韓建超，王旭東，張建林，張長(zhǎng)江，張樹(shù)志，肖樹(shù)龍，陳玉勇

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間隙原子C在-TiAl基合金中的研究進(jìn)展

韓建超1，王旭東1，張建林1，張長(zhǎng)江2，張樹(shù)志2，肖樹(shù)龍3，陳玉勇3

(1. 太原理工大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，太原 030024； 2. 太原理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，太原 030024； 3. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001)

鑄造TiAl合金作為新型輕質(zhì)高溫結(jié)構(gòu)材料其顯微組織粗大，高溫服役環(huán)境下強(qiáng)度和蠕變抗力不足成為限制其工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵，而合金化則被認(rèn)為是改善合金顯微組織和力學(xué)性能的有效途徑。綜述間隙原子C在TiAl合金應(yīng)用中的研究進(jìn)展，重點(diǎn)介紹C在TiAl合金中的固溶極限及影響因素，簡(jiǎn)述TiAl合金中碳化物的結(jié)構(gòu)、形態(tài)、分布及析出行為，并分析間隙原子C對(duì)合金顯微組織及高溫強(qiáng)度和蠕變抗力的影響及作用機(jī)理，對(duì)C在TiAl合金中的進(jìn)一步研究應(yīng)用提出建議。

TiAl基合金；間隙原子C；碳化物；顯微組織；力學(xué)性能；強(qiáng)化機(jī)制

隨著航空航天飛行器對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)性能要求的不斷提高，開(kāi)發(fā)新型輕質(zhì)高溫結(jié)構(gòu)材料成為提高發(fā)動(dòng)機(jī)性能、降低能耗和成本的關(guān)鍵。TiAl合金熔點(diǎn)高、密度低，具有優(yōu)異的高溫比強(qiáng)度和比模量、良好的高溫抗氧化性能，在航空航天領(lǐng)域極具應(yīng)用前景，有望成為650~850 ℃可替代鎳基高溫合金的輕質(zhì)耐熱結(jié)構(gòu)材料，但是高溫服役環(huán)境下強(qiáng)度和蠕變抗力不足成為限制其工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵[1?6]。

國(guó)內(nèi)外研究表明[7?10]，間隙原子C作為TiAl合金中常見(jiàn)的合金化元素，不僅可以影響合金的凝固路徑，細(xì)化顯微組織，而且可以有效提高其強(qiáng)度和蠕變抗力。添加0.5%(摩爾分?jǐn)?shù))的C可使Ti-45Al-5Nb合金強(qiáng)度在室溫到700 ℃的范圍內(nèi)提高250 MPa[10]，添加0.2%(摩爾分?jǐn)?shù))的C可使Ti-48Al-1V合金的蠕變抗力提高6倍[11]，而在Ti-43.5Al-4Nb-1Mo-0.1B(TNM)合金中添加0.2%(摩爾分?jǐn)?shù))的C具有類似的效果[12]，但是這種強(qiáng)化效果受C元素的存在狀態(tài)、碳化物的種類、形態(tài)、尺寸及分布的影響[13]。大量研究表明[14?16]，C在TiAl合金中存在固溶極限，其固溶度受溫度、Al含量及合金元素等因素影響較大。C元素在TiAl合金中除固溶在基體外，常以Ti2AlC和Ti3AlC兩種碳化物形式析出，而碳化物的種類、形態(tài)及尺寸等受熱處理工藝及合金成分影響[17?18]。有研究認(rèn)為以固溶形式存在的C原子可有效提高合金的強(qiáng)度和硬度[19?20]，部分研究者傾向于認(rèn)為Ti3AlC可以阻礙位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)從而有效提高合金的強(qiáng)度和蠕變抗力[21?22]，而其他研究者則認(rèn)為熱力學(xué)更穩(wěn)定的Ti2AlC將會(huì)成為保證TiAl合金高溫蠕變抗力和服役穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素[9, 23]。因此，采用C對(duì)TiAl合金進(jìn)行合金化處理時(shí)，如何根據(jù)合金種類確定C的最優(yōu)添加量，選擇并控制碳化物的種類、形態(tài)、尺寸及分布已成為解決含碳TiAl合金高溫強(qiáng)度和蠕變抗力不足的關(guān)鍵所在。本文作者重點(diǎn)闡述以下問(wèn)題的研究進(jìn)展，C在TiAl合金中的固溶度及影響因素；碳含量、時(shí)效溫度和時(shí)間對(duì)碳化物析出行為的影響；碳對(duì)凝固路徑和相變溫度的影響；碳對(duì)TiAl合金顯微組織的影響；碳對(duì)TiAl合金力學(xué)性能的影響及強(qiáng)化機(jī)制。

