李雪蓮,楊 麗,陳鴻平,李 旻,劉友平
(成都中醫(yī)藥大學(xué) 中藥材標(biāo)準(zhǔn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/中藥資源系統(tǒng)研究與開發(fā)利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 611137)
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食品中亞硫酸鹽研究進(jìn)展
李雪蓮,楊 麗,陳鴻平,李 旻,劉友平*
(成都中醫(yī)藥大學(xué) 中藥材標(biāo)準(zhǔn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/中藥資源系統(tǒng)研究與開發(fā)利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 611137)
亞硫酸鹽包括二氧化硫、亞硫酸鈉、亞硫酸氫鈉、低亞硫酸鈉和焦亞硫酸鈉,具有漂白、殺菌、抗氧化、保鮮等作用,作為一類食品添加劑,其應(yīng)用歷史悠久。然而,在經(jīng)濟(jì)利益的驅(qū)使下,許多不法商販為使商品具有更好的外觀和更長(zhǎng)的儲(chǔ)藏期,常常人為過量加入亞硫酸鹽。長(zhǎng)時(shí)間過量食用亞硫酸鹽會(huì)對(duì)人體呼吸系統(tǒng)、循環(huán)系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)等造成一定損害。對(duì)亞硫酸鹽的危害及其定性、定量檢測(cè)方法進(jìn)行總結(jié),并對(duì)亞硫酸鹽定性檢測(cè)新方法——分光測(cè)色法和熒光分析定量檢測(cè)法進(jìn)行了介紹,提出可推廣分光測(cè)色法作為現(xiàn)場(chǎng)快速檢測(cè)亞硫酸鹽的方法。
亞硫酸鹽;毒性;定性;定量;檢測(cè)方法
亞硫酸鹽包括二氧化硫、亞硫酸鈉、亞硫酸氫鈉、低亞硫酸鈉和焦亞硫酸鈉等可產(chǎn)生二氧化硫的化合物,是一類常用的食品添加劑,其主要有效成分為二氧化硫,應(yīng)用于食品中已有悠久歷史,早在古羅馬時(shí)代,人們就開始利用二氧化硫?qū)ζ咸阎歪劸破骶哌M(jìn)行保鮮消毒。隨著食品行業(yè)的發(fā)展,亞硫酸鹽不斷應(yīng)用于食品行業(yè)的其他方面。亞硫酸鹽與其他食品添加劑的不同之處在于其集多種功能于一身,具有漂白、防腐、脫色和抗氧化功能。此外,二氧化硫還可用于新鮮水果蔬菜、水產(chǎn)海鮮等食品的貯藏保鮮[1-3]。在發(fā)酵后的葡萄酒和啤酒中加入適量亞硫酸鹽,可使葡萄酒色素更穩(wěn)定,掩蓋啤酒中劣醛的味道,保證風(fēng)味[4]。
食品中的亞硫酸鹽來源主要有兩種,一是內(nèi)源性亞硫酸鹽,由食品自身產(chǎn)生,但是該部分含量極低,不足以對(duì)人體造成危害;二是為了達(dá)到漂白、殺菌、增色、保鮮等目的,人為地通過熏蒸、浸泡、直接加入等方式添加[5]。在經(jīng)濟(jì)利益的驅(qū)使下,不法商販常常過量加入亞硫酸鹽,使得商品具有更好的外觀和更長(zhǎng)的儲(chǔ)藏期,但是長(zhǎng)期食用亞硫酸鹽超標(biāo)食品會(huì)對(duì)人體健康造成危害。目前《GB2760-2011食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》對(duì)部分食品中亞硫酸鹽的限量做了規(guī)定,并規(guī)定以鹽酸副玫瑰苯胺法和滴定法為法定檢測(cè)方法。關(guān)于亞硫酸鹽毒性及其檢測(cè)方法的研究已有很多,為此,本文就這兩方面進(jìn)行總結(jié),為進(jìn)一步研究、利用亞硫酸鹽提供參考。
1.1 對(duì)呼吸系統(tǒng)的影響
