楊威杉 ，於方，趙丹，李猛*

磷是植物生長(zhǎng)所必需的大量營(yíng)養(yǎng)元素之一。在作物生產(chǎn)中，施用由磷礦開采生產(chǎn)的磷肥是保障作物產(chǎn)量的重要農(nóng)藝措施之一。2014年，中中國(guó)磷肥生產(chǎn)量（以 P2O5計(jì)）已達(dá)到 1669.93萬噸（國(guó)家統(tǒng)計(jì)局，2015），磷礦石開采量也高達(dá)12043.88萬噸（國(guó)土資源部，2015）。在2013年，全國(guó)規(guī)模以上磷礦企業(yè)已有 368個(gè)（國(guó)土資源部，2014），大量封閉的廢礦區(qū)以及礦渣堆積區(qū)占用了大片耕地與林地面積。以中中國(guó)重要磷礦石產(chǎn)地云南滇池流域?yàn)槔饔蛩闹芄灿?2處磷礦，滇池磷礦區(qū)90%以上為中低品味磷礦，且多為露天開采（薛步高，2008；鄢正華，2011）。磷礦開采剝離耕層造成了生態(tài)環(huán)境破壞，同時(shí)，磷礦石中常含有大量的重金屬，如砷、鎘、鉛等，剝離的磷灰石也大量散入周邊環(huán)境，導(dǎo)致附件農(nóng)田與林地土壤的重金屬污染（劉雨曦等，2015；湖南省礦產(chǎn)測(cè)試?yán)醚芯克?995）。磷礦石的開采過程還產(chǎn)生了大量廢水、粉塵和礦渣，也可能直接對(duì)周邊土壤、水體造成重金屬污染（程馨等，2015）。其中，進(jìn)入土壤中的重金屬由于其難以快速遷移轉(zhuǎn)化，并可被植物或作物吸收，對(duì)農(nóng)業(yè)和林業(yè)生產(chǎn)具有持久的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)（姜菲菲等，2011；羅小玲等，2014）。有學(xué)者曾在貴陽磷礦區(qū)廢棄地發(fā)現(xiàn)了旱冬瓜（Alnus nepalensis）等植物對(duì)土壤中Cu、Zn的富集現(xiàn)象（李貴祥等，2014）。因此，對(duì)礦區(qū)進(jìn)行復(fù)墾改造，使其恢復(fù)農(nóng)業(yè)、林業(yè)功能的同時(shí)應(yīng)當(dāng)關(guān)注磷礦復(fù)墾區(qū)土壤中重金屬的污染狀況及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)（王莉等，2013）。

近年來，磷礦企業(yè)對(duì)采礦廢棄區(qū)進(jìn)行了生態(tài)修復(fù)與農(nóng)業(yè)復(fù)墾，但在不同復(fù)墾年限下，由于土壤重金屬遷移轉(zhuǎn)化和植物去除作用的差異，污染程度可能會(huì)不同（Li et al.，2005；Yin et al.，2012；Bacon et al.，2005；Jung et al.，1996；Maskall et al.，1995；Li et al.，2010）。由于中中國(guó)土地資源緊張，對(duì)各種廢棄礦區(qū)土地的復(fù)墾成為擴(kuò)大土地利用面積的必要手段。然而，目前國(guó)內(nèi)外對(duì)不同年限復(fù)墾區(qū)中的土壤重金屬污染改善程度的研究較少，對(duì)于不同年限復(fù)墾區(qū)種植農(nóng)林作物的風(fēng)險(xiǎn)也不明確。本研究以云南省滇池周邊某磷礦區(qū)典型復(fù)墾區(qū)為研究對(duì)象，采集復(fù)墾區(qū)內(nèi)土壤樣品并進(jìn)行重金屬含量分析、污染與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，探討復(fù)墾年限對(duì)重金屬污染的影響，為農(nóng)田和林地重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)防控提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)與采樣

