徐昌一

(發(fā)光學及應用國家重點實驗室 中國科學院長春光學精密機械與物理研究所， 吉林 長春 130033)

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石墨烯應用于GaN基材料的研究進展

徐昌一*

(發(fā)光學及應用國家重點實驗室 中國科學院長春光學精密機械與物理研究所， 吉林 長春 130033)

石墨烯具有優(yōu)異的光學、電學、機械等特性，被視為新型材料的突破口；GaN基材料具有直接寬禁帶、熱穩(wěn)定性強、高功率等性質，已經(jīng)成為“繼硅之后最重要的半導體材料”。將石墨烯與GaN基寬禁帶半導體材料相結合，發(fā)揮兩種材料體系的優(yōu)勢，將為光電子、微電子器件的發(fā)展帶來新的契機。關于石墨烯與GaN基材料相結合的研究目前已經(jīng)有所突破，本文簡要概述了近年來石墨烯與GaN基材料接觸機理方面和石墨烯應用于GaN基材料器件方面的進展狀態(tài)。

石墨烯； GaN材料； 石墨烯GaN接觸

1 引 言

GaN基材料屬于寬禁帶直接帶隙半導體材料，鍵合能很大，具有良好的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。理論上，GaN可以與AlN、InN等形成組分連續(xù)可變的三元固溶體合金AlxGa1-xN、InxGa1-xN和四元固溶體合金AlxInyGa1-x-yN。其禁帶寬度在0.7～6.2 eV連續(xù)可調，對應的波長從近紅外覆蓋到紫外波段。GaN基材料有效地避免了Si材料間接帶隙的不足，該材料制造的LED壽命甚至可以超過10萬小時，而能耗僅為白熾燈的10%～20%。GaN材料也可用于制備光探測器，尤其在制備日盲紫外波段的光探測器方面可以發(fā)揮重要作用。利用GaN材料制備新型太陽能電池的相關研究也具有重要價值。GaN材料在制造高頻大功率器件和耐高溫、抗輻照半導體微電子器件上也具有先天優(yōu)勢[1-5]。然而，GaN基材料到目前為止仍然存在很多不足，人們一直在尋找能夠解決GaN材料“高密度位錯、工作速度慢、散熱性能不良、高集成和互聯(lián)難度大”這些問題的解決途徑。

石墨烯的厚度僅為0.34 nm，是人類目前為止發(fā)現(xiàn)的最薄的二維材料。石墨烯中碳原子緊密排列構成蜂窩狀苯六元環(huán)晶體結構[6-7]，每個晶格中有3個σ鍵，碳原子間以sp2雜化方式牢固連接，鍵長為0.142 nm。每個碳原子貢獻一個p軌道電子，形成了垂直于晶面上的π鍵，π電子可以自由活動。其電子結構能量很低，在迪拉克點處電子和空穴的圓錐形能帶相遇[6-12]。

石墨烯的發(fā)現(xiàn)給解決GaN材料的這些問題帶來了新的思路。首先，石墨烯的優(yōu)良導熱性有望解決GaN微電子器件的散熱問題：石墨烯的導熱系數(shù)為5 300 W·m-1·K-1，是銅的10倍[9-10]，若將石墨烯作為GaN器件的電極，有望解決GaN材料器件的散熱問題。其次，石墨烯優(yōu)良的導電性有望提高GaN材料器件的工作速度。石墨烯的電子遷移率非常高(200 000 cm2·V-1·s-1),是硅中電子遷移率的100倍以上，同時石墨烯的電導率也可高達106S/m,這些性能遠遠超過人類之前用來制造電子器件的絕大部分導電材料[11]，因而若能成功實現(xiàn)應用，將非常成功地解決GaN材料器件工作速度不足的問題，而且可以進一步解決GaN材料器件的散熱問題。

此外，石墨烯的高透光性能有望改善GaN材料器件的透光性。石墨烯在可見光范圍內的透光性為97.7%且透光分布均勻[11-12]，與傳統(tǒng)的ITO電極相比具有很大優(yōu)勢，如果可以用石墨烯作為GaN基激光器、LED、探測器等光電器件的透明電極，將大大提高GaN材料器件的透光性。

