劉成林等

摘 要： 固體瀝青研究由于其組成的復(fù)雜性、形成機制與影響因素的多變性而面臨很多難題。在柴達木盆地北部聯(lián)合溝地區(qū)灘間山群發(fā)現(xiàn)大量厚層碳瀝青，對盆地內(nèi)的資源勘探具有重要價值。通過野外地質(zhì)填圖以及有機地球化學(xué)分析與盆地模擬，對碳瀝青的空間分布特征、地球化學(xué)特征與成因進行了探討。結(jié)果表明：碳瀝青呈NW—SE向分布在灘間山群a段的砂巖與灰?guī)r中；碳瀝青中氯仿瀝青“A”含量低，族組分中飽和烴與芳烴含量低，而非烴與瀝青質(zhì)含量高；飽和烴與芳烴碳同位素組成偏輕，碳瀝青等效鏡質(zhì)體反射率在3.74%～4.72%之間，達到過成熟階段；飽和烴氣相色譜呈后峰形單峰態(tài)；油巖對比發(fā)現(xiàn)碳瀝青與石炭系、侏羅系烴源巖不具有對比性，與灘間山群a段泥巖具有可對比性；碳瀝青成因與晚泥盆世、早二疊世巖漿侵入有關(guān)，兩期熱事件使烴源巖生成的原油熱變質(zhì)成重油、瀝青，甚至碳瀝青。

關(guān)鍵詞： 碳瀝青；烴源巖；地球化學(xué)；成因；灘間山群；油源對比；柴達木盆地

中圖分類號： P618.13；TE122.1+13 文獻標(biāo)志碼： A

Abstract： It is difficult to study solid bitumen because of the complexity of bitumen component and the variability of formation mechanism and influencing factor. It is very important that a lot of thick-layer anthraxolites from Tanjianshan Group in Lianhegou area， the northern of Qaidam Basin were discovered. Through field geological survey， organic geochemical analysis and basin simulation， the spatial distribution， geochemical characteristics and origin of anthraxolite were discussed. The results show that anthraxolite is distributed in sandstone and limestone of member a of Tanjianshan Group with NW-SE trend； contents of chloroform asphalt “A” are low in anthraxolite， contents of saturated and aromatic hydrocarbons are also low in group component， but contents of non-hydrocarbon and asphaltene are high； carbon isotope compositions of saturated and aromatic hydrocarbons are light， and anthraxolite is at the stage of over-maturity with the equivalent vitrinite reflectance of 3.74%-4.72%； gas chromatogram of saturated hydrocarbon has single peak and odd carbon preference at the range of high carbon number； according to the oil-rock correlation， anthraxolite is not comparable with Carboniferous and Jurassic hydrocarbon source rocks， but is comparable with mudstone from member a of Tanjianshan Group； the origin of anthraxolite is related to Late Devonian and Early Permian magmatic intrusion events， which make crude oil generated by hydrocarbon source rock to heavy oil， bitumen and even anthraxolite.

Key words： anthraxolite； hydrocarbon source rock； geochemistry； orign； Tanjianshan Group； oil-source correlation； Qaidam Basin

0 引 言

碳瀝青是石油在地表氧化或地質(zhì)過程中出現(xiàn)的高演化產(chǎn)物，是用來追索和研究油氣藏形成的重要標(biāo)志[1-2]。碳瀝青也是一種含碳量和發(fā)熱量均較高的固體可燃礦產(chǎn)，加之碳瀝青中常富含釩、鎳、鉬等多種稀有金屬，因此，碳瀝青具有重要的礦產(chǎn)勘探開發(fā)意義。盡管研究歷史比較長，但固體瀝青（尤其是高演化程度的碳瀝青）由于組成結(jié)構(gòu)復(fù)雜以及形成環(huán)境與成因機制多樣，所以需要在剖析地質(zhì)條件的基礎(chǔ)上，開展碳瀝青地球化學(xué)與形成機制研究。在柴達木盆地古生代油氣地質(zhì)野外調(diào)查基礎(chǔ)上，筆者在盆地北部灘間山群地層中發(fā)現(xiàn)了厚層碳瀝青，

