(中國地質(zhì)調(diào)查局 水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)調(diào)查中心，河北 保定 071051)

1 研究背景

河流與地下水的相互作用是陸域水循環(huán)的重要研究內(nèi)容之一[1]，準(zhǔn)確評價其轉(zhuǎn)化關(guān)系是揭示水循環(huán)機(jī)理和計算水資源量的基礎(chǔ)[2]，也是流域水資源合理開發(fā)利用的前提。水化學(xué)組分和同位素作為水體的天然組成[3]，標(biāo)記了水循環(huán)演化的歷史，成為研究河水和地下水轉(zhuǎn)化關(guān)系較為有效且先進(jìn)的手段[4]。宋獻(xiàn)方等[5]通過分析流域水化學(xué)和氫氧穩(wěn)定同位素特征，研究了岔巴溝流域河水和地下水的轉(zhuǎn)化關(guān)系。Huang等[6]以塔里木河下游水位、水化學(xué)和同位素特征為指示，分析了河水徑流量減少對傍河地下水的影響，指出上游河水過度開發(fā)導(dǎo)致了中下游一系列生態(tài)環(huán)境問題。

目前常用的示蹤指標(biāo)包括Cl-，TDS，EC(電導(dǎo)率)，18O，2H，3H等。222Rn作為一種非傳統(tǒng)同位素，由于其在地表水和地下水中活度差別達(dá)到1～3個數(shù)量級以及半衰期和短時間尺度的水文循環(huán)匹配良好，較傳統(tǒng)示蹤方法相比，在河水和地下水轉(zhuǎn)化的定量評價方面具有較大優(yōu)勢。在國外，諸多學(xué)者應(yīng)用222Rn探討流域尺度河水和地下水交互作用，包括交換量評價、潛流帶作用過程和小尺度水循環(huán)等方面。Yu等[7]基于222Rn和水化學(xué)指標(biāo)探討了地下水沿河排泄的時空變化，Lefebvre等[8]利用222Rn和13C建立了地下水泄流模型。在我國，由于北方大部分河流退化嚴(yán)重，地下水位下降，222Rn示蹤河水和地下水轉(zhuǎn)化的應(yīng)用偏少。馬蓮河流域位于黃土高原腹地，大厚度白堊系含水層發(fā)育多級次地下水流系統(tǒng)，地下水和河水的轉(zhuǎn)化關(guān)系成為研究熱點[9-10]。

本文以馬蓮河流域下游不同類型地下水和河水為研究對象，分析了不同水體222Rn活度特征及其影響因素，進(jìn)一步利用氡同位素梯度來指示河水和地下水轉(zhuǎn)化關(guān)系的空間變異，以期豐富流域水循環(huán)的基礎(chǔ)研究。

2 研究區(qū)概況

馬蓮河下游位于甘肅省慶陽市境內(nèi)，區(qū)內(nèi)屬暖溫帶半濕潤氣候，多年平均氣溫8～12 ℃，年平均降雨量480～660 mm。馬蓮河為黃河二級支流，干流總長375 km，多年平均徑流量4.5×108m3。地貌類型主要為黃土丘陵，河流、洪水切割侵蝕強(qiáng)烈。地表多被第四系黃土覆蓋，僅在馬蓮河及較大的支流發(fā)育河谷平原，堆積第四系沖洪積物。

地下水類型包括黃土孔隙地下水、第四系松散巖類孔隙地下水和白堊系碎屑巖裂隙地下水。其中，黃土地下水和第四系地下水零星分布且水量貧乏。白堊系含水層在區(qū)內(nèi)連續(xù)分布，垂向上可分為上部環(huán)河組含水層(K1h)和下部洛河組含水層(K1l)。環(huán)河組含水介質(zhì)為泥質(zhì)砂巖和細(xì)砂巖，總厚度約300 m，以大氣降雨為補(bǔ)給來源，并通過河床與河水產(chǎn)生水力聯(lián)系。

研究區(qū)取樣點分布及水文地質(zhì)剖面圖如圖1所示。從區(qū)域地下水動力場特征(圖1)可以看出，環(huán)河組地下水等水位線呈現(xiàn)出以馬蓮河為軸心的向心圓狀，即從兩側(cè)分水嶺流向河谷，表明環(huán)河組地下水以向河水排泄為主。洛河組含水介質(zhì)為粗砂巖，屬深層地下水，循環(huán)交替緩慢。

圖1 研究區(qū)取樣點分布和水文地質(zhì)剖面圖Fig.1 Sampling sites and hydrological profile inthe study area