選取云南省滇池周邊某磷礦區(qū)的復(fù)墾區(qū)作為研究區(qū)域，研究區(qū)主要用地類型為停采區(qū)、農(nóng)田和林地。其中，農(nóng)田區(qū)可大致劃分為3個(gè)區(qū)域：復(fù)墾＜3 a農(nóng)田、復(fù)墾3～10 a農(nóng)田和復(fù)墾＞10 a農(nóng)田；林地區(qū)也可大致劃分為3個(gè)區(qū)域：復(fù)墾＜5 a人工林地、復(fù)墾＞5 a人工林地、自然林地（圖1）。在各復(fù)墾區(qū)=隨機(jī)布設(shè)采樣點(diǎn)，每個(gè)樣點(diǎn)采集0～20 cm表層土，總計(jì)采集25個(gè)土壤樣品，其中農(nóng)田土樣9個(gè)、林地土樣13個(gè)、停采恢復(fù)區(qū)土樣3個(gè)。及時(shí)將土壤樣品運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室，去除草根等雜物，過2 mm尼龍篩，風(fēng)干，并取部分（四分法）土樣研磨過0.15 mm尼龍篩，分別用于土壤理化性質(zhì)與重金屬含量分析。

圖1 研究區(qū)與采樣點(diǎn)Fig. 1 Study areas and sampling locations

1.2 土壤理化性質(zhì)與重金屬分析

土壤pH以1?2.5土水比浸提并使用pH計(jì)測(cè)定（PHS-3C，上海雷磁）。土壤中有機(jī)質(zhì)的分析采用硫酸-重鉻酸鉀外熱法消解再以硫酸亞鐵滴定法測(cè)定。以激光粒度儀（LS 13320，Beckman，England）測(cè)定土壤顆粒的粒度分級(jí)。

將過 0.15 mm尼龍篩的土壤樣品置于微波消解儀（Mars6，CEM，USA）進(jìn)行 HF-HNO3-H2O2消解（180 ℃，30 min），并在趕酸過程中加入0.3 mL HClO4加強(qiáng)消解。消解液定容，靜置，以電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀（ICP-AES，Optimal 5300DV，PerkinElmer，USA）測(cè)定 Mn、Pb、Zn、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Ti、V 等 10 種重金屬元素含量與磷含量。

1.3 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法

采用綜合污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)價(jià)土壤中重金屬的污染程度與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，并劃定質(zhì)量和風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)（翟萬林等，2010；吳文星等，2012；陳碧珊等，2017；李衛(wèi)平等，2017）。其中，地累積指數(shù)作為一種污染定量指標(biāo)被廣泛應(yīng)用于土壤重金屬污染的評(píng)價(jià)，由德國(guó)科學(xué)家Muller于1969年提出（Muller，1969）。地累積污染評(píng)價(jià)過程除考慮了人為污染因素、環(huán)境地球化學(xué)背景值外，還考慮到自然成巖作用可能引起的背景值變動(dòng)，可以反映土壤或沉積物中重金屬的變化，還能判斷人為活動(dòng)造成的影響（Rubio et al.，2000；Smith et al.，1996；Femandes，1997），其計(jì)算公式為：

式中，Igeo表示地累積指數(shù)；Ci表示元素i在土壤中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Bi是土壤中該元素的背景值，本文采用全國(guó)第二次土壤調(diào)查中云南省土壤元素背景值（表1）；k是考慮各地巖石差異可能引起的背景值的變動(dòng)而取的系數(shù)，一般均取1.5（Gao et al.，2016）。地累積指數(shù)表示的污染程度共分為 7級(jí)，其指數(shù)值與污染水平的對(duì)應(yīng)關(guān)系見表2。

表1 各重金屬元素的自然背景值、標(biāo)準(zhǔn)值及毒性系數(shù)Table 1 Natural background value, standard value and toxicology coefficient of each heavy metal

表2 重金屬污染評(píng)價(jià)指數(shù)及等級(jí)劃分Table 2 Heavy metal evaluation methods with respected index and scale

