ga-O、In4Sn3O12等。目前使用最廣泛的是ITO 薄膜，它的電阻率小至10-4Ω·cm量級，可見光的透射率達85%以上，其性能指標已被企業(yè)界用作衡量其他透明導電薄膜性能的標準[1]。

表1 目前3種主流透明導電玻璃的特點和應用領域

多數(shù)透明氧化物因為氧空位或金屬間隙缺陷而呈本征n型，所以TCO通常是本征n型，而p型TCO比較難以獲得[6]。因此，p型TCO(p-TCO)薄膜的出現(xiàn)要晚得多，直到1993年，Sato等人才報道了第1種p-TCO薄膜材料——NiO半透明薄膜[7]。理想化學配比的NiO薄膜是一種室溫絕緣體，通過增加Ni空位或間隙氧原子，可大大降低NiO 的電阻率，使之呈現(xiàn)良好的p型導電，摻Li的NiO薄膜電導率可降低到1.4 Ω-1cm-1[8]。1997年， Kawazoe等人首次報道了銅鐵礦(Delafossite)結構的CuAlO2薄膜，是一種高度透明的p-TCO 薄膜[9]，該發(fā)現(xiàn)開辟了被稱為“透明電子學”(Transparent Electronics)的新研究領域。隨后，通過對CuAlO2進行摻雜或原子替代，一系列銅鐵礦結構的p-TCO材料被合成出來，如CuGaO2、CuInO2、CuCrO2、CuScO2、AgMO2(M=Sc，In，Cr，Ga)、CuCr1-xMgxO2、CuNi2/3Sb1/3O2、AgCoO2、(Sr，Ca)CuO2等。其他結構的p-TCO 薄膜也不斷出現(xiàn)，如具有纖鋅礦結構的由N，P，As等單摻雜或共摻雜(Codoping)的ZnO[10]，金紅石結構的由In，Ga[11]，F(xiàn)e，Al單摻雜或共摻雜(In，Ga)的SnO2，鈣鈦礦結構摻Sc的SrTiO3，尖晶石結構的ZnRh2O3，層狀氧硫化物結構的LaCuOS和Sr3Cu2Sc2O5S2等。

2.2 透明導電氧化物3大體系

目前研究較多的n-TCO是基于ZnO、In2O3和SnO23種氧化物[12]，這3種元素還可以形成二元、三元金屬導電氧化物。

2.2.1 ZnO

ZnO是一種新型的Ⅱ-Ⅵ族直接帶隙化合物材料，主要有2種結構：六方纖鋅礦和立方閃鋅礦，如圖1所示。纖鋅礦結構最穩(wěn)定，因此最為常見，故在常溫下，ZnO晶體屬于六方晶系的纖鋅礦型結構。通過在立方晶格結構的基質上生長氧化鋅的方法可獲得立方閃鋅礦結構的ZnO。2種情況下，每個Zn原子或O原子都可以與相鄰的原子組成以其為中心的四面體結構，這是二價鋅化合物最典型的幾何結構。除了纖鋅礦和閃鋅礦的結構，ZnO能在100億Pa的高壓下形成NaCl式的八面體結構。如圖1所示，纖鋅礦型結構的ZnO晶體，晶格參數(shù)為a=0.329 6 nm，c=0.520 65 nm。在纖鋅礦結構中，O原子層和Zn原子層構成的雙原子層沿著[001]方向堆積。在室溫下，純凈的、理想的、符合化學計量比的ZnO晶體是絕緣體，但實際存在的單晶ZnO卻是n型半導體，這是由于ZnO易形成間隙Zn原子或O空位點缺陷[4]。ZnO薄膜主要是通過O空位和摻雜來提高其電導率，O空位可由化學計量偏離、改變生長和退火條件等來實現(xiàn)，但想要獲得足夠高的載流子濃度，必須對其進行摻雜。ZnO的n型摻雜中，最常見的摻雜元素是III族元素，其中ZnO∶Al (AZO)因為制造成本比較低、無毒、易光刻加工以及在氫氣氛圍中的化學穩(wěn)定性，得以被廣泛研究[13]。

圖1 ZnO 2種主要的晶體結構：(a)六方纖鋅礦結構，(b)立方閃鋅礦結構Fig.1 Two principal crystal structures of ZnO:(a)hexagonal wurtzite structure and (b)cubic zine blende structure.