3 研究方法

2016年11月，沿馬蓮河下游采集河水和地下水樣品，地下水分別取自黃土、第四系松散巖類和白堊系環(huán)河組細(xì)砂巖等不同含水層，共采集河水樣15組(編號R01—R15)(圖1)、地下水樣21組，用于222Rn分析。河水取樣部位為河流中部河床0.3 m以上，地下水采樣時用小型蠕動泵抽取30 min后采集新鮮地下水。利用雙通道便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀(HACH HQ40D)現(xiàn)場測試水體溫度、pH值、電導(dǎo)率(EC)、氧化還原電位(ORP)和溶解氧(DO)等參數(shù)。使用測氡儀RAD7在樣品采集當(dāng)天測試水體222Rn活度。由于222Rn半衰期較短，222Rn活度根據(jù)取樣時間進(jìn)行校正。

4 測試結(jié)果及分析

4.1 水化學(xué)特征

地下水樣品取自不同含水層：白堊系環(huán)河組地下水樣品數(shù)n=9組，井深17.2～69.4 m，水位埋深11.4～51.6 m；第四系砂礫石孔隙地下水樣品數(shù)n=6組，井深12.1～45.5 m，水位埋深3.2～34.3 m；黃土孔隙裂隙地下水樣品數(shù)n=6組，井深10.6～25.3 m，水位埋深9.5～23.0 m。

由測試結(jié)果(表1)可知，地下水電導(dǎo)率448.6～3 316.9 μS/cm，均值1 129.2 μS/cm，環(huán)河組地下水、第四系地下水和黃土地下水均值分別為1 648.7，860.7，618.4 μs/cm，以環(huán)河組地下水最高。pH值為7.5～8.3，均值7.9，呈中性偏弱堿性，不同類型地下水差別較小。氧化還原電位為16.5～341.3 mV，均值177.9 mV。各類地下水氧化還原電位皆為正值，反映出研究區(qū)含水層的氧化背景，環(huán)河組地下水略小于其他2類地下水。溶解氧含量0.4～2.1 mg/L，均值1.4 mg/L，同樣以環(huán)河組地下水濃度為低。

表1 不同水體水化學(xué)指標(biāo)和222Rn活度統(tǒng)計Table 1 Indicators of hydrochemistry and 222Rn activity of water samples

馬連河下游河水電導(dǎo)率1 258.9～3 298.6 μS/cm，均值2 464.1 μS/cm，遠(yuǎn)高于長江、黃河的電導(dǎo)率，這與馬蓮河上游河水背景值較高有關(guān)。據(jù)文獻(xiàn)[11]的研究成果，馬蓮河上游河水受高礦化度地下水補(bǔ)給，電導(dǎo)率>5 000 μS/cm，受此影響，下游河水電導(dǎo)率也較高。pH值為7.7～8.8，均值8.3。氧化還原電位為322.3～498.6 mV，均值410.1 mV。溶解氧含量4.4～5.8 mg/L，均值5.1 mg/L?？傮w上，河水各指標(biāo)值均大于地下水，沿著河水流向，電導(dǎo)率呈降低趨勢，其他指標(biāo)變化不明顯。

4.2 222Rn特征

根據(jù)測試結(jié)果，地下水222Rn活度552.6～6 173.3 Bq/m3，均值2 267.6 Bq/m3。河水222Rn活度56.5～920.9 Bq/m3，均值316.8 Bq/m3。地下水222Rn活度遠(yuǎn)高于河水，兩者幾乎相差1個數(shù)量級。其原因是由于水體中的222Rn主要來自圍巖鈾系礦物衰變[12]，地下水賦存于孔隙、裂隙中，環(huán)境相對封閉，和含水介質(zhì)接觸充分，有利于水巖作用進(jìn)行，促進(jìn)鈾系礦物釋放的222Rn進(jìn)入地下水中，因而222Rn活度較高。河水和大氣相通，222Rn易于逸散，且較短的半衰期使得222Rn沿途消耗，因而222Rn活度較低。

不同類型地下水222Rn活度分布呈現(xiàn)出差異性，表現(xiàn)在：環(huán)河組地下水222Rn活度914.7～6 173.3 Bq/m3，均值3 683.4 Bq/m3；第四系地下水222Rn活度552.6～1 613.3 Bq/m3，均值890.4 Bq/m3；黃土地下水222Rn活度824.5～3 094.6 Bq/m3，均值1 521.1 Bq/m3(如圖2)。從圖2可以看出，地下水中222Rn活度以環(huán)河組含水層最高，黃土次之，第四系最低。潘峰等[13]研究表明，222Rn活度在巖漿巖和侵入巖中含量最高，沉積巖和變質(zhì)巖次之。

