李遠(yuǎn)平,馬春梅,朱 誠(chéng),黃 潤(rùn),鄭朝貴(.皖西學(xué)院環(huán)境與旅游學(xué)院,安徽 六安 70；.南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 0046；.滁州學(xué)院地理信息與旅游學(xué)院,安徽 滁州 900)

大九湖泥炭地距今16000年以來(lái)Hg沉積記錄及影響因子

李遠(yuǎn)平1,2,馬春梅2*,朱 誠(chéng)2,黃 潤(rùn)1,鄭朝貴3(1.皖西學(xué)院環(huán)境與旅游學(xué)院,安徽 六安 237012；2.南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210046；3.滁州學(xué)院地理信息與旅游學(xué)院,安徽 滁州 23900)

神農(nóng)架大九湖盆地距今16000年以來(lái)的泥炭沉積被用來(lái)分析Hg含量變化及其主要影響因子.基于剖面Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等元素含量和δ13C、腐殖化度等指標(biāo),主成分分析和逐步回歸分析揭示泥炭剖面Hg含量變化主要受大氣降塵、地表徑流作用下的礦物質(zhì)輸入、大氣降水、泥炭分解程度等因子影響.根據(jù)各因子影響Hg含量的強(qiáng)度隨年代(深度)變化以及剖面Hg含量變化,距今16000年以來(lái)大九湖泥炭剖面的Hg記錄可以分為6個(gè)階段.在階段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ階段(15.6～14.2cal kyr BP)大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機(jī)物輸入增多,導(dǎo)致Hg含量升高;階段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)Younger Dryas時(shí)期(YD,12.3～11.3cal kyr BP),因大氣降塵增多,泥炭分解程度增加, Hg含量較YD之前升高;第Ⅳ階段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波動(dòng)明顯,Hg含量整體處于高值段;在第Ⅴ階段(4.3～3.1cal kyr BP)氣候轉(zhuǎn)干,大氣降塵也較低, Hg含量出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段(3.1cal kyr BP以來(lái))表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入,反映降水減少以及逐漸增強(qiáng)的人類活動(dòng)影響,Hg含量則持續(xù)升高.

Hg沉積；影響因子；大九湖泥炭地；晚冰期

汞(Hg)因其高揮發(fā)性,在大氣中滯留時(shí)間長(zhǎng),本質(zhì)毒性尤其是它的甲基化形態(tài)[1],在環(huán)境中受到特別關(guān)注.近些年來(lái),已有多項(xiàng)研究使用自然記錄體,諸如泥炭地[2-7]、冰芯[8-10]、湖泊沉積物[11-14]來(lái)重建歷史時(shí)期或者地質(zhì)時(shí)期Hg沉積.在我國(guó),關(guān)于 Hg沉積研究比較少[6,11,15-17],且時(shí)間跨度大都在全新世.筆者先前對(duì)大九湖泥炭剖面 Hg記錄中反映的人類活動(dòng)導(dǎo)致的 Hg沉降做了探討

[18],但并沒(méi)有深入探究影響整個(gè)剖面 Hg含量的各個(gè)因子(環(huán)境過(guò)程)與變化.已有研究表明,與泥炭演化相關(guān)的有機(jī)物降解和質(zhì)量損失會(huì)影響泥炭中Hg含量[7,19],大氣干濕沉降會(huì)影響進(jìn)入泥炭地的Hg[7,20].對(duì)于湖泊和礦質(zhì)泥炭沉積物,流域土壤侵蝕也會(huì)影響Hg含量[4,13-14].

大九湖盆地位于湖北省神農(nóng)架林區(qū)的最西端,是受冰川、巖溶和流水的綜合作用,于晚更新世以來(lái)形成的一個(gè)封閉高山小盆地.盆地內(nèi)分布有成層的沼澤并普遍發(fā)育泥炭,從而成為東亞季風(fēng)區(qū)晚更新世以來(lái)自然環(huán)境和古氣候演變研究的理想場(chǎng)所.基于孢粉分析,已有多位研究者[21-24]揭示了晚更新世以來(lái)不同時(shí)間尺度上區(qū)域植被和氣候演變.馬春梅等[25-26],李遠(yuǎn)平等[27]基于腐殖質(zhì)化度和TOC、TN、δ13C等地化指標(biāo)以及化學(xué)元素剖面,高分辨率重建了晚冰期以來(lái)區(qū)域氣候環(huán)境演變歷史.朱誠(chéng)等[28]、Huang等[29]分別基于孢粉年平均溫度轉(zhuǎn)換函數(shù)和微生物分支脂肪醇比率BNA15重建了16kyr BP以來(lái)和13kyr BP以來(lái)大九湖年平均溫度變化,2項(xiàng)記錄有很好的對(duì)比性. Zhao等[30]、朱蕓等[31]運(yùn)用植物大化石和地球化學(xué)指標(biāo),分析了晚全新世以來(lái)大九湖泥炭地的發(fā)展過(guò)程和人類活動(dòng)影響.目前,深入研究大九湖泥炭沉積中Hg含量的主要影響因子還未見詳盡報(bào)道.

