戚明輝， 李君軍， 曹茜

( 1.頁巖氣評價(jià)與開采四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 四川 成都 610091；2.四川省科源工程技術(shù)測試中心， 四川 成都 610091；3.自然資源部復(fù)雜構(gòu)造區(qū)頁巖氣勘探開發(fā)工程技術(shù)創(chuàng)新中心, 四川 成都 610091;4.中石油浙江油田分公司， 浙江 杭州 310023)

泥頁巖作為一種特殊的油氣儲層，具有低孔、特低滲以及孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜多樣的特征[1-2]?？紫蹲鳛槟囗搸r中油氣的儲存空間，不同類型孔隙對儲存的油氣產(chǎn)能貢獻(xiàn)不同[3-6]。 泥頁巖孔隙分布特征等方面的研究是進(jìn)行頁巖氣資源勘探開發(fā)的基礎(chǔ)，針對如何準(zhǔn)確表征和評價(jià)泥頁巖孔隙特征也是目前研究的熱點(diǎn)[7-10]。近年來，國內(nèi)外很多學(xué)者采用圖像處理軟件(如ImageJ、JMicroVision等軟件)對掃描電鏡圖像進(jìn)行二值化處理進(jìn)而對泥頁巖孔隙特征進(jìn)行評價(jià)。王羽等[8]對比分析了邊緣檢測分割法、流域分割法、手動(dòng)和自動(dòng)閾值分割法對掃描電鏡二次電子圖像中的不同類型孔隙的分割效果；Keller等[11]基于ImageJ軟件對北美Opalinus頁巖孔隙圖像進(jìn)行了二值化處理，進(jìn)而觀察圖像中的孔隙；張磊磊等[12]通過CorelDraw軟件對掃描電鏡觀察圖像中各類型孔隙進(jìn)行識別，用不同顏色加以圈定、區(qū)分和分析，得出所分析樣品的孔隙類型及其相應(yīng)的面孔率數(shù)據(jù)；白明崗等[13]利用場發(fā)射掃描電鏡和PerGeos數(shù)字巖石處理系統(tǒng)，對上揚(yáng)子地區(qū)盆地外圍龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁巖儲集空間類型和有機(jī)質(zhì)微納米孔隙結(jié)構(gòu)及發(fā)育特征進(jìn)行了研究。這些研究主要是針對微孔隙發(fā)育個(gè)數(shù)及孔徑大小進(jìn)行評價(jià)，針對孔隙的形狀系數(shù)、概率熵等形態(tài)特征參數(shù)并沒有進(jìn)行詳細(xì)研究[11-17]。不同類型孔隙，其形態(tài)特征差異較大，對應(yīng)的形態(tài)參數(shù)分布特征在指示孔隙演化方面具有一定的指示意義[18]。

基于上述分析，本文主要采用氬離子拋光和場發(fā)射掃描電鏡對陸相泥頁巖微觀孔隙分布特征進(jìn)行研究，同時(shí)結(jié)合JMicroVision圖像處理軟件對不同類型孔隙發(fā)育數(shù)目、孔徑、面孔率及不同形態(tài)特征等參數(shù)進(jìn)行表征，為研究微孔隙的成因及演化奠定基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

本研究中選取的18個(gè)樣品，對應(yīng)地層巖性多為深灰色、黑(灰)色泥頁巖夾暗色炭(鐵)質(zhì)泥巖，分別對其進(jìn)行巖石熱解分析、有機(jī)碳含量測試、全巖+黏土礦物X射線衍射分析、氬離子拋光處理以及掃描電鏡觀察。測試結(jié)果(表1)表明，研究樣品富含腐泥型-混合型干酪根，干酪根類型主要為Ⅱ1型，總有機(jī)碳(TOC)含量平均約2.8%，鏡質(zhì)體反射率(Ro)主要分布在1.3%左右。通過X射線衍射全巖分析對礦物成分進(jìn)行分析，礦物成分以黏土礦物為主，平均含量高達(dá)41%，石英平均含量為25%，長石平均含量為17%，含有少量碳酸鹽巖和黃鐵礦，此外黏土礦物以伊利石為主，伊-蒙混層、綠泥石及高嶺石次之。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