1 C在TiAl合金中的固溶度及影響因素

與其他間隙原子如O和N類似，C在TiAl合金基本組成相中為有限固溶且固溶度存在較大差 異[14, 24]。研究者發(fā)現(xiàn)，在單相-TiAl合金(Ti-52Al-3Nb 和Ti-51Al-5Nb)中C在相中的固溶度極低，僅為0.02%~0.03%(摩爾分?jǐn)?shù))[14, 25?26]。其他研究者也發(fā)現(xiàn)Ti-47Al-2Nb-1Cr-1V合金的片層中，C原子的固溶度同樣在0.03%左右[27]。與此相比，C在2相中的固溶度則處在較高水平，且與化學(xué)成分密切相關(guān)。MENAND等[14]通過(guò)原子探針檢測(cè)間隙原子C在單相-TiAl合金和雙相TiAl合金中的分布，結(jié)果顯示在雙相TiAl合金中(Ti-46/48Al)C在2相中的濃度約是相的3~5倍，最高可達(dá)到0.15%(摩爾分?jǐn)?shù))，且隨著2相中Ti含量增加而顯著提高。與此同時(shí)，研究者采用原子探測(cè)層析技術(shù)(APT)研究C原子在TiAl合金中的分布狀態(tài)，發(fā)現(xiàn)C原子在和2兩相中整體呈均勻彌散分布，但是在某些晶體缺陷如晶內(nèi)位錯(cuò)、晶界、/2或/0相界面處存在C元素的富集[28]，這也為碳化物的形成及顯微組織演變提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。對(duì)于新型beta-TiAl合金中引入的B2/0相而言，目前的研究顯示C在其晶格中的固溶度極低[16, 28?29]，一般認(rèn)為C在其中不固溶。

目前，關(guān)于C等間隙原子在TiAl合金2和相中固溶度差異的原因基本達(dá)成共識(shí)，這主要與間隙原子在兩相晶格中的占位以及兩相間隙空位類型的區(qū)別有關(guān)[28, 30]。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明[14, 24, 31]，間隙原子主要固溶在兩相的八面體間隙中，而含有6個(gè)Ti原子的八面體間隙(Ti6型)則是其最優(yōu)選擇。通過(guò)對(duì)兩相的八面體間隙分析后發(fā)現(xiàn)，D019結(jié)構(gòu)的2相中存在這種Ti6型八面體間隙，而在L10結(jié)構(gòu)的相中僅存在Al4Ti2和Al2Ti4兩種八面體間隙(見(jiàn)圖1)，因而研究者認(rèn)為Ti6型八面體間隙存在與否成為決定兩相中C元素固溶極限的關(guān)鍵因素[14, 16, 32]。同時(shí)，Ti6型八面體間隙的數(shù)量則隨著2相中Ti含量增加而增加，導(dǎo)致該相中C的固溶極限隨之提高。

圖1 γ相和α2相的晶體結(jié)構(gòu)和八面體間隙類型[29]

