袁玲莉，王林軍，劉剛金，李 超，劉研萍

(1.北京化工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，北京 100029；2.碧普華瑞環(huán)境技術(shù)(北京)有限公司，北京 100021；3.農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用重點實驗室，成都 610041)

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儲存時間對芒草能源作物產(chǎn)甲烷潛力的影響

袁玲莉1，王林軍2,3，劉剛金2,3，李 超2,3，劉研萍1

(1.北京化工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，北京 100029；2.碧普華瑞環(huán)境技術(shù)(北京)有限公司，北京 100021；3.農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用重點實驗室，成都 610041)

芒草是一種極具開發(fā)價值的新型能源作物，芒草在用作厭氧發(fā)酵原料時，其存儲時間對產(chǎn)甲烷潛力有一定的影響。文章將芒草收割后分別經(jīng)過0，5，15，30和45 d存儲，分析不同存儲時間芒草的理化性質(zhì)發(fā)現(xiàn)TS，VS，VFA，SCOD，pH值，纖維素，半纖維素，木質(zhì)素，葉綠素均發(fā)生了變化，芒草的TS含量從存儲時間0 d的43.92%上升到45 d的91.52%，VS含量也從0 d的41.87%上升到45 d的86.27%。對經(jīng)過不同存儲時間處理的芒草進行產(chǎn)甲烷潛力(BMP)測試，結(jié)果顯示存儲時間為0，5，15，30和45 d的芒草的產(chǎn)甲烷潛力分別為196.54，192.68，179.73，154.89和161.59 mL·g-1VS。存儲時間0～30 d的BMP呈現(xiàn)線性下降趨勢，存儲時間大于30 d的理化性質(zhì)和BMP趨于穩(wěn)定，總體上隨著芒草存儲時間的延長，芒草的理化性質(zhì)隨之改變，產(chǎn)甲烷潛力隨存儲時間的延長而降低。

芒草；存儲時間；產(chǎn)甲烷潛力；芒草性質(zhì)

隨著石化能源日益枯竭，生物質(zhì)能源作為一種可再生能源越來越受到世界各國的關(guān)注。近年來，芒草作為新興生物質(zhì)原料，被全世界各研究機構(gòu)進行了大量的研究。相比于第一代生物質(zhì)能源，芒草具有生物質(zhì)產(chǎn)量高、資源利用率高、生產(chǎn)成本低、生態(tài)適應(yīng)性廣、不與糧爭地[1]等優(yōu)點，極具開發(fā)潛力。我國是芒草資源最豐富的國家之一，多種芒草品種廣泛分布于中國境內(nèi)，其中又以中國芒最具應(yīng)用潛力和開發(fā)價值[2]。中國芒(Miscanthussinensis)是禾本科黍亞科草本植物，東亞和東南亞到太平洋島嶼的熱帶、亞熱帶和溫帶地區(qū)均有分布[3]，并引入歐美地區(qū)。中國芒生命力強，對環(huán)境適應(yīng)性強[4]；為多年生草本植物，一般壽命18～20年；植株高大可達數(shù)米，莖干粗壯；根系發(fā)達，抗性高，入土深度1米以上；產(chǎn)量可高達23～30 t·ha-1[5]。所以，中國芒作為一種高產(chǎn)且性能優(yōu)良的新型能源作物，具有巨大的能源開發(fā)價值[6]。

目前，以芒草作為原料的能源化途徑包括燃燒[7]、生物乙醇[8ˉ9]、生物甲烷[10]等，在這些能源化途徑中又以生產(chǎn)生物甲烷利用效率最高[11]。芒草厭氧發(fā)酵生產(chǎn)生物甲烷主要是從發(fā)酵工藝和預(yù)處理效果評估上進行研究。主要預(yù)處理方法有：酸堿預(yù)處理、氨處理[12]、熱處理[13]、爆破處理[14ˉ15]；與其他原料混合發(fā)酵[16]，如和雞糞[17]等高含氮的物料混合發(fā)酵工藝；以及在干發(fā)酵實驗中采用微曝氣[19]等多種不同的發(fā)酵工藝研究；芒草的收割時間對產(chǎn)甲烷的影響也有相關(guān)報道[19～20]。但很少關(guān)于芒草的存儲時間對其產(chǎn)甲烷潛力影響的研究。存儲時間的長短涉及到芒草的存儲成本和甲烷產(chǎn)量，可評估和篩選用作厭氧發(fā)酵的芒草原料，增加原料來源。同時，也能幫助沼氣工廠設(shè)計原料的存儲時間及存儲量，方便安排沼氣生產(chǎn)，并保證一定的產(chǎn)氣效率，對芒草在沼氣工程中的應(yīng)用具有重要意義。

