朱炳輝 楊愛香 牛書通 陳熙萌 周旺2) 邵劍雄

1)(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,蘭州 730000)

2)(中核龍瑞科技有限公司,嘉峪關(guān) 735100)

1 引 言

隨著納米科技的發(fā)展,固體表面納米結(jié)構(gòu)研究取得了很大進(jìn)展[1],這使得利用各種材料制作納米尺度微孔成為可能.使用高能重離子輻照和化學(xué)刻蝕方法[2]可以制作出從微米到納米尺度不同形狀[3]和大小[4,5]的絕緣微孔膜,基于不同材料納米微孔內(nèi)部的電特性,越來(lái)越多的實(shí)驗(yàn)小組已參與到離子與微孔膜相互作用的研究中.

2002年,Stolterfoht小組[6?8]首次發(fā)現(xiàn)幾keV低能高電荷態(tài)離子穿過(guò)內(nèi)部充放電平衡的微孔后存在明顯的導(dǎo)向效應(yīng).實(shí)驗(yàn)中,微孔軸向相對(duì)離子入射方向有幾度的傾角,離子打在微孔表面有電荷沉積.當(dāng)達(dá)到電荷平衡態(tài)后,入射離子靠近微孔表面時(shí)會(huì)在內(nèi)壁發(fā)生小角度散射,而且?guī)缀跛懈唠姾蓱B(tài)離子都沿軸向出射并保持原有的電荷態(tài).隨后,Vienna小組[9?15]從理論方面詳細(xì)研究了低能高電荷態(tài)離子的導(dǎo)向機(jī)制,其中的電荷斑擴(kuò)散和漂移模型有助于理解微孔內(nèi)壁沉積電荷斑自組織充放電過(guò)程.

之后,各小組研究發(fā)現(xiàn)MeV能量的離子通過(guò)錐形管微孔膜時(shí)[16?18],出射的粒子束存在明顯的聚焦效應(yīng)[19,20].除了在入射中心有亮斑外,進(jìn)入固體內(nèi)部的粒子發(fā)生隨機(jī)碰撞,以小角度出射并在入射中心周圍形成環(huán)形斑.但是,MeV離子通過(guò)錐形管時(shí)有關(guān)電荷交換和非彈性碰撞過(guò)程的模擬依然欠缺.Hasegawa等[21]利用粒子與靶原子核近距離碰撞的盧瑟福散射模型首次成功計(jì)算出傳輸粒子的軌跡和能量分布,其中的能量損失部分主要是由于粒子進(jìn)入表面以下發(fā)生多次隨機(jī)二體碰撞.

對(duì)于百keV中能離子在微孔膜中的傳輸,微孔內(nèi)壁沉積電荷斑不再占絕對(duì)的主導(dǎo)作用,在表面原子層發(fā)生的多次小角度散射就比較重要.根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論模型計(jì)算[22,23],在百keV能量附近,微孔膜對(duì)高電荷態(tài)離子的導(dǎo)向效應(yīng)不再明顯.我們小組在實(shí)驗(yàn)研究100 keV質(zhì)子傳輸特性時(shí)發(fā)現(xiàn),粒子很可能是通過(guò)“電荷斑輔助的鏡面反射”機(jī)制穿出微孔膜[24,25].從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,出射粒子并非是完全的導(dǎo)向效應(yīng),初期粒子出射角分布在微孔軸向方向,達(dá)到平衡態(tài)后,粒子出射方向開始轉(zhuǎn)向平行于入射束流方向.

