陶志華， 謝松青， 何微娜， 余彬彬， 方鋮， 葛琳琳， 李偉， 王俏麗， 王向前

(1. 臺(tái)州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站， 浙江 臺(tái)州 318000； 2.浙江大學(xué) 生物質(zhì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所，浙江 杭州 310027； 3.浙江大學(xué) 環(huán)境工程研究所， 浙江 杭州 310058； 4. 浙江大學(xué) 熱能工程研究所， 浙江 杭州 310027；5.浙江大學(xué) 工程師學(xué)院， 浙江 杭州 310058)

臺(tái)州市不同功能區(qū)環(huán)境空氣PM2.5的污染特征研究

陶志華1， 謝松青1， 何微娜1， 余彬彬1， 方鋮1， 葛琳琳2,3， 李偉2,3， 王俏麗4， 王向前2，5*

(1. 臺(tái)州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站， 浙江 臺(tái)州 318000； 2.浙江大學(xué) 生物質(zhì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境研究所，浙江 杭州 310027； 3.浙江大學(xué) 環(huán)境工程研究所， 浙江 杭州 310058； 4. 浙江大學(xué) 熱能工程研究所， 浙江 杭州 310027；5.浙江大學(xué) 工程師學(xué)院， 浙江 杭州 310058)

臺(tái)州；PM2.5；水溶性離子；無(wú)機(jī)元素；碳組分；污染特征

0 引 言

本文針對(duì)浙江典型沿海城市臺(tái)州市的環(huán)境空氣PM2.5的污染特征進(jìn)行研究.依照《環(huán)境空氣顆粒物源解析監(jiān)測(cè)技術(shù)方法指南(試行)》(以下簡(jiǎn)稱(chēng)指南)，結(jié)合臺(tái)州市污染物排放的季節(jié)變化特征以及氣象因素等，在臺(tái)州市商住區(qū)、工業(yè)園區(qū)以及自然保護(hù)區(qū)設(shè)置6個(gè)采樣點(diǎn)，分4個(gè)季度采集PM2.5樣品，研究2015～2016年臺(tái)州市不同功能區(qū)環(huán)境空氣PM2.5，及其中的19種無(wú)機(jī)元素、4種主要水溶性離子和2種碳組分的污染特征，以為臺(tái)州市大氣污染防治對(duì)策制定提供有力的數(shù)據(jù)支持.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

為全面評(píng)價(jià)臺(tái)州市大氣細(xì)顆粒物的污染現(xiàn)狀，綜合考慮人口密度、環(huán)境敏感程度和城市功能區(qū)的劃分等因素，在臺(tái)州市范圍內(nèi)布設(shè)6個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位，分別為臺(tái)州市環(huán)保大樓站(簡(jiǎn)稱(chēng)椒江點(diǎn))、臺(tái)州市路橋田洋王站(簡(jiǎn)稱(chēng)路橋點(diǎn))、臺(tái)州市黃巖環(huán)保大樓國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)(簡(jiǎn)稱(chēng)黃巖點(diǎn))、臺(tái)州市路橋區(qū)金清市控監(jiān)測(cè)點(diǎn)(簡(jiǎn)稱(chēng)金清點(diǎn))、臺(tái)州市川南化工園區(qū)(簡(jiǎn)稱(chēng)川南點(diǎn))以及一個(gè)自然保護(hù)區(qū)(長(zhǎng)潭水庫(kù))，進(jìn)行環(huán)境受體樣品采集.椒江、路橋、黃巖和金清均為典型的居民商業(yè)混合區(qū)，川南點(diǎn)代表醫(yī)藥化工工業(yè)園區(qū)，長(zhǎng)潭水庫(kù)遠(yuǎn)離市區(qū)，且附近大氣污染源較少，為自然保護(hù)區(qū).具體監(jiān)測(cè)點(diǎn)分布見(jiàn)圖1.