本次實(shí)驗(yàn)采用美國GATAN685型拋光儀對實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行氬離子拋光操作，首先從樣品垂直層理各切下大小合適的薄片，選取其中一面進(jìn)行粗拋光處理，再用熱熔膠將其粘于銅質(zhì)拋光器上，分別按照粒徑600目、800目、1500目、2000目、5000目的超薄金剛砂紙進(jìn)行研磨并清理，拋光面平整度達(dá)標(biāo)的樣品即可從銅質(zhì)拋光器上取下，放入烘箱保持90℃烘干；然后用導(dǎo)電膠將其粘附于樣品片上，放入氬離子拋光儀器中進(jìn)行拋光處理。樣品制備完成后對其進(jìn)行噴金處理增強(qiáng)導(dǎo)電性，再使用導(dǎo)電膠將其固定在樣品臺上，利用場發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡(Quanta250 FEG)觀察泥頁巖樣品中微孔隙的發(fā)育位置及形狀大小，該高分辨率掃描電鏡由美國FEI公司制造，具有高真空、低真空和ESEMTM環(huán)境真空三種真空模式，可對各種樣品(導(dǎo)電樣品、不導(dǎo)電樣品，特別是對含水、含油的樣品等)進(jìn)行形貌觀察和分析，根據(jù)得到的表面像和成分像對樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu)和成分表征。結(jié)合能譜分析儀(INCAx-max20)對樣品不同礦物組分進(jìn)行微區(qū)成分分析，對其孔隙類型進(jìn)行劃分。

表1 泥頁巖樣品的基本特性

Table 1 Characteristics of the selected shale samples

樣品編號TOC(%)Ro(%)有機(jī)質(zhì)類型礦物含量(%)石英長石碳酸鹽黏土礦物黃鐵礦其他13.5761.21Ⅱ120156448724.3371.96Ⅱ124123499332.0451.16Ⅱ1252413314346.4352.29Ⅱ120123565455.8921.21Ⅱ121173483865.1981.26Ⅱ120226456172.7401.38Ⅱ15104376282.6973.27Ⅰ5844430090.7841.10Ⅰ3010204000103.1991.11Ⅱ1241455142112.5411.18Ⅱ1243023824123.4961.08Ⅰ301235320136.5311.16Ⅱ1262504522146.8112.85Ⅱ1273503260156.0093.11Ⅰ232554160161.3981.01Ⅰ3616382323171.0960.99Ⅰ271873954182.2400.97Ⅰ2726122762

JMicroVision圖像分析軟件是當(dāng)前主流圖像分析軟件之一，包含了大部分常見的圖像處理操作，具有高效的可視化系統(tǒng)和創(chuàng)新功能,可用于手動(dòng)或自動(dòng)量化和測量高清晰度圖像的組件，獲取某一特定區(qū)域?qū)?yīng)的統(tǒng)計(jì)學(xué)特征參數(shù)，實(shí)現(xiàn)了將圖像分析技術(shù)與定量表征技術(shù)相結(jié)合。本次研究過程中，利用JMicroVision圖像分析軟件對SEM圖像進(jìn)行分析時(shí)，首先劃定工作區(qū)域，即根據(jù)所有描述對象的形狀對其進(jìn)行輪廓進(jìn)行勾畫，設(shè)定比例尺等一系列參考值，然后通過選擇合適的灰度閾值，將所描述的孔隙從圖像背景中分離出來，針對不同類型孔隙也可以采用不同顏色進(jìn)行標(biāo)記，進(jìn)而提取不同類型孔隙的幾何參數(shù)，包括孔隙個(gè)數(shù)、等效圓直徑、寬度、周長、面積等參數(shù)。

a—石英粒內(nèi)微孔；b—黏土礦物粒內(nèi)孔;c—片狀伊蒙混層晶間孔；d—霉球狀黃鐵礦晶間孔；e—晶間隙；f—長石粒內(nèi)溶孔；g—黏土礦物粒間溶孔；h—出油孔；i—出氣孔；j—?dú)饪兹海籯—有機(jī)質(zhì)收縮縫；l—微裂縫。圖1 泥頁巖儲層孔隙特征描述照片F(xiàn)ig.1 Characteristics of pores in shale gas reservoir