通過1∶50 000的地質(zhì)填圖與探槽揭露及結(jié)合分析測試，初步探明了碳瀝青賦存地質(zhì)特征和展布規(guī)律，并對碳瀝青地球化學(xué)特征及成因進行了分析，探討了柴達木盆地北部灘間山群構(gòu)造巖相古地理、埋藏史、熱史、生烴史與油氣成藏演化過程，明確了柴達木盆地古生代活動型大陸邊緣不是油氣勘探的有利區(qū)，下步勘探方向應(yīng)該放在古生代穩(wěn)定型臺地相環(huán)境。

1 地質(zhì)背景

柴達木板塊在震旦紀(jì)時發(fā)生裂解；寒武紀(jì)開始，柴達木與鄰區(qū)拉張作用增強，致使柴達木板塊與華北板塊、塔里木板塊相互分離；早奧陶世晚期開始，柴達木盆地總體處于擠壓狀態(tài)，柴達木周緣洋盆相繼進入俯沖削減階段，并分別于加里東晚期—海西早期的不同階段閉合消亡[3]。

灘間山群廣泛分布于柴達木盆地北緣（簡稱“柴北緣”），從最西側(cè)的小賽什騰山，經(jīng)賽什騰山、灘間山、綠梁山、錫鐵山（圖1），往東一直延續(xù)至烏蘭的賽壩溝一帶，是一套海相-火山沉積巖系[4-5]。柴北緣構(gòu)造帶加里東期的伸展始于新元古代，并在新元古代晚期形成成熟洋盆。灘間山群為島弧火山活動產(chǎn)物，形成時限為寒武紀(jì)—奧陶紀(jì)[6]，意味著柴北緣構(gòu)造機制從新元古代伸展?fàn)顟B(tài)的被動大陸邊緣盆地轉(zhuǎn)為早古生代溝-弧-盆構(gòu)造體系。灘間山群的巖性組合（圖2）反映早古生代柴北緣洋盆逐漸擠壓閉合階段火山島弧活動及弧后盆地海相碎屑充填，其受NWW—SEE向展布的柴北緣島弧地體控制。灘間山群b、d段的中基性火山巖、火山碎屑巖及加里東期中酸性巖漿巖與柴北緣洋盆俯沖及灘間山島弧地體的活動有關(guān)，灘間山群a段底部夾不穩(wěn)定的碳酸鹽巖夾層的碎屑巖則屬弧后盆地淺海沉積。晚奧陶世末—志留紀(jì)，由于持續(xù)俯沖及后期的陸-弧-陸碰撞，海水退出研究區(qū)，同時伴隨強烈的區(qū)域變質(zhì)作用改造。

2 樣品采集及分析

本次野外地質(zhì)調(diào)查發(fā)現(xiàn)，灘間山群瀝青主要分布在柴達木盆地北部聯(lián)合溝地區(qū)（圖1），呈NW向長方形狀，長約10 km，寬約2 km，面積約20 km2。本次工作對聯(lián)合溝地區(qū)灘間山群進行了1∶50 000地質(zhì)填圖，觀測路線共33條，觀測點位307個，在聯(lián)合溝地區(qū)灘間山群地層共采集了74個瀝青樣品和20個烴源巖樣品。本文主要對瀝青進行了有機碳、熱解、族組分抽提、干酪根分離、干酪根元素和鏡檢分析以及飽和烴和芳烴碳同位素分析，并在族組分分離的基礎(chǔ)上對瀝青和烴源巖樣品進行飽和烴氣相色譜和色譜-質(zhì)譜分析。