調(diào)查發(fā)現(xiàn),長(zhǎng)期暴露于二氧化硫環(huán)境中的工作人員患呼吸道疾病的人數(shù)大大高于其他職業(yè),二氧化硫會(huì)對(duì)呼吸系統(tǒng)黏膜產(chǎn)生刺激作用,導(dǎo)致肺等其他呼吸系統(tǒng)組織結(jié)構(gòu)和功能損傷,有研究證明二氧化硫與支氣管炎、哮喘、肺氣腫等呼吸道疾病發(fā)病有直接關(guān)系。蘇立明等[6]研究也證實(shí)了二氧化硫能使哮喘大鼠氣道阻力明顯增加。此外,染毒后的大鼠支氣管上皮細(xì)胞出現(xiàn)脫落,可見二氧化硫可加重哮喘大鼠的氣道反應(yīng)和支氣管炎癥反應(yīng)。
1.2 對(duì)神經(jīng)系統(tǒng)的影響
二氧化硫也是一種神經(jīng)毒物,會(huì)對(duì)腦細(xì)胞造成損傷,對(duì)神經(jīng)系統(tǒng)特別是中樞神經(jīng)系統(tǒng)具有毒性作用,且隨著二氧化硫的濃度增加損傷程度越大。比如,當(dāng)焦亞硫酸鹽濃度過高時(shí),會(huì)導(dǎo)致細(xì)胞外Ca2+過度內(nèi)流,從而導(dǎo)致神經(jīng)痙攣,神經(jīng)細(xì)胞內(nèi)諸如蛋白酶等相關(guān)酶被激活而引起凋亡損傷。此外,二氧化硫還可導(dǎo)致大鼠海馬CA1 區(qū)神經(jīng)元DNA 損傷、自發(fā)放電時(shí)程延長(zhǎng)、神經(jīng)元平均放電頻率降低[7]、記憶力減弱、大鼠學(xué)習(xí)能力下降[8]、視神經(jīng)系統(tǒng)功能出現(xiàn)障礙等[9]。
1.3 對(duì)循環(huán)系統(tǒng)的影響
二氧化硫能夠造成心肌細(xì)胞超微結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,如心肌線粒體腫脹、閏盤擴(kuò)張、毛細(xì)血管擴(kuò)張、淋巴細(xì)胞浸潤(rùn)等等。有研究發(fā)現(xiàn)高濃度的亞硫酸還鹽可以使大鼠的心臟收縮力下降[10]、血管環(huán)舒張、血壓下降以及脂質(zhì)過氧化水平提高等,低濃度的亞硫酸鹽對(duì)血管張力的影響比較復(fù)雜,低濃度的亞硫酸鹽通常使血管收縮,但在某些條件下又表現(xiàn)出舒張作用[11-13]。
1.4 對(duì)生殖系統(tǒng)的影響
對(duì)亞硫酸鹽毒性的研究,最早是關(guān)于其對(duì)呼吸系統(tǒng)功能的影響。近年來,研究者們發(fā)現(xiàn)亞硫酸鹽具有全身毒性作用,其對(duì)其他系統(tǒng)功能的影響也開始受到廣泛關(guān)注。劉東奇等[14]發(fā)現(xiàn)二氧化硫可導(dǎo)致睪丸細(xì)胞和睪丸脂質(zhì)損傷,同時(shí)抑制精子產(chǎn)生并增加精子畸變率,且畸變率呈劑量依賴性。馬全祥等[15]研究發(fā)現(xiàn),小鼠經(jīng)口自由進(jìn)食1%焦亞硫酸鹽10天后,其睪丸出現(xiàn)毒性損傷,認(rèn)為焦亞硫酸鹽對(duì)小鼠精原細(xì)胞具有致突變作用。此外,亞硫酸鹽能明顯使孕鼠體重增加,影響胎鼠生長(zhǎng)發(fā)育,但尚未表現(xiàn)出胚胎毒性[16]。
1.5 對(duì)免疫能力的影響
免疫系統(tǒng)對(duì)人體具有非常重要的作用,其功能正常與否直接影響人體健康。趙堅(jiān)華等[17]用亞硫酸鹽高、中、低三個(gè)濃度對(duì)小鼠進(jìn)行灌胃染毒,研究亞硫酸鹽對(duì)小鼠免疫系統(tǒng)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)高、低劑量亞硫酸鹽染毒后小鼠血液的碳粒廓清指數(shù)、吞噬指數(shù)、脾臟指數(shù)等明顯降低,表明亞硫酸鹽對(duì)免疫系統(tǒng)具有一定的抑制作用。
2.1 定性檢測(cè)方法