石墨烯的屬性可調的性質有望改善GaN材料由于生長造成的缺陷。半導體屬性的石墨烯其禁帶寬度與石墨烯納米帶寬度成正比，利用這一性質有望鈍化GaN材料表面缺陷。

最后，石墨烯超強的機械強度有望改善GaN材料器件的集成互聯(lián)問題。石墨烯的抗拉強度可以達到42 N·m-2，是鋼鐵拉伸強度的100倍[6-7]，可以用該性質有效改善GaN材料制備的光電子器件和微電子器件存在的集成互聯(lián)問題。

2 石墨烯與GaN接觸的物理機制

研究石墨烯與GaN接觸的性質，有利于設計出更好的石墨烯-GaN器件。在接觸的理論分析建模方面近年來有所突破。研究人員在石墨烯與GaN接觸形成肖特基接觸后電荷轉移機理方面開展了深入的研究。

Tongay等[13]為了探究石墨烯與半導體接觸的物理機制，首次利用CVD生長法制備的單層石墨烯分別與Si、GaAs、4H-SiC以及GaN形成肖特基接觸。他們利用熱電子發(fā)射理論以金屬-半導體接觸形成肖特基勢壘模型對上述幾種接觸樣品進行計算，發(fā)現(xiàn)實驗結果與理論計算結果基本符合，但總是存在誤差，說明熱電子發(fā)射金屬半導體肖特基模型可以粗略解釋但并不完全適用于石墨烯與半導體接觸。金屬與半導體接觸形成肖特基勢壘和內建電場時，費米能級仍然保持不移動。在反向偏壓過高時，石墨烯與半導體接觸表現(xiàn)出了不同的性質。通過拉曼測試發(fā)現(xiàn)，G峰與2D峰位置有所變化。拉曼光譜中G峰與2D峰受到石墨烯中費米能級的影響，因而可以說明石墨烯的費米能級在接觸后發(fā)生了移動。由于其態(tài)密度很低，石墨烯的費米能級在石墨烯與半導體接觸后伴隨著界面電荷轉移和電荷漂移從而影響到其位置。費米能級、功函數(shù)的變化導致石墨烯與半導體形成肖特基二極管的電流和肖特基勢壘高度發(fā)生變化。

我國蘇州納米所的Zhong等[14-15]在研究中發(fā)現(xiàn)，石墨烯與GaN接觸的物理機制與金屬-GaN材料接觸不同。金屬與半導體接觸電荷的轉移只發(fā)生在金屬與半導體界面和半導體中。如圖1所示，石墨烯與GaN材料接觸后，由于態(tài)密度較低和線性態(tài)密度的特征，正負電荷在石墨烯端的累積會使得單層石墨烯的功函數(shù)產(chǎn)生浮動，石墨烯的費米能級會向著GaN材料的費米能級方向發(fā)生自適應移動。石墨烯與GaN材料界面間的電荷轉移打破了石墨烯原有的電子和空穴平衡，當電子從n型半導體轉移到石墨烯時，石墨烯的費米能級向n型GaN的費米能級方向得到抬升，肖特基勢壘降低；石墨烯與p型GaN接觸時，空穴從GaN材料向石墨烯轉移，石墨烯受到空穴的影響費米能級降低，肖特基勢壘同樣降低。同時考慮到接觸過程中產(chǎn)生的接觸電勢差以及表面態(tài)對接觸勢壘產(chǎn)生的影響等物理因素，最后該實驗小組建立了針對石墨烯與半導體接觸的肖特基勢壘模型，并利用實驗數(shù)據(jù)驗證了該模型的可行性。

圖1 石墨烯與GaN材料接觸的能帶結構。石墨烯與n型GaN接觸(a)；石墨烯與p型GaN接觸(b)。

Fig.1 Band structure of grapheme contacts with GaN materials: graphene contacts with n-type GaN materials(a), graphene contacts with p-type GaN materials(b).