3 碳瀝青分布

碳瀝青主要分布在灘間山群a段的灰?guī)r和砂巖中。地質(zhì)填圖與探槽調(diào)查顯示：區(qū)內(nèi)見輝綠巖侵入巖和花崗巖體，并見輝綠巖捕虜體和花崗巖體侵入灘間山群a段泥巖中，可知區(qū)內(nèi)曾發(fā)生過至少2期巖漿活動，且花崗巖體年代晚于輝綠巖；灘間山群碳瀝青呈NW—SE向展布，且在有石英脈出現(xiàn)的地方均見瀝青顯示。由此推斷，瀝青的形成和分布與侵入巖體和構(gòu)造活動有關(guān)。根據(jù)斷裂、侵入巖與碳瀝青分布特征，把碳瀝青從北向南依次分為Ⅰ區(qū)、Ⅱ區(qū)和Ⅲ區(qū)，并根據(jù)瀝青薄片鏡下觀測分別估算了Ⅰ區(qū)、Ⅱ區(qū)和Ⅲ區(qū)瀝青的體積分?jǐn)?shù)（圖3）。

Ⅰ區(qū)共發(fā)現(xiàn)碳瀝青4層：結(jié)晶灰?guī)r中發(fā)育2層，砂巖中發(fā)育2層。單層厚度為12～20 m，瀝青體積分?jǐn)?shù)為7%～20%，平均值為13%。

Ⅱ區(qū)見大量花崗巖侵入體，灰?guī)r中發(fā)育碳瀝青4層，單層厚度為22～36 m，灰?guī)r中瀝青體積分?jǐn)?shù)為4%～10%，平均值為7%。

Ⅲ區(qū)灰?guī)r中共發(fā)現(xiàn)碳瀝青7層，單層厚度為12～40 m?；?guī)r中瀝青體積分?jǐn)?shù)為4%～15%，平均值為9%。

4 碳瀝青地球化學(xué)特征

4.1 熱演化程度特征

測試樣品的瀝青反射率（Rb）均在3.0%以上。根據(jù)瀝青反射率與鏡質(zhì)體反射率轉(zhuǎn)換關(guān)系[8]，等效鏡質(zhì)體反射率（Ro）分布在3.74%～4.72%之間（表1），對應(yīng)的熱解峰溫（Tmax）幾乎都在500 ℃以上，部分樣品的Tmax已經(jīng)無法測定（因為已降低到400 ℃以下）。這表明樣品的熱演化程度很高，達到過成熟階段。其干酪根元素分析表明，瀝青的碳含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同）較高，分布在83.3%～91.58%，平均值為87%。根據(jù)Rogers等對瀝青進行分類的方法[9]，灘間山群瀝青氫碳比（質(zhì)量比）為0.17～0.27，平均值為0.21，說明其熱演化程度比焦瀝青高，為碳瀝青。

4.2 碳同位素特征

碳瀝青飽和烴碳同位素組成（δ（13C））分布在 （-31.4～-27.2）×10-3（圖4），平均值為-28.8× 10-3，芳烴δ（13C）值分布在（-30.1～-26.8）×10-3， 平均值為-27.5×10-3；整體碳同位素組成較小，飽和烴δ（13C）值低于芳烴δ（13C）值。這表明瀝青來源于以藻類等低等水生生物為主的母質(zhì)[10]。其中，碳同位素組成標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)為PDB。

4.3 可溶有機質(zhì)及族組成

碳瀝青氯仿瀝青“A”含量為0.001 8%～0.008 4%，平均為0.004%，說明這些碳瀝青的可溶有機質(zhì)含量很低。在可溶有機質(zhì)族組分中，飽和烴和芳烴含量均很低，非烴和瀝青質(zhì)含量很高，反映有機質(zhì)具有高熱演化特征（圖5）。

4.4 飽和烴氣相色譜特征

研究發(fā)現(xiàn)，來源于藻類的有機質(zhì)在高過成熟階段會產(chǎn)生較多蠟質(zhì)烴[11]。正構(gòu)烷烴系列均呈后峰形單峰態(tài)分布型式，部分呈雙峰態(tài)分布，

