徐秀林，吳衛(wèi)紅，柳東海，鄭成航，施正倫，高翔

(浙江大學(xué) 能源清潔利用國家重點實驗室，浙江杭州 310027)

選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝工藝作為目前脫硝的主流技術(shù)，市場占有率約為95%［1］，其中催化劑是SCR 脫硝技術(shù)的核心，但是受到工藝布置位置和煤質(zhì)的影響，容易造成催化劑的過度磨損，嚴(yán)重時引起催化劑坍塌，造成SCR 脫硝活性下降，使用壽命縮短。因此，研究蜂窩狀SCR 脫硝催化劑的磨損問題，對延長催化劑的使用壽命，減少環(huán)境問題具有一定的指導(dǎo)意義。

隨著計算流體力學(xué)的發(fā)展，數(shù)值模擬研究成為材料磨損研究的有用工具，國內(nèi)外許多學(xué)者對氣固兩相流中顆粒與壁面的碰撞和磨損問題進行了研究［2-6］。何文深等［7-9］通過實驗的方法對催化劑的磨損行為進行了研究，取得了一定進展，但不能完全反應(yīng)催化劑磨損情況。因此，數(shù)值模擬方法作為催化劑磨損研究的一種重要工具，對揭示催化劑的磨損特性、磨損規(guī)律、磨損機理具有十分重要的意義。

本文采用Ansys Workbench 軟件，將數(shù)值模擬方法應(yīng)用到催化劑磨損分析上。筆者前期已對煙氣流速、粉塵濃度、粉塵粒徑等因素進行了研究，本文將重點圍繞催化劑孔徑大小、多層布置方式、催化劑孔道堵塞等實際問題展開討論，揭示催化劑磨損規(guī)律，為工程實踐提供指導(dǎo)性作用。

1 數(shù)值模擬方法

1.1 計算區(qū)域

采用3 ×3 孔道催化劑作為模擬對象，催化劑長度方向取值為200 mm，同時為了分析催化劑端部和尾部的磨損情況，在模型前部各增加10 mm，圖1 分別是不同孔徑、不同布置間距和孔道堵塞研究模型。

圖1 催化劑幾何模型Fig.1 Geometry model catalyst

1.2 氣體運動模型

流場采用SIMPLE 法求解雷諾平均法NS 方程，湍流模型采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε 模型，壁面函數(shù)采用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)，整個流場區(qū)域的無量綱不可壓縮流體控制方程為:

式中，ρ 為流體密度，ui、uj為流體速度，xi、xj是流場長度，p 為壓力，μ 為流體粘度，δij為應(yīng)力系數(shù)，ρ為未知雷諾應(yīng)力分量;其中i，j=1，2，3。

1.3 顆粒運動模型

本文中粉塵顆粒作為稀疏相來考慮，采用拉格朗日軌道模型計算顆粒的運動軌跡，并考慮了顆粒與流體之間的雙向耦合。由于粉塵是稀疏相，本文忽略了顆粒之間的相互碰撞以及顆粒自身的旋轉(zhuǎn)。顆粒的運動方程為:

其中，up顆粒的運動速度，u 流體的運動速度，CD曳引系數(shù)，ρ 流體密度，ρp顆粒密度，dp顆粒直徑，g 重力加速度，F(xiàn) 顆粒單位質(zhì)量受到的其他外力。

本文中顆粒與壁面的碰撞模型和FAN 等［2］研究中一致，顆粒與催化劑壁面碰撞時的法向和切向恢復(fù)系數(shù)如下:

式中，Vn1、Vn2和Vt1、Vt2分別為碰撞前后法向和切向的速度，β1為顆粒與催化劑壁面碰撞時顆粒入射角度。

1.4 磨損模型

催化劑端面和孔道壁面受煙氣中粉顆粒的撞擊、沖刷，造成表面材料流失，磨損機理分別屬于高角度和低角度沖蝕，本文結(jié)合Finnie I［10］的微切屑理論和Levy A［11］的薄片剝落磨損理論，分析催化劑磨損，其中催化劑磨損率定義為:

式中，Re為磨損率，Nparticle為顆粒數(shù)，為顆粒的質(zhì)量流率，C(dp)為顆粒直徑的函數(shù)，f(a)為入射角的函數(shù)，b(vp)為與顆粒碰撞速度相關(guān)的函數(shù)，Aface壁面計算單元面積。

其中函數(shù)C(dp)、f(a)、b(vp)，根據(jù)文獻［12-16］分別選取為:

f( )a = X cos2αsin(wα)+Y sin2α，X 取0，Y 為常數(shù);

b(vp)= n，n 為常數(shù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同孔徑對催化劑磨損的影響