不但石墨烯與半導體接觸其費米能級會發(fā)生漂移，而且石墨烯與金屬的接觸也會造成石墨烯費米能級的漂移，石墨烯端費米能級的漂移可以看作是利用金屬接觸對石墨烯進行n型或p型摻雜。一般來說，當石墨烯的功函數(shù)大于金屬功函數(shù)時，對石墨烯發(fā)生電子摻雜，費米能級向上抬升，例如石墨烯與Al、Ag、Cu等金屬接觸；當石墨烯的功函數(shù)小于金屬功函數(shù)時，對石墨烯發(fā)生空穴摻雜，費米能級向下移動，如石墨烯與Au、Pt等金屬接觸[16]。因而在研究石墨烯與GaN材料接觸的過程中，往往存在使用不同探針或是不同電極對石墨烯與GaN材料接觸后的肖特基勢壘高度的測量得出結果不同的情況。針對此種情況，應該在石墨烯與GaN材料接觸發(fā)生費米能級漂移的模型中進一步考慮金屬對石墨烯的摻雜作用。利用該性質，也可以對石墨烯與GaN材料接觸的肖特基勢壘高度進行適當調節(jié)。

二維電子氣很強是GaN材料的一大特點。 Fisichella等[17]針對GaN材料的二維電子氣對石墨烯與GaN材料接觸的影響以及不同種類金屬對石墨烯具有摻雜的作用，在納米尺度上通過實驗數(shù)據(jù)進行了詳細的分析，從而較為完善地解釋了石墨烯與GaN材料形成肖特基接觸的內在物理機制，并總結了石墨烯與GaN材料接觸后縱向電流傳導規(guī)律。

進一步利用石墨烯受到金屬摻雜的性質，Park等[18]在Cr與AlGaN/GaN之間插入CVD法制備的單層石墨烯，獲得了歐姆接觸，并且避免了AlGaN/GaN端面層二維電子氣對電流傳輸產(chǎn)生的影響。這一方法操作簡單，可以省掉高溫退火等工藝。Cr的功函數(shù)為4.28 eV，與石墨烯接觸后可以將石墨烯的功函數(shù)鎖定在4.28 eV。Cr單獨與AlGaN接觸形成肖特基勢壘高度為0.8 eV，Cr與AlGaN/GaN接觸受到二維電子氣的作用會產(chǎn)生高度為0.3 V的門檻電壓。石墨烯單獨與AlGaN/GaN接觸也呈現(xiàn)肖特基接觸性質，而Cr/graphene/AlGaN/GaN卻表現(xiàn)出明顯的歐姆接觸特性(電阻率為2 mΩ·cm-2)。在Cr/graphene/AlGaN/GaN二極管中，I-V特性曲線表明二維電子氣造成的門檻電壓消失，說明AlGaN中的勢場為0。Cr/graphene表現(xiàn)出經(jīng)過摻雜的n型GaN的性質，提供了與AlGaN/GaN相近的功函數(shù)，因而在接觸后形成了歐姆接觸。

研究人員分析了石墨烯褶皺對GaN接觸的影響，在這一新的方向得到了有趣的發(fā)現(xiàn)。褶皺可以作為載流子通道，在石墨烯與GaN材料接觸過程中表現(xiàn)出歐姆接觸的性質。用密度函數(shù)理論分析褶皺，發(fā)現(xiàn)不同方向褶皺(armchair方向和zigzag方向)性質不同，并且褶皺會影響費米能級的上下移動，從而通過石墨烯的褶皺可以調節(jié)載流子輸運性能。無論是質量多么良好的石墨烯，在生產(chǎn)、轉移以及在與其他材料接觸的過程中都會或多或少產(chǎn)生褶皺。往往由于褶皺的不確定性，人們在研究石墨烯時一般都排除褶皺尋找平坦位置進行研究。而Zhong等[19]近來發(fā)現(xiàn)，利用石墨烯的褶皺可以與n型和p型GaN形成良好的歐姆接觸。他們在測試中發(fā)現(xiàn)，石墨烯的褶皺可以形成載流子的傳導通道改善電流傳導并調節(jié)費米能級高度，從而使石墨烯與GaN呈現(xiàn)出歐姆接觸的特性；而石墨烯平整的部分卻與GaN產(chǎn)生的是肖特基接觸，電流傳導性質不如有褶皺的部位。如圖2所示，石墨烯的不同形狀的褶皺可以降低或提高局域功函數(shù)使得局域費米能級向著n或p型GaN方向轉移。石墨烯的褶皺分為armchair和zigzag兩種形狀，通過態(tài)密度理論計算結果可知，zigzag邊緣形狀的石墨烯的褶皺會明顯地降低勢壘高度，提高載流子通過勢壘的概率從而形成了歐姆接觸；而armchair形狀褶皺則會抬高勢壘高度。zigzag方向褶皺可以降低局域功函數(shù)，石墨烯類似于發(fā)生n型摻雜，因而功函數(shù)與n型GaN的功函數(shù)相近，在n型GaN接觸后降低了勢壘高度，促進載流子在正向和反向偏壓下通過石墨烯與n型GaN界面。armchair方向褶皺的局域功函數(shù)上升，石墨烯類似于發(fā)生p型摻雜，因而功函數(shù)與p型GaN的功函數(shù)相近，在與p型GaN接觸后降低了勢壘高度，促進了載流子通過石墨烯與p型GaN界面。