2.1.1 比色法 亞硫酸鹽與鹽酸副玫瑰苯胺反應(yīng)可生成紫紅色化合物,且顏色深淺和亞硫酸鹽濃度呈正相關(guān),通過比較供試品溶液顏色和標(biāo)準(zhǔn)比色卡,判斷亞硫酸鹽的含量范圍,進(jìn)行定性檢查。利用該原理,有研究者建立了蔬菜中亞硫酸鹽的快速檢測(cè)方法,并用該方法對(duì)雪里蕻中亞硫酸鹽的含量進(jìn)行檢測(cè)。結(jié)果表明,與國(guó)標(biāo)法比較,該法可作為亞硫酸鹽定性檢查方法[18]。
2.1.2 乙酸鉛顯色法 本法采用古蔡法砷斑測(cè)定測(cè)定器,根據(jù)亞硫酸鹽在酸性條件下能被鋅還原成硫化氫,產(chǎn)生的硫化氫與乙酸鉛反應(yīng)生成黑色物質(zhì)的原理,將黑斑大小與標(biāo)準(zhǔn)系列比較判斷食品中的亞硫酸鹽含量范圍[19]。
2.1.3 分光測(cè)色法 亞硫酸鈉與鄰苯二甲醛、乙酸銨溶液反應(yīng)后溶液顯紫色,且溶液顏色深淺和亞硫酸鈉的加入量具有一定線性關(guān)系。彭月等[20]利用CM-5型分光測(cè)色計(jì)對(duì)溶液顏色與亞硫酸鈉含量關(guān)系進(jìn)行了研究,建立了二氧化硫殘留快速檢測(cè)方法。利用該方法對(duì)山藥、銀耳、薏苡仁等樣品中的二氧化硫殘留量進(jìn)行半定量分析,結(jié)果表明該方法能快速檢測(cè)出二氧化硫殘留量范圍,并具有操作簡(jiǎn)便、快速、安全等特點(diǎn)。
2.2 定量檢測(cè)方法
2.2.1 鹽酸副玫瑰苯胺比色法 該法利用四氯汞鉀與二氧化硫反應(yīng),生成穩(wěn)定的二氯亞硫酸鹽絡(luò)合物,再與甲醛及鹽酸副玫瑰苯胺作用生成紫紅色絡(luò)合物,采用紫外分光光度法測(cè)定溶液吸光度,與標(biāo)準(zhǔn)系列比較定量[21]。但由于該方法采用有毒的四氯化汞作為吸收液,對(duì)檢測(cè)人員身體健康和環(huán)境造成威脅。此外該方法中使用的二氧化硫標(biāo)準(zhǔn)溶液不穩(wěn)定,可對(duì)葡萄酒等有色供試樣品溶液中絡(luò)合物的檢測(cè)產(chǎn)生干擾[22]。對(duì)此有研究者對(duì)國(guó)標(biāo)法進(jìn)行了改進(jìn),建立了充氮蒸餾-甲醛吸收-副玫瑰苯胺比色法,該方法將氮?dú)馔ㄈ霕悠分?,利用氮?dú)饬鲗悠分袣埩舻亩趸驇С?,采用甲醛吸收二氧化硫,利用該方法?duì)10種食用菌中亞硫酸鹽含量進(jìn)行了測(cè)定。與國(guó)標(biāo)法相比,該方法具有樣品提取液無顏色干擾、靈敏度高及環(huán)境污染少的優(yōu)點(diǎn)[23],但樣品中其他幾種亞硫酸鹽殘留因不能被氣流帶出而不能被檢測(cè)出來。馬占玲等[24]采用微波提取法,對(duì)水、甲醛、四氯汞鈉三種吸收劑對(duì)亞硫酸鹽的吸收能力進(jìn)行了比較研究,通過比較鹽酸副玫瑰苯胺溶液顯色后測(cè)得的吸光度大小,得出四氯汞鈉作為吸收劑所測(cè)得的亞硫酸鹽含量最高。
2.2.2 離子色譜法 離子色譜法已廣泛應(yīng)用于香菇、米線、果脯、米粉、黃花菜等食品中亞硫酸鹽及多種陰離子的檢測(cè)。離子色譜法通常采用超聲波法提取樣品中的二氧化硫,由于二氧化硫在空氣中易氧化,故提取液中常加入甲醛作為穩(wěn)定劑。此外,還有研究者將樣品溶液中的二氧化硫直接氧化為硫酸根,通過對(duì)硫酸根進(jìn)行分離和含量測(cè)定,最后折算成二氧化硫含量。該方法簡(jiǎn)便、精密度、重現(xiàn)性良好、準(zhǔn)確度較高,能夠滿足食品中亞硫酸鹽含量檢測(cè)的要求[25-30]。