大量研究表明[17, 28, 33]，C在TiAl合金中的固溶度與溫度及合金成分密切相關(guān)。研究者通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)[33]，C在2和相中的固溶度均隨溫度降低而減小，而相中的C固溶度對(duì)溫度變化更為敏感。與此同時(shí)，通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道，SCHEU等[16]發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ti和Al的摩爾分?jǐn)?shù)比小于或者等于1時(shí)，C在TiAl合金中的總固溶度較低，低于0.04%(摩爾分?jǐn)?shù))；而對(duì)于Ti和Al的摩爾分?jǐn)?shù)比大于1的合金，C的固溶度則顯著提高，可達(dá)0.26%(摩爾分?jǐn)?shù))，研究者認(rèn)為這主要與兩類合金中2相的體積分?jǐn)?shù)有關(guān)。除此之外，有研究表明Nb元素可以顯著提高C在TiAl合金尤其是相中的固溶度。SCHWAIGHOFER等[19, 29, 34]的研究顯示，在鑄態(tài)及熱等靜壓態(tài)TNM-0.75C合金中并未觀察到碳化物的析出，這意味著在該合金中C的總固溶度超過(guò)0.75%，GABRISCH等[20]發(fā)現(xiàn)在Ti-45Al-5Nb合金中C的總固溶度超過(guò)0.5%，而C在這兩類合金的相中的固溶度約為0.25%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)普通TiAl合金(約0.03%)[14, 25, 35]。SCHEU等[16]結(jié)合理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果認(rèn)為這主要與Nb原子在TiAl合金中的占位有關(guān)，Nb原子在TiAl合金中占據(jù)相的Ti位，導(dǎo)致Ti反占位缺陷的出現(xiàn)，即Ti占Al位，而結(jié)合Menand的模型和理論，這意味著多出的Ti原子將在相中形成Ti6型八面體間隙，從而提高相中C元素的固溶度。然而，Nb元素對(duì)2相中C固溶極限的作用機(jī)制則需要進(jìn)一步的研究。對(duì)于TiAl合金中常見(jiàn)的合金化元素如Cr和V而言，其占位傾向與Ti和Al的摩爾分?jǐn)?shù)比相關(guān)[36?37]，當(dāng)Al含量高時(shí)，二者占據(jù)Ti位；當(dāng)Al含量低時(shí)，二者占據(jù)Al位，因此這兩種元素對(duì)C的固溶度并沒(méi)有固定的影響趨勢(shì)。

2 TiAl合金中常見(jiàn)碳化物的晶體結(jié)構(gòu)

作為間隙原子，C除固溶在TiAl合金基體中，主要以Ti2AlC和Ti3AlC兩種碳化物形式存在[38]。Ti2AlC晶體為六方晶體結(jié)構(gòu)(Hexagonal，H)，如圖2(a)所示[39]，其晶格常數(shù)為=0.304 nm，=1.36 nm。常見(jiàn)的Ti2AlC析出相形態(tài)為長(zhǎng)條狀或塊狀形貌(見(jiàn)圖3(a))。根據(jù)其在TiAl合金中的析出時(shí)機(jī)不同，可分為凝固過(guò)程中由液相析出的Ti2AlC[40?41](初生Ti2AlC)和時(shí)效過(guò)程中固態(tài)相變析出的Ti2AlC[22, 42](固態(tài)相變Ti2AlC)。初生Ti2AlC的尺寸較大，通常橫截面大于2 μm，徑向長(zhǎng)度大于20 μm，呈長(zhǎng)條狀，多分布于片層團(tuán)晶界或者片層內(nèi)部。固態(tài)相變Ti2AlC多分布于片層界面處，呈塊狀或者針狀形貌，長(zhǎng)度小于500 nm，厚度小于30 nm。

圖2 Ti2AlC和Ti3AlC的晶體結(jié)構(gòu)[39]

Ti3AlC晶體為立方晶體結(jié)構(gòu)(Perovskite，P)，Al原子占據(jù)立方晶格的八個(gè)角位置，Ti原子占據(jù)面心位置，間隙原子C占據(jù)體心位置[43]，如圖2(b)所示。Ti3AlC晶體的晶格常數(shù)為=0.414 nm。常見(jiàn)形態(tài)為針狀(圖3(b))或者球狀形貌，均由時(shí)效過(guò)程中從固相(γ相)中析出。針狀形貌的Ti3AlC多分布于片層界面處或者γ片層內(nèi)部，長(zhǎng)度小于200 nm，厚度小于 30 nm[23]。球狀Ti3AlC多在顆粒內(nèi)部及位錯(cuò)線附近分布，直徑一般小于40 nm。

圖3 TiAl基合金中的碳化物[23, 44]

3 TiAl合金中碳化物的析出行為

碳化物在TiAl合金中的析出行為與碳含量以及熱處理工藝密切相關(guān)。結(jié)合Ti-Al-C三元相圖和文獻(xiàn)報(bào)道[33]，當(dāng)碳含量高于其固溶極限時(shí)合金中將析出大尺寸塊狀或條狀碳化物。周歡等[18]對(duì)Ti-46Al-8Nb合金的研究發(fā)現(xiàn)，添加1.4%C(摩爾分?jǐn)?shù))時(shí)合金中析出粗大的長(zhǎng)條狀Ti2AlC相，尺寸可達(dá)20 μm。GOUMA等[45]在Ti-48Al-2Mn-2Nb+0.8C合金快速凝固組織中觀察到大尺寸的Ti2AlC相(20~60 μm)，與基體無(wú)確定的位向關(guān)系，推斷其為熔體中直接析出，而非由固相轉(zhuǎn)變生成。CHEN等[40]在Ti-48Al-2.6C合金的粗大Ti2AlC顆粒中觀察到殘余TiC相，并根據(jù)Ti-Al-C三元相圖，推斷Ti2AlC應(yīng)為+TiC→Ti2AlC包晶反應(yīng)的產(chǎn)物。

