見雪珍，楊　洋，袁協(xié)堯，王洪恩，劉衛(wèi)平

(上海飛機(jī)制造有限公司， 上海 200436)

商用客機(jī)連續(xù)纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的現(xiàn)狀及其發(fā)展趨勢(shì)

見雪珍，楊洋，袁協(xié)堯，王洪恩，劉衛(wèi)平

(上海飛機(jī)制造有限公司， 上海 200436)

摘要綜述了商用客機(jī)連續(xù)纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料的性能特點(diǎn)、現(xiàn)狀及其發(fā)展趨勢(shì)。介紹了以聚醚醚酮(PEEK)、聚苯硫醚(PPS)和聚醚酰亞胺(PEI)等為基體的預(yù)浸料，并對(duì)連續(xù)纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料在商用客機(jī)上的應(yīng)用進(jìn)行了總結(jié)。

關(guān)鍵詞聚醚醚酮； 聚苯硫醚； 聚醚酰亞胺； 商用客機(jī)； 預(yù)浸料； 復(fù)合材料

0前言

由于連續(xù)纖維增強(qiáng)樹脂基復(fù)合材料具有強(qiáng)度高、密度低、可設(shè)計(jì)性強(qiáng)等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于民用航空領(lǐng)域。自20世紀(jì)80年代以來，隨著連續(xù)纖維增強(qiáng)的熱塑性預(yù)浸料纖維浸漬技術(shù)，以及低成本制造技術(shù)的成熟和發(fā)展，連續(xù)碳纖維增強(qiáng)的熱塑復(fù)合材料憑借其特有的優(yōu)勢(shì)逐漸在商用航空工業(yè)領(lǐng)域得到應(yīng)用。

目前航空工業(yè)使用的熱塑性復(fù)合材料主要以聚醚醚酮(PEEK)、聚苯硫醚(PPS)和聚醚酰亞胺(PEI)等特種工程塑料為基體樹脂，連續(xù)碳纖維為增強(qiáng)材料。與傳統(tǒng)的熱固性復(fù)合材料相比，熱塑性復(fù)合材料具有如下的優(yōu)點(diǎn)[1-3]。

(1) 韌性好、疲勞強(qiáng)度高、沖擊損傷容限高，可以滿足航空工業(yè)材料適航認(rèn)證中較高的損傷容限的要求。

(2) 熱塑性預(yù)浸料可長(zhǎng)期在室溫下存儲(chǔ)，而環(huán)氧樹脂等熱固性預(yù)浸料存儲(chǔ)條件苛刻，且有操作壽命和剩余力學(xué)壽命的限制。

(3) 熱成型工藝性好、成型周期短、生產(chǎn)效率高，可以采用原位自動(dòng)鋪放、熱模壓、真空吸附等工藝成型。

(4) 邊角料或廢料可再熔融成型或回收利用。

(5) 產(chǎn)品設(shè)計(jì)自由度大，可制成復(fù)雜形狀，成型適應(yīng)性廣。

由于連續(xù)纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料具有上述優(yōu)點(diǎn)，空客公司和波音公司等航空制造企業(yè)成立了研究機(jī)構(gòu)進(jìn)行相關(guān)的技術(shù)開發(fā)，并對(duì)熱塑性復(fù)合材料進(jìn)行研究，而我國(guó)商用客機(jī)在該領(lǐng)域的應(yīng)用研究尚屬空白。

筆者調(diào)研了以PEEK、PPS和PEI等樹脂為基體的連續(xù)纖維增強(qiáng)的預(yù)浸料產(chǎn)品應(yīng)用情況；介紹了目前市場(chǎng)上商用航空產(chǎn)品系列；探討了成型工藝特點(diǎn)，并對(duì)這些產(chǎn)品的性能進(jìn)行比較。