綜合污染指數(shù)法分為兩個(gè)部分：?jiǎn)我蜃釉u(píng)價(jià)法與Nemerow（內(nèi)梅羅）綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)法。其中，單因子評(píng)價(jià)法是單個(gè)因子依據(jù)環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值而進(jìn)行計(jì)算的單一指數(shù)，而內(nèi)梅羅綜合污染評(píng)價(jià)則根據(jù)單因子指數(shù)進(jìn)行綜合計(jì)算，其評(píng)價(jià)過程考慮到了多個(gè)因子的污染貢獻(xiàn)（Yi et al.，2012），其計(jì)算公式為：

式中，Pi為污染因子i的單因子污染指數(shù)；Ci為污染因子i的實(shí)測(cè)值；Si為污染因子i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參照值，本文以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）中的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值作為參照值（表1）；P為綜合污染指數(shù)。

瑞典學(xué)者Hakanson（1980）根據(jù)不同重金屬毒性各異的特性提出了評(píng)價(jià)重金屬污染程度及生態(tài)危害的潛在生態(tài)危害指數(shù)法（Hakanson，1980），并引入重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)，更具實(shí)際意義（Savvides et al.，1995；Loizidous et al.，1991）。其計(jì)算公式如下：

式中，表示重金屬i的污染系數(shù)；Ci表示重金屬i的實(shí)測(cè)值；B表示重金屬i的背景值；表示重金屬i的潛在生態(tài)危害系數(shù)；為重金屬i的毒性響應(yīng)系數(shù)。本研究重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)見表1，潛在生態(tài)危害指數(shù)值與污染程度的關(guān)系見表2。

1.4 統(tǒng)計(jì)分析

應(yīng)用SPSS v24軟件（IBM，USA）分析各復(fù)墾區(qū)之間土壤基本理化性質(zhì)的差異性。以XLSTAT 2014（Addinsoft，USA）分析土壤中磷與各重金屬元素之間的相關(guān)性并對(duì) 10種重金屬在各復(fù)墾區(qū)土壤中的污染特征進(jìn)行聚類分析與主成分分析。依據(jù)污染指數(shù)值及分級(jí)值，應(yīng)用 ArcGIS v10.2軟件（ESRI，USA）對(duì)各復(fù)墾區(qū)土壤質(zhì)量和重金屬污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)進(jìn)行賦值并作圖。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤基本理化性質(zhì)

土壤基本理化性質(zhì)分析結(jié)果見表3?？梢钥闯觯鲝?fù)墾區(qū)土壤平均pH分布在4.79～6.85之間，為弱酸性土壤。其中，林地土壤pH顯著高于農(nóng)田土壤pH（P＜0.1），這可能與林地土壤有較高的腐殖化過程及農(nóng)田施用無機(jī)肥有關(guān)。各復(fù)墾區(qū)土壤約含有15.8%～28.0%黏粒與 50.6%～57.3%粉粒，說明復(fù)墾區(qū)土壤為粉質(zhì)黏壤土。土壤有機(jī)質(zhì)平均含量處于2.74%～9.10%之間，農(nóng)田土壤有機(jī)質(zhì)顯著低于林地土（P＜0.1），這可能是由林地土壤的植物殘?bào)w腐解所致。

表3 土壤基本理化性質(zhì)Table 3 Basic physicochemical properties of soil

2.2 不同復(fù)墾年限下的土壤重金屬污染指數(shù)及污染（風(fēng)險(xiǎn)）等級(jí)

依據(jù)3種不同重金屬污染評(píng)價(jià)方法計(jì)算各復(fù)墾區(qū)土壤中重金屬污染指數(shù)及等級(jí)，結(jié)果見表4～表6。以 10種重金屬在某復(fù)墾區(qū)土壤中最高的污染指數(shù)及等級(jí)作為該復(fù)墾區(qū)土壤的污染或風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，繪制復(fù)墾區(qū)污染等級(jí)分布圖（圖2）。其中，自然林和復(fù)墾＞10 a農(nóng)田土壤中的綜合污染指數(shù)均低于0.7，屬于安全水平。但復(fù)墾＜3 a農(nóng)田、停采恢復(fù)區(qū)和復(fù)墾＜5 a人工林土壤中的重金屬綜合污染指數(shù)均遠(yuǎn)高于3，屬于重度污染。