目前,對(duì)于keV低能區(qū),實(shí)驗(yàn)和理論研究都比較完備,普遍認(rèn)為微孔膜對(duì)高電荷態(tài)入射離子具有“動(dòng)態(tài)導(dǎo)向效應(yīng)”.在MeV高能區(qū),微孔內(nèi)壁沉積電荷斑對(duì)入射離子穿過(guò)微孔膜沒有影響,而進(jìn)入表面以下多次非彈性碰撞是其主要的傳輸機(jī)制,這一點(diǎn)已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算方面得到驗(yàn)證.對(duì)于幾十至幾百keV中間能區(qū)的入射離子,實(shí)驗(yàn)表明粒子通過(guò)微孔膜時(shí)不再是完全的導(dǎo)向效應(yīng).本文建立了能描述全能區(qū)(keV—MeV)帶電粒子在微孔中傳輸?shù)睦碚撃Ｐ?重點(diǎn)討論百keV能區(qū)質(zhì)子的輸運(yùn)機(jī)制,并將模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對(duì)比,形成更加完整清晰的物理圖像,以加深對(duì)中能區(qū)離子在微孔中傳輸特性的認(rèn)識(shí).

2 理論模型

帶電粒子與微孔相互作用的模擬其實(shí)就是粒子在孔內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡以及粒子與微孔內(nèi)壁原子相互作用的模擬.考慮到不同能區(qū)粒子入射至微孔后將受到三種力的作用:沉積電荷斑產(chǎn)生的長(zhǎng)程庫(kù)侖力、表面原子層的集體散射力以及粒子進(jìn)入表面以下與固體內(nèi)部原子發(fā)生的一系列隨機(jī)二體碰撞力.為清楚理解以上三種力哪種占主導(dǎo)作用,給出不同能區(qū)粒子以一定角度入射至微孔后,在距離微孔表面不同位置時(shí)發(fā)生偏轉(zhuǎn)的軌跡示意圖,如圖1所示.

圖1 質(zhì)子在PC微孔中輸運(yùn)過(guò)程的軌跡示意圖,其中R為微孔半徑,Rexc為電荷交換距離Fig.1.Trajectory diagram of proton passing through the PC nanocapillary,where R presents the capillary radius and Rexcpresents the charge exchange distance.

低能區(qū)的粒子入射至微孔內(nèi)主要受到表面電荷斑的庫(kù)侖排斥力,此時(shí)表面電荷斑強(qiáng),粒子在距離表面較遠(yuǎn)處就會(huì)發(fā)生偏轉(zhuǎn)沿孔道方向出射;高能區(qū)的粒子進(jìn)入微孔后由于橫向動(dòng)量較大,進(jìn)入固體內(nèi)部且碰撞中最接近距離遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于原子晶格大小而發(fā)生多次二體碰撞;中能區(qū)粒子則由于橫向動(dòng)量大而有機(jī)會(huì)接近微孔內(nèi)壁表面原子層,且碰撞中最接近距離在晶格大小量級(jí),所以受到電荷斑的庫(kù)侖排斥力和表面原子層的集體散射力的共同作用.以上幾種力的不同特性使得不同能區(qū)粒子在微孔內(nèi)的傳輸機(jī)制存在很大不同.下面詳細(xì)探討粒子在微孔中運(yùn)動(dòng)時(shí)受到的這三種力.

2.1 表面以上

帶電粒子運(yùn)動(dòng)至微孔內(nèi)表面以上一定距離時(shí),會(huì)發(fā)生電子俘獲,這個(gè)距離稱為電荷交換距離Rexc.在該距離內(nèi)入射粒子成為中性粒子,同時(shí)靶材料失去電子呈正電性.電荷交換距離的大小與入射粒子電荷、微孔材料有關(guān).

通過(guò)參考質(zhì)子打水和氫的俘獲截面數(shù)據(jù),得到100 keV質(zhì)子碰撞水分子的俘獲截面約為4.8×10?17cm2[26],100 keV質(zhì)子碰撞氫分子的俘獲截面為2.1×10?17cm2[27].聚碳酸酯(PC)材料的分子式為C16H14O3,則根據(jù)Bragg法則可以得到100 keV質(zhì)子與PC材料作用的平均電子俘獲截面σmean為2.0×10?17cm2,得到質(zhì)子碰撞PC微孔的電荷交換距離Rexc為