2.2.2 In2O3

In2O3具有方鐵錳礦結構，晶格常數(shù)為a=1.011 8 nm，這種結構可想象為不完全的O離子密堆積結構，In離子構成面心立方格子，子格子中的四面體間隙位置有3/4為O離子占據(jù)，1/4空著，如圖2所示。其直接禁帶寬度約為3.75 eV，主要缺陷有O空位和間隙In原子，為n型半導體[14]。

圖2 In2O3體心立方結構Fig.2 Body centred cubic structure of In2O2

應用最普遍的ITO 薄膜是在In2O3中摻入替位Sn原子形成的，禁帶寬度為3.75～4.0 eV。在In2O3中摻入少量的Sn 元素后，因為In3+是正三價的，四價的Sn4+取代 In3+后就形成一個替位原子，即產(chǎn)生一個正電中心，多余的電子成為自由電子。因此，摻入的 Sn4+可以改變In2O3中的自由載流子濃度，同時也改變了遷移率。摻Sn的In2O3薄膜(ITO薄膜)是目前研究和應用最廣泛的TCO薄膜，它的電阻率介于10-4～10-5Ω·cm，在可見光范圍內(nèi)的透射率可達85%以上。自從ITO薄膜問世以來，一直在TCO薄膜中占主導地位，其應用范圍涉及平板顯示器、太陽能電池等大部分光電子器件[2]。

2.2.3 SnO2

SnO2晶體具有四方晶系和正交晶系2種變體，其中正交相是不穩(wěn)定的晶相，正常情況下合成得到的SnO2晶體屬于四方晶系的金紅石型結構，如圖3所示[4]。其晶胞中體心和頂角由Sn4+占據(jù)，晶格參數(shù)a=b=0.473 8 nm，c=0.318 7 nm[13]。純化學計量比的SnO2也是絕緣體，但是由于Sn的電子親和力不太強，晶態(tài)SnO2易形成O空位，屬于n型半導體[4]。

SnO2的價帶是由O的2p軌道構成，導帶是由Sn的5s和5p構成。SnO2薄膜是寬禁帶半導體材料，其禁帶寬度為3.6～4.0 eV，因此，SnO2對可見光基本不吸收，具有很高的可見光透過性能，可見光的透過率達到 80%以上，對可見光的折射率則為1.8～2.0。電子有效質量為0.1～0.2 m0，室溫下載流子濃度為1015～1018cm-3，遷移率為 5～30 cm2V-1s-1。經(jīng)過適當?shù)膿诫s，例如摻F形成的SnO2:F薄膜，可產(chǎn)生很好的光電特性，電阻率也可低至10-4～10-5Ω·cm[13]。FTO薄膜具有對可見光透光性好、紫外吸收系數(shù)大、電阻率低、化學性能穩(wěn)定以及室溫下抗酸堿能力強等優(yōu)點。此外，F(xiàn)TO薄膜強度高、原料價格便宜，可實現(xiàn)廉價生產(chǎn)，在透明電極材料、薄膜電阻器、太陽能電池、液晶顯示器、光電子器件、熱反射鏡等領域得到廣泛的應用。

圖3 SnO2金紅石結構 (四方晶系)Fig.3 Rutile structure of SnO2(tetragonal system)

3 透明氧化物薄膜晶體管

薄膜晶體管(Thin Film Transistor，TFT)在過去的10年里已成為平板顯示行業(yè)的核心器件，從傳統(tǒng)的非晶硅TFT到多晶硅TFT、從高溫多晶硅TFT到低溫多晶硅TFT、從有機半導體TFT到無機氧化物半導體TFT，技術越來越成熟，應用對象也從只驅動液晶顯示器(LCD)發(fā)展到既可以驅動LCD又可以驅動有機發(fā)光二極管(OLED)，甚至可制作外圍邏輯電路[14]。特別是非晶氧化物半導體近些年來在顯示器應用上有非常顯著的發(fā)展，是TFT材料中非常有前景的一類，不僅僅在傳統(tǒng)平板顯示領域挑戰(zhàn)著硅材料，而且在諸如柔性顯示與柔性電子等領域也在開辟新的天地[15-16]。

