任守軍，孫永明，王 瑤，孔曉英，袁振宏

（1. 中國科學(xué)院廣州能源研究所，中國科學(xué)院可再生能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640；2. 蘭州理工大學(xué) 西部能源與環(huán)境研究中心，蘭州 730050）

硫酸鹽對厭氧降解糖蜜酒精廢水的影響機(jī)理及處理工藝研究進(jìn)展*

任守軍1,2，孫永明1?，王 瑤1，孔曉英1，袁振宏1

（1. 中國科學(xué)院廣州能源研究所，中國科學(xué)院可再生能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640；2. 蘭州理工大學(xué) 西部能源與環(huán)境研究中心，蘭州 730050）

高濃度硫酸根是影響糖蜜酒精廢水厭氧降解的重要因素。本文闡述了硫酸鹽還原菌對厭氧發(fā)酵過程中產(chǎn)甲烷的影響及硫酸鹽還原產(chǎn)物對厭氧發(fā)酵的作用機(jī)制，綜合評述了糖蜜酒精廢水厭氧過程中硫酸鹽處理技術(shù)的特點(diǎn)及應(yīng)用范圍，結(jié)合工程案例，建議糖蜜廢水厭氧轉(zhuǎn)化過程中進(jìn)行高效率、低成本除去硫酸根對厭氧發(fā)酵抑制性的技術(shù)深入研究，并進(jìn)行制備生物燃?xì)獾漠a(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。

糖蜜酒精廢水；硫酸根；厭氧工藝

0 引 言

糖蜜酒精廢水是一種高濃度高色度的有機(jī)廢水，是以糖蜜為原料生產(chǎn)酒精的副產(chǎn)物。據(jù)統(tǒng)計，2014年我國糖蜜酒精產(chǎn)量約為1 000萬t[1]，糖蜜每生產(chǎn)1 t酒精約產(chǎn)生12～18 t廢水，其化學(xué)需氧量（Chemical Oxygen Demand, COD）高達(dá)（8～12）萬mg/L，若進(jìn)行厭氧處理，每噸可產(chǎn)生生物燃?xì)?8～42 m3，年產(chǎn)氣潛力約為2.8億m3，該處理不僅可以解決污染問題還可以獲得可觀的經(jīng)濟(jì)效益，同時，糖蜜酒精廢水經(jīng)處理可生產(chǎn)500萬t以上中水，可以部分緩解我國水資源短缺的現(xiàn)狀，故糖蜜酒精廢水的處理和資源化回收利用一直都是工業(yè)廢水處理研究的重點(diǎn)之一[2]。

目前，國內(nèi)外研究了多種糖蜜酒精廢水處理或資源化利用的工藝及技術(shù)，如厭氧法、厭氧好氧法、農(nóng)灌法、制作飼料法等。厭氧法是目前應(yīng)用最廣泛的方法之一[3], 但是減少和去除SO42?對厭氧發(fā)酵抑制作用的影響，一直是厭氧處理的難點(diǎn)和熱點(diǎn)。本文根據(jù)糖蜜廢水中存在高濃度硫酸根離子的特點(diǎn)，綜合評述了其對厭氧降解糖蜜廢水的影響及處理工藝，為糖蜜廢水厭氧發(fā)酵高效轉(zhuǎn)化生物燃?xì)馓峁├碚撝笇?dǎo)。

1 糖蜜酒精廢水的特點(diǎn)

我國制糖工藝多為亞硫酸法（95%以上的糖廠采用此工藝），產(chǎn)生的糖蜜酒精廢水含有高濃度的硫酸鹽與亞硫酸鹽[6]，廢水的pH值通常為3.5～4.5，故其腐蝕性強(qiáng)；除含有大量糖份外，還含有蛋白質(zhì)、氨基酸、維生素等，故其可生化潛力大；含有類黑色素，難以物化生化去除，各組分具體含量見表1[7]。

表1 糖蜜酒精廢水各組分含量Table 1 Components of molasses alcohol wastewater

2 硫酸根（SO42?）對厭氧發(fā)酵的影響

影響厭氧降解效率的關(guān)鍵在于產(chǎn)甲烷菌，國內(nèi)外學(xué)者的研究證明了多種組分[8]及一些營養(yǎng)元素如N、P、K、Fe、Co、Ni等[9]均對產(chǎn)甲烷菌有影響。基于糖蜜酒精廢水的特點(diǎn)，硫酸鹽對廢水厭氧生物處理的影響主要有硫酸鹽還原菌（Sulfate reducing bacteria, SRB）及其還原產(chǎn)物兩個方面。