圖2 平坦石墨烯能帶結構(a)；zigzag形狀褶皺的石墨烯功函數(shù)降低，相當于發(fā)生n型摻雜(b)；armchair形狀褶皺的石墨烯功函數(shù)降低，相當于發(fā)生p型摻雜(c)。

Fig.2 Energy band diagram of flat graphene(a). Energy band diagram of graphene with zigzag wrinkles, zigzag wrinkles decrease the work function, forming n-doped graphene(b). Energy band diagram of graphene with armchair wrinkles，armchair wrinkles raise the work function, forming p-doped graphene(c).

3 石墨烯在GaN基器件中的應用

在研究石墨烯與GaN接觸的基礎上，研究人員還利用石墨烯對光具有良好的透射性、良好的電流傳導性能、超強的機械強度以及優(yōu)良的導熱性等特點，將石墨烯應用于GaN基器件制備中，改善了器件的性能。

GaN材料在較大功率工作狀態(tài)下，容易產(chǎn)生較大熱量，GaN材料的工作電流會受到影響而產(chǎn)生漂移，使得工作效率降低。Tongay等[20]利用石墨烯的良好的熱穩(wěn)定性和導熱性以及機械性能，將石墨烯與GaN材料接觸產(chǎn)生肖特基勢壘，制備肖特基二極管。該肖特基二極管能夠在300～550 K溫度范圍內正常工作，高于650 K時整流功能消失。將該二極管在900 K高溫下退火后，他們發(fā)現(xiàn)二極管在室溫環(huán)境下的整流作用有所增強。退火能夠減弱雜質的作用，并且降低石墨烯與GaN形成的肖特基勢壘高度，因而二極管的整流功能得到增強。Yan等[21]同樣利用石墨烯優(yōu)良的導熱性，在GaN基大功率電壓轉換器上將石墨烯作為工作器件與散熱片相互連接的導熱帶，起到了比金屬導熱帶更好的導熱效果，從而提高了電壓轉換器的工作效率,并且大大縮小了電壓轉換器的體積。

良好的透光性和導電性使得石墨烯在制備GaN材料光電器件中有望作為新型電極。

為了研究石墨烯的透光性與傳統(tǒng)電極的透光性的優(yōu)勢，Weber等[22]對比測試了8 nm厚石墨烯、24 nm石墨烯以及氧化銦錫(ITO)3個樣品在可見光-紫外范圍(200～800 nm)的透光性質。8 nm厚石墨烯的透光性整體比24 nm厚度石墨烯的透光性要好，在200～375 nm光波段，ITO的透光率不如兩個石墨烯樣品；而在375～800 nm波段，ITO的透光性能在兩個石墨烯樣品之間——低于8 nm而高于24 nm石墨烯。因而可以確定，利用石墨烯代替?zhèn)鹘y(tǒng)的ITO作為光電器件的透明電極是有前景的。