圖1 臺(tái)州市PM2.5監(jiān)測(cè)點(diǎn)位分布示意Fig.1 Sampling sites of PM2.5 in Taizhou

在充分研究臺(tái)州市顆粒物濃度、排放源的季節(jié)性變化特征和氣象因素后，于2015年7、9、12月和2016年3月(分別代表夏、秋、冬和春季)對(duì)6個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行PM2.5采樣，確保每個(gè)季度采樣有效時(shí)間大于7 d.使用嶗應(yīng)2030型智能TSP中流量采樣器采樣，流量為100 L·min-1，采樣時(shí)間為20 h.記錄風(fēng)速、氣壓、溫度和相對(duì)濕度等氣象條件.采用石英纖維濾膜(QMA 1851-090型，直徑90 mm)分析碳組分和水溶性離子，用聚丙烯濾膜(科百特，直徑90 mm)分析無(wú)機(jī)元素.共采集563個(gè)濾膜樣品.

在樣品采集前，將石英膜放到馬弗爐中，在450 ℃條件下灼燒4 h.待樣品采集后，將濾膜放入膜盒密封、編號(hào)，于-30 ℃的冰箱內(nèi)冷凍保存，直至分析.采樣前后濾膜均放在恒溫恒濕箱內(nèi)平衡24 h以上，恒重條件設(shè)為溫度20±1 ℃、相對(duì)濕度(50±5)%.平衡后用萬(wàn)分之一分析天平稱(chēng)重.

1.2 樣品分析

2 結(jié)果與討論

2.1 臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5濃度時(shí)空分布特征

研究發(fā)現(xiàn)，采樣期間PM2.5質(zhì)量濃度為15.6～90.6 μg·m-3，年均濃度為(45.3±20.1) μg·m-3.臺(tái)州市PM2.5濃度時(shí)空分布狀況見(jiàn)圖2，時(shí)間上，PM2.5平均濃度為冬季>春季>秋季>夏季；空間上，秋季、冬季和春季PM2.5平均質(zhì)量濃度均為工業(yè)園區(qū)>商住區(qū)>自然保護(hù)區(qū)，而夏季商住區(qū)、工業(yè)園區(qū)和自然保護(hù)區(qū)PM2.5濃度則相近，可能是由采樣期間氣象條件(降水、風(fēng)向和風(fēng)速)以及污染源強(qiáng)等因素引起.冬季和春季所有監(jiān)測(cè)點(diǎn)以及秋季工業(yè)園區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的PM2.5平均濃度均超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)35 μg·m-3.冬季大氣細(xì)顆粒物污染嚴(yán)重的主要原因?yàn)椋憾練庀鬆顩r穩(wěn)定，大氣擴(kuò)散條件差，外源大氣污染物的影響較大.夏季浙江沿海多臺(tái)風(fēng)，大氣擴(kuò)散條件好，雨水充沛，因此夏季大氣細(xì)顆粒物濃度水平較低.工業(yè)園區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于臺(tái)州市川南化工園區(qū)南區(qū)中心地帶，周?chē)兄扑帯C(jī)械制造、塑料和電鍍等眾多在產(chǎn)工廠，排放到大氣中的污染物濃度相對(duì)較高，因此工業(yè)園區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度在多數(shù)季節(jié)高于商住區(qū).自然保護(hù)區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度普遍低于其他采樣點(diǎn)，這是由于長(zhǎng)潭水庫(kù)位于臺(tái)州市西部，距市區(qū)23 km，四面青山環(huán)繞，受大氣污染影響較小.從圖2(b)4個(gè)商住區(qū)不同季節(jié)的PM2.5濃度水平可以看出，夏季和秋季4個(gè)采樣點(diǎn)PM2.5濃度相近，冬季和春季路橋和金清點(diǎn)高于椒江點(diǎn)，黃巖采樣點(diǎn)PM2.5濃度最低.