1連續(xù)纖維增強(qiáng)的PEEK預(yù)浸料

聚醚醚酮是主鏈結(jié)構(gòu)中含有1個(gè)酮鍵和2個(gè)醚鍵重復(fù)單元所構(gòu)成的高聚物。由于大分子鏈上含有剛性的苯環(huán)、柔順的醚鍵及提高分子間作用力的羰基，結(jié)構(gòu)規(guī)整，因而該類樹脂具有高耐熱性、高強(qiáng)度、高模量、高斷裂韌性等優(yōu)異的綜合性能[4]。PEEK可以作為高強(qiáng)度復(fù)合材料替代鋁和其他金屬材料制造飛機(jī)零部件。纖維增強(qiáng)PEEK復(fù)合材料還具有良好的自熄滅性、低煙和燃燒產(chǎn)物無毒等優(yōu)異的阻燃特性，可以制造內(nèi)飾件和電纜元件[5]。碳纖維和玻璃纖維增強(qiáng)的PEEK復(fù)合材料還用于飛機(jī)的機(jī)翼前緣、機(jī)艙、門把手、操縱桿及直升飛機(jī)尾翼等[5]。

目前PEEK預(yù)浸料的供應(yīng)商有TenCate、Fiberforge、Victrex、Ticona和東邦特耐克絲等。

1.1　TenCate公司產(chǎn)品

TenCate是一家荷蘭大型先進(jìn)復(fù)合材料供應(yīng)商。近年來一直在擴(kuò)大公司的規(guī)模，其公司產(chǎn)品也越來越齊全。該公司的PEEK預(yù)浸料產(chǎn)品的商品名為Cetex?TC系列和Thermo-lite?系列。其中，Cetex?TC系列的基體樹脂PEEK為TC 1200和TC 1220，并用不同的碳纖維浸漬成為預(yù)浸料；而Thermo-lite?系列產(chǎn)品則根據(jù)增強(qiáng)纖維的不同有1467I、2667I、4268I和4474I等PEEK基預(yù)浸料。

1.1.1Cetex?TC系列

TC 1200為半晶的PEEK，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為143 ℃，熔點(diǎn)為343 ℃，長(zhǎng)期使用溫度為121 ℃，加工溫度為370~400 ℃，具有優(yōu)異的耐化學(xué)性、耐溶劑性、阻燃性及高溫韌性。以TC 1200為基體的預(yù)浸料有預(yù)浸布和單向帶。單向帶有標(biāo)準(zhǔn)模量以及中等模量的碳纖維的或者S-2玻璃纖維的。單向帶帶寬75~305 mm，可以采用熱壓、熱成型、原位自動(dòng)鋪放、熱壓罐成型等技術(shù)成型加工。

TC 1220的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為143 ℃，熔點(diǎn)為343 ℃，一般與標(biāo)準(zhǔn)模量的碳纖維AS-4D和中等模量的碳纖維IM-7復(fù)合。該系列產(chǎn)品為具有高CAI的熱塑性PEEK單向帶，具有良好的抗溶劑性、高沖擊強(qiáng)度，還具有良好的阻燃性。

TC 1200與TC 1220系列產(chǎn)品的力學(xué)性能對(duì)比，如表1所示(僅列舉0°方向參數(shù))。

表1　TC 1200與TC 1220的力學(xué)性能對(duì)比

由表1可見：

(1) 不論是TC 1200還是TC 1220，其拉伸性能均與增強(qiáng)纖維的拉伸性能正相關(guān)。

(2) S-2玻璃纖維對(duì)TC 1220的力學(xué)性能影響更大。在相同測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)下，TC 1200/S-2的拉伸強(qiáng)度為1517 MPa，而TC 1220/S-2的則為2760 MPa，較TC 1200/S-2的高81.9%；TC 1200/S-2的拉伸模量為51.7 GPa，而TC 1220/S-2的則為172 GPa，較TC 1200/S-2的高232%。

(3) 在壓縮性能方面，TC 1200與TC 1220的變化規(guī)律基本類同拉伸性能的。

(4) 對(duì)于層間剪切強(qiáng)度，增強(qiáng)纖維的影響較小，性能最優(yōu)者(TC 1200/IM-7)為110 MPa，僅比最差者(TC 1200/AS-4)的88.9 MPa高23%。