2.1 SRB對厭氧發(fā)酵的影響

廢水存在少量SRB時，SRB可作為非產(chǎn)甲烷菌（Methane Producting Bacteria, MPB）降解有機(jī)物，并為MPB提供基質(zhì)，少量的SRB可以以揮發(fā)性有機(jī)酸（如乙酸HAC、丙酸、丁酸和長鏈脂肪酸及苯甲酸等）為碳源和氮源，防止厭氧發(fā)酵“酸化”現(xiàn)象的出現(xiàn)。將硫酸鹽還原為硫化物，能維持較低的氧化還原電位，作為產(chǎn)甲烷菌生長所需的重要硫源，保證了系統(tǒng)的穩(wěn)定性，因此少量SRB存在是有益的[13]。

由于在厭氧消化過程中會生成乙酸和氫氣，MPB利用乙酸和氫氣形成甲烷[10]。當(dāng)廢水中含有高濃度硫酸鹽時，SRB也利用乙酸和氫氣，以SO42?為電子受體，形成硫化氫，與MPB產(chǎn)生競爭機(jī)制。

從電子分流角度分析，由于在厭氧消化過程中形成HAC 和H2, 當(dāng)存在SO42?時，SRB通過氧化HAC和H2釋放電子，以SO42?為電子受體形成H2S。MPB也利用HAC 和H2形成CH4。因而SO42?的存在會發(fā)生基質(zhì)電子的分流，進(jìn)而影響產(chǎn)甲烷的數(shù)量?，F(xiàn)以乙醇發(fā)酵為例：

以上方程式說明，由于廢水中SO42?的存在，乙醇發(fā)酵產(chǎn)甲烷產(chǎn)量減少1/3。

從動力學(xué)角度分析，Yan等[11]研究發(fā)現(xiàn)SRB的特征性常數(shù)Km值與底物的親和力之間的關(guān)系（特征性常數(shù)，其值越小，與底物的親和力越大）。SRB的Km值見表2，可知SRB對氫氣和有機(jī)酸親和力比MPB高，在基質(zhì)濃度較低時，MPB不能利用的情況下，SRB的生長不受影響。SRB利用乙酸的速率也較MPB快。因此SO42?的還原作用比CO2還原成甲烷較有利進(jìn)行[12]，由于SRB與MPB爭奪乙酸和氫氣導(dǎo)致初級抑制。

從熱力學(xué)角度分析也能得到同樣的結(jié)論。表 3提供了硫酸鹽還原和產(chǎn)甲烷反應(yīng)的反應(yīng)自由能數(shù)據(jù)SRB為?152.6 kJ、?71.7 kJ，而MPB為?135.9 kJ、?31.0 kJ，說明硫酸鹽還原反應(yīng)更易進(jìn)行。

2.2 硫酸鹽還原產(chǎn)物對厭氧發(fā)酵的影響

在厭氧條件下，硫酸鹽最終被還原為H2S，廢水中存在少量的H2S可以與廢水中的重金屬形成金屬硫化物沉淀，有助于產(chǎn)甲烷菌的正常生長。但不同含硫化合物具有不同程度的毒性，沒有離子化的H2S中性分子毒性最強(qiáng)[14]，在厭氧降解纖維素產(chǎn)生甲烷的過程中，不同含硫化合物的毒性程度大小順序?yàn)閇15]：硫酸鹽＜硫代硫酸鹽＜亞硫酸鹽＜硫離子（S2?）＜游離H2S。

Cappenberg也發(fā)現(xiàn)高濃度的H2S對產(chǎn)甲烷菌有很強(qiáng)的毒性[13]，同時會抑制SRB和MPB的活性，Anderson 也通過試驗(yàn)證明硫化氫屬于產(chǎn)甲烷菌最重要的抑制物之一[13]，硫酸鹽還原產(chǎn)物主要為H2S，它是一種對細(xì)菌生長有抑制作用的物質(zhì)，其毒性是由其非離子形式即游離H2S引起的，因?yàn)橹挥兄行苑肿硬拍艽┩讣?xì)菌細(xì)胞的細(xì)胞壁，進(jìn)而進(jìn)入細(xì)胞并破壞細(xì)胞內(nèi)部功能，它還可使溶液中非堿性金屬沉淀，影響微生物對該金屬的可利用性，從而影響微生物的生長，產(chǎn)生次級抑制[12]。