當(dāng)C含量低于合金的固溶極限時(shí)，TiAl合金的凝固組織中并無(wú)碳化物析出，但是經(jīng)過(guò)服役溫度下長(zhǎng)時(shí)時(shí)效后將析出Ti2AlC和Ti3AlC兩種碳化物。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，在750~900 ℃時(shí)效時(shí)，含碳TiAl合金的相中將析出細(xì)小Ti3AlC(P)，與基體呈共格界面，存在如下位向關(guān)系：(001)//(001)，[010]//[010][46]。ZHOU 等[47]的研究表明，Ti-45Al-3Fe-0.5C合金經(jīng)(800 ℃、4 h)時(shí)效后在相晶界處和位錯(cuò)線上析出納米尺度的顆粒狀和針狀Ti3AlC，其尺寸隨時(shí)效時(shí)間延長(zhǎng)而增大，可達(dá)400 nm。SCHWAIGHOFER等[19]利用同步輻射原位小角度X射線衍射研究TNM合金中Ti3AlC的析出行為，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，750 ℃、4 h時(shí)效后納米尺寸的針狀Ti3AlC相從片層內(nèi)部析出，當(dāng)以2 K/min的速度繼續(xù)加熱至950 ℃時(shí)，合金中Ti3AlC的體積分?jǐn)?shù)達(dá)到峰值，此后其尺寸出現(xiàn)粗化，至1130 ℃時(shí)達(dá)到最大尺寸(約3.5 nm)，繼續(xù)升溫Ti3AlC則發(fā)生溶解。研究者認(rèn)為Ti3AlC從相中析出主要與C在相中較低的固溶度且固溶度隨溫度的變化有關(guān)，同時(shí)由于其晶格結(jié)構(gòu)及原子排列與相相似，因而在時(shí)效過(guò)程中通過(guò)過(guò)飽和C原子的擴(kuò)散從相中析出[18, 33]。TIAN等[22]通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn)Ti3AlC和相在[001]方向上的錯(cuò)配度為2.1%，遠(yuǎn)小于其他方向的，同時(shí)相在此方向上的彈性常數(shù)較小，從而使得Ti3AlC相在此方向上生長(zhǎng)所遇到的阻力最小，最終導(dǎo)致Ti3AlC相沿著此特定方向生長(zhǎng)，最終形成針狀形貌。

圖4 時(shí)效過(guò)程中α2相分解原位觀察[50]

4 C對(duì)凝固路徑和相變溫度的影響

根據(jù)對(duì)TiAl合金/相變溫度的影響，合金化元素可分為中性元素、穩(wěn)定元素和穩(wěn)定元素。大量研究表明，間隙原子C在TiAl合金中為穩(wěn)定元素，其效果相當(dāng)于Al元素的6倍[29]，最顯著的作用為改變合金凝固路徑和初生相的選擇，使合金相變點(diǎn)向低Al方向偏移并擴(kuò)大相區(qū)[41]。SCHWAIGHOFER[29]的研究表明，添加0.5%(摩爾分?jǐn)?shù))以上C可使TNM合金的凝固特征由凝固轉(zhuǎn)變?yōu)榘?，凝固路徑由?→→+→…轉(zhuǎn)變?yōu)椤?→L++→+→…，凝固組織由細(xì)小的含2/0細(xì)晶組織轉(zhuǎn)變?yōu)榇执蟮闹鶢罹ЫM織，如圖5所示。WU等[7]則發(fā)現(xiàn)添加0.1%C(摩爾分?jǐn)?shù))即可使Ti-46Al-8Nb合金由凝固轉(zhuǎn)變?yōu)榘?。由此可?jiàn)，轉(zhuǎn)變合金凝固路徑所需的含碳量與基體合金的成分有關(guān)。MCCULLOUGH 等[41]研究C對(duì)Ti-48Al合金凝固初生相的影響，結(jié)果顯示Ti-48Al合金的初生相為相，但是添加0.38%(摩爾分?jǐn)?shù))及以上的C后合金的凝固枝晶特征由立方枝晶轉(zhuǎn)變?yōu)榱街В@意味著合金的初生相由相轉(zhuǎn)變?yōu)橄?；同時(shí)該研究者對(duì)Ti-45Al合金的研究顯示，少量的C合金化對(duì)合金凝固路徑的影響并不顯著，但是0.64%(摩爾分?jǐn)?shù))及以上的C合金化后合金的凝固初生相同樣由相轉(zhuǎn)變?yōu)橄啵疚淖髡叻治龈淖兡坛跎嗨璧奶己客瑯优c合金的成分有關(guān)。