本研究基于大九湖泥炭剖面 Hg沉積記錄和其它地球化學(xué)數(shù)據(jù),探討各不同因子(環(huán)境過(guò)程)對(duì)剖面Hg含量的影響,確定晚冰期以來(lái)影響泥炭剖面Hg含量的主要因子,定量化不同因子的權(quán)重,從而建立不同因子作用于泥炭Hg含量的年代變化.

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域和取樣

大九湖盆地(31°24′～31°33′N, 109°56′～110°11′E)是一個(gè)封閉的巖溶盆地,位于東部低山丘陵向西部高原山地過(guò)渡的神農(nóng)架林區(qū)的最西端.盆地底部地勢(shì)平坦,平均海拔 1730m,面積約16km2.盆地外圍是由火成巖和碳酸鹽巖組成的海拔2200～2400m陡峭中山,山地表層覆蓋棕色山地土壤.處于北亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),年均降水量1530mm,年均氣溫7.4℃,相對(duì)濕度80%以上.盆地主要沼澤植物有紅穗苔草、小燈芯草、單穗苔草、地榆、假水生龍膽和泥炭蘚等.周圍山地生長(zhǎng)著以山毛櫸科為主的溫帶針闊葉混交林.流入盆地的溪流最終都流入地下溶洞,無(wú)地面水流出口.

本文于2004年2月在大九湖盆地中心部位用特制U型白鐵皮槽采集到297cm的泥炭剖面.采樣點(diǎn)GPS地理位置31°29′27″N, 109°59′45″E,海拔1760m (圖1).剖面未達(dá)基巖.密封后,樣品被運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,4℃保存直至分樣和實(shí)驗(yàn)分析.

圖1 大九湖盆地采樣點(diǎn)位置Fig.1 Location of the sampling site in the Dajiuhu peatland

1.2 測(cè)年和年代—深度模型

根據(jù)泥炭剖面深度和巖性變化,選取10個(gè)樣品,制樣在中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所完成,在北京大學(xué)重離子物理研究所進(jìn)行AMS14C測(cè)定.泥炭樣品經(jīng)HCL-NaOH-HCL處理后,用去離子水沖洗過(guò) 60μm孔徑篩.選?。?80μm纖維素,制靶待測(cè).測(cè)年結(jié)果見表1.使用R軟件CLAM程序內(nèi)含的IntCaL09校正曲線進(jìn)行14C年代校正,并建立年代—深度模型,使用平滑樣條獲得最佳擬合(圖2).

圖2 大九湖泥炭剖面年代-深度模型Fig.2 Age-depth model of the Dajiuhu peat core

表1 大九湖泥炭剖面AMS14C年代及校正Table 1 AMS14C measurements and the calibrated age range of the Dajiuhu peat core

1.3 地球化學(xué)元素及其它地化指標(biāo)分析

1cm間隔樣品經(jīng)風(fēng)干后,研磨,過(guò)150μm孔徑篩.稱取0.1g樣品,用HCL/HNO3(3:1)混合液消化處理后,測(cè)量Hg含量.Hg測(cè)量于2005年春在南京大學(xué)現(xiàn)代分析中心利用北京瑞利公司制造的AF-610A型冷蒸原子熒光光譜儀完成.采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)[GBW07405,標(biāo)準(zhǔn)值(0.29±0.04μg/g)]進(jìn)行質(zhì)量控制.檢測(cè)限為 0.008ng/g.標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)回收率93%～108%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD, n=11) ±6%以內(nèi).每個(gè)樣品 3個(gè)平行樣測(cè)量取平均值.包括Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等在內(nèi)的多元素分析,也于2005年春在南京大學(xué)現(xiàn)代分析中心進(jìn)行,具體方法和實(shí)施,詳見文獻(xiàn)[27].有機(jī)碳穩(wěn)定同位素(δ13C)測(cè)試、以吸光度表征的腐殖化度量測(cè)見文獻(xiàn)[25-26].