氧化物薄膜晶體管已有超過80年的歷史。20世紀30年代，Lilienfield在申請的專利中首次描述了場效應晶體管，而TFT的發(fā)展始于1962年，Weimer在RCA實驗室的研究工作中，他應用多晶態(tài)的CdS薄膜做有源層，用SiO2薄膜做絕緣層，成功制作出了“交疊型”結構器件[16]。1964年，Klasens和Koelmans使用蒸發(fā)的SnO2氧化物、Al源漏和柵電極，以及經(jīng)過陽極氧化處理的Al2O3柵電介質制備出氧化物TFT。1968年，Boesen和Jacobs報道了用Li摻雜的ZnO單晶半導體以及蒸發(fā)的SiOx電介質和Al電極制作了TFT。但該器件由柵電壓VG控制得到的源漏電流很小，而且沒有觀察到源漏電流飽和現(xiàn)象。后來出現(xiàn)了基于非晶硅(α-Si∶H)的TFT和基于有機半導體材料的TFT，它們的性能均好于當時的氧化物半導體TFT。氧化物半導體再次受到關注是在2003年，Hoffman和Carcia首次報道了全透明的TFT(包含基于TCO的電極)，其性能在某些方面不僅可媲美甚至超過了非晶硅和有機TFT，遷移率可高達2.5 cm2V-1s-1，開關比為107。雖然這些半導體的加工溫度及后處理溫度仍然比較高(450～600 ℃)，但是隨后，Carcia等又報道了室溫磁控濺射沉積的ZnO薄膜晶體管，得到了相似的電學性能[16]。當時這些研究都僅限于ZnO、 In2O3、SnO2這樣的二元氧化物。Nomura等人則提出使用復雜氧化物InGaO3(ZnO)5(即IGZO)單晶半導體作為TFT中的有源層，有效遷移率可達到80 cm2V-1s-1，開啟電壓-0.5 V，開關比為106[16]。自此，大量關于多組分氧化物TFT的報道開始出現(xiàn)，包括ZTO、IZO、IGZO[12]等等。表2比較了氧化物半導體TFT與非晶硅、低溫多晶硅，以及有機半導體TFT的整體性能[17-22]。氧化物TFT因其在可見光范圍內(nèi)透明、高遷移率以及制備溫度低等優(yōu)點越來越吸引著人們的注意。

表2 氧化物半導體TFT與其他TFT的性能比較

4 溶液法制備透明氧化物薄膜晶體管

4.1 溶液法制備機制

目前，制造無機電子器件的方法是基于對半導體、導體和絕緣體材料選定區(qū)域的連續(xù)多次沉積、光刻和刻蝕加工，因此加工成本高?；谌芤悍ǖ挠∷⒓庸ぶ苯映练e形成圖案化的無機材料薄膜，可以制作低成本電子器件[6]。已經(jīng)證明溶液法可以制備高性能與低成本的透明氧化物半導體TFT，并可以實現(xiàn)大面積TFT陣列的制備[16,23]。常用溶液法包括旋轉涂布、噴墨印刷以及化學水浴法(Chemical Water-Bath Deposition,CBD)等，如圖4所示[16]。涂布的氧化物墨水可通過分散在溶劑中的納米顆?；蚩扇艿那膀岓w來制備。在旋轉涂布或印刷后，由前驅體形成的液體薄膜很容易失去溶劑，形成一個均一的薄膜，再通過退火分解、氧化和吸收周圍空氣中的水分[23](如圖5所示)，形成了固態(tài)金屬氧化物薄膜[16]。

圖4 溶液法的簡要分類Fig.4 Brief classification of solution-process technologies

圖5 溶液法制備金屬氧化物半導體薄膜的形成機制Fig.5 Forming mechanism of metallic oxide semi-conductor by solution-process

使用噴墨印刷的方法制備電子器件和電路有許多優(yōu)勢：它是一種數(shù)字化加工，不需要掩膜；它是一種增材加工，只有當需要時才會沉積材料，而且它是一種非接觸加工，噴嘴不接觸襯底，保護了表面的精細結構。但無機電子材料的噴墨印刷形成有源器件相對于有機材料的研究來說是比較稀少的。到目前為止，只有很少部分的無機電子材料能夠被噴墨打印，主要原因在于很難制備可噴墨打印的“電子墨水”[24]。無機功能材料的印刷對于獲得良好的加工性能和材料性能來說是一個具有挑戰(zhàn)性的工作，特別是對于TFT。