筆者研究了不同存儲時間對芒草產(chǎn)甲烷潛力的影響，并通過感觀及理化分析手段研究存儲過程中芒草理化性質(zhì)的變化與不同存儲時間的芒草產(chǎn)甲烷潛力的關(guān)系，為后續(xù)工業(yè)應(yīng)用中大規(guī)模生產(chǎn)生物甲烷提供原料存儲時間的參考。

1 材料與方法

1.1 原料

中國芒取自中國湖南長沙湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)芒草種植園，如圖1所示，于2014年10月20日收割。將芒草切碎至2～5 cm小段后混合均勻，平均分成5等份，1份置于4℃冰箱中，另外4份分別放入4個帶有塑料薄膜的箱子中分別存放5 d，15 d，30 d，45 d時間，以上樣品分別標(biāo)記為D0，D5，D15，D30和D45。詳細(xì)存放環(huán)境見表1。當(dāng)?shù)竭_指定存儲時間后，將芒草存放入4℃冰箱中。將所有到達指定存儲時間的芒草粉碎后過20目篩，作試驗原料備用。各原料C/N在59～70之間。

接種泥取自北京小紅門污水處理廠消化罐，TS為2.45%，VS為1.34%，pH值8.16，C/N為7.33。

圖1 中國芒

存放地點白天溫度夜間溫度濕度℃℃RH%室內(nèi)19～2315～1830～40

將接種泥在35℃環(huán)境下馴化3 d，馴化后備用。

1.2 產(chǎn)甲烷潛力(BMP)試驗設(shè)計

試驗采用自動甲烷潛力測試系統(tǒng)(AMPTSⅡ)進行分析，該儀器是針對BMP測試開發(fā)的專用設(shè)備，解決了BMP測試設(shè)備的測量精度和自動化問題[21]。反應(yīng)體系在500 mL玻璃發(fā)酵瓶中進行，共添加接種泥和芒草400 g，接種泥與芒草的添加量之比基于各個VS含量，接種泥(gVS)∶芒草(gVS)為2∶1。裝置安裝個完畢后，向每個發(fā)酵瓶中通入氮氣1 min，以保證反應(yīng)的厭氧條件。試驗在35℃條件下共運行了45 d。試驗重復(fù)3次，并設(shè)置空白對照試驗。各試驗組別的原料和接種泥添加量見表2。

表2 沼氣發(fā)酵原料和接種泥的添加量

注：試驗組按不同存儲時間原料(D0,D5,D15,D30和D45)命名

1.3 修正Gompertz模型擬合

使用修正后的Gompertz模型[22]對不同存儲時間芒草的BMP數(shù)據(jù)進行擬合。模型如下：

其中：P(t)為累計單位VS產(chǎn)甲烷量，mL·g-1VS；Pmax為最大BMP，mL·g-1VS；Rmax為最大產(chǎn)甲烷速率，mL·d-1g-1VS；λ 為產(chǎn)氣延遲時間，d；t為發(fā)酵天數(shù)，d。使用OriginPro8進行擬合。