2.2.3 蒸餾法 蒸餾滴定法是《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》中采用的另一測(cè)量方法。該方法與鹽酸副玫瑰法相比,具有不含有四氯汞鈉等有毒試劑、不影響工作人員健康等優(yōu)勢(shì),但該方法使用的是專用玻璃儀器,需要特制,且供試液制備所需時(shí)間較長(zhǎng),采用該方法進(jìn)行大批量樣品二氧化硫含量測(cè)定時(shí)需要耗費(fèi)大量人力物力,也不能及時(shí)給出測(cè)定結(jié)果。除此之外,當(dāng)供試樣品自身具有顏色時(shí),滴定終點(diǎn)判斷誤差較大。針對(duì)以上缺點(diǎn),有研究者對(duì)該方法進(jìn)行了改進(jìn)。對(duì)有色供試樣品,采用交聯(lián)聚乙烯吡咯烷酮或聚酰胺進(jìn)行脫色,能有效去除供試液自身顏色對(duì)終點(diǎn)的干擾[31-32];采用滴定法進(jìn)行含量測(cè)定時(shí),滴定終點(diǎn)判斷人為影響因素較大,采用碘氯仿溶液與二氧化硫反應(yīng),生成物于510nm處有紫外吸收,其吸光度與二氧化硫含量呈負(fù)相關(guān)進(jìn)行定量,可減小人為因素引起的誤差[33]。此外,根據(jù)樣品需要,有研究者采用凱氏定氮儀或者更改吸收液等方法來滿足含量測(cè)定要求[34-35]。
2.2.4 化學(xué)發(fā)光法 二氧化硫與顯色劑對(duì)氨基偶氮苯反應(yīng)可生成偶氮本磺酰胺,再與甲醛反應(yīng)可生成有色物質(zhì)對(duì)甲基偶氮苯磺酸。楊龍彪等[36]建立了對(duì)氨基偶氮苯分光法測(cè)定食品中的二氧化硫,并利用該方法對(duì)市售5種年糕中的二氧化硫含量進(jìn)行了測(cè)定。郭彥青等[37]建立了魯米諾化學(xué)發(fā)光法測(cè)定食品中的二氧化硫殘留量,利用該方法對(duì)粉絲、銀耳、餅干和蘑菇中的二氧化硫殘留量進(jìn)行了測(cè)定,并將該方法和國(guó)標(biāo)法測(cè)定的結(jié)果比較,二者結(jié)果基本吻合。該方法重現(xiàn)性好,是一種簡(jiǎn)便快捷的測(cè)定方法。王園朝等[38]建立了葡萄酒中Ru( phen)32+-SO32--Ce(IV)體系化學(xué)發(fā)光法檢測(cè)亞硫酸鹽含量,Ru(phen)32+與Ce(IV)發(fā)生氧化還原反應(yīng),但該反應(yīng)必須在亞硫酸鹽存在下發(fā)光才明顯,且該方法易受Na+、K+、Cl-等共存離子的影響。亞硫酸鹽能使孔雀石綠褪色,且褪色程度和亞硫酸鹽濃度具有線性關(guān)系,曹鳳梅等[39]建立了流動(dòng)注射褪色法測(cè)定食品中的亞硫酸鹽,用該方法對(duì)3個(gè)銀耳樣品中的亞硫酸鹽含量進(jìn)行了測(cè)定,結(jié)果與國(guó)標(biāo)法比較,誤差在5%內(nèi)。沈祥等[40]建立了低壓離子色譜分離-次黃嘌呤增敏化學(xué)發(fā)光聯(lián)用法檢測(cè)食品中亞硫酸鹽含量,低壓離子色譜可減少樣品中其他陰離子的干擾,同時(shí)加快分析速度,次黃嘌呤能對(duì)魯米諾反應(yīng)產(chǎn)生增敏作用,增大化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度。此外,亞硫酸鹽在磷酸鹽緩沖環(huán)境中能使孔雀石綠褪色,且褪色強(qiáng)度與亞硫酸鹽濃度在一定范圍內(nèi)呈線性關(guān)系,因此有研究者建立了孔雀石綠分光光度法測(cè)定亞硫酸鹽含量[41]。
2.2.5 高效液相色譜法 利用N-(9-吖啶基)馬來酰亞胺能與亞硫酸鹽反應(yīng)生成強(qiáng)熒光物質(zhì)的原理,衛(wèi)峰等[42]建立了高效液相色譜熒光法測(cè)定總亞硫酸鹽含量,并用該方法測(cè)定了葡萄酒中的亞硫酸鹽含量。彭曉俊等[43]建立了反相硅膠柱凈化-柱后衍生-高效液相色譜法測(cè)定脫水蔬菜中的亞硫酸鹽含量,采用ODS柱,在堿性條件下以5,5′-二硫代雙(2-硝基苯甲酸)為柱后衍生試劑,于445nm波長(zhǎng)處檢測(cè),利用該方法對(duì)金針菜、糖姜、銀耳等多種蔬菜中亞硫酸鹽的殘留量進(jìn)行了測(cè)定。徐琴等[44]建立了固相萃取-柱后衍生-反相高效液相色譜法測(cè)定脫水蒜粉中的亞硫酸鹽含量。首先采用甲醛、鹽酸-醋酸緩沖體系活化LC-C18SPE小柱除去雜質(zhì),富集亞硫酸鹽,再與四丁基氫氧化銨溶液柱后衍生,于450nm波長(zhǎng)處進(jìn)行檢測(cè),該方法能有效防止大蒜中蒜素與亞硫酸鹽發(fā)生氧化還原反應(yīng),減小干擾。