除此之外，研究者發(fā)現(xiàn)C合金化還可以改變TiAl合金固態(tài)相變時(shí)的相變點(diǎn)。早期的研究者[23]發(fā)現(xiàn)C可以輕微降低包晶凝固TiAl合金的相轉(zhuǎn)變溫度T，擴(kuò)大單相區(qū)，同時(shí)抑制相的轉(zhuǎn)變。CHLADIL等[51?52]通過(guò)DSC研究則發(fā)現(xiàn)，C對(duì)高鈮TiAl合金的T影響較小，但是可顯著提高其共析轉(zhuǎn)變點(diǎn)eu，添加0.5%C(摩爾分?jǐn)?shù))可使Ti-45Al-7.5Nb的eu升高50 ℃，作者認(rèn)為這主要?dú)w因于C元素的穩(wěn)定化效果，提高了2有序相的穩(wěn)定性。SCHWAIGHOFER等[29]結(jié)合HEXRD和DSC分析了C對(duì)TNM合金相轉(zhuǎn)變的影響，結(jié)果顯示C除了可顯著提高合金的eu外，還導(dǎo)致單相區(qū)的消失，并出現(xiàn)了單相區(qū)(見(jiàn)圖6)，同時(shí)，提高了合金中2相的體積分?jǐn)?shù)。由此可見(jiàn)，作為強(qiáng)穩(wěn)定元素，C對(duì)TiAl合金的凝固路徑和固態(tài)相變影響較大，在合金成分設(shè)計(jì)和熱處理工藝制定時(shí)需加以考慮。

圖5 TNM-(0-1)C合金宏觀組織[29]

圖6 TNM-(0-1)C合金擬二元相圖[29]

5 C對(duì)顯微組織的影響

研究者發(fā)現(xiàn)，與B元素相似，C合金化同樣可以細(xì)化TiAl合金的片層團(tuán)尺寸，但是所需的含碳量較高，且伴隨著初生Ti2AlC的析出。WU等[7]的研究顯示，添加少量C并不改變Ti-46Al-8Nb合金的片層團(tuán)尺寸，而碳含量達(dá)到1.4%(摩爾分?jǐn)?shù))時(shí)其組織則由粗大柱狀晶組織轉(zhuǎn)變?yōu)槠瑢訄F(tuán)尺寸為40 μm的細(xì)晶組織，作者認(rèn)為這主要是由于Ti2AlC為相形核提供輔助同時(shí)阻礙固態(tài)相變時(shí)的晶界遷移。SCHWAIGHOFER等[29]認(rèn)為1%C(摩爾分?jǐn)?shù))合金化在改變TNM合金凝固路徑的同時(shí)可以細(xì)化包晶凝固組織，其細(xì)化機(jī)理在于Ti2AlC提高了后續(xù)固態(tài)相變的非均質(zhì)形核效率。CEGAN[44]發(fā)現(xiàn)對(duì)Ti-47Al合金而言，片層團(tuán)尺寸隨Ti2AlC含量增加而減小，而其細(xì)化機(jī)理與上述不同，作者認(rèn)為添加C時(shí)合金凝固路徑由包晶凝固轉(zhuǎn)變?yōu)槟?，熔體中析出的初生Ti2AlC為初生相的形核提供輔助，最終導(dǎo)致片層團(tuán)尺寸的細(xì)化。