Kim等[23]利用大面積CVD方式生長的石墨烯代替?zhèn)鹘y(tǒng)GaN紫外發(fā)光二極管的氧化銦錫電極(ITO)，獲得了具有更好的電流傳導和發(fā)光性能的LED。與傳統(tǒng)ITO相比，石墨烯可以為LED提供更好的電流傳導和紫外光透射率。他們首先做出一個與Weber等[22]相類似的實驗，并得到與其相吻合的結果，從而確定了利用單層石墨烯制作透明導電電極進行實驗的可行性。他們采用腐蝕、轉移等手段，將面積較大的石墨烯成功轉移到了GaN基底上，最后通過刻蝕工藝制備出紫外LED。如圖3可知，ITO作為透明電極的LED發(fā)光位置只局限于電極邊緣，而石墨烯作為透明電極的LED發(fā)光面積幾乎覆蓋了整個有石墨烯接觸的部分。 Lin 等[24]將石墨烯作為透明導電電極應用于紫外-可見光雙色探測器的設計當中。石墨烯與GaN接觸產(chǎn)生肖特基勢壘，利用石墨烯的優(yōu)良導電性和透光性，能夠有效提高探測器的探測效率。并且利用石墨烯在可見光范圍內受到光照會產(chǎn)生熱電子從而對可見光有響應這一特點，可以實現(xiàn)紫外與可見光的雙色探測功能。

圖3 (a)有無石墨烯作為透明導電電極的紫外LED的I-V特性曲線；(b)紫外LED的電致發(fā)光光譜；(c)沒有石墨烯作為透明導電電極的LED發(fā)光照片；(d)石墨烯作為透明導電電極的LED發(fā)光照片[23]。

Fig.3 (a)I-Vcharacteristics of UV LED with and without FLG-based transparent conductive electrode. (b) EL spectrum of UV LEDs. (c) Optical images of light emission of UV LEDs without LG-based transparent conductive electrode. (d) Optical images of light emission of UV LEDs with FLG-based transparent conductive electrode[23].

Seo等[25]同樣采用石墨烯作為透明導電電極(TCSE)制備氮化物深紫外LED(380 nm)，通過對比實驗驗證了石墨烯在紫外波段的透射率遠遠大于ITO。在此基礎上，他們又制備了另外兩個樣品：在GaN與石墨烯之間利用電子束蒸發(fā)和退火的方式獲得金納米簇；在GaN與石墨烯之間利用電子束蒸發(fā)金層。將這兩種樣品進行對比試驗，最后得到在紫外投射性能、減少層間電阻、降低接觸造成的肖特基勢壘高度等綜合特性上，含有金納米簇石墨烯-GaN紫外LED能進一步發(fā)揮更好的作用。該研究工作給石墨烯應用于GaN基材料LED的領域提出了新的發(fā)展方向，即在石墨烯與GaN材料之間插入金屬層、金屬納米結構等方式來改善石墨烯與GaN材料的接觸。

圖4 只有石墨烯(GR)、全區(qū)域覆蓋銀納米顆粒(AGR)、選擇區(qū)域圖形式覆蓋銀納米顆粒(MAGR) 3種樣品的I-V特性(a)和光輸出特性(b)[26]。

Fig.4I-Vcharacteristics (a) and light output characters (b) of the only graphene covered(GR), all area graphene and silver nanoparticles covered(AGR), and selected area graphene and silver nanoparticles covered(MAGR) samples, respectively[26].

Shim等[26]在設計GaN藍光LED時，承接了將金屬納米結構應用于石墨烯-GaN器件這一思想。該實驗小組將石墨烯轉移到GaN材料上作為透明導電電極后，在石墨烯上附著一層銀納米簇，利用光刻技術制備掩膜、ICP(Inductive coupled plasma etching)和RIE(Reactive ion etching)等技術，制備了3種不同樣品：只有石墨烯(GR)；全區(qū)域覆蓋銀納米顆粒(AGR)；選擇區(qū)域圖形化覆蓋銀納米顆粒(MAGR)。由圖4可知，隨著石墨烯上銀納米簇數(shù)量的增多，LED的串聯(lián)電阻響應減小。3個樣品的發(fā)光性能都比普通ITO電極LED要強，且AGR與MAGR所表現(xiàn)出的發(fā)光特性比只有石墨烯的樣品的發(fā)光特性要強而且穩(wěn)定。在100 mA電流注入時，MAGR樣品表現(xiàn)出最良好的輸出特性，是GR樣品的1.7倍，比AGR樣品高出82%。銀納米簇本身起著傳導電荷以及起到石墨烯間電荷傳導橋梁的作用，增加了石墨烯層的電學傳導性，增多了石墨烯電流的傳輸途徑，因而利用自組裝銀納米簇并且適當調節(jié)圖形結構和納米簇尺寸可以有效改善器件的電學和光學性能。