碳數(shù)分布范圍在C11～C35之間，主峰碳數(shù)均為C25和C27；蠟質(zhì)烴含量較高，C21-/C22+值在0.11～0.29之間，平均值為0.21； Pr/Ph值為0.50～0.81（圖6、表1）。這表明碳瀝青具有以還原環(huán)境藻類為主的生源特征且成熟度高。飽和烴氣相色譜圖基線“鼓包”部分顯示其含有難辨別的復(fù)雜混合物峰，并且質(zhì)荷比為177的質(zhì)量色譜圖中出現(xiàn)了C29-25-降藿烷，表明瀝青遭受過較強的氧化作用或遭受過一定程度的生物降解，但瀝青發(fā)育完整的正構(gòu)烷烴系列具有二次充注成藏的組成特征（圖7）。

4.5 生物標(biāo)志化合物特征

瀝青具有藿烷的相對優(yōu)勢，C23三環(huán)萜烷/C30霍烷值低于1，一般為0.22～0.88，伽馬蠟烷含量較低；碳瀝青具有較高的三環(huán)萜烷，且C21三環(huán)萜烷低于C23三環(huán)萜烷，具有C21三環(huán)萜烷優(yōu)勢，顯示菌藻類生物占優(yōu)勢特征。甾烷系列中甾烷分布模式從大到小分別為C27、C29、C28，呈現(xiàn)“L”型分布，以C27為主，反映瀝青有機質(zhì)來源以水生生物為主[12]（圖8）。另外，根據(jù)芳烴質(zhì)荷比為231的質(zhì)量色譜圖，碳瀝青中含有一定的芳香甾烷系列，表明其源巖有機質(zhì)來源于浮游藻類（圖9）。

5 瀝青來源及成因

5.1 烴源巖地球化學(xué)特征

柴達木盆地北部共發(fā)育3套烴源巖，即中下侏羅統(tǒng)、石炭系和灘間山群a段，其中，中下侏羅統(tǒng)、石炭系是研究區(qū)已發(fā)現(xiàn)的2套烴源巖系。

中下侏羅統(tǒng)烴源巖發(fā)育暗色泥巖，有機碳含量整體偏高，總體在1%以上，平均7.4%，屬于好烴源

巖，厚度200～1 700 m；有機質(zhì)類型以Ⅱ2型和Ⅲ型為主；有機質(zhì)成熟度鏡質(zhì)體反射率介于0.40%～1.30%，大部分樣品已進入成熟階段。石炭系烴源巖發(fā)育暗色泥巖和碳酸鹽巖，其暗色泥巖總有機碳介于0.068%～6.926%，碳酸鹽巖總有機碳介于0.002%～2.301%；有機質(zhì)類型為Ⅱ2型和Ⅲ型；大部分烴源巖鏡質(zhì)體反射率介于0.5%～2.0%，處于成熟—過成熟階段，部分地區(qū)受巖漿烘烤作用使得鏡質(zhì)體反射率異常偏高，最大值達到2.66%[13-15]。

根據(jù)干酪根鏡下鑒定結(jié)果，用不同顯微組分含量計算了干酪根類型指數(shù)，其類型指數(shù)分布在68～96。根據(jù)判別標(biāo)準(zhǔn)[17]，灘間山群a段烴源巖為Ⅰ型腐泥型，少數(shù)為Ⅱ1型； 另外，其飽和烴δ（13C）值分布在（-31.4～-28.3）×10-3（圖10），平均值為-30× 10-3；芳烴δ（13C）值分布在（-29.9～-26.8）×10-3，平均值為-28.4×10-3。這表明灘間山群a段烴源巖有機質(zhì)母質(zhì)來源于藻類等低等生物。