1.4 統(tǒng)計(jì)分析

對(duì)泥炭剖面地球化學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析(PCA)以識(shí)別影響泥炭地球化學(xué)變化的主要因子(環(huán)境過(guò)程).所有數(shù)據(jù)均進(jìn)行了標(biāo)準(zhǔn)化處理以避免尺度效應(yīng).將Hg含量作為因變量,提取的主要因子剖面得分為自變量進(jìn)行逐步回歸分析.各主要因子回歸得分隨深度變化反映了各環(huán)境過(guò)程對(duì)Hg含量影響的年代變化.

2 結(jié)果

大九湖泥炭剖面 Hg含量變化 29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g (圖3).其它代表性化學(xué)元素和地化指標(biāo)隨深度變化如圖3所示.

主成分分析結(jié)果見表 2,前 2個(gè)主成分變量載荷如圖 4.第 1個(gè)主成分(PC1)解釋了總方差68.59%,表現(xiàn)為Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正載荷(＞0.9).第 2個(gè)主成分(PC2)解釋了總方差的15.63%,主要與Pb、Zn的較高正載荷有關(guān)(分別為0.83、0.67).第3主成分(PC3)占總方差的5.99%,主要表現(xiàn)為δ13C的較低負(fù)載荷(-0.54).第4主成分(PC4)占總方差5.39%,腐殖化度和δ13C的正載荷比較明顯(分別為0.41、0.36).

利用4個(gè)主成分得分對(duì)Hg含量進(jìn)行逐步回歸分析,結(jié)果見表3.由表3、圖5可見,基于各主成分指向的因子(環(huán)境過(guò)程)的作用,回歸模型可以高精度擬合 Hg含量(R=0.87,誤差±0.52).回歸系數(shù)體現(xiàn)了各因子影響 Hg含量變化的權(quán)重,權(quán)重大小依次為 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中 PC2、PC4與Hg含量正相關(guān),而PC1、PC3與Hg含量負(fù)相關(guān).

圖3 大九湖泥炭剖面化學(xué)元素及地化指標(biāo)隨深度變化Fig.3 Variations of the elemental concentrations and geochemical properties against depth in the Dajiuhu peat core

表2 各變量各主成分載荷Table 2 Factor loadings of the four components obtained by PCA

圖4 大九湖泥炭剖面化學(xué)元素及地化指標(biāo)第一和第二主成分載荷Fig.4 Principal component loadings of the elements and geochemical proxies in the Dajiuhu peat core for PC1 and PC2

表3 各主成分與Hg含量逐步回歸分析Table 3 Stepwise regression analysis of the principal components on Hg concentrations

圖5 觀測(cè)值標(biāo)準(zhǔn)化Hg含量與回歸模型模擬的Hg含量Fig.5 Biplot of standardized Hg concentrations and expected Hg values according to the regression model

3 討論

3.1 泥炭剖面Hg含量

泥炭剖面自 89cm以上(3080cal yr BP以來(lái)),Hg含量明顯升高[均值(288.38±137.60)ng/g,圖3].自古至今,中國(guó)辰砂礦的開采主要集中在湖南、貴州和重慶的毗連地區(qū).主要開采地點(diǎn)包括湖南省的保靖、鳳凰、新晃,貴州省的銅仁和務(wù)川以及重慶的酉陽(yáng)和秀山,所有這些地點(diǎn)距離大九湖盆地南部不到600km.而3080cal yr BP對(duì)應(yīng)中國(guó)商朝時(shí)期,我們有理由認(rèn)為泥炭剖面 89cm以上 Hg含量的明顯升高反映了人類活動(dòng)的影響

[18].自89cm以下,Hg均值(132.44±54.85) ng/g,這與 Tang等[6]研究的中國(guó)東北小興安嶺泥炭5100cal yr BP以來(lái) Hg記錄的自然背景值[(111.3±64.7) ng/g]以及西班牙北部Rońanzas泥炭2450～8000cal yr BP未受人類活動(dòng)影響Hg含量[(158.9 ± 63.6) ng/g][32]等有很好可對(duì)比性.在其它晚更新世以來(lái) Hg含量記錄中,未受人類活動(dòng)影響的時(shí)期也表現(xiàn)出Hg含量的明顯波動(dòng)[7,14].