此外，硫酸鹽的還原產(chǎn)物H2S妨礙沼氣的有效利用，具體表現(xiàn)為：H2S累計濃度超過400 mg/m3時，可造成工業(yè)危害。H2S可直接腐蝕金屬，又可在氧氣存在的條件下氧化成硫酸，間接造成金屬和混凝土的腐蝕，H2S對建造消化器的混凝土壁、排污管道和輸送沼氣的鋼管的損害最為明顯。

利用沼氣發(fā)電時，H2S對燃燒沼氣的發(fā)電機(jī)，如汽輪機(jī)，有嚴(yán)重的腐蝕性。作為家庭使用的生活能源，沼氣在燃燒時，H2S 氧化生成的SO42?也會腐蝕灶具，污染室內(nèi)空氣，危害人體健康。

綜上，SRB與MPB的競爭可以概括為：盡管SRB在使用H2及揮發(fā)性脂肪酸（Volatile Fatty Acid, VFA）上要占優(yōu)勢，但是它們所能利用的電子供體的比例很小。所以在很多硫酸鹽還原系統(tǒng)中，就MPB整體而言，在使用電子供體上仍體現(xiàn)出一些優(yōu)勢，除了有些報道曾指出在一定的條件下（pH、基質(zhì)）SRB比MPB對H2S更為敏感外，還有報道指出SRB更易受到系統(tǒng)中的總硫化物量的影響，而MPB更易受到分子態(tài)H2S的抑制，當(dāng)然也不能忽視硫酸鹽還原產(chǎn)物對沼氣利用的影響。但無論如何，能及時將系統(tǒng)中的硫化物去除對系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行將是有益的。

3 解除硫酸鹽對厭氧抑制的處理工藝

糖蜜酒精廢水中的高濃度硫酸鹽，使該廢水區(qū)別于其他有機(jī)廢水的厭氧處理，因?yàn)楦邼舛鹊牧蛩猁}對厭氧甲烷菌有抑制作用，影響機(jī)理已在上文進(jìn)行探討，可知使用厭氧處理技術(shù)難度比較大，因此，有必要對含高濃度硫酸鹽的糖蜜酒精廢水厭氧處理工藝進(jìn)行分析。

3.1 鐵鹽原位脫硫處理方式

鐵鹽原位脫硫法是用鐵屑或鐵鹽與硫酸鹽還原產(chǎn)物H2S作用生成不溶性沉淀FeS，從而削弱高濃度硫酸根對厭氧發(fā)酵產(chǎn)生抑制作用的方法[8]。符征鴿等[6]通過鐵法預(yù)處理糖蜜酒精廢水使其COD去除率可以達(dá)到64.1%～78.3%。該方法投資小，操作簡單，也是一種較早被采用的方法，但生成的細(xì)小沉淀物沉淀性較差，泥水分離困難，若硫化物較高時沉淀劑投料量比較大，處理費(fèi)用增加[16]。

3.2 兩段（相）厭氧消化工藝

該方法是先經(jīng)過預(yù)發(fā)酵產(chǎn)生H2S，通過射流曝氣或生物脫硫去除，再進(jìn)行厭氧發(fā)酵的處理工藝。預(yù)發(fā)酵不僅使揮發(fā)酸濃度升高，有利于下一步產(chǎn)甲烷菌的利用，而且使廢水中硫酸鹽還原為H2S，通過射流曝氣，去除一部分H2S從而減輕了對甲烷菌的抑制作用。其工藝流程圖見圖1。該方法可使廢水的COD去除率達(dá)67.5%以上，H2S去除率達(dá)36.1%以上[17-18]。

由于其厭氧作用處理本身耗能少，裝置較簡單，運(yùn)行費(fèi)用低，吹脫氣體可以循環(huán)使用，廢水中的硫可以回收，具有顯著的社會、經(jīng)濟(jì)、環(huán)境效益。

