徐笠，劉洋，楊婧婧，欒云霞，陸安祥,*

1. 北京農(nóng)業(yè)質(zhì)量標準與檢測技術(shù)研究中心，北京市農(nóng)林科學(xué)院，北京 100097 2. 農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境監(jiān)測北京市重點實驗室，北京 100097 3. 鹽城工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇省環(huán)境保護海涂生態(tài)與污染控制重點實驗室，鹽城 224051

Cd是生物毒性最強的重金屬元素之一，是最常見的重金屬污染物[1]。1984年，聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署將Cd列為具有全球意義的12種危害物質(zhì)的首位，并于1993年被正式確定為致癌物質(zhì)[2]。目前，Cd的人體健康危害日益受到人們的關(guān)注，Cd的環(huán)境遷移轉(zhuǎn)化、人體暴露、健康效應(yīng)以及風(fēng)險評價等研究已經(jīng)成為環(huán)境科學(xué)、地學(xué)及醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域研究熱點之一[3-5]。隨著我國現(xiàn)代工業(yè)和農(nóng)業(yè)的高速發(fā)展，大量的人類活動使得Cd通過各種途徑進入到農(nóng)田生態(tài)環(huán)境中，對農(nóng)田造成了嚴重的污染[6]。由于Cd的易遷移性的特點，農(nóng)田土壤中的Cd會被作物吸收，從而通過土壤-作物系統(tǒng)進入食物鏈而危害人體健康[7]。稻米作為我國最主要的糧食作物之一，其Cd的含量及污染狀況備受人們關(guān)注[8]。

從稻米中活化(溶解釋放)出來進入胃腸道消化液中的污染物的比例被定義為其生物可給性(bioaccessibility)，該部分代表了稻米中Cd可能為人體所吸收的最大量[9]。胃腸道消化液中溶解態(tài)的Cd將會被腸道吸收，污染物(Cd)的人體生物有效性(bioavailability)被定義為人體腸道吸收后的污染物(Cd)的含量與攝入總量的比例[10]。動物模型活體實驗是一種研究污染物的生物有效性的適用方法[11]，但是實驗費用高、實驗周期長、動物個體間差異以及倫理問題等缺點阻礙了其可以作為常用的生物有效性的評估工具[12]。因此，很多研究者開始通過體外(invitro)實驗來研究污染物的生物有效性。近年來，由于invitro實驗具有操作簡單、費用低、重復(fù)性好以及結(jié)果較為準確等優(yōu)點，受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[13]，invitro實驗結(jié)果反映的是稻米中Cd的生物可給性(bioaccessibility)[14]。目前，國內(nèi)外對稻米中Cd的生物可給性的研究主要集中于生物可給性的研究方法、影響因素及其在人體健康風(fēng)險評價的應(yīng)用等方面，如Omar等[15]研究了品種對稻米中Cd的生物可給性的影響，Wang等[16]研究了蒸煮方式對市場上的稻米中Cd的生物可給性的影響。但我國對稻米中Cd的生物可給性方面的研究較少，特別是缺乏稻米中Cd的生物可給性與稻米理化性質(zhì)之間的相關(guān)以及由于稻米攝入帶來的健康風(fēng)險的系統(tǒng)研究。本研究利用invitro方法，研究了湖南地區(qū)16個稻米樣品中Cd的生物可給性及其人體健康風(fēng)險，研究結(jié)果將豐富和發(fā)展稻米Cd的生物有效性的理論與方法，有助于準確判定稻米中Cd對人體的健康風(fēng)險，為未來我國制定稻米中Cd的相關(guān)控制標準提供依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 稻米樣品

研究所用的16個稻米樣品中，稻米品種包括中早39、湘早秈24號、陵兩優(yōu)4024、株兩優(yōu)06、珍山一號以及豐源優(yōu)272，采自湖南一些地區(qū)的農(nóng)田。稻谷帶回實驗室后，65 ℃烘4～5 h備用，通過機器將稻米加工成大米樣品，將部分大米樣品過20目和40目篩，另將部分大米樣品以1∶2(體積比)的米/水比蒸煮30 min，蒸煮過的樣品勻漿機勻漿，冷凍干燥后，過60目篩用于稻米中Cd含量的分析和invitro實驗，過20目篩的用于纖維的測定，過40目篩的用于蛋白和淀粉的測定。

1.2 稻米理化性質(zhì)

蛋白：根據(jù)國標GB/T 6432—94，用全自動凱氏定氮儀測定(Kjeltec 8400，F(xiàn)OSS)；纖維：根據(jù)國標GB/T 6434—2006，用纖維素分析儀測定(Fibertec 2010，F(xiàn)OSS)；淀粉：蒽酮比色法，分光光度計測定(TU-1901, 普析通用)。稻米Cd總量采用HNO3和雙氧水消解，消煮樣品中包含試劑空白和標準植物樣品(GBW10045，地球物理地球化學(xué)勘查研究所)，用以證實消解及分析過程中的準確性和精度，標準樣品的回收范圍是92%～105%。稻米Cd總量和模擬胃腸液樣品中Cd含量的測定儀器為ICP-MS(NexION 350, PerkinElmer)。