2 結(jié)果與討論

2.1 測試樣品微孔隙掃描電鏡表征結(jié)果

泥頁巖中孔隙成因復(fù)雜，不同類型孔隙具有明顯的差異性，劃分方案多樣[19-31]。本文采用氬離子拋光和掃描電鏡在×1000至×40000多種放大倍數(shù)下對18個(gè)樣品儲集空間進(jìn)行詳細(xì)觀察和描述，研究了儲層孔隙類型及其特征(圖1)。結(jié)果表明泥頁巖儲層中孔隙類型多樣，形態(tài)各異，基于Loucks(2012)和Cao等(2015)的泥頁巖儲層孔隙類型劃分方案[21,23-24]，根據(jù)不同類型孔隙發(fā)育成因?qū)ζ溥M(jìn)行分類，劃分為無機(jī)孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙和微裂縫三大類。無機(jī)孔隙劃分為原生孔隙和次生孔隙兩類，其中原生孔隙包括：晶(粒)內(nèi)孔、晶(粒)間孔和晶間隙，次生孔隙包括：晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔。有機(jī)質(zhì)孔隙劃分為有機(jī)質(zhì)熱成因孔(包括：出油孔、出氣孔和氣孔群)以及收縮孔(縫)(表2)，微裂縫主要為構(gòu)造縫，其發(fā)育主要與巖石脆性、地層壓力及成巖作用有關(guān)[25]。

2.2 微孔隙發(fā)育特征參數(shù)的選取

使用JMicroVision圖像分析功能軟件對不同類型孔隙分布特征進(jìn)行表征時(shí)，選取當(dāng)量圓直徑來表征孔隙大小[32]，狹長型不規(guī)則孔隙的當(dāng)量圓直徑可表示為D=4A/L=4×(a×b)/2×(a+b)=2a×b/(a+b)，其中a、b分別為孔隙長度和寬度；定義面孔率為掃描電鏡圖片上的孔隙面積與該圖片總面積的百分比。在不同樣品SEM觀察圖像中(同一放大倍數(shù)：×16000)，利用JMicroVision軟件分別測量每張掃描電鏡圖片上不同孔隙的面積和整個(gè)圖片上樣品區(qū)域的總面積，將兩值相比，求出不同孔隙的面孔率值；選取形狀系數(shù)來研究不同孔隙的形態(tài)分布特征，形狀系數(shù)F為：

表2 泥頁巖儲層孔隙分類

Table 2 Characteristics of pore classification of shale gas reservoir

孔隙類型成因機(jī)制分布特征無機(jī)孔隙原生孔隙晶(粒)內(nèi)孔(圖1-a,b)礦物成巖作用過程中保留下來的微孔隙常見于黏土礦物顆粒、石英、長石等晶體內(nèi),形狀不規(guī)則無機(jī)孔隙原生孔隙晶(粒)間孔(圖1-c,d)礦物顆粒沉積或再生長過程中保留下來微孔隙常見于黏土礦物顆粒及黃鐵礦等晶體間無機(jī)孔隙原生孔隙晶間隙(圖1-e)礦物(尤其是黏土礦物)成巖轉(zhuǎn)化過程中形成的間隙 發(fā)育于礦物晶體層間或顆粒邊緣,多呈片狀分布無機(jī)孔隙次生孔隙晶(粒)內(nèi)溶孔(圖1-f),晶(粒)間溶孔(圖1-g)不穩(wěn)定礦物因發(fā)生溶蝕作用而形成常見于黏土礦物、長石等晶體內(nèi)(間),性狀不規(guī)則有機(jī)質(zhì)孔有機(jī)質(zhì)熱成因孔出油孔(圖1-h),出氣孔(圖1-i),氣孔群(圖1-j)有機(jī)質(zhì)不同演化階段生烴、排烴過程中,油氣聚積形成出油孔、出氣孔偶見于熱演化程度較低的有機(jī)質(zhì)中,氣孔群常見于熱演化程度較高的有機(jī)質(zhì)中,呈分散的不規(guī)則分布有機(jī)質(zhì)孔收縮孔(縫)(圖1-k)有機(jī)質(zhì)熱演化(失水)過程中收縮形成有機(jī)質(zhì)與礦物結(jié)合邊緣或內(nèi)部微裂縫構(gòu)造縫(圖1-l)由局部構(gòu)造作用所形成,主要與礦物的成巖作用、巖石脆性、地層壓力以及構(gòu)造活動(dòng)(如斷裂、褶皺等)相關(guān)呈高角度裂縫切層發(fā)育