圖5 (a) 有無酸處理的石墨烯電極LED的正向偏壓I-V特性；(b)經(jīng)過酸處理的LED的不同正向偏壓電流的光輸出特性。插圖：被石墨烯部分覆蓋的LED照片[27]

Fig.5 (a) ForwardI-Vcurves of LEDs before and after acid doping. (b) Light output power of LEDs with different forward current. Inset shows the optical image of LED with partially coated graphene[27].

通過引入金屬層、金屬納米結構等方式雖然可以有效改善石墨烯應用于GaN器件的電學、光學特性，但是在應用于制備較大型器件以及大規(guī)模生產(chǎn)過程中，由于工藝復雜導致制備過程依然存在困難。研究人員通過采用酸處理的方法，替代了如上復雜工藝，有效地改善了石墨烯-GaN器件的性能。如圖5所示，Das等[27]將石墨烯作為GaN太陽能電池的透明導電電極后，利用不同濃度的硝酸溶液對太陽能電池進行浸泡。結果發(fā)現(xiàn)，隨著硝酸濃度增高太陽能電池性能逐漸增強，經(jīng)過硝酸處理的太陽能電池樣品的轉換效率比沒有經(jīng)過硝酸處理的太陽能電池的轉換效率高3倍以上。通過觀察費米能級的移動可知硝酸發(fā)揮電催化作用對石墨烯產(chǎn)生類似p型摻雜導致費米能級移動，降低了電阻率和勢壘高度，改善了太陽能電池石墨烯層與GaN層之間的載流子傳輸。如圖3中所示，Wang等[28]同樣利用硝酸對石墨烯作透明導電電極的n型和p型GaN發(fā)光二極管進行處理，實驗結果表明利用硝酸進行25 min處理的LED光輸出功率可提高19%，酸處理可以有效提高LED的電導率和降低正向開啟電壓，提升電流電壓特性，從而提高LED的發(fā)光效率。硝酸對石墨烯進行浸泡的過程中，電子從石墨烯向硝酸溶液轉移，石墨烯發(fā)生p型摻雜，費米能級向更低的能量方向漂移，LED的工作狀態(tài)因而得到提高。

4 結 論

石墨烯與GaN基材料是兩種具有重要研究價值以及優(yōu)良性質的材料。將石墨烯應用于GaN基材料有望改善GaN基材料的不足，該領域的研究目前已經(jīng)有所突破。未來利用石墨烯改善GaN材料將會制備出更優(yōu)良的器件，進一步優(yōu)化石墨烯與GaN材料接觸的物理機理將會對該領域的研究提供有意義的指導和幫助。

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徐昌一(1989-)，男，遼寧鞍山人，碩士研究生，2012年于吉林大學獲得學士學位，主要從事石墨烯與GaN材料的研究。E-mail： xuchangyi19890718@163.com

Graphene Applied to GaN Based Materals

XU Chang-yi*

(StateKeyLaboratoryofLuminescenceandApplications,ChangchunInstituteofOptics,FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China)

Due to its special structure, graphene has very good optical, electrical, mechanical and other properties, and it is regarded as a breakthrough of the new materials. Thanks to the wide band gap, thermal stability, high working power and other properties, GaN based materials have become “the most important, after the silicon semiconductor material.” It will bring great benefits for the photoelectric and microelectric devices if the graphene can be successfully combined with GaN based materials. There have already been some breakthroughs in the research of combination of graphene and GaN based materials. This paper briefly summarized recent findings of physical mechanisms of the contact between graphene and GaN-based materials and the researches of the applications of graphene to the GaN-based materials.

graphene; GaN-based materials; graphene contacts with GaN-based material

2016-01-09；

2016-02-24

國家自然科學基金(61204070)資助項目

1000-7032(2016)07-0778-08

O484

A

10.3788/fgxb20163707.0778

*CorrespondingAuthor,E-mail:xuchangyi19890718@163.com