粒子入射至微孔內(nèi),在接近微孔內(nèi)壁到達(dá)Rexc時(shí)發(fā)生電子俘獲,內(nèi)壁表面失去一定量的電子,留下一個(gè)帶同樣正電荷的電荷斑.Lilly和McDowell[28]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究,發(fā)現(xiàn)沉積在絕緣材料上的點(diǎn)電荷不會(huì)消失,而是以體擴(kuò)散的方式進(jìn)行緩慢衰減,在?t時(shí)間內(nèi)衰減為[9,29]

式中,qi為第i個(gè)沉積電荷電荷量,ri為第i個(gè)沉積電荷的位置矢量,τd為微孔表面放電時(shí)間常數(shù),由絕緣材料的離子電導(dǎo)性和深陷阱態(tài)決定.在模擬聚酯薄膜(PET)微孔膜中低能高電荷態(tài)離子導(dǎo)向效應(yīng)時(shí),Schiessl等[9]將PET膜放電時(shí)間設(shè)定為2—5 min,最終計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能夠吻合.考慮本文使用的PC膜導(dǎo)電性與PET膜類似[30],程序中將τd的值取為5 min是合理的.

進(jìn)入微孔后的帶電粒子,受到的微孔內(nèi)壁沉積電荷勢(shì)Uguid就是沉積在表面所有點(diǎn)電荷電勢(shì)的疊加,即

式中,Q為入射粒子電荷,r為入射粒子的位置矢量.

2.2 近表面行為

當(dāng)帶電粒子接近微孔內(nèi)表面原子的距離在數(shù)個(gè)原子單位時(shí),會(huì)感受到表面原子層上數(shù)十至數(shù)百個(gè)原子散射力的共同作用.由于核外電子對(duì)原子核有屏蔽作用,因此模擬中采用Moliere屏蔽庫(kù)侖勢(shì)Uscat[31]描述內(nèi)表面大量原子對(duì)入射粒子的集體散射勢(shì).

式中,Zp為入射粒子的核電荷數(shù),Zt為靶原子的核電荷數(shù),q為電子電荷,rsi為入射粒子與表面第i個(gè)原子之間的位矢,p是屏蔽長(zhǎng)度,a0為玻爾半徑.

由于Moliere勢(shì)是相對(duì)近程的相互作用,依賴表面原子位置分布,為使模擬與實(shí)際情況接近,程序中采取原子在三維空間隨機(jī)分布的方式使其處于原子平均間距δr附近.

式中,mC16H14O3為C16H14O3分子的質(zhì)量,ρPC為PC材料密度,取1.20 g/cm3,33為一個(gè)C16H14O3分子中的原子個(gè)數(shù).

當(dāng)表面原子按晶陣式排列好后,給每個(gè)原子所在位置加上一個(gè)三維偏移量,

式中Ri為第i個(gè)表面原子的位矢;Rilattice為第i個(gè)表面原子按晶格排列取的位矢;ε表征原子位置隨機(jī)化量的大小,為使表面原子不重合,需滿足|ε|=0.5.

模擬中,表面原子分布按照PC材料中C,H,O的比例產(chǎn)生,已知PC膜分子式C16H14O3,得到三種原子所占的原子比分別為48.5%,42.4%,9.1%,通過(guò)蒙特卡羅方法抽樣,可以確定每個(gè)位置的原子種類.

2.3 表面以下行為

當(dāng)粒子入射至微孔內(nèi)表面以下時(shí),由于表面以下原子近似均勻分布在入射粒子周圍,粒子感受到的往往是最接近的那個(gè)靶原子核的作用力,因此,隨機(jī)二體碰撞是一個(gè)很好的近似.為了簡(jiǎn)化模型并降低運(yùn)算時(shí)間,質(zhì)子在材料內(nèi)部的散射可以認(rèn)為是質(zhì)子與裸靶原子核相互排斥的作用,程序中考慮的物理過(guò)程是盧瑟福散射.碰撞的微分截面由盧瑟福散射公式求得:

式中,θs為質(zhì)心系下粒子的散射角,Ek是入射粒子的動(dòng)能.