第一次嘗試用打印的方法制備電子器件可追溯到1967年，Sihvone等人從Weimer的研究中得到啟發(fā)，認為可以制備一個所有材料都是通過打印的方式制備的絕緣柵場效應的晶體管，這些材料包括：基于CdS∶CdSe墨水的半導體，基于硅酸鹽膠的電介質材料以及基于Hg∶In糊狀物的電極。雖然該結果不是很理想，但這些工作可以看做是印刷電子學發(fā)展中的里程碑[16]。

4.2 溶液法制備TFT的最新進展

Kim等[25]于2009年使用噴墨印刷制備了氧化物薄膜晶體管。使用Zn-Sn-O溶膠凝膠前驅體作為墨水，直接打印了均一的半導體層。打印所得器件的性能明顯地受打印條件影響，如表面潤濕性和襯底溫度。雖然這個噴墨印刷的晶體管性能不是很穩(wěn)定，但它顯示出可重復的電學性能，對于低成本制造大面積平板顯示器，有著很大的潛在應用。

Han等[15]于2010年使用溶解在乙腈的金屬鹵化物InCl3作為前驅體，通過旋涂制成In2O3的TFTs，通過添加乙二醇來控制制備均一的薄膜。他們還研究了不同的退火溫度和方式對器件性能的影響，在比較低的溫度(如200～300 ℃)及O2/O3氛圍中退火，可得到高性能的In2O3的TFTs。

2008年，Meyers等[26]使用金屬氨絡合水溶液作為電子墨水，通過旋涂和印刷的方法制備了ZnO薄膜晶體管，在處理溫度低至150 ℃下獲得了1.8 cm2V-1s-1的遷移率和高達106的開關比。同時也驗證了印刷晶體管在150 ℃氮氣退火下，獲得了0.4 cm2V-1s-1的遷移率。

Banger等[27]在2011年報道了用溶液法得到場效應遷移率高達10 cm2V-1s-1、開啟電壓穩(wěn)定地約為0 V的非晶金屬氧化物(IZO和IGZO)薄膜晶體管，加工溫度可降至230 ℃。他們用可溶解的金屬醇鹽作為前驅體，通過芯片上的溶膠凝膠，制備非晶金屬氧化物半導體薄膜。

Kim等[28]在2011年利用“自燃燒”配方，發(fā)展了低溫工藝制備高性能透明氧化物晶體管和透明導電ITO。200 ℃的工藝溫度下獲得了遷移率為0.81 cm2V-1s-1和開關比為106的In2O3的晶體管；同時ITO的活化溫度也降至200 ℃左右。該方法的另一個優(yōu)點是適用于多種金屬元素。

2012年，韓國科學家采用室溫光化學活化旋涂制備的金屬鹽前驅體薄膜，在低溫下制備了高性能的透明氧化物晶體管，IGZO的遷移率可達10 cm2V-1s-1[29]。此外，他們還利用制備的透明氧化物半導體薄膜晶體管實現(xiàn)了340 KHz的環(huán)形振蕩器。

Song等[30]于2011年用溶液法加工開發(fā)出圖案化的ITO，通過控制摻雜Sn的含量以及熱處理的方法和環(huán)境得到高導電性的透明圖案化電極。這種通用的液相ITO材料被首次成功地用于完全透明及全氧化物的TFT上，且這個TFT的柵/源/漏電極都是通過溶液法制備的。這項研究證明了可使用全溶液法加工制備完全透明的電子器件。

Kim等[31]于2012年開發(fā)出基于ZnO 的高度柔性的TFT，他們使用一種高效率轉印法，在室溫的條件下，通過使用溶于水的聚合物犧牲層，剝離支撐基底與TFT層之間的界面。這種方法得到的TFT還可以粘附到很多種類的襯底上，如紙、塑料和貼紙上。這種晶體管，包括作為支撐的超薄襯底，總厚度只有13 μm。