除了細(xì)化片層團(tuán)尺寸外，研究者發(fā)現(xiàn)C還可有效細(xì)化TiAl合金的片層厚度。PARK[23, 53]對(duì)Ti-46.6Al- 1.4Mn-2Mo合金的研究結(jié)果顯示，添加0.3%C(摩爾分?jǐn)?shù))可以同時(shí)細(xì)化和2片層的厚度，片層厚度從141 nm細(xì)化至68 nm，而2片層厚度從53 nm細(xì)化至25 nm，可以看出，C對(duì)和2片層的細(xì)化效果相當(dāng)。該研究者認(rèn)為片層細(xì)化的機(jī)理在于：1) 原始晶界處的C偏析降低合金的層錯(cuò)能，增加層錯(cuò)形成的頻率，從而提高片層在晶界處的形核率；2) C原子在片層界面處的偏析污染Ti原子或者Al原子的附著位置，阻礙片層的生長(zhǎng)，降低其增厚速率，如圖7所示。而PERDRIX等[54]則發(fā)現(xiàn)隨碳含量增加，Ti-48Al合金2片層厚度基本保持不變，而片層厚度發(fā)生細(xì)化，添加0.96%(摩爾分?jǐn)?shù))的C可使片層厚度從1.27 μm細(xì)化至1.04 μm。ZHOU等[47]則發(fā)現(xiàn)在beta-TiAl (Ti-45Al-3Fe-2Mo)合金中，碳含量小于0.5%(摩爾分?jǐn)?shù))時(shí)合金片層厚度隨C含量增加而降低，而0.5%及以上時(shí)片層厚度反而增加，作者分析片層細(xì)化的機(jī)理在于C合金化可以影響片層結(jié)構(gòu)形成過(guò)程中的成分變化，而C原子將阻礙原子向節(jié)點(diǎn)的遷移，降低片層的增厚速率，從而細(xì)化片層厚度；而過(guò)量的C合金化將導(dǎo)致大量Ti3AlC的析出，使得基體中貧Ti而富Al，最終形成粗大的片層結(jié)構(gòu)。

圖7 C細(xì)化TiAl合金片層厚度示意圖[23]

CUI等[55]對(duì)比了添加C、Y及B對(duì)Ti-43Al-5Nb的片層團(tuán)尺寸和片層厚度的細(xì)化效率，結(jié)果顯示三者細(xì)化片層團(tuán)的效率由大到小依次為B、Y、C，而細(xì)化片層厚度的效率由大到小依次為Y、C、B，并認(rèn)為其細(xì)化效率與合金成分及添加量有關(guān)。該研究雖然不具備普遍意義，但是可反映出C對(duì)TiAl合金顯微組織的細(xì)化效果和作用機(jī)制與合金成分密切相關(guān)，其細(xì)化機(jī)理尚需進(jìn)一步探索。

6 C對(duì)力學(xué)性能的影響及強(qiáng)化機(jī)制

PERDRIX等[54]研究C對(duì)Ti-48Al合金顯微硬度的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著碳含量增加，合金的顯微硬度先增加隨后在達(dá)到C的固溶極限后趨于穩(wěn)定，而Ti2AlC的析出對(duì)顯微硬度影響較小。本文作者認(rèn)為，顯微硬度增加的原因主要在于C合金化同時(shí)提高了合金中2相的體積分?jǐn)?shù)和硬度。GERLING[10]的研究表明，0.5%C(摩爾分?jǐn)?shù))可使Ti-45Al-5Nb合金的顯微硬度提高14%，而在該合金中并未觀察到碳化物析出，因此，本文作者認(rèn)為合金的硬化主要來(lái)自于C元素的固溶，而這也與CEGAN等[44]的研究結(jié)果一致。研究者[19, 29]在對(duì)TNM合金C合金化的研究中同樣發(fā)現(xiàn)，在C的固溶極限內(nèi)，合金的顯微硬度隨C含量增加而明顯提高，但是無(wú)論是粗大的Ti2AlC還是細(xì)小的Ti3AlC，對(duì)合金的硬度均無(wú)顯著影響。因此，目前國(guó)內(nèi)外大部分研究者認(rèn)為含碳TiAl合金的硬化主要來(lái)自于C元素的固溶硬化。