通過(guò)對(duì)微分截面積分,得到總的散射截面σT:

理論上,積分限應(yīng)該為0到π,為了避免微分截面在0點(diǎn)出現(xiàn)歧離,本次模擬中取θmin=1.0 mrad.

求得入射粒子在材料中的平均自由程為

式中,N為單位體積內(nèi)所有原子的個(gè)數(shù).

由于兩次碰撞間的距離為l的概率服從指數(shù)分布[21],即

由此可以抽樣得到兩次碰撞之間的距離.

根據(jù)已知的微分散射截面,可以得到粒子在表面以下發(fā)生碰撞后散射到散射角從θmin到θs之間的概率P2(θs)[21]:

由于0＜P2(θs)＜1,故可用隨機(jī)數(shù)ξ代替P2(θs),求得θs滿足:

由此抽樣得到粒子發(fā)生碰撞后的散射角度.

粒子入射至表面以下,最終可能從表面出射或者繼續(xù)向表面以下運(yùn)動(dòng).考慮到100 keV質(zhì)子在PC材料中的射程大約為1.1μm,模擬中設(shè)定PC微孔內(nèi)表面以下的深度為10μm,當(dāng)運(yùn)動(dòng)距離超過(guò)射程則粒子停止.

入射粒子在與表面以下靶原子核碰撞過(guò)程中,有一定的概率失去電荷,即發(fā)生電荷損失,氫原子變成質(zhì)子.通過(guò)玻爾公式計(jì)算得到固體內(nèi)部粒子平衡電荷態(tài)Qmean:

對(duì)于100 keV質(zhì)子,v=2.0 a.u,PC材料的平均核電荷數(shù)Zmean=3.729,則Qmean=0.56.即入射質(zhì)子在表面以下運(yùn)動(dòng)時(shí)有約56%的仍是質(zhì)子,44%變?yōu)闅湓?

此外,入射粒子與靶原子核發(fā)生碰撞,靶原子可能發(fā)生原子激發(fā)、俘獲或電離,粒子速度減慢.通過(guò)分析理論模型給出的大量數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)大部分入射粒子留在固體內(nèi)部,少數(shù)在經(jīng)過(guò)兩到三次隨機(jī)碰撞就又一次從表面出射,因此,非彈性碰撞過(guò)程的能量損失基本忽略.

2.4 運(yùn)動(dòng)軌跡求解

本次模擬與實(shí)驗(yàn)參數(shù)保持一致[17],模型中PC微孔孔長(zhǎng)lm=30μm,孔半徑rm=100 nm,入射質(zhì)子能量Ek=100 keV,束流密度ρ=1 nA/mm2,發(fā)散角θm=0.0847°.模擬時(shí)認(rèn)為質(zhì)子逐個(gè)入射至微孔內(nèi),則相鄰兩質(zhì)子之間的時(shí)間間隔?t為:

要得到粒子在微孔表面以上的運(yùn)動(dòng)軌跡,需要求解哈密頓方程.質(zhì)子在微孔中運(yùn)動(dòng)的哈密頓量可以表示為

若質(zhì)子接近內(nèi)表面到達(dá)電荷交換距離Rexc,則質(zhì)子俘獲電子變?yōu)闅湓?氫原子在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的哈密頓量可以表示為

通過(guò)解哈密頓運(yùn)動(dòng)方程,可以得到

式中,qa為廣義坐標(biāo),pa為廣義動(dòng)量.

若粒子進(jìn)入微孔內(nèi)表面以下,則通過(guò)蒙特卡羅隨機(jī)抽樣方法得到二體碰撞中的散射角和出射粒子電荷態(tài),根據(jù)從表面出射的粒子電荷態(tài)選擇對(duì)應(yīng)的哈密頓方程求解隨后粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡,直至粒子從微孔穿出,在到達(dá)距離出口60μm處認(rèn)為粒子不再受電荷斑影響,記錄粒子的出射狀態(tài).