1.4 分析方法及儀器

芒草TS測定用烘箱在105℃條件下將芒草烘至恒重，VS測定在馬弗爐中600℃條件下焚燒芒草2.5h后稱重，VS含量基于濕重計算。各原料和接種泥的總氮和總碳使用有機元素分析儀(德國，VarioEL/microcubeelementalanalyzer)測定。芒草中的酸性洗滌纖維(ADF)和中性洗滌纖維(NDF)含量根據(jù)VanSoest[23]中的方法使用ANKOM2000i纖維素分析系統(tǒng)和200F57濾袋技術(shù)測定。酸可溶性木質(zhì)素(ADL)通過重量法測定，將測定ADF后的濾袋浸泡在72%的硫酸中反應(yīng)3h，洗滌至中性，放入105℃烘箱中烘干稱量，最后在600℃馬弗爐焚燒2.5h后稱量測定。浸提法測定方法為：各取10g不同存儲天數(shù)的芒草樣品，加入100mL蒸餾水，4℃條件下浸泡10h后去渣，液體用于測定浸提液pH值、揮發(fā)性有機酸(VFA)和可溶性化學(xué)需氧量(SCOD)。VFA和乙醇使用氣相色譜法(日本，島津GC2014)測定，包括乙酸、丙酸、丁酸、異丁酸、戊酸、異戊酸和乙醇，以氮氣為載氣，F(xiàn)ID檢測器；SCOD使用COD測定儀(美國，哈希DRB200)測定。測定SCOD之前，浸提液需在10000rpm條件下離心10min取上清液通過0.45 ìm濾膜后測定。葉綠素測定，為稱取0.2g粉碎樣品用石英砂和碳酸鈣粉研磨，加95%乙醇10mL，研磨至組織變白，暗處靜置3～5min，使用乙醇潤濕的濾紙過濾并用乙醇洗滌，將洗滌液全部轉(zhuǎn)移到25mL棕色容量瓶中，用乙醇定容，以95%乙醇為空白，在波長665nm，649nm下測定吸光度，通過Ca=13.95A665-6.8A649，和Cb=24.96A649-7.32A665公式分別計算出葉綠素a和葉綠素b濃度，加和為總?cè)~綠素濃度，并回算出原料干物質(zhì)中的葉綠素含量。

2 結(jié)果與討論

2.1 芒草性質(zhì)隨存儲時間的變化

不同存儲時間后，芒草的理化指標(biāo)變化情況和感官性狀情況分別如表3和表4所示。隨著存儲時間的延長，芒草的TS和VS含量從D0的43.92%和41.87%上升到D45的91.52%和86.27%，D30和D45相近。隨著存儲試驗的進行，芒草中的水分在存儲過程中損失明顯，D15的水分損失率就達到了77.51%，D45水分損失率達到84.88%，水分損失導(dǎo)致TS和VS含量上升。而在感官性狀(見表4)中，也可以明顯觀察到水分的下降，D15基本干燥，而D30和D45為干草樣。

芒草浸提液的SCOD和VFA變化明顯，D15的SCOD和VFA濃度出現(xiàn)一個明顯地增加并達到峰值，SCOD從D0的786.60mg·L-1上升到D45的3619.71mg·L-1，VFA從217.59mg·L-1上升到726.23mg·L-1。通過觀察不同存儲時間的芒草感官性狀(見表4)發(fā)現(xiàn)，D15前后是個霉菌、白腐真菌等微生物生長比較旺盛的時期，而多種微生物的作用會伴隨各種可生物利用有機物較快的降解[24]，生成可溶性的物質(zhì)和揮發(fā)性物質(zhì)，使SCOD,VFA等成分出現(xiàn)大幅地增加。而浸提液的pH值變化隨著存儲時間的增加呈現(xiàn)下降趨勢，pH值從D0的8.73逐步降低到D45的7.62，且前5d的存儲對pH值的變化影響較大，D30以后趨于穩(wěn)定。

不同存儲時間下(D0～D45)，芒草木質(zhì)纖維素含量占干物質(zhì)比重略微上升，由于存儲過程中微生物優(yōu)先利用非木質(zhì)纖維素成分的易降解有機物，使這些易降解有機物不斷消耗，且其消耗比始終高于木質(zhì)纖維素消耗比，使干物質(zhì)中木質(zhì)纖維素含量呈現(xiàn)上升趨勢。而木質(zhì)素含量降低明顯，從初始的26.25%降低到14.99%；半纖維素?zé)o明顯的變化，為28.83%～30.15%；纖維素含量呈增加趨勢，從D0的24.55%增加到D45的37.40%。D0～D15隨存儲時間增加，芒草的腐爛程度嚴(yán)重，出現(xiàn)大量可見真菌[25]，多種真菌尤其是白腐真菌[26]是降解木質(zhì)素最有效的微生物，能將木質(zhì)素等徹底降解為CO2和H2O[27]，因而導(dǎo)致芒草在存儲過程木質(zhì)素的含量逐步降低。