除了提高硬度，研究者發(fā)現(xiàn)碳合金化還可以提高TiAl合金的強(qiáng)度和蠕變抗力，然而其強(qiáng)化機(jī)制則存在分歧。PARK等[23]發(fā)現(xiàn)，添加0.3%C(摩爾分?jǐn)?shù))后，Ti-46.6Al-1.4Mn-2Mo合金經(jīng)800 ℃時(shí)效處理后析出的細(xì)小Ti3AlC可有效提高合金的屈服強(qiáng)度和高溫蠕變抗力，800 ℃時(shí)，屈服強(qiáng)度達(dá)到700 MPa，較基體合金提高近200 MPa，其強(qiáng)化程度遠(yuǎn)高于室溫。同時(shí)，合金的初級(jí)蠕變應(yīng)變和最小蠕變速率得到抑制，蠕變斷裂壽命明顯提高。作者認(rèn)為該合金屈服強(qiáng)度和蠕變抗力提高的主要原因在于兩點(diǎn)：1) C添加細(xì)化片層厚度，額外增加的片層界面可有效阻礙位錯(cuò)滑移和蠕變過(guò)程中的晶界滑移；2) 時(shí)效析出的碳化物阻礙高溫變形過(guò)程中位錯(cuò)的滑移和攀移而引發(fā)沉淀強(qiáng)化效果。GOUMA等[45]認(rèn)為添加適量的C可以顯著提高近組織的蠕變抗力，使其接近甚至超過(guò)全片層組織。WORTH等[56]的研究發(fā)現(xiàn)，C合金化可以有效降低高溫蠕變時(shí)的最小蠕變速率，其對(duì)近組織和雙態(tài)組織高溫蠕變抗力的提升較全片層組織更為顯著，并認(rèn)為由C原子固溶引發(fā)的對(duì)位錯(cuò)滑移的拖曳阻礙作用是近和雙態(tài)組織中蠕變抗力提高的主要原因。

APPEL等[13]則認(rèn)為在含碳TiAl合金高溫變形過(guò)程中，固溶的C原子是一種弱的滑移障礙，其強(qiáng)化效果弱于沉淀強(qiáng)化，而沉淀強(qiáng)化的效果則與沉淀相的尺寸、形態(tài)以及分布狀態(tài)密切相關(guān)。CHRISTOPH等[21]在Ti-48.5Al-0.37C合金中發(fā)現(xiàn)在高溫變形過(guò)程中完全位錯(cuò)和孿生不完全位錯(cuò)均被彌散分布的納米針狀Ti3AlC顆粒釘扎，并導(dǎo)致位錯(cuò)發(fā)生彎折，如圖8(a)所示。本文作者認(rèn)為這種位錯(cuò)與沉淀相的相互作用在低蠕變速率和高溫下將一直存在，從而提高合金的高溫強(qiáng)度和蠕變抗力，而粗大的碳化物和分散的分布則對(duì)合金的強(qiáng)化無(wú)顯著效果，甚至反而惡化合金的強(qiáng)度和蠕變抗力。研究者發(fā)現(xiàn)間隙原子C同樣可以改善新型beta-TiAl合金的高溫蠕變抗力，但是其強(qiáng)化機(jī)制較為復(fù)雜，被認(rèn)為是以下幾種因素的綜合作用[30, 57]：1) 固溶的C原子降低片層組織的退化動(dòng)力學(xué)，提高其高溫穩(wěn)定性；2) C合金化降低0相體積分?jǐn)?shù)，弱化0相對(duì)蠕變抗力的負(fù)面作用；3) 細(xì)化片層厚度；4)相中析出的Ti3AlC阻礙位錯(cuò)滑移。

部分研究者認(rèn)為，彌散分布的細(xì)小Ti3AlC顆粒雖然可以提高合金的高溫強(qiáng)度和蠕變抗力，但是其易于發(fā)生OSTWARD熟化反應(yīng)而發(fā)生粗化或者在高溫和長(zhǎng)時(shí)作用下直接分解，從而降低了合金的蠕變壽命和服役穩(wěn)定性，因此熱力學(xué)更穩(wěn)定的Ti2AlC則被視為提高TiAl合金高溫強(qiáng)度和蠕變抗力最具潛力的碳化 物[49, 58?59]。KIM等[9, 49]研究者發(fā)現(xiàn)，Ti-46.5Al-3Nb-2Cr- 0.2W(K5)-0.1%C近全片層組織經(jīng)過(guò)900 ℃時(shí)效可在片層界面沿片層方向析出納米針狀Ti2AlC相，時(shí)效后合金的蠕變抗力得到顯著提高。本文作者認(rèn)為這些沿/片層界面分布的Ti2AlC顆?？梢跃S持類似于原始2/的硬界面，而非單純的/軟界面，在變形過(guò)程中這類新的界面將有效阻礙位錯(cuò)的滑移，從而提高合金的蠕變抗力，如圖8(b)所示。通過(guò)上述分析可以發(fā)現(xiàn)，C對(duì)TiAl合金的力學(xué)性能的影響非常復(fù)雜，僅僅添加C并不足以直接改善合金的強(qiáng)度和蠕變抗力，其強(qiáng)化機(jī)制與C原子存在狀態(tài)、碳化物特征及合金組織狀態(tài)密切相關(guān)，有待于進(jìn)一步的研究。