3.2 影響泥炭剖面地球化學(xué)變化的因子(環(huán)境過(guò)程)

主成分分析結(jié)果表明(表2),PC1主要表現(xiàn)為Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正載荷(＞0.9).本課題組之前在對(duì)這個(gè)泥炭剖面多個(gè)元素(不包括 Hg)地球化學(xué)行為的研究中,也發(fā)現(xiàn)了相似的元素關(guān)聯(lián),認(rèn)為它們?cè)从谂璧刂苓吇鸪蓭r和碳酸鹽巖的風(fēng)化,反映了地表徑流的無(wú)機(jī)礦物輸入,并依據(jù)Ti元素的剖面變化高分辨率重建了區(qū)域氣候環(huán)境變化

[27].PC2主要表現(xiàn)出Pb、Zn的較高正載荷(分別為0.83、0.67).考慮到區(qū)域主要巖石中Pb、Zn含量很低,且Pb、Zn常常共生在礦石中比如閃鋅礦、方鉛礦,可以認(rèn)為PC2反映了大氣降塵的作用.

PC3主要與δ13C的較低負(fù)載荷(-0.54)有關(guān).整個(gè)剖面 δ13C變化幅度較小,介于-28.69‰～-26.42‰之間.δ13C的波動(dòng)主要反映了C3植物所占比重的變化.在降水偏少的干旱時(shí)期,C3植物所占比重減小,表現(xiàn)出δ13C偏重;反之亦然[7,25,33]. PC4中,腐殖化度和δ13C的正載荷比較明顯(分別為0.41、0.35).通常,體積密度、吸光度、C/N這3個(gè)指標(biāo)被用來(lái)定量化推演泥炭的分解程度[34].但C/N除了用來(lái)表征泥炭的分解程度,也有諸多學(xué)者認(rèn)為其反映了沉積剖面中有機(jī)物是以內(nèi)生還是以外源為主導(dǎo)[35-36].鑒于本項(xiàng)研究泥炭剖面的礦養(yǎng)型性質(zhì)[18,27],我們采用吸光度表征的腐殖質(zhì)化度指示泥炭分解程度[26,34,37].

3.3 控制剖面Hg含量變化的主要環(huán)境過(guò)程

逐步回歸分析結(jié)果(表3)顯示大氣降塵(PC2)對(duì)泥炭 Hg含量影響最大.回歸系數(shù)為正說(shuō)明PC2與剖面 Hg含量正相關(guān),大氣降塵增多的時(shí)期會(huì)導(dǎo)致顆粒狀Hg沉降增多,剖面Hg含量增大.對(duì)Hg含量影響第2顯著的因子與無(wú)機(jī)礦物質(zhì)輸入(PC1)有關(guān).該因子回歸系數(shù)為負(fù),表明大量的無(wú)機(jī)礦物質(zhì)輸入會(huì)降低泥炭 Hg含量.土壤侵蝕和地表徑流也會(huì)使表層土壤中的Hg以耦合到顆粒和溶解有機(jī)物的形式進(jìn)入泥炭地[14],但大量降水和強(qiáng)侵蝕導(dǎo)致的大量無(wú)機(jī)礦物質(zhì)輸入會(huì)稀釋外源及內(nèi)生有機(jī)物,稀釋泥炭中的Hg,使Hg含量降低[7,14].影響泥炭Hg含量第3個(gè)重要的因子主要與泥炭碳同位素組成(PC3)有關(guān).鑒于這個(gè)因子的回歸系數(shù)為負(fù),說(shuō)明δ13C偏負(fù)會(huì)使Hg含量升高,即大氣降水(濕沉降)增多會(huì)加大對(duì)大氣中Hg離子(Hg(Ⅱ))的清洗,反之亦然.腐殖質(zhì)化度表征的泥炭分解程度(PC4)是權(quán)重最小的因子.Hg會(huì)與腐殖酸形成穩(wěn)定復(fù)合物,泥炭分解程度增加導(dǎo)致Hg含量增多已被諸多研究所闡明[4,38-39].