對(duì)于民用航空材料而言，開孔拉伸和開孔壓縮性能也是材料適航認(rèn)證的一個(gè)重要指標(biāo)。部分材料的開孔拉伸強(qiáng)度和開孔壓縮強(qiáng)度，如表2所示。由表2可見：TC 1220/AS-4D的開孔性能優(yōu)于TC 1200/AS-4的，但優(yōu)勢(shì)并不明顯，TC 1220/AS-4D的開孔拉伸強(qiáng)度和開孔壓縮強(qiáng)度分別比TC 1200/AS-4的高9.56%和0.68%。

表2　部分材料的開孔拉伸和開孔壓縮強(qiáng)度

1.1.2Thermo-lite?系列

Thermo-lite?系列產(chǎn)品0°方向的力學(xué)性能，如表3所示。

表3　Thermo-lite?系列產(chǎn)品0°方向的力學(xué)性能

將表3中數(shù)據(jù)與表1對(duì)比，在相同纖維增強(qiáng)的條件下，1467I和2667I普遍低于Cetex?TC 1200系列產(chǎn)品，但是2667I的剪切強(qiáng)度比TC 1200的高59%；4474I的拉伸強(qiáng)度和壓縮強(qiáng)度及壓縮模量均高于TC 1200的，分別高15%、39%和28%，而剪切強(qiáng)度卻比TC 1200的低4%。因?yàn)?268I是E-玻璃纖維增強(qiáng)的，所以與TC系列無可比性。

1.2　VICTREX公司產(chǎn)品

1982年，英國(guó)ICI公司為銷售聚醚醚酮推出了VICTREX品牌。經(jīng)過近30年的發(fā)展，VICTREX Preg?已成為牌號(hào)最齊全的聚醚醚酮品牌，包括VICTREX Preg?PEEK聚合物、VICOTETM涂料和APTIVTM薄膜。目前，該公司的纖維增強(qiáng)PEEK以注塑或者擠出等成型為主，作為預(yù)浸料而存在的產(chǎn)品不多。

該公司產(chǎn)品的增強(qiáng)纖維有碳纖維和玻璃纖維兩類，預(yù)浸料有單向帶和織物。Victrex的產(chǎn)品見圖1。該公司產(chǎn)品的力學(xué)性能，如表4所示。由表4可見:該品牌無論哪個(gè)類型的產(chǎn)品均與Cetex?TC系列存在差距，且某些指標(biāo)差距較大。

圖1　Vitrex公司的產(chǎn)品預(yù)浸布(左)和單向帶(右)表4　Vitrex公司產(chǎn)品的力學(xué)性能

項(xiàng)目碳纖維單向帶碳纖維預(yù)浸布玻璃纖維單向帶拉伸強(qiáng)度/MPa>2000>1900>1100拉伸模量/GPa>135>120>60壓縮強(qiáng)度/MPa>1150>1000>1000壓縮模量/MPa>120>110>55撓曲強(qiáng)度/MPa>1250>1700>1500撓曲模量/GPa>120>110>55

1.3　Fiberforge公司產(chǎn)品

成立于1998年的Fiberforge公司是一家致力于高性能熱塑性復(fù)合材料的公司。該公司提供包括PEEK在內(nèi)的多種不同樹脂基體的熱塑性復(fù)合材料，其中PEEK復(fù)合材料僅有AS-4標(biāo)模碳纖維增強(qiáng)的?；阡亴臃较?yàn)閇0]n的層壓板的力學(xué)性能與Cetex?TC系列的對(duì)比，如表5所示。由表5可見:Fiberforge的力學(xué)性能與TC 1200/AS-4的各有優(yōu)劣，但基本處于TC 1200/AS-4的和TC 1220/AS-4D的之間。

1.4　東邦特耐克絲公司產(chǎn)品[1,6]

近年來，東邦特耐克絲公司已經(jīng)不再局限于碳纖維的制造和銷售，開始進(jìn)軍纖維增強(qiáng)復(fù)合材料市場(chǎng)。該公司目前生產(chǎn)的PEEK復(fù)合材料產(chǎn)品有Tenax?TPUD(熱塑性單向帶)和Tenax?TPCL(熱塑性固化層合板)兩種產(chǎn)品。這兩種產(chǎn)品在濕熱條件下具有良好的性能，對(duì)微裂紋有非常低的敏感性，并且具有良好的阻燃性、低放煙性和低毒性。