圖8 碳化物沉淀強(qiáng)化[21, 49]

7 結(jié)語(yǔ)

間隙原子C在TiAl合金顯微組織及力學(xué)性能方面的作用經(jīng)過(guò)近二十年的研究，取得了一定的成果。但是由于其對(duì)力學(xué)性能的影響具有兩面性且作用機(jī)制非常復(fù)雜，因此，在采用C合金化改善TiAl合金顯微組織和力學(xué)性能的同時(shí)，需根據(jù)合金成分及預(yù)期的組織狀態(tài)確定C元素的最優(yōu)添加量和存在形式，更要嚴(yán)格控制碳化物的種類、形態(tài)、尺寸及分布狀態(tài)。因此，針對(duì)間隙原子C在TiAl基合金中的研究現(xiàn)狀，可以進(jìn)一步通過(guò)實(shí)驗(yàn)及模擬手段研究合金成分、熱處理工藝、碳化物的種類、形態(tài)、尺寸及分布狀態(tài)等對(duì)TiAl基合金顯微組織、強(qiáng)度和蠕變抗力的影響關(guān)系，明確顯微組織細(xì)化機(jī)制，揭示不同工藝條件下的碳化物析出、長(zhǎng)大的動(dòng)力學(xué)機(jī)制，闡明合金成分?組織狀態(tài)?熱處理工藝?力學(xué)性能之間的關(guān)系規(guī)律，進(jìn)一步提高-TiAl基合金的力學(xué)性能，為合金的成分設(shè)計(jì)、熱處理工藝的開(kāi)發(fā)及應(yīng)用奠定重要的理論基礎(chǔ)，推動(dòng)-TiAl基合金的工程化應(yīng)用。

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Research progress of interstitial atom C in-TiAl based alloy

HAN Jian-chao1, WANG Xu-dong1, ZHANG Jian-lin1, ZHANG Chang-jiang2, ZHANG Shu-zhi2, XIAO Shu-long3, CHEN Yu-yong3

(1. College of Mechanical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China; 2. School of Materials Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China; 3. State Key Laboratory of Advanced Welding and Joining, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China)

As a highly promising material for high-temperature structural applications, the weakness of TiAl alloy, such as coarse microstructure, poor strength and creep resistance, under the service condition of elevated temperature becomes the key to limit its application. Alloying is treated as the effective solution for the improvement of microstructure and mechanical properties. The status quo of the research on interstitial carbon in-TiAl based alloy was summarized. The solid solubility of carbon in-TiAl based alloy and influence factors were stated emphatically. The structure, morphology, distribution and precipitation behavior of carbides were revealed detailly. Furthermore, the influence and mechanism of interstitial carbon on microstructure, strength and creep resistance at elevated temperature in-TiAl based alloy were analyzed. Some suggestions for the research on carbon addition in-TiAl based alloy were proposed.

TiAl based alloy; interstitial atom C; carbide; microstructure; mechanical property; strengthening mechanism

Projects(51504163, 51604191) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project(MC2016-01) supported by the Shanxi Province Science and Technology Major Projects, China; Project(800101-02030017) supported by the Qualified Personnel Foundation of Taiyuan University of Technology, China; Project(2016QN10) supported by the Special/Youth Foundation of Taiyuan University of Technology, China

2017-07-03;

2017-10-10

HAN Jian-chao; Tel: 0351-6014008; E-mail: hanjianchao@tyut.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.09.07

1004-0609(2018)-09-1765-10

TG146.2

A

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51504163，51604191)；山西省重大專項(xiàng)資助項(xiàng)目(MC2016-01)；太原理工大學(xué)科研啟動(dòng)基金資助項(xiàng)目(800101-02030017)；太原理工大學(xué)青年科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2016QN10)

2017-07-03；

2017-10-10

韓建超，講師，博士；電話：0351-6014008；E-mail：hanjianchao@tyut.edu.cn

(編輯 李艷紅)