圖2 臺(tái)州市PM2.5平均質(zhì)量濃度Fig.2 The mean mass concentrations of PM2.5 in Taizhou

2.2 臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5中無(wú)機(jī)元素污染特征

臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5中19種無(wú)機(jī)元素的平均濃度占PM2.5質(zhì)量濃度的9.78%，其中Hg和Co元素未檢出.Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe為主要元素，占所測(cè)元素總量的96.09%.8種主要無(wú)機(jī)元素平均質(zhì)量濃度依次為Si>Ca>Na>Fe>Al>K>Zn>Mg，其中Si、Fe、Al、Ca和Mg主要來(lái)自土壤、揚(yáng)塵和建筑水泥塵[7-8]；Na和K主要來(lái)自海鹽粒子[9]；Zn主要來(lái)源于輪胎(橡膠材質(zhì))磨損以及鍍鋅材料[10].Pb、Cu、Ti和Mn等其余9種無(wú)機(jī)元素的含量較低，總量?jī)H占PM2.5的0.38%.其他研究中，胡鳴等[7]對(duì)上海市冬季PM2.5中無(wú)機(jī)元素進(jìn)行分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，Na、K、Fe和S等19種無(wú)機(jī)元素占PM2.5質(zhì)量的(9.2±2.1)%.王新等[11]研究2013年蘭州市PM2.5時(shí)發(fā)現(xiàn)，S、Fe、Al和Ca等10種無(wú)機(jī)元素質(zhì)量濃度總值為11.054 μg·m-3，占PM2.5質(zhì)量的8.55%.

圖3為PM2.5中19種無(wú)機(jī)元素平均質(zhì)量濃度的時(shí)空變化狀況.時(shí)間上，多數(shù)元素在春季和冬季的質(zhì)量濃度明顯高于夏季和秋季；空間上，工業(yè)園區(qū)PM2.5中Ca、Al、Mg和Mn元素明顯高于商住區(qū)和自然保護(hù)區(qū)，這是由于工業(yè)園區(qū)附近有許多混凝土企業(yè)(華太精磊商品混凝土、臺(tái)州市大地混凝土、宏業(yè)混凝土公司等)以及機(jī)械鑄造企業(yè)(浙江西僑機(jī)械、浙江名震機(jī)械制造、通順機(jī)械等)[7-8]；商住區(qū)PM2.5中Cu和Pb元素濃度明顯高于工業(yè)園區(qū)和自然保護(hù)區(qū)，說(shuō)明商住區(qū)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放影響較大[7]；Zn、Fe、Cr、Ni、Pb、As、V和Cd元素在商住區(qū)和工業(yè)園區(qū)濃度水平相近，自然保護(hù)區(qū)濃度較低；Na、K、Si和Ti等元素在商住區(qū)、工業(yè)園區(qū)和自然保護(hù)區(qū)濃度相近.

(a)

(b)

(c)

(d)

研究中常用富集因子法來(lái)判斷人為污染源和地殼源對(duì)PM2.5中無(wú)機(jī)元素的貢獻(xiàn)[12-13].元素的富集因子(enrichment factor，EF)可以用來(lái)表征大氣環(huán)境中元素的富集程度，其計(jì)算公式為

(1)

式中，Ci為元素i的質(zhì)量濃度，Cn為參比元素n的質(zhì)量濃度.

當(dāng)元素的EF值接近1時(shí)，認(rèn)為該元素主要來(lái)自土壤或巖石風(fēng)化等地殼來(lái)源；當(dāng)元素的EF值>10時(shí)，表示該元素主要來(lái)源于人為污染；當(dāng)1

表1 臺(tái)州市PM2.5中無(wú)機(jī)元素的富集因子

臺(tái)州市元素的富集因子從高到低排列：Cd、Zn、Pb、As和Cu.其富集因子都遠(yuǎn)大于人為污染判斷值10，并且在商住區(qū)和工業(yè)園區(qū)的富集因子遠(yuǎn)大于自然保護(hù)區(qū)，說(shuō)明這些元素來(lái)源于人為污染.Ca、Ni、V和Na元素的富集因子在10～80，且Ca、Ni等元素在商住區(qū)和工業(yè)園區(qū)的富集因子大于自然保護(hù)區(qū).K、Mn、Mg、Fe、Cr和Ti的富集因子在1～9，且K、Fe、Mg和Ti等元素在3個(gè)功能區(qū)的富集因子相近，說(shuō)明這些元素主要來(lái)自地殼源.