表3 不同存儲時間的芒草性質(zhì)

表4 不同存儲時間的芒草感官性狀

通過觀察可以發(fā)現(xiàn)(見表4)，在整個存儲過程中，葉色不斷變黃，到D15以后呈干黃狀。通過測定各個存儲天數(shù)芒草的葉綠素可知，隨存儲時間增加，原料干物質(zhì)中的葉綠素含量從D0的0.8194 mg·g-1逐漸降低到D45的0.2906 mg·g-1，D30和D45相近。這是由于在存儲過程中，葉綠素的降解導(dǎo)致，而葉綠素降解受到多種因素的影響：自身因素(自身代謝作用、多種葉綠素降解酶等)、環(huán)境因素(光照、氧氣、溫度、濕度等)[28]，葉綠素b轉(zhuǎn)化為葉綠素a，經(jīng)過多種酶的作用，最終降解為無色的單毗咯氧化降解產(chǎn)物[29]。而葉綠素含量極低，其含量和降解產(chǎn)物對厭氧發(fā)酵幾乎沒有影響。

試驗結(jié)果表明，芒草在相同的環(huán)境條件下進行儲存，存儲時間的長短在一定程度上改變了芒草的理化性質(zhì)，從而使得不同存儲時間芒草的產(chǎn)甲烷效率可能受到影響。觀察到D15以內(nèi)的存儲時間各性質(zhì)變化比較明顯，而D30和D45性質(zhì)相似，可能由于極低的含水率使微生物活性大大降低，而對理化性質(zhì)影響甚微。

2.2 芒草BMP隨存儲時間的變化

45 d的芒草產(chǎn)甲烷潛力(BMP)測試，發(fā)酵過程中不同存儲時間芒草的單位VS累積產(chǎn)甲烷量和日產(chǎn)甲烷量分別如圖2和圖3所示。圖2為不同存儲時間下的芒草經(jīng)過厭氧發(fā)酵45 d的累積產(chǎn)甲烷量。A-D0和A-D5的曲線基本重合，這可能由于A-D0和A-D5的各原料性狀比較相似，使單位VS甲烷累積趨勢的重合度較高；經(jīng)過15 d，30 d和45 d存儲的芒草(A-D15，A-D30，A-D45)，產(chǎn)甲烷速率明顯下降，且累積產(chǎn)甲烷量也明顯下降，這可能由于隨著存儲時間增加，芒草中的有機質(zhì)不能得到很好的保存，使芒草中可被利用物質(zhì)在進行產(chǎn)甲烷潛力測試前被損耗，使菌群可直接利用的有機物減少[30-31]。另外，甲烷發(fā)酵過程初期，發(fā)酵體系內(nèi)會急劇酸化，而較高的pH值可以對這種過度酸化起到緩沖作用[32]，有利于甲烷的發(fā)酵產(chǎn)生。由于不同存儲時間的芒草浸提液pH值隨著存儲時間的延長逐漸下降pH值也可能是導(dǎo)致芒草BMP值隨著芒草存儲時間的增加而降低的一個原因。A-D0，A-D5，A-D15，A-D30，A-D45的BMP分別為196.54 mL·g-1VS，192.68 mL·g-1VS，179.73 mL·g-1VS，154.89 mL·g-1VS，161.59 mL·g-1VS。BMP基本隨著存儲時間的增加而下降，其中A-D0和A-D5的BMP值相近；A-D15和A-D0相比，BMP已經(jīng)下降了8.55%，而A-D30和A-D45的BMP值比A-D0下降了17.78%～21.19%，下降幅度明顯；且A-D30以后BMP趨于穩(wěn)定，說明芒草存儲30 d以后對BMP影響不明顯。