3 結(jié)果與討論

圖2給出了低中高能質(zhì)子以?1°傾斜角入射PC微孔后,出射的H+在初期和末期的角分布譜圖.模擬采用廣義坐標(biāo),定義0°方向?yàn)槲⒖纵S向方向(G),?1°方向?yàn)槿肷涫鞣较?B).對(duì)10 keV質(zhì)子,在模擬初始階段,出射角峰位在?0.3°附近,半高寬約為1.6°.隨著入射質(zhì)子數(shù)目增多,孔內(nèi)壁電荷沉積達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡,出射H+的相對(duì)份額達(dá)到最大,峰位保持在0°附近,半高寬約為0.25°.對(duì)于1 MeV入射質(zhì)子,在模擬初期和末期,出射H+的峰位沒有發(fā)生明顯變化,均在0.25°附近,且出射的H+數(shù)目相對(duì)較少,相對(duì)份額差異性較小.對(duì)于100 keV質(zhì)子,出射的H+在初期和末期的角分布與10 keV和1 MeV存在明顯差異,初期H+沿著微孔軸向附近出射,半高寬約為1.2°,當(dāng)微孔內(nèi)壁充放電達(dá)到平衡后,H+的相對(duì)份額達(dá)到最大,出射角開始轉(zhuǎn)向入射束流方向,H+集中在?0.9°附近,半高寬約為0.65°.

圖2 10 keV,100 keV,1 MeV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后出射H+的角分布Fig.2.The angular distribution of transmitted H+particles with proton incident energies of(a)10 keV,(b)100 keV and(c)1 MeV at?1?title angle into the PC nanocapillary.

出射H+峰位角隨入射質(zhì)子數(shù)目的時(shí)間演化特性如圖3所示,對(duì)于10 keV質(zhì)子,在微孔內(nèi)壁電荷斑建立過(guò)程中,出射H+峰位角沿著微孔軸向發(fā)生振蕩.在入射質(zhì)子數(shù)目達(dá)到30000個(gè)前,出射H+峰位位于?0.5°—0°,隨著充放電的進(jìn)行,當(dāng)入射質(zhì)子數(shù)目為30000—75000個(gè)時(shí),出射H+峰位在0°—0.4°,之后達(dá)到平衡態(tài),峰位處于?0.1°附近,說(shuō)明此時(shí)絕大多數(shù)H+沿著微孔軸向出射.對(duì)1 MeV質(zhì)子,在模擬的整個(gè)過(guò)程中,沒有發(fā)現(xiàn)質(zhì)子穿過(guò)微孔時(shí)明顯的時(shí)間演化特性,出射的H+峰位角分布在0.33°—0.48°.對(duì)100 keV質(zhì)子,在初期入射質(zhì)子數(shù)目達(dá)到10000個(gè)前,出射H+的峰位角分布在?0.05°—?0.25°之間,表明此時(shí)H+沿著微孔軸向附近出射.隨著充放電的進(jìn)行,當(dāng)入射70000個(gè)質(zhì)子時(shí),達(dá)到電荷平衡態(tài),出射H+的峰位角開始向入射束流方向移動(dòng),并保持在?0.9°附近.

從圖2和圖3中可以看出,100 keV質(zhì)子在微孔中的輸運(yùn)機(jī)制與10 keV和1 MeV存在明顯的差異,為了直觀描述這種差異性,圖4給出了平衡狀態(tài)下低中高能質(zhì)子在微孔內(nèi)壁表面電荷斑作用下的三維軌跡圖,圖中藍(lán)色線表示質(zhì)子傳輸軌跡,紅色點(diǎn)表示微孔內(nèi)壁表面沉積電荷.