有研究表明[16-18]，高度富集的Pb、Cr和As與煤燃燒有關(guān)；Zn、Cu、Pb和Cd與交通污染源有關(guān)，Cu主要來(lái)自剎車(chē)片磨損和柴油發(fā)動(dòng)機(jī)，Zn主要來(lái)源于輪胎(橡膠材質(zhì))磨損以及鍍鋅材料；Ni和V是表征石油燃燒的元素；富集的Na可能與海鹽粒子有關(guān)；K與生物質(zhì)燃燒有關(guān)；Ca是建筑塵的標(biāo)識(shí)組分；另外，Pb、Zn、Cd和Cr也可能與金屬冶煉和加工有關(guān).

綜合上述富集因子的分析結(jié)果，結(jié)合臺(tái)州市的實(shí)際情況，市區(qū)受體樣品中無(wú)機(jī)元素的主要污染源包括道路交通塵、燃煤塵、建筑揚(yáng)塵以及海鹽粒子.

2.3 臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5中水溶性離子污染特征

圖4 觀測(cè)期間臺(tái)州市PM2.5中水溶性離子的時(shí)空分布Fig.4 Spatial and temporal distribution of water-soluble ions in Taizhou

夏季秋季冬季春季年均商住區(qū)1．050．650．881．040．90工業(yè)區(qū)1．101．001．011．331．11自然保護(hù)區(qū)1．000．730．620．720．77平均1．050．790．841．030．93

2.4 臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5中碳組分污染特征

PM2.5中的碳組分指有機(jī)碳(organic carbon，OC)、元素碳(elemental carbon，EC)和無(wú)機(jī)碳(主要是碳酸鹽)，其中碳酸鹽含量較低，OC和EC是主要的碳組分[24].臺(tái)州市PM2.5中OC和EC的年均濃度分別為(10.04±2.08)和(3.27±0.80)μg·m-3.圖5為臺(tái)州市PM2.5中OC和EC的濃度時(shí)空分布狀況.時(shí)間上，OC和EC濃度均為冬季>春季>秋季>夏季；空間上，商住區(qū)和工業(yè)園區(qū)PM2.5中OC和EC濃度水平相近，略高于自然保護(hù)區(qū).

圖5 觀測(cè)期間臺(tái)州市PM2.5中碳組分時(shí)空分布Fig.5 Spatial and temporal distribution of carbonaceous components of PM2.5 in Taizhou

OC/EC和SOC/OC常用來(lái)反映大氣中二次污染的狀況[25].EC主要來(lái)自含碳原料的不完全燃燒，性質(zhì)穩(wěn)定，可以反映人為活動(dòng)一次源排放.OC既來(lái)自污染源直接排放產(chǎn)生的一次有機(jī)碳(POC)，也包含通過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成的二次有機(jī)碳(SOC).一般認(rèn)為當(dāng)OC/EC比值超過(guò)2.0時(shí)，表示有SOC出現(xiàn)[26].研究中常用OC與EC濃度比值法來(lái)計(jì)算SOC[26]，其

計(jì)算公式為

SOC=TOC-EC×(OC/EC)min,

(2)

式中：TOC為總有機(jī)碳，可用OC代替,(OC/EC)min為采樣期內(nèi)OC/EC最小值.

臺(tái)州市四季OC/EC值均大于2，說(shuō)明四季均有SOC產(chǎn)生.通過(guò)式(2)計(jì)算得到SOC濃度(見(jiàn)表3)，年均為3.05 μg·m-3，平均轉(zhuǎn)化率為30.7%.SOC冬季最高，夏季最低，SOC/OC值為秋季最高，冬季其次.這可能與夏季(7月)和秋季(9月)采樣期間的氣象因素有關(guān)，秋季(9月)采樣期間天氣晴朗，日照較強(qiáng)、日照時(shí)間久并且氣溫相對(duì)較高，有利于二次有機(jī)物的生成；而夏季(7月)采樣期間，受臺(tái)風(fēng)及降雨影響，受體樣品中OC和SOC質(zhì)量濃度明顯下降；冬季和春季大氣層較穩(wěn)定，污染物不易擴(kuò)散，OC和SOC濃度相對(duì)較高，但由于氣溫低，日照弱且日照時(shí)間短，SOC的轉(zhuǎn)化率低于秋季.空間上，工業(yè)園區(qū)秋季、冬季和春季SOC濃度高于商住區(qū)，夏季SOC濃度低于商住區(qū)；不同季節(jié)SOC/OC值均為工業(yè)園區(qū)高于商住區(qū)；不同季節(jié)自然保護(hù)區(qū)SOC以及SOC/OC值均為最低.