3.4 不同因子(環(huán)境過(guò)程)影響泥炭Hg含量的年代變化

盡管回歸模型說(shuō)明了不同因子對(duì)泥炭Hg含量影響的總體權(quán)重,但不同因子影響 Hg含量的強(qiáng)度是隨年代(深度)變化的,如圖 6所示.基于影響因子作用以及剖面 Hg含量的年代變化, 16,000cal yr BP以來(lái)大九湖泥炭剖面的Hg記錄可以分為6個(gè)階段.

階段Ⅰ,自剖面底部到 288cm,16.0～15.6cal kyr BP.Hg整體處于低值段,Hg含量降低源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低.第Ⅱ階段,對(duì)應(yīng)剖面深度288～261cm,15.6～14.2cal kyr BP,Hg整體呈現(xiàn)高值段.這一時(shí)期處于末次冰期結(jié)束后東亞夏季風(fēng)逐漸增強(qiáng)、降水逐漸增多的時(shí)期[25-26,40].大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機(jī)物輸入增多,導(dǎo)致Hg含量升高.

階段Ⅲ,261～216cm,14.2～11.3cal kyr BP.這一時(shí)段前期因大氣降塵少以及無(wú)機(jī)礦物質(zhì)輸入,Hg含量低.自233～216cm (12.3～11.3cal kyr BP), 對(duì)應(yīng)于Younger Dryas時(shí)期[27],大氣降塵增多,泥炭分解程度增加,使得Hg含量升高.第Ⅳ階段,剖面深度 216～115cm,11.3～4.3cal kyr BP. 自 216～165cm (11.3～8.9cal kyr BP),大氣干、濕沉降增多,使得 Hg含量在前一階段基礎(chǔ)上繼續(xù)增加.在165～135cm (8.9～6.9cal kyr BP),各個(gè)影響因子作用波動(dòng)明顯,Hg含量也呈現(xiàn)出頻繁的波動(dòng).Hg含量在8.2cal kyr BP出現(xiàn)一個(gè)局地峰值,主要源于大氣降塵增多、礦物質(zhì)輸入減少、泥炭分解程度增大.上部135～115cm (6.9～4.3cal kyr BP),處于全新世最適宜期(HCO)[27],大氣降塵、礦物質(zhì)輸入以及泥炭分解等因子作用均處于整個(gè)剖面均值,充沛的大氣降水使得Hg含量高.

圖6 不同因子(環(huán)境過(guò)程)影響泥炭Hg含量的年代變化(A)及標(biāo)準(zhǔn)化Hg含量變化(B)Fig.6 Records of the cumulative effects of the factors involved in the variations of Hg concentration (A) and standardized Hg concentrations in the Dajiuhu peat core (B).

第Ⅴ階段,對(duì)應(yīng)剖面115～89cm,4.3～3.1cal kyr BP.HCO之后,氣候轉(zhuǎn)干,大氣降水減少,大氣降塵也低,使得Hg含量在HCO之后出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段,自89cm至剖面頂部.這一階段表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入.在31cm以上,也表現(xiàn)出大氣降水增多,泥炭分解程度降低,礦物質(zhì)輸入增多,但大氣降塵的持續(xù)增多,主導(dǎo)了千年來(lái)剖面Hg含量變化,這體現(xiàn)了區(qū)域日益增強(qiáng)的人類活動(dòng)的影響.

4 結(jié)論

4.1 大九湖泥炭剖面距今16,000 年以來(lái)Hg含量變化為29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g.與其它長(zhǎng)序列 Hg記錄一致,在未受人類活動(dòng)影響的時(shí)期(3080cal yr BP之前)也表現(xiàn)出Hg含量的明顯波動(dòng).

4.2 主成分分析結(jié)果表明,大九湖泥炭剖面距今16,000 年以來(lái)地球化學(xué)變化主要受4個(gè)方面因子(環(huán)境過(guò)程)的影響: 地表徑流的礦物質(zhì)輸入(PC1),大氣降塵(PC2),大氣降水(PC3),泥炭分解程度(PC4).

4.3 對(duì)泥炭剖面Hg沉積而言,大量降水和強(qiáng)侵蝕導(dǎo)致大量無(wú)機(jī)礦物質(zhì)輸入會(huì)稀釋外源及內(nèi)生有機(jī)物,稀釋泥炭中的 Hg,使 Hg含量降低.大氣降塵增多、大氣降水增加(δ13C偏輕)、泥炭分解程度加強(qiáng)會(huì)導(dǎo)致泥炭 Hg含量增加.逐步回歸分析結(jié)果顯示,各因子(環(huán)境過(guò)程)影響Hg含量變化的權(quán)重大小依次為 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中PC2、PC4與 Hg含量正相關(guān),而 PC1、PC3與Hg含量負(fù)相關(guān).