測試的瀝青質(zhì)反射率分布在5.6%～7.1%，其等效鏡質(zhì)體反射率分布在3.9%～4.9%，平均為4.51%，處于過成熟階段。

5.2 瀝青的油源對比

從霍烷系列與甾烷系列對比來看，碳瀝青與灘間山群a段泥巖極為相似，推測碳瀝青可能源自灘間山群a段泥巖（圖8）。

三芳甾烷具有甾烷碳骨架特征，是甾烷芳構(gòu)化產(chǎn)物，來源于海相古生代光合作用浮游藻類[18]，因此，在高、過成熟階段，三芳甾烷可以作為油源對比的重要指標(biāo)[19]。碳瀝青和灘間山群a段烴源巖中均含有一定的三芳甾烷系列化合物（圖9），而石炭系、 中下侏羅統(tǒng)烴源巖均不含三芳甾烷，說明碳瀝青與石炭系、侏羅系烴源巖不具有對比性，而與灘間山群a段具有可對比性。

從瀝青與源巖飽和烴、芳烴碳同位素組成可以看出（圖10），瀝青與灘間山群a段烴源巖具有一定的親緣關(guān)系，相對來說，侏羅系烴源巖碳同位素組成比瀝青及灘間山群a段烴源巖輕，而石炭系烴源巖碳同位素組成偏重，因此，瀝青來源于灘間山群a段烴源巖。

5.3 碳瀝青的成因

柴北緣灘間山群碳瀝青來源于灘間山群a段黑色泥巖，表明灘間山群黑色泥巖曾有一定的生烴潛力，在地質(zhì)歷史時期發(fā)生過生烴和運聚作用。灘間山群曾發(fā)生加里東期和海西期巖漿侵入[20]。盆地模擬結(jié)果顯示：灘間山群a段烴源巖

在晚泥盆世開始生烴，在早石炭世達到過成熟階段，而在晚石炭世—早二疊世遭受抬升（圖11）；在晚泥盆世、早二疊世分別發(fā)生加里東期輝綠巖、海西期花崗巖侵入熱事件，古地溫梯度曾兩次達到每百米5.2 ℃。這兩期熱事件使古油藏遭到嚴(yán)重破壞，晚泥盆世的熱事件使已生成的油氣發(fā)生裂解，早二疊世熱事件使原油進一步遭受熱變質(zhì)作用，華力西運動之后，該區(qū)經(jīng)歷多次構(gòu)造運動演化至今，古油藏被破壞出露地表，遭受氧化形成碳瀝青，現(xiàn)今瀝青等效鏡質(zhì)體反射率達4.72%。

6 結(jié) 語

（1）灘間山群碳瀝青的碳同位素組成偏輕；可溶有機質(zhì)含量低，以非烴和瀝青質(zhì)為主，熱演化程度較高；正構(gòu)烷烴系列均呈后峰形單峰態(tài)分布型式，主峰碳數(shù)為C25和C27， Pr/Ph值為0.50～0.81；飽和烴氣相色譜圖基線“鼓包”顯示其含有難辨別的復(fù)雜混合物峰；霍烷系列化合物豐度較高，以C30霍烷為主，具有較高的三環(huán)萜烷；甾烷系列中甾烷分布模式從大到小分別為C27、C28、C29，呈現(xiàn)“L”型分布，以C27為主；含有一定的芳香甾烷系列；瀝青反射率較高，其等效鏡質(zhì)體反射率分布在3.74%～4.72%。

（2）灘間山群a段發(fā)育好的烴源巖，灘間山群碳瀝青與灘間山群a段黑色泥質(zhì)烴源巖有較好的可對比性。

（3）碳瀝青是古油藏遭到嚴(yán)重破壞，晚泥盆世的熱事件使其裂解為氣—干氣，早二疊世熱事件使其進一步遭受熱變質(zhì)作用，后期又遭受抬升出露地表氧化而形成的產(chǎn)物。

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