表5　基于鋪層方向?yàn)閇0]n的層壓板力學(xué)性能與Cetex? TC系列的對(duì)比

注(1)：鋪層方向?yàn)閇0/90]s；

注(2)：鋪層方向?yàn)閇0/45/90/-45]s。

東邦特耐克絲公司Tenax?的產(chǎn)品,如圖2所示。

圖2　東邦特耐克絲公司產(chǎn)品　Tenax? TPUD(左)，Tenax?TPCL(右)

Tenax?TPUD產(chǎn)品使用針對(duì)熱塑性基體的定制浸潤(rùn)劑，以提供非常好的纖維-基體分布，并對(duì)PEEK基體具有良好的黏接性。該產(chǎn)品的寬度在6.35~304.8 mm，可以采用手工或自動(dòng)鋪帶、自動(dòng)鋪絲成型，還可采用原絲纏繞工藝制造管狀部件。

Tenax?TPCL是由數(shù)層熱塑性粉末織物制成，成型方式為類似金屬?zèng)_壓。固化的層合板可在熔融溫度下簡(jiǎn)單加熱，然后在壓機(jī)上的金屬模具中沖壓幾分鐘。該產(chǎn)品非常適用于制造大量形狀相似、并具有高力學(xué)性能的部件。

綜合以上四家公司的產(chǎn)品可以發(fā)現(xiàn)：TenCate公司的兩個(gè)系列中，在相同增強(qiáng)纖維的條件下，Cetex?TC系列產(chǎn)品的性能優(yōu)于Thermo-lite?的，同時(shí)TC 1220的優(yōu)于TC 1200的；Victrex公司的產(chǎn)品與TenCate Cetex?TC系列的產(chǎn)品相差較大。Fiberforge公司的產(chǎn)品與TenCate的Cetex?TC系列各具優(yōu)勢(shì)；而東邦特耐克絲公司的產(chǎn)品則以成品層壓板為主。

2連續(xù)纖維增強(qiáng)的PPS預(yù)浸料

PPS是主鏈結(jié)構(gòu)中以亞苯基硫醚為重復(fù)單元所構(gòu)成的高聚物。由于其結(jié)構(gòu)為苯環(huán)和硫交替連接，分子鏈剛性大、規(guī)整性好，故PPS為結(jié)晶型聚合物。PPS具有較高的強(qiáng)度、模量及良好的制品尺寸穩(wěn)定性，蠕變小，還具有極高的耐疲勞性、良好的阻燃性、低吸濕性，尤其在高溫、高濕條件下不變形，并且能保持優(yōu)良的電絕緣性。由于硫原子上存在孤對(duì)電子，使得PPS樹脂與纖維、無機(jī)填料及金屬具有良好的親和性，所以易于制造復(fù)合材料[7]，已廣泛應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域。

目前，PPS預(yù)浸料的主要供應(yīng)商為TenCate和Fiberforge公司。

2.1　TenCate公司產(chǎn)品

類似于PEEK，TenCate公司的PPS預(yù)浸料同樣存在Cetex?TC和Thermo-lite?兩個(gè)系列，其中Cetex?TC 1100的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為90 ℃，熔點(diǎn)為280 ℃，長(zhǎng)期使用溫度為100 ℃。該型號(hào)的產(chǎn)品可用于主承力結(jié)構(gòu)和次承力結(jié)構(gòu)，如翼面類結(jié)構(gòu)前緣、發(fā)動(dòng)機(jī)短艙、雷達(dá)罩等。TC 1100可以與AS-4、IM-7、7781(一種玻璃纖維)和5HS(T300-3K碳纖維)復(fù)合；而Thermo-lite?系列則根據(jù)增強(qiáng)纖維的不同有1466P、2666P、4268P和4473P等型號(hào)。

2.1.1Cetex?TC系列

Cetex?TC 1100系列復(fù)合材料的力學(xué)性能，如表6所示。由表6可見：不同纖維增強(qiáng)PPS樹脂的力學(xué)性能相差較大。與相同纖維增強(qiáng)PEEK相比，TC 1100/AS-4與TC 1200/AS-4的力學(xué)性能稍弱，而TC 1100/IM-7的與TC1200/IM-7的基本持平。TC 1100/5HS與TC 1200/5HS則各有優(yōu)劣，TC 1100/5HS的壓縮性能較好，而TC 1200/5HS的拉伸性能較好。TC 1100/7781與TC 1200系列，則無可比性。