圖1 兩段厭氧消化工藝流程Fig. 1 Two pieces of anaerobic digestion process

H2S-CH4兩相工藝是在兩段厭氧消化工藝基礎(chǔ)上進(jìn)一步強(qiáng)化了酸相硫酸鹽的還原和去除功能[19]，由于SRB將會與MPB競爭底物而對MPB產(chǎn)生抑制作用，同時SRB還原硫酸鹽產(chǎn)生的硫化物也對MPB和其他厭氧菌產(chǎn)生毒害作用，影響厭氧反應(yīng)器的處理效果[20]，為此研究人員采用將硫酸鹽還原過程與產(chǎn)甲烷過程分開在兩個反應(yīng)器中進(jìn)行的兩相處理工藝來消除SPB 對MPB的影響，COD去除率在75%以上[21-22]。張仁江等[23]用兩相上流式厭氧污泥床反應(yīng)器 （Up-flow Anaerobic Sludge Blanket, UASB）處理工藝處理糖蜜酒精廢水，當(dāng)酸化段的容積負(fù)荷達(dá)到30 kg COD/m3時，系統(tǒng)仍能正常運(yùn)行，TOC 去除率在35%以上，酸化段的 SO42?去除率在70%。但工藝變得復(fù)雜，成本較高。

3.3 添加SRB抑制劑工藝

該方法是在發(fā)酵液中加入SRB抑制劑從而抑制SRB活性的一種處理方式。高濃度的硫酸根（SO42?）能引起SRB的大量繁殖，SRB利用硫酸鹽為電子受體產(chǎn)生硫化物而引起腐蝕[24]，SRB還將與MPB競爭底物而對MPB產(chǎn)生抑制作用，同時SRB還原硫酸鹽產(chǎn)生的硫化物也對MPB和其他厭氧菌產(chǎn)生毒害作用，影響厭氧反應(yīng)器的處理效果[25]。添加SRB抑制劑構(gòu)思合理，但其實(shí)用性依賴于對產(chǎn)甲烷菌無毒副作用的SRB抑制劑的發(fā)現(xiàn)。左劍惡等[2]研究了20 mmol/L的Na2MoO4可以完全抑制SRBs的活性，同時可以提高M(jìn)PBs的活性。COD去除率在60%以上。

3.4 微氧厭氧技術(shù)

該方法是用微量的氧使好氧微生物存活，把硫化物氧化成單質(zhì)硫的一種新型工藝。該技術(shù)不僅可以有效去除糖蜜酒精廢水中的有機(jī)質(zhì)和硫酸鹽，還為實(shí)現(xiàn)單質(zhì)硫和沼氣資源的回收利用創(chuàng)造了條件，且對處理富含硫酸鹽的糖蜜酒精廢水具有明顯優(yōu)勢[25]。

李亞偉等[26]提出利用微氧厭氧技術(shù)處理糖蜜酒精廢水的方法，該方法將好氧微生物無色硫細(xì)菌（Colourless Sulfur Bacteria, CSB）與厭氧微生物（SRB與MPB）加入膨脹顆粒污泥床反應(yīng)器中，通入少量的氧使好氧微生物可以存活，能把硫化物氧化成單質(zhì)硫，消除硫化物的抑制。在適量氧存在的情況下，產(chǎn)甲烷菌不但能夠存活，而且還表現(xiàn)出較高的產(chǎn)甲烷活性。張全等[27]向污水生化處理設(shè)施的剩余污泥中通入少量氧氣，在 20℃下反應(yīng)35～40 h，污泥量由80%減小為 15%～20%。胡穎華等[28]也采用微氧活性污泥消化法對污水廠剩余污泥進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，污泥經(jīng)過 20 d 的微氧消化后，SS 的去除率達(dá)到 37.0%，VSS的去除率達(dá)到52.0%，達(dá)到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB 18918-2002）中有機(jī)物降解大于40%的要求。

俞漢青等[13]認(rèn)為單純以SO42?濃度作為控制指標(biāo)存在缺陷，廢水的COD/ SO42?才是決定硫酸鹽對厭氧處理程度的主要因素，因此單純地分析SO42?去除率對厭氧發(fā)酵沒有太大指導(dǎo)意義，但可以從廢水的COD去除率、產(chǎn)氣的H2S含量中得知硫酸鹽對厭氧發(fā)酵的抑制作用是否已經(jīng)消除，各處理工藝的優(yōu)缺點(diǎn)見表4。