1.3 in vitro實驗

本研究使用的invitro實驗方法主要基于Ruby等[17]提出的PBET方法，同時參考Rodriguez等[18]提出的IVG方法，并進行了改進。該實驗方法由2個連續(xù)的invitro模擬階段組成，即胃階段和小腸階段，具體操作步驟如下：

配制模擬胃酸液2 L(內(nèi)含0.15 mol·L-1NaCl，檸檬酸1 g，蘋果酸1 g，乳酸0.84 mL，冰乙酸1 mL)，用6 mol·L-1的濃鹽酸將pH值調(diào)為1.5，加入胃蛋白酶2.5 g。將50 mL模擬胃液和0.5 g待測稻米樣品分別加入溶出度測試儀(ZRD-8D，北研科研)的各反應(yīng)器中，使反應(yīng)器處于37 ℃的恒溫水浴，100 r·min-1勻速攪動1 h，同時通入氬氣1 L·min-1模擬腸胃的厭氧環(huán)境。然后用針筒吸取5 mL反應(yīng)液，0.45 μm濾頭過濾于塑料離心管中，保存在4 ℃冰箱中待測。之后，用ICP-MS分析待測液中的重金屬含量。

小腸階段用NaHCO3粉末將反應(yīng)液的pH調(diào)至7，將胰酶0.0135 g、膽鹽0.045 g加入每個反應(yīng)器中，繼續(xù)以1 L·min-1通入氬氣，100 r·min-1勻速攪動。其間，每隔約30 min測定反應(yīng)液的pH值，若偏離初始值，則用濃HCl和NaHCO3飽和溶液調(diào)節(jié)，使反應(yīng)液pH值維持穩(wěn)定。4 h后，吸取5 mL反應(yīng)液，用0.45 μm濾頭過濾于塑料離心管中，保存在4 ℃冰箱中待測。之后，用ICP-MS分析待測液中的重金屬含量。

1.4 計算方法

(1)生物可給性

稻米中的Cd在模擬胃或小腸階段的生物可給性可由公式(1)計算：

BA(%)=(C×V)/(CS×MS) ×100%

(1)

式中，BA為稻米中Cd的生物可給性；C為invitro實驗胃階段或小腸階段反應(yīng)液中Cd的可溶態(tài)含量(mg·L-1)；V為各反應(yīng)器中反應(yīng)液的體積(L)；CS為稻米樣品中Cd的質(zhì)量分數(shù)(mg·kg-1)；MS為反應(yīng)器中的稻米樣品的質(zhì)量(kg)[19]。

(2)稻米中Cd的健康風(fēng)險評估

稻米中的Cd每日暴露量由公式(2)計算：

ADD=Cm×Wc×BA/Wb

(2)

式中，Cm(mg·kg-1)為稻米中Cd的質(zhì)量分數(shù)；Wc(kg·d-1)是每人每天消耗的稻米總量；BA是稻米中Cd的生物可給性；Wb(kg)為平均成年人體重。成人的體重為60 kg，兒童的體重為32.5 kg[20]。成人的每日稻米攝入量為389 g·d-1，兒童的每日稻米攝入量為277 g·d-1[20]。

聯(lián)合國糧食和農(nóng)業(yè)組織(FAO)/世界衛(wèi)生組織(WHO)食品添加劑聯(lián)合專家委員會建立Cd的參考劑量(RfD)為0.83 μg·kg-1·d-1。稻米中Cd的健康風(fēng)險指數(shù)危害商(HQ)的計算方法如公式：

HQ=ADD/RfD

(3)

如果HQ>1，就證明有該稻米樣品存在風(fēng)險。由于人體的吸收主要在小腸部分進行，因此以小腸部分的生物可給性的結(jié)果計算健康風(fēng)險。

1.5 數(shù)據(jù)分析方法

采用SPSS16和Excel 2010對數(shù)據(jù)進行分析。

2 結(jié)果與分析(Results and analysis)

2.1 稻米樣品的基本屬性

在湖南采集到的稻米樣品中的Cd含量及基本理化性質(zhì)都列于表1中。從表1中可知，樣品中的Cd及基本理化性質(zhì)的含量變化范圍較大。蛋白含量的范圍為69.7～99.3 g·kg-1，平均值為85.8 g·kg-1；纖維含量的范圍為9.64～19.5 g·kg-1，平均值為13.6 g·kg-1；淀粉含量的范圍為653.9～932.1 g·kg-1，平均值為821.6 g·kg-1。稻米中Cd含量的范圍為0.14～2.24 mg·kg-1，平均值為1.00 mg·kg-1，根據(jù)我國稻米中Cd的限量標準(0.2 mg·kg-1)(GB 2762—2012)，在所有的16個樣品中，有13個樣品中的Cd含量超過國家標準。