4.4 根據(jù)不同因子影響 Hg含量的強(qiáng)度隨年代(深度)變化以及剖面 Hg含量變化, 16.0cal kyr BP以來(lái)大九湖泥炭剖面的 Hg記錄可以分為 6個(gè)階段.在階段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ階段(15.6～14.2cal kyr BP)大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機(jī)物輸入增多,導(dǎo)致Hg含量升高;階段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)YD時(shí)期(12.3～11.3cal kyr BP),因大氣降塵增多,泥炭分解程度增加, Hg含量較 YD之前升高;第Ⅳ階段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波動(dòng)明顯,Hg含量整體處于高值段;在第Ⅴ階段(4.3～3.1cal kyr BP)氣候轉(zhuǎn)干,大氣降塵也低, Hg含量出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段(3.1cal kyr BP以來(lái))表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入,反映降水減少以及逐漸增強(qiáng)的人類活動(dòng)影響,Hg含量則持續(xù)性升高.

[1] Morel F M M, Kraepiel A M L, Amyot M. The chemical cycle and bioaccumulation of mercury [J]. Annual Review of Ecology Evolution and Systematics, 1998,29:54—566.

[2] Martínez-Cortizas A, Pontevedra-Pombal X, García-Rodeja E, et al. Mercury in a Spanish peat bog: archive of climate change and atmospheric metal deposition [J]. Science, 1999,284:939—942.

[3] Biester H, Kilian R, Franzen C, et al. Elevated mercury accumulation in a peat bog of the Magellanic Moorlands, Chile (53°S)—an anthropogenic signal from the Southern Hemisphere [J]. Earth and Planetary Science Letters, 2002,201:609—620.

[4] Franzen C, Kilian R, Biester H. Natural mercury enrichment in a minerogenic fen — evaluation of sources and processes [J]. Journal of Environmental Monitoring, 2004,6:466—472.

[5] Farmer J G, Anderson P, Cloy J M, et al. Historical accumulation rates of mercury in four Scottish ombrotrophic peat bogs over the past 2000years [J]. Science of the Total Environment, 2009,407: 5578—5588.

[6] Tang S L, Huang Z W, Liu J, et al. Atmospheric mercury deposition recorded in an ombrotrophic peat core from Xiaoxing’an Mountain, Northeast China [J]. Environmental Research, 2012,118:145—148.

[7] Pérez-Rodríguez M, Horák-Terra I, Rodríguez-Lado L, et al. Long-term (～57ka) controls on mercury accumulation in the Souther Hemisphere reconstructed using a peat record from Pinheiro mire (Minas Gerais, Brazil) [J]. Environmental Science & Technology, 2015,49:1356—1364.

[8] Vandal G M, Fitzgerald W F, Boutron C F, et al. Variations in mercury deposition to Antarctica over the past 34,000years [J]. Nature, 1993,362:621—623.

[9] Jitaru P, Gabrielli P, Marteel A, et al. Atmospheric depletion of mercury over Antarctica during glacial periods [J]. Nature Geoscience, 2009,2:505—508.

[10] Zheng J C, Pelchat P, Vaive J, et al. Total mercury in snow and ice samples from Canadian High Arctic ice caps and glaciers: A practical procedure and method for total Hg quantification at low pg g-1level [J]. Science of the Total Environment, 2014,468—469: 487—494.

[11] Yang H D, Battarbee R W, Turner S D, et al. Historical reconstruction of mercury pollution across the Tibetan Plateau using lake sediments [J]. Environmental Science & Technology, 2010,44:2918—2924.

[12] Conaway C H, Swarzenski P W, Cohen A S. Recent paleorecords document rising mercury contamination in Lake Tanganyika [J]. Applied Geochemistry, 2012,27:352—359.

[13] Hermanns Y M, Biester H. Anthropogenic mercury signals in lake sediments from southernmost Patagonia, Chile [J]. Environmental Science & Technology, 2013,445:126—135.

[14] Hermanns Y M, Biester H. A 17,300-year record of mercury accumulation in a pristine lake in southern Chile [J]. Journal of Paleolimnology, 2013,49:547—561.