由于受微孔尺寸的影響(縱橫比為150:1),10 keV質(zhì)子入射微孔后不能直接從孔道穿出,而在與微孔表面碰撞過(guò)程中留下電荷.隨后入射的質(zhì)子在第二塊電荷斑的庫(kù)侖排斥力下發(fā)生偏轉(zhuǎn)沿微孔軸的一側(cè)出射,部分受到出口處第三塊電荷斑的作用力沿著微孔另一側(cè)出射.當(dāng)充放電平衡后,入射質(zhì)子在內(nèi)部電荷斑共同輔助下沿著微孔軸向出射,這與低能高電荷態(tài)離子出射中心角在平均角附近出現(xiàn)振蕩的效應(yīng)類似[8],可以解釋圖3(a)中出射H+峰位角沿著微孔軸向振蕩最終達(dá)到平衡的時(shí)間演化特性.

對(duì)于1 MeV質(zhì)子,由于橫向動(dòng)量較大,微孔表面沉積電荷斑對(duì)質(zhì)子的傳輸不再起主導(dǎo)作用,使得模擬過(guò)程中沒有發(fā)現(xiàn)出射H+角分布明顯的時(shí)間演化特性,如圖3(c)所示.質(zhì)子入射至微孔內(nèi),與表面以下原子發(fā)生多次隨機(jī)二體碰撞,絕大多數(shù)留在固體內(nèi)部,少量粒子從微孔表面出射,從而解釋了圖2中1 MeV能量質(zhì)子入射微孔后出射數(shù)目相對(duì)較少的原因.從表面出射的H+失去原有軌跡信息,沿出口方向發(fā)生隨機(jī)散射,軌跡變得曲折且很不規(guī)則.

圖3 10 keV,100 keV,1 MeV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后出射H+的峰位角演化Fig.3.The evolution of centroid angle of transmitted H+particles with proton incident energies of(a)10 keV,(b)100 keV and(c)1 MeV at?1?title angle into the PC nanocapillary.

圖4 平衡狀態(tài)下10 keV,100 keV,1 MeV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后出射H+的三維軌跡圖Fig.4.Three-dimensional trajectories of H+particles passing through the PC nanocapillary with proton incident energies of(a)10 keV,(b)100 keV and(c)1 MeV at?1?title angle after equilibrium.

對(duì)于100 keV質(zhì)子,如圖4(b)所示,由于橫向動(dòng)量大,在質(zhì)子入射的初始階段,微孔內(nèi)壁只有少量的電荷沉積,粒子進(jìn)入表面以下發(fā)生二體碰撞產(chǎn)生隨機(jī)散射,使得出射質(zhì)子失去原有的軌跡信息,在微孔中的軌跡變得曲折,最終沿著微孔軸向附近出射.隨著電荷進(jìn)一步沉積,越來(lái)越多的入射質(zhì)子被電荷斑托起,不能進(jìn)入表面以下,但電荷斑不足以完全克服100 keV質(zhì)子的橫向動(dòng)量.絕大多數(shù)質(zhì)子可以到達(dá)表面附近,此時(shí)表面原子層集體散射力起到關(guān)鍵作用,使得表面附近質(zhì)子以鏡面反射方式偏轉(zhuǎn)到另一側(cè),形成第二塊電荷斑.當(dāng)達(dá)到充放電平衡后,入射質(zhì)子在第一和第二塊電荷斑處發(fā)生兩次鏡面散射,最終沿入射束流方向出射,這一點(diǎn)符合圖3(b)中出射H+峰位角的時(shí)間演化特性.

以上結(jié)果表明,對(duì)于10 keV低能質(zhì)子入射微孔,內(nèi)壁表面沉積電荷斑的導(dǎo)向力占主導(dǎo)作用,這與低能高電荷態(tài)離子的導(dǎo)向機(jī)制類似[8].對(duì)于1 MeV高能質(zhì)子,粒子進(jìn)入表面以下發(fā)生的二體碰撞隨機(jī)散射決定粒子出射狀態(tài),可以從MeV質(zhì)子與玻璃錐形管相互作用的實(shí)驗(yàn)和理論研究[21]中得到印證.而對(duì)于100 keV中能質(zhì)子,當(dāng)孔內(nèi)電荷充放電平衡后,入射質(zhì)子是在電荷斑導(dǎo)向力輔助作用下,經(jīng)由表面原子層的集體散射力,發(fā)生近表面的鏡面散射行為,這一點(diǎn)區(qū)別于低能和高能質(zhì)子的輸運(yùn)機(jī)制.