圖3為不同存儲時間芒草的甲烷日產(chǎn)量。試驗在發(fā)酵時間0～2 d，即得到了最高甲烷日產(chǎn)量，這是因為試驗開始時可溶性營養(yǎng)物質(zhì)被微生物快速利用而在短時間內(nèi)達到產(chǎn)氣高峰，其中A-D0和A-D5的日產(chǎn)甲烷量分別在2 d和1 d達到最高，分別為14.53 mL·g-1VS和18.37 mL·g-1VS，明顯高于其他存儲時間的最高甲烷日產(chǎn)量，而A-D30和A-D45在1 d的日產(chǎn)甲烷量峰值僅為9.80 mL·g-1VS和10.71 mL·g-1VS，可能由于相比較其他組，A-D0和A-D5原料中的可溶物能夠較快被甲烷菌利用，而A-D30和A-D45原料雖然具有較高的SCOD，但不能直接快速被甲烷菌利用，或被其他菌利用生成CO2等其他物質(zhì)，也可能存在一些抑制物。在發(fā)酵5 d前后，各組均達到第二個產(chǎn)氣高峰，日產(chǎn)甲烷量在12.19～12.94 mL·g-1VS之間；之后隨著發(fā)酵時間的延長，日甲烷產(chǎn)量逐漸降低，趨于穩(wěn)定。

圖2 累計產(chǎn)甲烷量

圖3 日產(chǎn)甲烷量

對比芒草不同存儲時間組A-D0～A-D30的BMP變化趨勢(見圖4)和A-D0～A-D45的BMP變化趨勢(見圖5)，可以看出A-D0～A-D30(見圖4)，BMP的下降趨勢明顯，且線性化程度好，R2為0.988，說明存儲時間0～30 d的BMP變化基本呈現(xiàn)線性負(fù)相關(guān)關(guān)系。而加上A-D45(見圖5)則線性化程度明顯下降，主要是存儲時間組A-D30的BMP和A-D45相近，說明存儲時間大于30 d后BMP趨于穩(wěn)定，這與理化性質(zhì)變化規(guī)律一致。

試驗中，原料的BMP厭氧發(fā)酵時間為45 d，但是根據(jù)計算，不同存儲時間組的芒草達到本試驗90%的BMP所需時間很短，分別為28，28，27，24，27 d。這意味著在實際生產(chǎn)應(yīng)用中，僅需24～28 d，即可獲得絕大部分芒草的甲烷潛力，發(fā)酵周期較短，可以降低發(fā)酵運行中的時間成本和經(jīng)濟成本，提高發(fā)酵罐的利用效率，提高沼氣廠的經(jīng)濟效益，是芒草在工業(yè)應(yīng)用上的一大優(yōu)勢。

圖4 存儲時間(0～30 d)和BMP變化趨勢

圖5 存儲時間(0～45 d)和BMP變化趨勢

對各存儲時間芒草的BMP使用修正Gompertz模型進行擬合，各試驗組擬合曲線如圖6所示，擬合得到的動力學(xué)模型參數(shù)見表5。從表5可見，各試驗組相關(guān)系數(shù)R均達到0.99以上，擬合度高，說明修正Gompertz模型能夠較好地反應(yīng)不同存儲時間芒草BMP的變化規(guī)律。擬合得到的最大產(chǎn)甲烷潛力Pmax和試驗結(jié)果基本一致，隨著存儲時間增加(0 ～30 d)，Pmax呈現(xiàn)下降趨勢，A-D0和A-D5相近，A-D30和A-D45相近，存儲30 d以后可認(rèn)為對BMP影響不大。最大日產(chǎn)甲烷量Rmax基本隨著存儲時間增加而下降。各試驗組未出現(xiàn)延遲時間(λ)。

圖6 BMP的修正Gompertz模型擬合曲線

表5 不同存儲時間的BMP修正Gompertz模型動力學(xué)參數(shù)

2.3 理化性質(zhì)與BMP相關(guān)性分析

試驗表明，隨著存儲時間的延長，芒草的BMP基本呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢；表3對不同存儲時間芒草的性質(zhì)分析表明，芒草的TS和VS等理化性質(zhì)隨著存儲時間的延長會有不同的變化，所以存儲過程理化性質(zhì)改變可能是直接影響不同存儲時間芒草的BMP變化的重要因素[33]。各存儲時間芒草性質(zhì)與BMP的相關(guān)性和顯著性分析情況見表6。