[15] 侍文芳,馮新斌,張 干,等.150年以來(lái)紅原雨養(yǎng)型泥炭中高分辨的汞同位素沉積記錄 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2011,56(8):583—588.

[16] 余 駿,張學(xué)勝,李玉成,等.巢湖杭埠—豐樂(lè)河汞的污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(8):2487—2494.

[17] 任家盈,姜 霞,陳春霄,等.太湖營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)對(duì)沉積物中總汞和甲基汞分布特征的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(7):1290—1297.

[18] Li Y P, Ma C M, Zhu C, et al. Historical anthropogenic contributions to mercury accumulation recorded by a peat core from Dajiuhu montane mire, central China [J]. Environmental Pollution, 2016,216:332—339.

[19] Biester H, Martinez-Cortizas A, Birkenstock S, et al. Effect of peat decomposition and mass loss on historic mercury records in peat bogs from Patagonia [J]. Environmental Science & Technology, 2003,37:32—39.

[20] Roos-Barraclough F, Martínez-Cortizas A, García-Rodeja E, et al. A 14500year record of the accumulation of atmospheric mercury in peat: volcanic signals, anthropogenic influences and a correlation to bromine accumulation [J]. Earth and Planetary Science Letters, 2002,202:435—451.

[21] Li J, Zheng Z, Huang K Y, et al. Vegetation changes during the past 40 000years in Central China from a long fossil record [J]. Quaternary International, 2013,310:221—226.

[22] 鄭秋鳳,張茂恒,李吉均,等.大九湖鉆孔記錄的神農(nóng)架地區(qū)中更新世晚期以來(lái)的氣候環(huán)境變化 [J]. 地理研究, 2014,33(6): 1167—1177.

[23] Zhu C, Ma C M, Yu S Y, et al. A detailed pollen record of vegetation and climate changes in Central China during the past 16 000years [J]. Boreas, 2010,39:69—76.

[24] 朱 誠(chéng),馬春梅,張文卿,等.神農(nóng)架大九湖15,753yr BP以來(lái)的孢粉記錄和環(huán)境演變 [J]. 第四紀(jì)研究, 2006,26(5):814—826.

[25] 馬春梅,朱 誠(chéng),鄭朝貴,等.晚冰期以來(lái)神農(nóng)架大九湖泥炭高分辨率氣候變化的地球化學(xué)記錄研究 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2008,53(增刊Ⅰ):26—37.

[26] 馬春梅,朱 誠(chéng),鄭朝貴,等.中國(guó)東部山地泥炭高分辨率腐殖化度記錄的晚冰期以來(lái)氣候變化 [J]. 中國(guó)科學(xué)(D輯), 2008, 38(9):1078—1091.

[27] Li Y P, Ma C M, Zhou B, et al. Environmental processes derived from peatland geochemistry since the last deglaciation in Dajiuhu, Shennongjia, central China [J]. Boreas, 2016,45:423—438.

[28] 朱 誠(chéng),陳 星,馬春梅,等.神農(nóng)架大九湖孢粉氣候因子轉(zhuǎn)換函數(shù)與古氣候重建 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2008,53(增刊Ⅰ):38—44.

[29] Huang X Y, Meyers P A, Jia C L, et al. Paleotemperature variability in central China during the last 13ka recorded by a novel microbial lipid proxy in the Dajiuhu peat deposit [J]. Holocene, 213,23(8):1123—1129.

[30] Zhao Y, H?lzer A, Yu Z C. Late Holocene natural and humaninduced environmental change reconstructed from peat records in eastern central China [J]. Radiocarbon, 2007,49:789—798.

[31] 朱 蕓,陳 曄,趙志軍,等.神農(nóng)架大九湖泥炭蘚泥炭 α-纖維素δ13C記錄的1000～4000a BP間環(huán)境變化 [J]. 科學(xué)通報(bào), 2009, 54(20):3108—3116.

[32] Gallego J L R, Ortiz J E, Sierra C, et al. Multivariate study of trace element distribution in the geological record of Rońanzas Peat Bog (Asturias, N. Spain). Paleoenvironmental evolution and human activities over the last 8000cal yr BP [J]. Science of the Total Environment, 2013,454—455:6—29.

[33] Margalef O, Martínez-Cortizas A, Kylander, M, et al. Environmental processes in Rano Aroi (Easter Island) peat geochemistry forced by climate variability during the last 70kyr [J]. Palaeogeography, Palaeoclimatology, Palaeoecology, 2014, 414:438—450.