根據(jù)復(fù)墾區(qū)土壤中重金屬地累積指數(shù)計(jì)算結(jié)果（表5），農(nóng)田土壤中重金屬污染程度相對(duì)較低，其中，復(fù)墾＞10 a農(nóng)田土壤中僅Pb處于輕度污染，復(fù)墾3～10 a農(nóng)田和復(fù)墾＜3 a農(nóng)田土壤中Pb和Cd的污染相對(duì)較重（圖2）。而在停采恢復(fù)區(qū)土壤中，Zn、Co和Cr處于輕度污染，Cd和Pb處于中度污染。同時(shí)，復(fù)墾＜5 a人工林土壤Cr處于輕度污染，Cd處于偏中度污染，Pb處于中度污染；復(fù)墾＞5 a人工林土壤Pb處于偏中度污染，Cd處于輕度污染。自然林土壤中未發(fā)現(xiàn)重金屬污染。在農(nóng)田和人工林地中，隨復(fù)墾年限增加，土壤的重金屬污染程度整體降低。這可能是因?yàn)椋恨r(nóng)作物和樹木從土壤中吸收了大量重金屬并隨農(nóng)作物收割和伐木等過程將重金屬?gòu)耐寥乐腥コ?/p>

表4 土壤10種重金屬綜合污染指數(shù)及環(huán)境質(zhì)量等級(jí)Table 4 Comprehensive pollution index and risk level of each heavy metal

表5 土壤重金屬地累積指數(shù)及環(huán)境質(zhì)量等級(jí)Table 5 Index of geoaccumulation of heavy metals

表6 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)及風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)Table 6 Index of potential ecological risk for each heavy metal in soils

圖2 磷礦各復(fù)墾區(qū)土壤重金屬評(píng)價(jià)等級(jí)Fig. 2 Risk levels of soil heavy metals in reclamation areas surrounding a phosphorite-mining areaA，停采恢復(fù)區(qū)；B，人工林＜5 a；C，人工林＞5 a；D，自然林；E，農(nóng)田＜3 a；F，農(nóng)田3～10 a；G，農(nóng)田＞10 aA, Resilience area; B, Artificial forestry＜5 a; C, Artificial forestry＞5 a; D, Natural forest; E, Farmland＜3 a; F, Farmland 3～10 a; G, Farmland＞10 a

根據(jù)土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)計(jì)算結(jié)果，復(fù)墾＞10 a農(nóng)田土壤具有較低的重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但復(fù)墾3～10 a農(nóng)田土壤Cd處于中度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平，復(fù)墾＜3 a農(nóng)田土壤Cd具有較重的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其他元素則處于低風(fēng)險(xiǎn)水平（圖2）。在停采恢復(fù)區(qū)土壤中，Pb處于中度風(fēng)險(xiǎn)，Cd處于重度風(fēng)險(xiǎn)。Cd在復(fù)墾＜5 a人工林土壤中處于較重生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，而在復(fù)墾＞5 a人工林土壤中處于中度重金屬風(fēng)險(xiǎn)。自然林土壤中重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體較低。

根據(jù)各重金屬在不同復(fù)墾區(qū)的含量分布特征進(jìn)行主成分分析（圖3），結(jié)果表明：各復(fù)墾區(qū)相對(duì)聚集為4個(gè)散點(diǎn)區(qū)域：停采恢復(fù)區(qū)、復(fù)墾＜5 a人工林和復(fù)墾＜3 a農(nóng)田、復(fù)墾3～10 a農(nóng)田和復(fù)墾＞5 a人工林、復(fù)墾＞10 a農(nóng)田和自然林。這與各復(fù)墾區(qū)重金屬污染指數(shù)及等級(jí)分布規(guī)律基本一致，即停采恢復(fù)區(qū)土壤重金屬污染最高，而復(fù)墾＞10 a農(nóng)田和自然林土壤重金屬污染程度最低，同時(shí)較短復(fù)墾年限下的人工林與農(nóng)田土壤重金屬污染狀況差于較長(zhǎng)復(fù)墾年限下的人工林與農(nóng)田土壤。