2.2 稻米中Cd的溶解態(tài)及其生物可給性

稻米中Cd的溶解態(tài)含量及其生物可給性變化較大(表2)，胃階段Cd的溶解態(tài)含量范圍為0.102～1.70 mg·kg-1，平均值為0.698 mg·kg-1，Cd的生物可給性的范圍為56.8%～82.0%,平均值為70.9%；小腸階段Cd的溶解態(tài)含量范圍為0.015～0.249 mg·kg-1，平均值為0.103 mg·kg-1，Cd的生物可給性的范圍為6.62%～15.9%，平均值為11.1%。

表1 稻米樣品的基本理化性質(zhì)Table 1 Basic characteristics of the rice grain

表2 稻米中Cd的溶解態(tài)及生物可給性Table 2 Dissolved cadmium and bioaccessibility of cadmium in rice grain

2.3 各因素間關(guān)系分析

利用相關(guān)性分析方法分析了稻米中Cd全量、稻米理化性質(zhì)、稻米中Cd的溶解態(tài)含量和Cd的生物可給性之間的相關(guān)關(guān)系，結(jié)果見表3。從表3中可知，G-D和I-D都與T-Cd顯著相關(guān)(P<0.01)，G-D與I-D之間也是顯著相關(guān)(P<0.01)，I-D與Fiber之間顯著相關(guān)(P<0.05)，G-B與I-B之間顯著相關(guān)(P<0.01)。

2.4 健康風(fēng)險評估

表3 各因素之間的相關(guān)性Table 3 Correlations matrix for the factors

表4 稻米中Cd的健康風(fēng)險評估Table 4 Health risk assessment of cadmium in rice

注：ADD為每日暴露量，單位為μg·kg-1·d-1; HQ為指數(shù)危害商。

Note： ADD is average daily dose, the unit is μg·kg-1·d-1; HQ is hazard quotient.

利用稻米中Cd的含量、人體(成人和兒童)可能攝入的稻米量、人體(成人和兒童)的體重、稻米中Cd的生物可給性以及FAO/WHO建議Cd的每日允許暴露量進行計算分析，獲得成人和兒童通過稻米攝入途徑Cd的每日暴露量及健康風(fēng)險(表4)。從表4中可知，如果不考慮稻米中Cd的生物可給性，成人的ADD的范圍為0.91～15.5 μg·kg-1·d-1，平均值為6.48 μg·kg-1·d-1，兒童的ADD的范圍為1.10～20.4 μg·kg-1·d-1，平均值為8.52 μg·kg-1·d-1；如果考慮了稻米中Cd的生物可給性，成人的ADD的范圍為0.10～1.61 μg·kg-1·d-1，平均值為0.67 μg·kg-1·d-1，兒童的ADD的范圍為0.13～2.08 μg·kg-1·d-1，平均值為0.88 μg·kg-1·d-1。從表4中可知，如果不考慮稻米中Cd的生物可給性，成人通過稻米途徑攝入Cd的HQ范圍為1.10～18.7，平均值為7.81，兒童HQ的范圍為1.41～24.0，平均值為10.0；如果考慮了稻米中Cd的生物可給性，成人HQ的范圍為0.12～1.94，平均值為0.81，兒童HQ的范圍為0.16～2.55，平均值為1.06。

3 討論(Discussion)