圖2 和圖3 是不同孔徑下催化劑端面、孔壁磨損率的趨勢圖和孔壁磨損的對比圖。

由圖2 可知，催化劑孔徑大小對催化劑端面磨損率影響不大，孔徑從5 ～13 mm，催化劑磨損率基本維持在3.54 ×10－4～3.69 ×10－4kg/(m2·s);催化劑孔徑大小對催化劑孔壁磨損率影響較大，磨損率隨孔徑的增大而減小，孔徑為5 mm 時的磨損率最大Re= 4.46 ×10－6kg/(m2·s)，當(dāng)孔徑增大到13 mm 時，磨損率減小到1.23×10－6kg/(m2·s)，孔徑5 ～9 mm 的催化劑磨損率下降趨勢較快;當(dāng)孔徑大于9 mm 以后，磨損率下降趨勢放緩。

圖2 孔徑尺寸對催化劑磨損的影響Fig.2 Influence of pore size on catalyst erosion

圖3 不同催化劑孔徑下孔壁磨損對比圖Fig.3 Comparing pore wall erosion rate at different pore size

由圖3 可知，不論孔徑如何變化，催化劑孔壁的磨損分布和磨損率增長趨勢基本相同:催化劑孔壁的磨損主要發(fā)生在催化劑的中后部，在催化劑入口附近的區(qū)域，壁面磨損率幾乎為零;在L =25 mm處，磨損率開始增加，到100 mm 以后，增長趨勢放緩，越往后磨損率幾乎維持不變。同時沿孔道流速方向(除入口附近)任何一點的壁面磨損率隨孔徑的增大而減小，Re(D=7)＞Re(D=9)＞Re(D=13)。

根據(jù)文獻［7-8］，催化劑的磨損主要受空速和局部粉塵濃度的影響。由圖4(催化劑孔道內(nèi)的速度分布圖)和圖5(催化劑孔道內(nèi)顆粒濃度的分布圖)可知，在相同邊界條件下(d = 15. 96 μm、η =50 g/m3、u=15 m/s)，無論催化劑孔徑大小，催化劑端面的顆粒濃度和對壁面的沖蝕速度幾乎相同，因此孔徑的大小對催化劑端面磨損率影響較小;在催化劑孔道內(nèi)(圖5)，不同孔徑條件下顆粒濃度分布情況大致相同，但由圖4 可知，隨著孔徑的增大，孔道截面處的速度梯度增加，孔徑越大，孔道近壁處的流速相對越小，因此催化劑孔壁磨損率隨催化劑孔徑的增加而減少。

圖4 催化劑孔道內(nèi)的速度云圖Fig.4 Velocity contours in catalyst pore

圖5 催化劑孔道內(nèi)的顆粒分布圖Fig.5 Particle distribution in catalyst pore

2.2 多層布置的間距對催化劑磨損的影響

催化劑多層布置時，布置間距對第2 層催化劑磨損的影響見圖6。

圖6 多層布置間距對第2 層催化劑磨損的影響Fig.6 Influence of layer space on second catalyst erosion

由圖6 可知，第2 層催化劑端面的磨損率隨布置間距的增加而增加，但增長率隨布置間距的增加逐漸變小，當(dāng)布置間距S 超過150 mm 時，端面磨損率幾乎保持不變，維持在3.50 ×10－4kg/(m2·s)左右，與第1 層催化劑的端面磨損率相當(dāng);第2 層催化劑孔壁的磨損率與布置間距成反比，間距越小，孔壁磨損率越大，但當(dāng)布置間距S 超過150 mm 時，孔壁磨損率幾乎保持不變，維持在2.62 ×10－6kg/(m2·s)左右，與第1 層催化劑的孔壁磨損率2. 46 ×10－6kg/(m2·s)幾乎相等。

不同布置間距催化劑孔壁磨損率的對比見圖7。

圖7 布置間距對第2 層催化劑孔壁磨損的影響Fig.7 Influence of layer space on second catalyst pore erosion