表6　Cetex?TC 1100系列預(yù)浸料復(fù)合材料的力學(xué)性能

注(1)：/前后分別為以0°和90°方向?yàn)榛鶞?zhǔn)的數(shù)據(jù)

綜合比較不同纖維增強(qiáng)的TC 1100系列預(yù)浸料可以發(fā)現(xiàn)：?jiǎn)蜗驇?duì)增強(qiáng)拉伸和壓縮性能較為有效；而織物則會(huì)大大提高基體的撓曲性能。

CETEX?TC 1100系列復(fù)合材料的開孔性能，如表7所示。

表7　TC1100系列產(chǎn)品的開孔性能

由表7可見：不同種類的纖維增強(qiáng)PPS，其開孔拉伸強(qiáng)度和開孔壓縮強(qiáng)度相差較大，且均低于TC 1200/AS-4的，尤其是開孔壓縮強(qiáng)度，比TC 1200/AS-4的低4%~43%。

2.1.2Thermo-lite?TC系列

Thermo-lite?(PPS單向帶)產(chǎn)品的力學(xué)性能，如表8所示。該系列產(chǎn)品的力學(xué)性能普遍低于相同纖維增強(qiáng)的PEEK的，但是1466P的壓縮模量、2666P的拉伸性能、4473P的拉伸模量和壓縮模量稍高于相同纖維增強(qiáng)的PEEK(牌號(hào)分別為1467I、2667I和4474I)的。同時(shí)4268P所有可比指標(biāo)均低于4268I的。

2.2　Fiberforge公司產(chǎn)品

該公司產(chǎn)品僅有碳纖維增強(qiáng)PPS，將基于鋪層方向?yàn)閇0]n的層壓板的力學(xué)性能列于表9。由表9可見：Fiberforge公司產(chǎn)品的拉伸強(qiáng)度低于TC 1200/AS-4(22%)的，拉伸模量卻相差不大，壓縮強(qiáng)度也略高于TC 1200/AS-4的。

表8　Thermo-lite?(PPS單向帶)系列的力學(xué)性能

表9　Fiberforge公司產(chǎn)品的力學(xué)性能與TC 1200/AS-4的比較

3連續(xù)纖維增強(qiáng)的PEI預(yù)浸料

PEI是一種主鏈結(jié)構(gòu)以醚基和酰亞胺基為結(jié)構(gòu)特征的高聚物，主要單體為芳香二酚和二硝基雙酰亞胺。PEI起源于聚酰亞胺。為了克服聚酰亞胺樹脂加工難度大，韌性不足等弱點(diǎn)，在芳雜環(huán)主鏈上引入了柔性醚鍵，從而得到了聚醚酰亞胺[8]。經(jīng)過40多年的發(fā)展，現(xiàn)在PEI已經(jīng)成為特種工程塑料家族中不可或缺的一員，并且得到廣泛應(yīng)用。

目前，PEI家族中產(chǎn)量最大的是GE Plastic公司的Ultem?系列，該品牌也是目前PEI所有產(chǎn)品中唯一的萬噸級(jí)規(guī)模的品牌，后來GE Plastic被SABIC收購(gòu)。 Ultem經(jīng)過改性后，因?yàn)槠滟|(zhì)量輕、強(qiáng)度高，阻燃，可加工性好，且價(jià)格相對(duì)低廉，因此廣泛應(yīng)用于航空內(nèi)飾，如結(jié)構(gòu)支座、扶手、腳踏板等客機(jī)廚房應(yīng)用和桌盤支撐架等。除了航空內(nèi)飾，空客公司的多尼爾-328的襟翼肋、灣流4/5的方向舵肋和方向舵前緣、灣流5的增壓隔框以及石川島播磨公司的飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)外殼和靜子葉片材質(zhì)均為PEI[9-12]。