表4 各種去除工藝的優(yōu)缺點(diǎn)Table 4 The advantages and disadvantages of various removal process

4 結(jié)論與發(fā)展建議

由于糖蜜酒精廢水產(chǎn)量之多，危害之大，糖蜜酒精廢水必須進(jìn)行處理。在該廢水的眾多處理方法當(dāng)中，厭氧法是處理高濃度有機(jī)廢水行之有效的工藝技術(shù)，但根據(jù)糖蜜酒精廢水自身的特點(diǎn)，其厭氧處理又異于其他廢水的厭氧處理，厭氧處理技術(shù)難度非常大，主要體現(xiàn)在含有高濃度的硫酸根對厭氧發(fā)酵的影響。本文從硫酸根對厭氧降解糖蜜酒精廢水的影響及處理工藝兩方面入手進(jìn)行了闡述。

目前工程上去除高濃度的硫酸鹽對糖蜜酒精廢水厭氧發(fā)酵的抑制作用的方式主要有微氧處理和兩相曝氣處理。SRB抑制劑構(gòu)思合理，但還沒有應(yīng)用于糖蜜酒精廢水工程的實(shí)例，其實(shí)用性依賴于對產(chǎn)甲烷菌無毒副作用的SRB抑制劑的發(fā)現(xiàn)。處理體系中添加鐵屑使泥水分離困難，且若硫化物含量過高會增加處理成本，因而在實(shí)際工程中應(yīng)用不多，厭氧工藝與其他工藝（如A/O工藝）之間的結(jié)合可以解決厭氧出水難達(dá)標(biāo)的問題。新型的厭氧反應(yīng)器可以提高厭氧反應(yīng)的效率，去除硫酸根離子對厭氧發(fā)酵影響的處理工藝各有利弊，在工程實(shí)際中，各種處理方法均有其局限性，建設(shè)投資費(fèi)用及運(yùn)行費(fèi)用由工程使用要求決定。選用何種處理方法取決于工程實(shí)際情況、已有處理設(shè)施以及當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境排放標(biāo)準(zhǔn)等。在實(shí)際含硫廢水處理中，多種方法聯(lián)合使用以及尋找更有效的抑制硫酸根離子對厭氧發(fā)酵影響的處理工藝以達(dá)到所需要的處理效果，是未來糖蜜酒精廢水生化研究的重點(diǎn)。

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Research Progress on Mechanism and Treatment of Sulfate on the Anaerobic Degradation of Molasses Alcohol Wastewater

REN Shou-jun1,2, SUN Yong-ming1, WANG Yao1, KONG Xiao-ying1, YUAN Zhen-hong1
(1. CAS Key Laboratory of Renewable Energy, Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China； 2. China Western Energy and Environment Research Center, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China)

High concentration of sulfate is an important factor affecting the degradation of molasses alcohol wastewater. This paper described the sulfate-reducing bacteria effect of anaerobic fermentation process and sulfate reduction products of the anaerobic methane fermentation mechanism. The characteristics of molasses alcohol sulfate anaerobic wastewater treatment process technology and applications were comprehensively reviewed. Combined with engineering cases, this article suggested the molasses wastewater anaerobic conversion process of high efficiency and low-cost to remove sulfate on the anaerobic fermentation inhibition technology in-depth study. Moreover, the industrial applications of biogas were also suggested.

molasses wastewater； Sulfuric acid root ion； anaerobic treatment process

TK6

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2015.05.005

2095-560X（2015）05-0346-06

任守軍（1990-）男，碩士研究生，主要從事生物質(zhì)厭氧發(fā)酵制生物燃?xì)庋芯俊?/p>

2015-07-02

2015-07-28

國家高新技術(shù)研究發(fā)展計劃（863計劃）（2012AA101802）；中國科學(xué)院重點(diǎn)部署（KGZD-EW-304-1）

? 通信作者：孫永明，E-mail：sunym@ms.giec.ac.cn

孫永明（1977-）男，博士，研究員，主要從事生物質(zhì)生化轉(zhuǎn)化研究。