[34] Hansson S V, Rydberg J, Kylander M. Evaluating paleoproxies for peat decomposition and their relationship to peat geochemistry [J]. Holocene, 2013,23(12):1666—1671.

[35] Mayr C, Lücke A, Maidana N I, et al. Isotopic fingerprints on lacustrine organic matter from Laguna Potrok Aike (southern Patagonia, Argentina) reflect environmental changes during the last 16,000years [J]. Journal of Paleolimnology, 2009,42:81—102. [36] Zhong W, Xue J B, Zheng Y M, et al. Climatic changes since the last deglaciation inferred from a lacustrine sedimentary sequence in the eastern Nanling Mountains, south China [J]. Journal of Quaternary Science, 2010,25(6):975—984.

[37] Blackford J J, Chambers F M. Determining the degree of peat decomposition for peat based palaeoclimatic studies [J]. International Peat Journal, 1993,5:7—24.

[38] Martínez-Cortizas A, Biester H, Mighall T, et al. Climate-driven enrichment of pollutants in peatlands [J]. Biogeosciences, 2007, 4:905—911.

[39] Biester H, Martínez-Cortizas A, Birkenstock S, et al. Effect of peat decomposition and mass loss on historic mercury records in peat bogs from Patagonia [J]. Environmental Science & Technology, 2003,37:32—39.

[40] Dong J G, Wang Y J, Cheng H, et al. A high-resolution stalagmite record of the Holocene East Asian monsoon from Mt. Shennongjia, central China [J]. Holocene, 2010,20:257—264.

Long-term (16000yr) controls on mercury accumulation reconstructed using a peat record from Dajiuhu mire, central China.

LI Yuan-ping1,2, MA Chun-mei2*, ZHU Cheng2, HUNG Run1, ZHENG Chao-gui3(1.School of Environment and Tourism, West Anhui University, Lu’an 237012, China；2.School of Geographic and Oceanographic Sciences, Nanjing University, Nanjing 210046, China；3.School of Geography Information and Tourism, Chuzhou University, Chuzhou 239000, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1103～1110

In the present study, a peat core sampled in Dajiuhu montane mire, Hubei province, extending back to 16,000yr BP was analyzed for Hg accumulation and main environmental processes involved in the control of Hg concentrations. Based on Ti, Al, Sc, Rb, Sr, Pb and Zn contents as well as humification and δ13C of the core, principal component analysis (PCA) and stepwise regression analysis revealed that main processes controlling Hg concentrations included the mineral input by precipitation and runoff (PC1), dust deposition (PC2), wet deposition (PC3) and peat decomposition (PC4). On the basis of the relative importance of each factor on Hg concentrations, the 16,000yr record of the Dajiuhu peat core could be divided into six main phases. During phaseⅠ(16.0～15.6cal kyr BP), reduced regional dustfall and peat decomposition resulted in decreased Hg concentrations. In PhaseⅡ(15.6～14.2cal kyr BP) ,significantly increased atmospheric wet deposition and fluxes of particulate and dissolved terrestrial organic matter from soils under enhanced terrestrial productivity after the last glacial period were probably responsible for higher Hg concentrations. In phase Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP), Hg concentrations were enhanced later during the Younger Dryas(12.3～11.3cal kyr BP) by increased regional dustfall and peat decomposition. During phase Ⅳ(11.3～4.3cal kyr BP), although significant volatility of the four factors, Hg concentrations were higher as a whole. Lower Hg concentration in phase Ⅴ(4.3～3.1cal kyr BP) were mainly resulted from apparent decrease in atmospheric wet and dry deposition. In phase Ⅵ(3.1cal kyr BP to present), the Hg concentration increased with decreasing depth, albeit with evident volatility. This phase was characterized by reduced input of mineral matter into the mire and gradual increase in regional dustfall, indicating precipitation reduction and progressively increasing influence of anthropogenic activities on Hg accumulation in the peat.

Hg accumulation；factors；Dajiuhu peatland；the Late-glacial

X171,P597

A

1000-6923(2017)03-1103-08

李遠(yuǎn)平(1978-),女,安徽金寨人,副教授,碩士,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境變化及其影響.發(fā)表論文19篇.

2016-08-08

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41371202,40701190);安徽省高校自然科學(xué)重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2011A274)

* 責(zé)任作者, 副教授, chunmeima@nju.edu.cn