其中TS，VS，木質(zhì)纖維素是芒草的重要結(jié)構(gòu)組成部分，這些成分的變化對纖維素原料的BMP具有一定的影響。將各存儲時間芒草的TS，VS和木質(zhì)纖維素性質(zhì)與芒草BMP做線性回歸，得出的關(guān)系圖分別為圖7,圖8,圖9。TS,VS和木質(zhì)纖維素的相關(guān)性系數(shù)R(見表6)分別為：-0.8867，-0.8942，-0.7876，均呈現(xiàn)較好的相關(guān)關(guān)系。R值的比較可看出VS和TS在存儲過程中的變化對芒草BMP的影響較大，說明TS和VS的提高直接影響了芒草BMP值，這與Long Lin[34]等的研究結(jié)果一致。而芒草BMP隨著存儲時間的延長而降低這一結(jié)果還需要進一步研究其他因素的影響。如環(huán)境因素：光照、溫度、濕度等；性質(zhì)因素：可溶性成分中的抑制物、具體可生化降解成分、厭氧過程中可生化降解部分的動態(tài)變化等；生物因素：原料中自帶微生物種類、厭氧過程中微生物變化、厭氧酶活等。

表6 不同存儲時間芒草性質(zhì)與BMP的相關(guān)性與顯著性分析

注：**為P<0.01，*為0.01

圖7 TS與BMP相關(guān)性分析

圖8 VS與BMP相關(guān)性分析

圖9 木質(zhì)纖維素與BMP相關(guān)性分析

3 結(jié)論

(1) 存儲時間會影響芒草的感官性狀和理化性質(zhì)，存儲過程中水分流失明顯，木質(zhì)纖維素占干物質(zhì)含量略微上升，木質(zhì)素含量有所下降，可能由于真菌的分解作用影響。浸提液的SCOD和VFAs從D15開始有大幅提升，而pH值隨存儲時間的增加呈下降趨勢。葉綠素含量呈下降趨勢，各理化性質(zhì)存儲大于D30基本趨于穩(wěn)定。

(2) BMP值基本隨著芒草存儲時間的增加而降低。存儲天數(shù)D0～D30和BMP的關(guān)系基本呈線性趨勢下降，線性程度高；而存儲天數(shù)大于D30的BMP趨于平穩(wěn)，可能由于D30和D45各方面性質(zhì)相近，BMP值也相似。不同存儲時間的芒草達到BMP 90%所需的時間均不到28天，小于總反應(yīng)時間的2/3，能大大提高工業(yè)化應(yīng)用效率。

(3) 不同存儲天數(shù)芒草的BMP受到多種性質(zhì)的影響，其中TS,VS和木質(zhì)纖維素含量的變化對BMP影響顯著。需要進一步探究其他因素對BMP的影響。

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Effect of Storage Time on Biochemical Methane Potential of Miscanthussinensis/

YUAN Ling-li1,WANG Lin-jun2,3,LIU Gang-jin2,3,LI Chao2,3,LIU Yan-ping1/

(1.Department of Environmental Science and Engineering,Beijing University of Chemical Technology,Beijing 100029,China; 2.Nova Skantek (Beijing) CO Ltd,Beijing 100012,China; 3.Key Laboratory of Rural Renewable Energy Exploitation and Utilization of Agriculture,Chengdu 610041,China)

Miscanthussinensisis one of the most valuable plants for biogas production.This study focused on the influences of different storage times (0,5,15,30 and 45 days) after harvest ofMiscanthussinensison potential methane productivity.The result showed that different storage time of 0,5,15,30 and 45 days obtained different potential methane productivity of 196.54,192.68,179.73,154.89 and 161.59 mL·g-1VS respectively,which was on a declining curve.The physiochemical parameters ofMiscanthussinensis,including TS,VS,VFA,SCOD,pH,cellulose content,hemicellulose content,lignin content and chlorophyll were analyzed.All these physicochemical properties had some changes along with the different storage time.The TS content was increased from 43.92% for 0 days of storage to 91.52% for 45 days of storage,and the VS content increased from 41.87% to 86.27%.The physicochemical properties and methane potential tended to be stable when the storage times were more than 30 days.

Miscanthussinensis; storage time; Biochemical Methane Potential(BMP); properties ofMiscanthus

2016-02-26

項目來源：農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用重點實驗室開放基金(2015014)

袁玲莉(1991-)，女，在讀碩士，研究方向為固體廢物資源化利用，E-mail：zghzyll@qq.com

劉研萍，E-mail：liushuihan@163.com

S216.4; S561

A

1000-1166(2016)03-0024-07