為了進(jìn)一步研究中能質(zhì)子的傳輸特性,下面給出100 keV質(zhì)子在微孔中傳輸時(shí)碰撞次數(shù)、出射H+的相對(duì)穿透率以及電荷純度隨時(shí)間演化的特性.

圖5統(tǒng)計(jì)模擬了初期和末期10000個(gè)質(zhì)子入射至微孔內(nèi),進(jìn)入表面以下以及在表面以上發(fā)生散射的粒子數(shù),圖中橫坐標(biāo)表示粒子與靶原子核發(fā)生二體碰撞或在表面以上發(fā)生散射的次數(shù),縱坐標(biāo)對(duì)應(yīng)發(fā)生該事件的粒子數(shù).從圖5(a)可以看出,在模擬初始階段,大約有89.2%的入射粒子進(jìn)入表面以下與靶原子核發(fā)生隨機(jī)二體碰撞,此時(shí)微孔內(nèi)壁表面電荷斑較弱,大部分粒子能夠克服電荷斑庫(kù)侖排斥力進(jìn)入表面以下,這也就是初期進(jìn)入表面以下粒子數(shù)所占比重很大的原因.到模擬后期,進(jìn)入表面以下的粒子數(shù)占到71.4%,這是因?yàn)槲⒖妆砻娼⒌碾姾砂吣茉谝欢ǔ潭壬弦种屏Ｗ舆M(jìn)入表面以下.粒子入射至表面以下,最終可能從表面出射或留在表面以下.從圖5(b)可以看出,在模擬的初始階段有41.9%左右的粒子在微孔表面以上發(fā)生散射,當(dāng)?shù)竭_(dá)平衡后,內(nèi)表面處散射次數(shù)增加到63.4%,這是由于在微孔另一側(cè)建立的電荷斑增加粒子在表面原子層發(fā)生鏡面散射的次數(shù).

圖5 100 keV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后初末狀態(tài)進(jìn)入表面以下粒子數(shù)以及在表面以上發(fā)生散射的粒子數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.5.Statistics of the number of particles(a)entering into surface and(b)scattering above the surface at the beginning and after equilibrium with proton incident energy of 100 keV at?1?tilt angle into the PC nanocapillary.

圖6 100 keV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后出射H+相對(duì)穿透率以及H+占總出射粒子的相對(duì)份額(電荷純度)演化過(guò)程Fig.6.The evolution of the relative transmission rate and relative proportion of protons(charge purity)of H+particles with proton incident energy of 100 keV at?1?title angle into the PC nanocapillary.

圖6所示為模擬過(guò)程中出射H+的相對(duì)穿透率以及電荷純度隨入射質(zhì)子數(shù)的時(shí)間演化特性.從圖中可以看出,當(dāng)入射質(zhì)子數(shù)目為30000個(gè)時(shí),出射H+的相對(duì)穿透率以及電荷純度明顯上升,說(shuō)明這段時(shí)間電荷斑的建立對(duì)質(zhì)子出射微孔具有增強(qiáng)作用.當(dāng)入射質(zhì)子數(shù)目達(dá)到80000個(gè)時(shí),隨著微孔內(nèi)壁充電過(guò)程的進(jìn)行,質(zhì)子開始偏轉(zhuǎn)到微孔另一側(cè)形成第二塊電荷斑,這個(gè)過(guò)程中H+的相對(duì)穿透率以及電荷純度只有緩慢的增加.當(dāng)入射質(zhì)子數(shù)目達(dá)到80000以后,第二塊電荷斑已建立,微孔內(nèi)部充放電達(dá)到平衡,在電荷斑的庫(kù)侖排斥力下,絕大部分質(zhì)子不能進(jìn)入電荷交換距離Rexc,在到達(dá)近表面處發(fā)生鏡面反射,最終使得H+的相對(duì)穿透率基本保持不變,電荷純度在66%—72%之間波動(dòng).簡(jiǎn)而言之,對(duì)于100 keV入射質(zhì)子,微孔內(nèi)壁兩側(cè)沉積電荷斑對(duì)質(zhì)子保持原有電荷態(tài)并沿入射方向出射具有明顯的增強(qiáng)作用.