F=4××S/C2

式中：S為孔隙橫截面的面積，C為孔隙橫截面的周長。姚軍等(2010)[33]提出孔隙截面形狀與孔隙形狀系數(shù)之間的關(guān)系,據(jù)此，根據(jù)孔隙的形狀系數(shù)可以近似確定孔隙實(shí)際形狀；此外引入概率熵H來描述孔隙的整體定向分布情況，概率熵的定義(C. E. Shannon)為：

式中：Pi表示某種信號出現(xiàn)的概率，n表示信號的種類。

在計(jì)算孔隙的概率熵時(shí)，Pi為微孔隙排列方向(Orientation)在某一方位區(qū)間呈現(xiàn)的概率，微孔隙單元體的排列方向?yàn)?°～180°，以10°為單位等分，n=18。當(dāng)H=0時(shí)，說明所有微觀孔隙排列方向均在同一方位；當(dāng)H=1時(shí)，說明微孔隙完全隨機(jī)排列。即H越大，孔隙排列越混亂。

2.3 微孔隙形態(tài)參數(shù)分布特征分析

通過對18個(gè)樣品所有類型孔隙不同參數(shù)分布特征進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)不同類型孔隙在孔徑、面孔率、形狀系數(shù)及概率熵等特征參數(shù)的分布上都存在一定的差異。

統(tǒng)計(jì)不同類型孔隙發(fā)育比例可知，晶(粒)間孔和有機(jī)孔較為發(fā)育，分別占總孔隙數(shù)量的32.5%和26.4%；其次為晶(粒)內(nèi)孔和晶間隙，分別占總孔隙數(shù)量的18.2%和12.6%；晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔不發(fā)育，分別占總孔隙數(shù)量的5.7%和4.6%(圖2)。

圖2 不同類型孔隙發(fā)育比例分布頻率

Fig.2 Distribution frequency diagram of different pores

同一放大倍數(shù)下(×8000)不同類型孔隙其面孔率分布差異較大，晶(粒)間孔隙、晶間隙的平均面孔率均較大，可達(dá)4.23%、3.89%，是頁巖油氣的主要儲集空間。所有孔隙其孔徑分布從10nm～10μm大小不等，以納米級孔隙(≤1μm)為主。晶(粒)內(nèi)孔隙孔徑平均約128nm；晶(粒)間孔隙孔徑發(fā)育范圍較廣，平均孔徑約786nm。有機(jī)孔隙的尺度則相對較小，其平均孔徑約為565nm，大部分有機(jī)質(zhì)孔隙分布在100nm左右。此外，少量的晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔其孔徑分布范圍較廣，從幾納米至幾微米均有分布(圖3a)；晶(粒)內(nèi)孔和有機(jī)孔隙分布較無序，其概率熵主要分布在0.5～0.7之間，晶(粒)間孔及晶間隙的概率熵主要分布在0.2～0.48之間(圖3b)。不同類型孔隙其形狀系數(shù)分布差異也較大，有機(jī)質(zhì)孔隙的形狀系數(shù)主要分布在0.6～0.7范圍內(nèi)，晶(粒)間孔隙和晶(粒)內(nèi)孔隙的形狀系數(shù)主要分布在0.3～0.7之間，晶間隙形狀系數(shù)主要分布在0.2～0.4之間(圖3c)。