3.1 稻米中Cd的溶解態(tài)含量及其生物可給性

不同稻米中Cd的生物可給性差異較大。本實驗中，稻米中的Cd在胃階段的生物可給性為56.8%～82.0%，在小腸階段的生物可給性為6.62%～15.9%，小腸階段Cd的生物可給性低于胃階段Cd的生物可給性，這與前人研究結(jié)果一致[15-16]。Yang等[21]測定了某礦區(qū)稻米中Cd的生物可給性，結(jié)果表明：稻米中Cd的生物可給性的比例為16.6%左右。Wang等[16]研究了廣州市場上的長粒米中Cd的生物可給性，結(jié)果表明：長粒米胃階段Cd的生物可給性為64%，長粒米腸階段Cd的生物可給性為4%。Omar等[15]研究了22種稻米中Cd的生物可給性，結(jié)果表明：22種稻米中Cd的溶解態(tài)的平均含量0.031 mg·kg-1。Zhuang等[22]研究了3種不同來源(市場購買、礦區(qū)采集和實驗室種植)的稻米中Cd的生物可給性，結(jié)果表明：胃階段Cd的生物可給性的范圍為70%～74%，腸階段Cd的生物可給性的范圍為41%～46%。國內(nèi)外一些學(xué)者還就其他食物中Cd的生物可給性做了一些研究，Hu等[23]研究了香港市售蔬菜中Cd的生物可給性，結(jié)果表明：9種蔬菜中Cd在胃和腸階段的生物可給性分別為14%～71%和7.1%～25%，而Pelfrene等[24]研究表明：生的蔬菜中Cd在胃階段的生物可給性為81%～89%，在腸階段的生物可給性為63%～72%。這些研究結(jié)果表明：針對食物(稻米)而言，一般情況下，胃階段Cd的生物可給性要高于腸階段Cd的生物可給性，從胃階段到腸階段，pH的升高(pH值由1.5變?yōu)?.0)使得溶解的Cd發(fā)生沉淀或者再吸收的反應(yīng)[25]，還有一種可能就是Cd與食物中的肌醇六磷酸形成了不可溶的化合物。不同食物甚至同一食物(稻米)中Cd的生物可給性具都有很大差異[26]，造成這一現(xiàn)象的原因可能是不同的體外消化方法造成的；也可能是由于不同稻米(食物)的營養(yǎng)成分差異大，從而導(dǎo)致了重金屬生物可給性的差異。本研究也嘗試分析稻米理化性質(zhì)與稻米中Cd的生物可給性的關(guān)系，作了蛋白含量、纖維含量以及淀粉含量與稻米Cd的生物可給性的相關(guān)性分析，并沒有顯著相關(guān)。這表明，稻米Cd的生物可給性可能是受稻米中多種因素的共同影響。

3.2 稻米攝入導(dǎo)致的Cd的人體健康風(fēng)險

稻米是我國最主要的糧食作物之一，全國有近三分之一人口以大米為主食，而且水稻本身也是一種易吸收Cd的農(nóng)作物[27]。因此，越來越多研究者關(guān)注由于稻米攝入導(dǎo)致的Cd的人體健康風(fēng)險。目前，仍有不少學(xué)者以稻米中Cd的全量來評估其人體健康風(fēng)險，如Wang等[28]評估了湖南某地區(qū)稻米中Cd的健康風(fēng)險，發(fā)現(xiàn)78%的稻米可對人體造成健康風(fēng)險。然而稻米中的Cd在胃腸液中并不是都可以溶出的，利用生物可給性研究稻米中Cd對人體的健康風(fēng)險，已經(jīng)成為Cd對人體健康風(fēng)險研究的重要方法之一。Wang等[16]以生物可給性的結(jié)果計算了廣州市場上的長粒米的Cd的日暴露量，成人和兒童的日暴露量分別為38.6 μg·kg-1·d-1和29.4 μg·kg-1·d-1。Zhuang等[22]對3種不同來源稻米中Cd的生物可給性進行了研究，并以成人和兒童每日分別攝入389 g和277 g稻米評價了由于稻米Cd對成人和兒童的健康風(fēng)險，結(jié)果顯示為即使考慮了生物可給性，來自礦區(qū)的稻米Cd仍然會對成人和兒童造成健康風(fēng)險。由于成人和兒童每日的稻米攝入量受到多種因素的影響，不同的研究者采用的攝入量不同，導(dǎo)致最終的結(jié)果差異也較大[29]。本研究中采用成人和兒童每日分別攝入389 g和277 g稻米，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：如果不考慮生物可給性，那么所有的稻米的攝入都將導(dǎo)致人體(成人和兒童)健康風(fēng)險。如果我們考慮了稻米中的生物可給性，將有5個稻米樣品會對成人產(chǎn)生健康風(fēng)險，將有8個樣品會對兒童產(chǎn)生健康風(fēng)險。從本研究結(jié)果來看，不考慮稻米中的Cd的生物可給性，將高估稻米中Cd的健康風(fēng)險。因此，在今后評估稻米中Cd的健康風(fēng)險的時候，應(yīng)盡量考慮稻米中Cd的生物可給性。

綜上：(1)采集的16個稻米樣品，有13個稻米樣品中的Cd含量超過了我國稻米中Cd的限量標準。稻米中Cd的溶解態(tài)及其生物可給性的值變化范圍較大，模擬腸液中Cd的溶解態(tài)含量與稻米的纖維含量之間有顯著的相關(guān)性。

(2)本研究所采集的稻米樣品，如果不考慮生物可給性，那么所有的稻米的攝入都將導(dǎo)致人體(成人和兒童)健康風(fēng)險。如果考慮了稻米中的生物可給性，只有31%(5/16)個稻米樣品會對成人產(chǎn)生健康風(fēng)險，將有50%(8/16)個樣品會對兒童產(chǎn)生健康風(fēng)險。

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