Lee等[24]于2013年在《Advance Materials》報道了基于透明金屬柵格源/柵電極的透明TFT全溶液加工方法與基于此種TFT的液晶顯示，證明了印刷TFT在未來透明顯示上的潛在應用。他們所報道的這種溶液印刷法可以進行連續(xù)加工。

中科院蘇州納米技術與納米仿生研究所印刷電子中心陳征等人[32]研究了可噴墨打印的In2O3半導體，在200～300 ℃下退火，打印的In2O3薄膜獲得了很好的形貌，并且在250 ℃退火下顯示了可以接受的性能。通過附加的真空退火，在200 ℃的加工溫度下獲得了超過0.5 cm2/V-1s-1的場效應電子遷移率。

目前報道的溶液法制備的透明氧化物晶體管已具有較高的遷移率和大的開關比，并解決了此前加工溫度過高的問題。但關于器件的均一性、穩(wěn)定性等方面的報道還較少，未來將會有更多的涉及。因此，溶液法低溫制備透明氧化物半導體器件的技術需要進一步的發(fā)展與完善，從而成為印刷電子的主流技術之一。

5 結 語

在透明導體和透明半導體兩方面， 傳統(tǒng)方法制備的透明氧化物均展示了良好的性質及商業(yè)化應用。相應的溶液法制備技術雖然剛剛起步，但是已經(jīng)取得了很大的進展，表現(xiàn)了實際應用的潛力。相對而言，透明導電氧化物的溶液法工藝溫度偏高，而透明氧化物半導體則已經(jīng)實現(xiàn)了低溫化，不過還須進一步研究和提高低溫工藝制備透明氧化物晶體管的均一性、穩(wěn)定性，從而走向實用化。

參考文獻 References

[1] Wang Huanhua(王煥華).透明導電氧化物的原理、問題與研究分析[J].Physics(物理),2012,41(12):783-788.

[2] Hoel C A,Mason T O, Gaillard J F. Transparent Conducting Oxides in the ZnO-In2O3-SnO2System[J].ChemistryofMaterials, 2010, 22(12): 3 569-3 579.

[3] Robertson J, Gillen R, Clark S J. Advances in Understanding of Transparent Conducting Oxides[J].ThinSolidFilms, 2012, 520(10): 3 714-3 720.

[4] Cai Xikun(才璽坤).ElectricalPropertiesofMetalOxideFilmandApplicationinTFTs(金屬氧化物薄膜的電學特性及其在薄膜晶體管中的應用)[D]. Hangzhou： Zhejiang University，2012.

[5] Badeker K.AnnPhys[J]. Leipzig.1907,22:749.

[6] Cui Zheng(崔 錚).PrintedElectronics:Materials,TechnologiesandApplication(印刷電子學：材料、技術及其應用)[M]. Beijing: Higher Education Press，2012.

[7] Sato H, Minami T, Takata S,etal. Transparent Conductingp-Type NiO Thin Films Prepared by Magnetron Sputtering[J].ThinSolidFilms, 1993,236:27-31.

[8] Joshi U S,Matsumoto Y, Itaka K,etal. Combinatorial Synthesis of Li-Doped NiO Thin Films and Their Transparent Conducting Properties[J].AppliedSurfaceScience,2006,252(7): 2 524-2 528.

[9] Kawazoe H,Yasukawa M,Hyodo H,etal.P-Type Electrical Conduction in Transparent Thin Films of CuAlO2[J].Nature,1997,389:939-942.

[10] Dutta S,Chattopadhyay S,Sarkar A,etal. Role of Defects in Tailoring Structural, Electrical and Optical Properties of ZnO[J].ProgressinMaterialsScience,2009,54(1):89-136.

[11] Yang T,Qin X,Wang H H,etal. Preparation and Application inp-nHomojunction Diode ofp-Type Transparent Conducting Ga-Doped SnO2Thin Films[J].ThinSolidFilms, 2010, 518(19):5 542-5 545.

[12] Wager J F,Kesler D A,Presley R E.TransparentElectronics[M]. New York:Springer,2007.

[13] Hu Xuemei(胡雪梅).PreparationandElectricalPropertiesofTransparentConductiveOxideSemiconductors(透明導電氧化物半導體的制備及電學性質研究進展)[D].Changchun: Jilin University，2009.