2.3 復(fù)墾區(qū)土壤中元素相關(guān)性分析

分析復(fù)墾區(qū)土壤中磷與各重金屬元素的相關(guān)性，結(jié)果表明：土壤Pb、Cd與磷呈顯著正相關(guān)性（r＜0.01 和 r＜0.05）（表 7）。在林地土壤中，Pb、Cd與磷也存在顯著相關(guān)性，同時(shí)，林地土壤Cr、Cu、Ti、V與磷也呈顯著正相關(guān)。但在農(nóng)田土壤中，所有重金屬與磷均不存在顯著相關(guān)性，這可能是由于在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中，土壤中的磷除來源于磷礦輸入磷外，還來源于施磷肥活動(dòng)，由此改變了磷與其他元素含量的相關(guān)關(guān)系。

對(duì)土壤中各重金屬的相似性進(jìn)行分析（圖4），結(jié)果表明：Pb、Cr和Cd三者之間的相似性最高，這說明在復(fù)墾區(qū)土壤中，這3個(gè)元素具有較為相近的環(huán)境化學(xué)行為，與其在土壤中的污染程度和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)具有相似性的結(jié)果相符。這一結(jié)果可為土壤中多重金屬污染物的協(xié)同防控提供依據(jù)。

圖3 不同復(fù)墾區(qū)土壤重金屬污染特征的主成分分析圖（A，得分圖；B，載荷圖）Fig. 3 Principal component analysis of soil heavy metals in different reclamation areas (A, score-plot; B, loading vectors)

表7 土壤中磷與各重金屬之間的相關(guān)性Table 7 Relevance of Phosphorus with heavy metals

圖4 復(fù)墾區(qū)土壤中重金屬元素的聚類分析Fig. 4 Cluster analysis of heavy metals in soils in reclaimed areas surrounding phosphorite-mining area

3 結(jié)論

以云南滇池周邊某磷礦各復(fù)墾區(qū)土壤中10種重金屬為研究對(duì)象，進(jìn)行重金屬污染程度和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，得出以下結(jié)論：

（1）該磷礦各復(fù)墾區(qū)土壤中風(fēng)險(xiǎn)較高的重金屬元素主要為Cd和Pb。

（2）該磷礦停采恢復(fù)區(qū)土壤中的重金屬含量最高，環(huán)境質(zhì)量處于重度污染水平，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。而復(fù)墾＞10 a農(nóng)田與自然林中的重金屬含量一般最小，環(huán)境質(zhì)量基本處于安全等級(jí)，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也最低，處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。

（3）隨復(fù)墾年限增加，土壤中重金屬含量一般呈降低趨勢(shì)，表明復(fù)墾改善了土壤環(huán)境質(zhì)量并降低了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，且復(fù)墾年限越長(zhǎng)，改善效果越好。然而，在復(fù)墾＜10 a農(nóng)田土壤與復(fù)墾＜5 a林地土壤中均發(fā)現(xiàn)由重金屬污染造成的環(huán)境質(zhì)量破壞與較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，這說明在一定的復(fù)墾年限下，復(fù)墾區(qū)種植農(nóng)作物或林木仍存在重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)當(dāng)采取措施對(duì)土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行防控。

（4）Pb、Cd、Cr在復(fù)墾區(qū)土壤中的污染特征具有較高相似性，且在復(fù)墾區(qū)中常會(huì)出現(xiàn)其中2～3種元素的復(fù)合污染，這表明在對(duì)復(fù)墾區(qū)土壤重金屬污染進(jìn)行防控時(shí)，除需對(duì)首要污染物進(jìn)行污染防控外，應(yīng)根據(jù)復(fù)合污染特征考慮多污染物協(xié)同防控的效果和效益，降低污染防控的邊際成本。

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