2.2.6 氣相色譜法 王曉云等[45]建立了頂空氣相色譜檢測(cè)法測(cè)定大棗中亞硫酸鹽含量。將大棗粉碎后置于頂空瓶中,加濃鹽酸提取10min,將亞硫酸鹽轉(zhuǎn)化為SO2,取頂部空氣進(jìn)行氣相色譜分析,并與碘量法進(jìn)行比較,二者結(jié)果無顯著性差異。
2.2.7 酶光度分析法 狄俊偉等[46]建立了酶光度分析法測(cè)定食品中的痕量亞硫酸鹽,該方法的原理為亞硫酸根在亞硫酸鹽氧化酶作用下生成SO42-和H2O2,H2O2和色原劑3,3',5,5'-四甲基聯(lián)苯胺在過氧化氫氧化酶作用下顯色,目標(biāo)化合物的最大吸收波長(zhǎng)為650nm,利用該方法對(duì)白葡萄酒和啤酒中的二氧化硫殘留量進(jìn)行了測(cè)定。
2.2.8 熒光分析法 熒光分析法是一種高靈敏度、高選擇性的光譜分析法?;趤喠蛩猁}與鄰苯二甲醛、銨鹽反應(yīng)生成具有熒光的化合物的原理,彭月[47]首次建立了熒光衍生法測(cè)定中藥材中二氧化硫殘留量,并對(duì)該方法的衍生條件進(jìn)行了系統(tǒng)研究,最終確定衍生物在激發(fā)波長(zhǎng)321nm、發(fā)射波長(zhǎng)384nm處熒光強(qiáng)度最大。利用該方法對(duì)市售粉絲、薏苡仁、銀耳、腐竹、蜜餞、糖類等食品中的亞硫酸鹽含量進(jìn)行了檢測(cè),發(fā)現(xiàn)腐竹、薏苡仁中亞硫酸鹽超標(biāo)嚴(yán)重。
2.2.9 其他 除了以上介紹的方法,還有研究者采用示波極譜法[48]、碘離子選擇電極[49]、二氧化硫速測(cè)儀[50]等方法對(duì)食品中二氧化硫殘留量進(jìn)行了研究。
亞硫酸鹽作為常用食品添加劑,適量加入到食品中可以保證食品的風(fēng)味,但過量使用則會(huì)對(duì)人體健康造成危害。但在經(jīng)濟(jì)利益的驅(qū)使下,不法商人常違規(guī)過量添加亞硫酸鹽,因此有關(guān)部門應(yīng)加強(qiáng)食品安全監(jiān)督管理,嚴(yán)格控制亞硫酸鹽使用量,采用快速準(zhǔn)確的檢測(cè)方法防止不合格商品流入市場(chǎng)。
《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定鹽酸副玫瑰苯胺法和滴定法為亞硫酸鹽法定檢測(cè)方法,鹽酸副玫瑰苯胺法具有靈敏度高、結(jié)果可靠等特點(diǎn),自1956年由WEST提出后一直沿用至今,但其吸收劑為有毒物質(zhì)四氯汞鈉,具有一定不良影響。滴定法雖然操作簡(jiǎn)單,但需要特制的玻璃儀器,樣品蒸餾提取時(shí)間長(zhǎng),不適合做現(xiàn)場(chǎng)快速檢查。色譜法所用儀器費(fèi)用昂貴,檢測(cè)成本高。分光測(cè)色法是通過亞硫酸鹽含量與反應(yīng)溶液顏色之間的線性關(guān)系進(jìn)行半定量的方法,可快速判斷樣品中亞硫酸鹽含量的范圍,是一種快速、簡(jiǎn)便的檢測(cè)方法,具有一定的推廣使用意義。
《GB2760-2011食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》中對(duì)干果類、飲料、糖類、干制蔬菜等二氧化硫含量進(jìn)行了規(guī)定,要求以二氧化硫計(jì)不得超過最大限量,但未對(duì)魚、蝦等海產(chǎn)品的二氧化硫限量進(jìn)行規(guī)定,該部分亟需補(bǔ)充完善。
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(責(zé)任編輯:尹晨茹)
Progress in the Research of Sulfites in the Food