[14] Yao Qijun(姚綺君).ThinFilmTransistorsBasedonOxideSemiconductors(基于氧化物半導體的薄膜晶體管)[D].Beijing: Tsinghua University，2008.

[15] SeungYeol HAN, Gregory S， Chihhung Chang,etal. Low-Temperature, High-Performance, Solution-Processed Indium Oxide Thin-Film Transistors [J].JournaloftheAmericanChemicalSociety, 2011, 133(14): 5 166-5 169.

[16] Fortunato E, Barquinha P, Martins R. Oxide Semiconductor Thin-Film Transistors: A Review of Recent Advances [J].AdvancedMaterial, 2012, 24(22):2 945-2 986.

[17] Street R A. Thin-Film Transistors [J].AdvancedMaterial, 2009, 21(20):2 007-2 022.

[18] Brotherton S D. Polycrystalline Silicon Thin Film Transistors [J].SemiconductorScienceandTechnology, 1995,10(6):721-738.

[19] Anthony J E, Facchetti A, Heeney M,etal.n-Type Organic Semiconductors in Organic Electronics [J].AdvancedMaterial, 2010, 22 (34) :3 876-3 892.

[20] Sirringhaus H. Reliability of Organic Field-Effect Transistors [J].AdvancedMaterial, 2009, 21(38-39):3 859-3 873.

[21] Kamiya T, Nomura K, Hosono H. Present Status of Amorphous In-Ga-Zn-O Thin-Film Transistors[J].ScienceandTechnologyofAdvancedMaterials, 2010,11(4):1-23.

[22] Cherie R K, Pual Andry.Thin-FilmTransistors(薄膜晶體管(TFT)及其在平板顯示中的應用) [M]. Tranlated by Liao Yanping and Wang Jun(廖燕平，王 軍譯). Beijing：ElectronicsIndustryPress, 2008.

[23] Park J S, Maeng W J. Review of Recent Development in Amorphous Oxide Semiconductor Thin-Film Transistor Devices [J].ThinSolidFilms, 2012, 520(6):1 679-1 693.

[24] Lee D H, Chang Y J, Gregory S. A General Route to Printable High-Mobility Transparent Amorphous Oxide Semiconductor [J].AdvancedMaterials, 2007, 19(6): 843-847.

[25] Kim D J, Jeong Y M, Song K K. Inkjet-Printed Zinc Tin Oxide Thin-Film Transistor [J].Langmuir, 2009, 25(18): 11 149-11 154.

[26] Meyers S T, Anderson J T, Hung C M,etal. Aqueous Inorganic Inks for Low-Temperature Fabrication of ZnO TFTs [J].JournaloftheAmericanChemicalSociety, 2008, 130(51): 17 603-17 609.

[27] Banger K K, Yamashita Y, Mori K. Low-Temperature, High-Performance Solution-Processed Metal Oxide Thin-Film Transistors Formed by a ‘Sol-Gel on Chip’ Process[J].NatureMaterials,2011,10: 45-50.

[28] Kim M G, Kanatzidis M G, Facchetti A,etal. Low-Temperature Fabrication of High-Performance Metal Oxide Thin-Film Electronics via Combustion Processing [J].NatureMaterials, 2011, 10:382-388.

[29] Kim Y H, Heo J S, Kim T H,etal. Flexible Metal-Oxide Devices Made by Room-Temperature Photochemical Activation of Sol-Gel Films [J].Nature,2012, 489:128-133.

[30] Song K K, Jung Y H, Kim Y W. Solution-Processable Tin-Doped Indium Oxide with a Versatile Patternability for Transparent Oxide Thin Film Transistors [J].JournalofMaterialsChemistry, 2011, 21(38): 14 646-14 654.

[31] Kim S H, Yoon J W, Yun S O. Ultrathin Sticker-Type ZnO Thin Film Transistors Formed by Transfer Printing via Topological Confinement of Water-Soluble Sacrificial Polymer in Dimple Structure [J].AdvancedFunctionalMaterials, 2012,23:1 375-1 382.

[32] Chen Z, Wu X Z, Zhou T,etal. Printed Low Temperature Metal Oxide Thin Film Transistors[J].IeeeNemes, 2014(6):15-18.