表3 臺(tái)州市PM2.5中OC/EC、SOC(μg·m-3)以及SOC/OC(%)值

3 結(jié) 論

3.1 臺(tái)州市環(huán)境空氣PM2.5平均質(zhì)量濃度為(45.3±20.1)μg·m-3.受氣象條件等因素的影響，冬季濃度最高、夏季最低.由于受工業(yè)、交通污染以及餐飲油煙等排放源的影響，PM2.5平均質(zhì)量濃度空間變化特征為工業(yè)園區(qū)>商住區(qū)>自然保護(hù)區(qū).

3.2 19種無(wú)機(jī)元素占PM2.5總量的9.78%，主要元素為Na、K、Ca、Si、Zn、Al、Mg和Fe.受到附近混凝土和機(jī)械鑄造企業(yè)的影響，工業(yè)園區(qū)Ca、Al、Mg和Mn元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯較高.因受交通排放影響，商住區(qū)Cu和Pb元素的濃度明顯高于工業(yè)園區(qū)和自然保護(hù)區(qū).富集因子分析結(jié)果表明，臺(tái)州市無(wú)機(jī)元素的主要污染源包括道路交通塵、燃煤塵、建筑揚(yáng)塵以及海鹽粒子.

3.4 OC和EC的年均濃度分別為(10.04±2.08)和(3.27±0.80) μg·m-3.商住區(qū)和工業(yè)園區(qū)OC和EC濃度水平相近，略高于自然保護(hù)區(qū).秋季采樣期間受到不利氣象條件的影響，SOC/OC值最高，冬季次之.不同季節(jié)SOC/OC值均為工業(yè)園區(qū)高于商住區(qū)和自然保護(hù)區(qū).

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Pollution characteristics of PM2.5in Taizhou, Zhejiang Province.

TAO Zhihua1, XIE Songqing1, HE Weina1, YU Binbin1, FANG Cheng1, GE Linlin2,3, LI Wei2,3, WANG Qiaoli4, WANG Xiangqian2

(1.TaizhouEnvironmentalMonitoringCenter,Taizhou318000,ZhejiangProvince,China; 2.BiomassChemicalIndustryMinistryofEducationKeyLaboratory,InstituteofIndustrialEcologyandEnvironment,ZhejiangUniversity,Hangzhou310027,China; 3.InstituteofEnvironmentalEngineering,ZhejiangUniversity,Hangzhou310058,China; 4.InstituteforThermalPowerEngineering,ZhejiangUniversity,Hangzhou310027,China; 5.PolytechnicInstitute,ZhejiangUniversity,Hangzhou310058,China)

Taizhou; PM2.5; water-soluble ions; inorganic elements; carbonaceous components; pollution characteristics

2016-09-23.

第59批中國(guó)博士后科學(xué)基金面上資助項(xiàng)目(2016M590539)；國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51608475)；浙江省科技廳公益技術(shù)研究工業(yè)項(xiàng)目(2015C31011).

陶志華(1973-)，ORCID: http://orcid.org/0000-0001-8420-1616，男，高級(jí)工程師，主要從事環(huán)境空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)研究，E-mail：tzh1203@163.com.

*通信作者，ORCID: http://orcid.org/0000-0002-5293-9592，E-mail：wangxiangqiankevin@126.com.

10.3785/j.issn.1008-9497.2017.04.012

X 51

A

1008-9497(2017)04-464-08

Journal of Zhejiang University(Science Edition), 2017,44(4):464-471