Li Xuelian, Yang Li, Chen Hongping,Li Min,Liu Youping*
(State Key Laboratory Breeding Base of Systematic Research, Development and Utilization of Chinese Medicine Resources, Pharmacy college,Chengdu University of Traditional Chinese Medicine, Chengdu 611137,China)
Sulfite include sulfur dioxide, sodium sulfite, sodium bisulfite, low sodium sulfite and sodium pyrosulfite , with the functions of bleaching, sterilization, antioxidant, preservation, and so on, as a kind of food additive, its application has a long history. However, driven by economic interests, to make goods has better appearance and longer storage period, pusher often artificial excessive add sulfites. But consumption of sulfite for long time can caused some damage on human respiratory system, circulatory system and nervous system .et. In this paper, the harm of sulfite and its qualitative and quantitative detection methods are summarized, and a new method for the detection of sulfite qualitative-spectral method of color measurement and quantitative fluorescence analysis testing technique are introduced, and it is proposed that spectral method of color measurement can be promoted as a way to on-site rapid detection of sulphite.
Sulfite;Toxic Effect;Qualitative; Quantitative; Detection Method
2014-09-02
四川省質(zhì)量監(jiān)督局重要技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)研究項(xiàng)目(ZYBZ2011-50)
李雪蓮(1989-),女,成都中醫(yī)藥大學(xué)碩士研究生,研究方向?yàn)橹兴幓瘜W(xué)成分與質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。E-mail:lixuelian_coc@163.com
劉友平(1964-),成都中醫(yī)藥大學(xué)研究員,博士生導(dǎo)師,研究方向?yàn)橹兴幩幮镔|(zhì)基礎(chǔ)及質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)化。E-mail:15828551955@163.com
TS207.3
A
1673-2197(2015)03-0034-04
10.11954/ytctyy.201503014