由圖7 可知，布置間距為10 mm 時的孔壁點磨損率大于布置間距為100 mm 的孔壁點磨損率，并且催化劑前部磨損率的差距較大;同時布置間距越大，第2 層催化劑孔道內(nèi)的磨損分布越趨近于第1層催化劑的孔壁磨損分布:入口附近區(qū)域的壁面磨損為零，隨后增加，到一定距離后增長趨勢放緩，越往后磨損率幾乎維持不變。由圖8 可知，不同布置間距條件下，催化劑端面和孔壁磨損率變化趨勢主要是由催化劑流域內(nèi)粉塵顆粒的分布引起的。在催化劑端面，當(dāng)催化劑布置間距較小時，由于前1 層催化劑的整流作用還沒消除，顆粒在慣性作用下繼續(xù)沿孔道方向移動，與第2層催化劑端面發(fā)生碰撞的粉塵顆粒數(shù)量較少，導(dǎo)致端面磨損較小;當(dāng)催化劑布置間距逐漸增大，流體的湍流作用加強，粉塵顆粒向四周擴散，引起第2 層催化劑端面磨損率增加。相反，在催化劑孔道內(nèi)，當(dāng)催化劑布置間距較小時，間距內(nèi)的粉塵顆粒運動軌跡變化較小，粉塵顆粒在第2 層催化劑孔道內(nèi)的分布與第1 層催化劑后部孔道內(nèi)分布相近，因此孔壁磨損率較大;當(dāng)催化劑布置間距逐漸增大，第2 層催化劑入口前部的流場和顆粒分布逐漸趨向均勻，導(dǎo)致第2 層催化劑入口作用增強，引起在催化劑前部粉塵顆粒集中在孔中心線，直到后部才分布均勻，因此整個孔壁磨損率減小。

圖8 催化劑孔道內(nèi)的顆粒分布圖Fig.8 Particle distribution in catalyst pore

2.3 孔道堵塞對催化劑磨損的影響

催化劑中間孔道堵塞與未堵塞時磨損率的對比見圖9。

圖9 孔道堵塞對催化劑磨損的影響Fig.9 Influence of pore blockage on catalyst erosion

由圖9 可知，催化劑堵塞對端面的磨損率影響較小，堵塞與未堵塞的端面磨損率分布為3.54 ×10－4kg/(m2·s)和3.15 ×10－4kg/(m2·s)，變化不大;孔道堵塞對孔道壁面的影響較大，堵塞與未堵塞時孔壁磨損率分布為2.44 ×10－6kg/(m2·s)和4.10 ×10－6kg/(m2·s)，變化較大。對于以上現(xiàn)象，主要是顆粒分布和速度變化引起的。

催化劑中間孔道堵塞后顆粒濃度的分布情況，見圖10。

圖10 催化劑中間孔道堵塞后顆粒濃度分布Fig.10 Particle distribution in catalyst pore when pore blockage

由圖10 可知，催化劑中間孔道的堵塞，對催化劑端面的顆粒分布影響較小，對孔道內(nèi)顆粒運動軌跡影響較大:在催化劑外壁面的顆粒濃度明顯增加，入口附近粉塵濃度達到最大，同時內(nèi)壁面顆粒濃度明顯減小。因此與未堵塞時的磨損相比，堵塞后的催化劑磨損部位發(fā)生明顯變化，磨損主要集中在四周孔的外壁面，四周孔內(nèi)壁面次之，中間孔道隨著顆粒逐漸堆積磨損率減小為零，同時，由于四周孔道外壁的粉塵濃度、流速、局部沖蝕角度增加較大，引起的催化劑磨損超過了中間孔道和四周孔內(nèi)壁減小程度，導(dǎo)致孔道整體平均磨損率增加。

3 結(jié)論

(1)催化劑孔壁磨損率隨孔徑的增大而減小，催化劑端面磨損率受孔徑影響較小，在模擬孔徑范圍內(nèi)，端面磨損率幾乎相等。

(2)第2 層催化劑的端面磨損率隨催化劑布置間距的增加而增加，當(dāng)間距增加到150 mm 以后，端面磨損率幾乎不變;相反，第2 層催化劑的孔壁磨損率隨間距的增加而減小，當(dāng)間距增加到150 mm 以后，孔壁磨損率幾乎不變。

(3)當(dāng)催化劑孔道堵塞時，催化劑的磨損主要集中在堵塞位置四周孔的外壁，同時磨損率較未堵塞時大。在工程實際運行中，應(yīng)避免催化劑的堵塞，在條件允許時，應(yīng)適當(dāng)增大催化劑孔徑，增強催化的抗堵和抗磨性能。

［1］ 環(huán)境保護部.關(guān)于公布全國燃煤機組脫硫脫硝設(shè)施等重點大氣污染減排工程名單的公告［EB］.［2014-07-08］. http://www. zhb. gov. cn/gkml/hbb/bgg/201407/t20140711_278584.htm.

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