目前，市場(chǎng)上PEI以基體樹脂為主。TenCate公司的PEI預(yù)浸料產(chǎn)品也分為Cetex?TC和Thermo-Lite?兩個(gè)系列，其中Cetex?TC系列產(chǎn)品分為TC 1000 Design(7581PEI)以及TC 1000 Premium(7781PEI)兩種，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度均為217 ℃，熔點(diǎn)均為310 ℃，樹脂的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為50%；而Thermo-Lite?產(chǎn)品只有1467U，為AS-4碳纖維增強(qiáng)的，帶寬305 mm。

Cetex?TC 1000 Design、TC 1000 Premium及Thermo-Lite?1467U復(fù)合材料層壓板的力學(xué)性能，如表10所示。

表10　Cetex?系列復(fù)合材料層壓板的力學(xué)性能

由表10可見：Design和Premium這兩種牌號(hào)材料的力學(xué)性能相差不大，在一定條件下可以相互替換；而1467U的力學(xué)性能明顯優(yōu)于Cetex?TC系列產(chǎn)品的。其拉伸、壓縮、撓曲性能均是Cetex?TC系列產(chǎn)品的1.7~5.2倍。

綜上所述，雖然1467U在性能上與TC 1200/AS-4有一定的差距，但是大大優(yōu)于Cetex?TC 1000的。而在Cetex?TC系列產(chǎn)品中，Design系列在對(duì)孔和缺口的敏感度上均優(yōu)于Premium的。

4結(jié)語

在國(guó)外的連續(xù)纖維增強(qiáng)高性能熱塑性預(yù)浸料的供應(yīng)商中，TenCate公司占據(jù)了很大的市場(chǎng)份額，近些年又收購(gòu)了多家其他熱塑性預(yù)浸料供應(yīng)商，其熱塑性特種工程塑料種類多，增強(qiáng)纖維類型也多。PEEK、PPS和PEI體系基本上都分為Cetex?TC系列和Thermo-lite?系列，且前者性能優(yōu)于后者的。其他的高性能預(yù)浸料供應(yīng)商也各自擁有特色產(chǎn)品，其中東邦特耐克絲公司擁有從碳纖維、高性能基體樹脂到熱塑性預(yù)浸料的全方位的自主產(chǎn)品，同時(shí)還開發(fā)了熱塑性復(fù)合材料層壓板，具有一定實(shí)力和特色。

目前市場(chǎng)上高端特種工程塑料及其增強(qiáng)纖維基本被國(guó)外公司占據(jù)，國(guó)內(nèi)相關(guān)產(chǎn)品種類少，且同一牌號(hào)不同批次間性能離散性大，不符合航空工業(yè)對(duì)材料適航性能的要求。近年來國(guó)際商用航空制造領(lǐng)域?qū)Ω咝阅軣崴苄詮?fù)合材料的需求逐漸增大，相關(guān)制造技術(shù)的研發(fā)方興未艾。國(guó)產(chǎn)大型客機(jī)的立項(xiàng)為熱塑性復(fù)合材料的國(guó)產(chǎn)化和推廣提供了難得的機(jī)遇，大力發(fā)展連續(xù)纖維增強(qiáng)的高性能熱塑性預(yù)浸料及其制造技術(shù)將是我國(guó)未來復(fù)合材料產(chǎn)業(yè)的重要發(fā)展方向。

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Status and Development Trend of Continuous Fiber Reinforced

Thermoplastic Composites in Commercial Aircraft

JIAN Xue-zhen, YANG Yang, YUAN Xie-yao, WANG Hong-en, LIU Wei-ping

(Shanghai Aircraft Manufacturing Co., Ltd., Shanghai 200436, China)

Abstract：The performance characteristics, status and development trend of continuous fiber reinforced thermoplastic composites in commercial aircraft are reviewed. Prepreg with matrix of PEEK, PPS, PEI etc. are introduced. Applications of continuous fiber reinforced thesmoplastic composites in commercial aircraft are also summarized.

Key words：polyetheretherketone; polyphenylene sulfide; polyetherimide; commercial aircraft； prepreg； composite

收稿日期：(2015-01-06)

作者簡(jiǎn)介：見雪珍(1986—)，女，助理研發(fā)工程師，從事航空航天用復(fù)合材料等研究。

中圖分類號(hào)：U 461；TP 308

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1009-5993(2015)02-0017-06