從以上結(jié)果中可以看出,100 keV質(zhì)子以?1°傾斜角入射穿過(guò)微孔時(shí)不再是完全的導(dǎo)向效應(yīng),當(dāng)達(dá)到平衡后,表面原子層的集體散射力起到關(guān)鍵作用,使得到達(dá)表面附近的質(zhì)子按鏡面反射方式出射.具體表現(xiàn)為:由于質(zhì)子橫向動(dòng)量大,在模擬初始階段,微孔內(nèi)壁電荷斑較弱,絕大部分粒子克服庫(kù)侖排斥力作用直接進(jìn)入表面以下發(fā)生隨機(jī)二體碰撞,失去了原有軌跡信息,出射的粒子沿著微孔軸向出射.隨著微孔內(nèi)壁電荷累積,增強(qiáng)的庫(kù)侖排斥力明顯地抑制了質(zhì)子在微孔內(nèi)表面電子俘獲過(guò)程.達(dá)到充放電平衡后,質(zhì)子在電荷斑輔助的鏡面反射機(jī)制下沿入射方向出射,出射粒子的相對(duì)穿透率和電荷純度較模擬初期有顯著提升.

為了驗(yàn)證模擬結(jié)果,圖7給出了100 keV質(zhì)子以?1°傾斜角入射微孔后出射H+角分布與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比結(jié)果,圖中縱坐標(biāo)采用歸一化處理,給出相對(duì)強(qiáng)度值進(jìn)行比較.從圖中可以看出,該模擬方法可以對(duì)能量為100 keV中能區(qū)質(zhì)子通過(guò)微孔后的角分布進(jìn)行很好的描述,主要體現(xiàn)為,在到達(dá)平衡態(tài)后質(zhì)子的出射方位分布在?1°附近,即入射束流方向,同時(shí)也能較好地重現(xiàn)0°附近出現(xiàn)的較平緩肩部.

圖7 平衡狀態(tài)下100 keV質(zhì)子以?1?傾斜角入射PC微孔后出射H+的角分布實(shí)驗(yàn)值與模擬值對(duì)比,其中藍(lán)色柱狀圖為模擬結(jié)果,紅色實(shí)線為實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.7.Measured data(red solid line)and simulation results(blue bar)of the angular distribution spectrum of the transmitted H+particles after equilibrium with proton incident energy of 100 keV at?1? title angle into the PC nanocapillary.

4 結(jié) 論

為了對(duì)中能區(qū)質(zhì)子在微孔中輸運(yùn)的物理圖像有更加完整清晰的認(rèn)識(shí),本文建立了帶電粒子在微孔中傳輸?shù)睦碚撃Ｐ?得到10 keV,100 keV和1 MeV質(zhì)子以?1°傾斜角入射微孔后出射H+的角分布、沉積電荷斑分布以及粒子在微孔中運(yùn)動(dòng)軌跡等傳輸特性,發(fā)現(xiàn)百keV質(zhì)子在微孔中的輸運(yùn)機(jī)制與低能和高能存在明顯不同.通過(guò)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步對(duì)比分析,發(fā)現(xiàn)100 keV質(zhì)子從微孔出射不再是完全的導(dǎo)向效應(yīng).無(wú)電荷沉積時(shí),表面以下多次隨機(jī)非彈性散射過(guò)程是主要的輸運(yùn)機(jī)制,到達(dá)充放電平衡態(tài)后,入射質(zhì)子在表面電荷斑輔助下發(fā)生近表面的鏡面散射行為,經(jīng)兩次反射后沿著平行于入射束流方向出射,這一效應(yīng)將有助于對(duì)該能區(qū)微束的控制和應(yīng)用.

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