圖3 不同類型孔隙的(a)孔徑、(b)概率熵、(c)形狀系數(shù)分布頻率

Fig.3 Distribution frequency diagrams of (a) pore diameters, (b)probability entropy, (c)shape factor of different pores

2.4 微孔隙形態(tài)發(fā)育特征影響因素分析

本次研究中使用了孔隙發(fā)育數(shù)量、孔徑大小、面孔率、概率熵以及形狀系數(shù)來定量統(tǒng)計(jì)微孔隙的分布特征，這次參數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果對孔隙演化方面的研究具有一定的意義。統(tǒng)計(jì)不同測試樣品中黏土礦物含量與晶(粒)間孔隙發(fā)育數(shù)量關(guān)系圖(圖4)可知，隨著黏土礦物含量的增加，晶間隙發(fā)育數(shù)量呈增大趨勢。分析認(rèn)為由于測試樣品黏土礦物相對含量較高，伊利石、伊蒙混層等黏土礦物幾何體間為晶(粒)間孔隙的發(fā)育提供了一定的場所，對其發(fā)育起積極促進(jìn)作用。晶(粒)內(nèi)孔隙孔徑普遍較小，分析原因是由于受壓實(shí)成巖作用以及有機(jī)質(zhì)熱演化程度的共同影響造成的，也見部分較大顆粒的黏土礦物間孔隙孔徑可達(dá)微米級。統(tǒng)計(jì)不同樣品中有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)與有機(jī)質(zhì)成熟度之間的關(guān)系(圖5)，結(jié)合掃描電鏡鏡下觀察，當(dāng)測試樣品的有機(jī)質(zhì)成熟度Ro較小時(shí)，發(fā)育的有機(jī)孔隙多呈橢圓形或近似圓形分布，隨著有機(jī)質(zhì)成熟度Ro值增大，呈圓孔狀或橢圓狀分布的有機(jī)孔隙數(shù)量增多，可觀察到多個(gè)有機(jī)質(zhì)孔隙相互連通合并成一個(gè)孔隙，見部分有機(jī)質(zhì)熱演化過程中收縮形成收縮孔(縫)，對應(yīng)孔隙橫截面呈狹長型，即有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)變化較大。

圖4 晶(粒)間孔隙發(fā)育數(shù)量與黏土礦物相對含量關(guān)系Fig.4 Relationship between the number of inter- crystal (particle) pores and the content of clay

圖5 有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)與有機(jī)質(zhì)成熟度關(guān)系Fig.5 Relationship between pore shape coefficient of organic matter and Ro

3 結(jié)論

通過掃描電鏡對泥頁巖測試樣品中微孔隙發(fā)育特征進(jìn)行觀察，結(jié)合圖像分析軟件(JMicroVision)，對不同類型孔隙發(fā)育數(shù)量、孔徑、面孔率、形狀系數(shù)及概率熵等參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。可知測試樣品泥頁巖中發(fā)育有無機(jī)孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙和微裂縫三大類微孔隙，晶(粒)間孔隙和有機(jī)孔隙最為發(fā)育，孔徑分布以納米級為主，不同類型孔隙的概率熵和形狀系數(shù)分布差異較大。分析不同類型孔隙形態(tài)發(fā)育特征影響因素可知，測試樣品中黏土礦物的分布為晶(粒)間孔隙的發(fā)育提供了一定的場所，在一定程度上對晶(粒)間孔隙的發(fā)育起積極促進(jìn)作用，晶(粒)間孔隙和晶(粒)內(nèi)孔隙發(fā)育主要受原始孔隙形態(tài)及壓實(shí)作用和溶蝕作用的影響，有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育則主要與有機(jī)質(zhì)熱演化程度Ro有關(guān)。這項(xiàng)工作為定量表征泥頁巖孔隙發(fā)育特征奠定了基礎(chǔ)。