圖2 不同水體222Rn活度分布箱圖Fig.2 Box plot of 222Rn activity in different water samples

研究區(qū)環(huán)河組碎屑巖物源一部分來自周邊巖漿巖，對環(huán)河組地下水中222Rn活度貢獻(xiàn)較多。黃土由于次生碳酸鹽化作用，鈾元素形成極為活潑的UO2K4(CO3)3等絡(luò)合物遷移[14]，而釷元素更趨于固定在土壤顆粒中，因此黃土地下水中222Rn活度高于第四系地下水。由此可見，巖性對地下水中222Rn活度分布具有顯著的控制作用。除此之外，水體中222Rn活度還受到構(gòu)造條件的影響，在黃土地下水樣品中發(fā)現(xiàn)1處222Rn異常點，位于板橋鄉(xiāng)附近的樣品222Rn活度達(dá)到了3 094.6 Bq/m3，遠(yuǎn)大于黃土地下水均值及附近地下水樣品。分析地質(zhì)構(gòu)造條件可知，該處分布一個NE向斷層。該斷層具有張性、扭性特征，破碎帶發(fā)育，具有較強(qiáng)的導(dǎo)水性，地層深部的放射性氣體(包括222Rn)可以通過斷裂通道進(jìn)入淺層土壤和地下水中，這可能是該區(qū)地下水222Rn活度較高的原因。

圖3 地下水222Rn活度與井深、水位埋深、電導(dǎo)率、pH值、溶解氧和氧化還原電位關(guān)系Fig.3 Relationship of 222Rn activity against well depth, groundwater depth,conductivity, pH value,dissolvedoxygen, and redox conditions in groundwater

地下水222Rn活度不僅與地質(zhì)背景有關(guān)，還與水動力、水化學(xué)條件有關(guān)，為此考察了地下水中222Rn活度和井深、埋深、電導(dǎo)率、pH值、溶解氧和氧化還原電位的關(guān)系(圖3)。通過分析圖3發(fā)現(xiàn)222Rn活度與地下水埋深、pH值及溶解氧關(guān)系不明顯，與電導(dǎo)率呈正相關(guān)，與氧化還原電位呈負(fù)相關(guān)。Kluge等[15]研究表明，地下水中222Rn活度和鹽度關(guān)系不大，本區(qū)兩者呈現(xiàn)正相關(guān)可能是因為環(huán)河組地下水電導(dǎo)率較高，同時222Rn活度也較高導(dǎo)致，兩者之間的關(guān)系還需要進(jìn)一步研究和論證。222Rn活度隨著氧化還原電位的增加而降低，表明還原環(huán)境有利于222Rn的富集。這是因為一些元素如鐵、錳等氧化生成沉淀可以將鐳同位素(226Ra)移除[16]，地下水中226Ra活度會降低，從而影響其子體222Rn的生成。

河水222Rn活度遠(yuǎn)低于地下水，沿著流向變化規(guī)律不明顯(圖4)。

圖4 河水222Rn活度沿途變化Fig.4 Variation of 222Rn activity alongflow path in river

從圖4可以看出：R01—R04段，222Rn活度呈增加趨勢，由106.8 Bq/m3增至689.4 Bq/m3，隨后沿途不斷降低，至R09點降至最低值56.5 Bq/m3。R10—R13段，222Rn活度為75.7～171.2 Bq/m3，呈輕微波動，先增加后降低。R13—R14段，222Rn活度急劇增至920.9 Bq/m3，隨后略有降低。222Rn活度沿途出現(xiàn)2個峰值，分別位于R04和R14點。由于馬蓮河下游河床均為白堊系基巖，因而地質(zhì)環(huán)境背景并非控制河水中222Rn活度差異的主要因素。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，河水222Rn活度與電導(dǎo)率、pH值、溶解氧和氧化還原電位相關(guān)性不明顯，表明水化學(xué)條件對地表水222Rn活度影響不大。天然情況下，河水中的222Rn易逸散到空氣中且不斷發(fā)生衰變，因而活度較低。在缺少222Rn活度較高的水體補(bǔ)給情況下，沿著流向應(yīng)當(dāng)不斷降低。但在馬蓮河下游這一規(guī)律不明顯，并存在2處222Rn高值異常，反映了在高值點附近可能接受了222Rn活度較高的地下水補(bǔ)給。

4.3 指示意義

由前述分析可知，河水222Rn活度分布受地下水補(bǔ)給影響，因而可以通過分析河水222Rn活度變化指示河水和地下水轉(zhuǎn)化關(guān)系及程度。盡管在這方面已開展了一些定量研究，但河水222Rn活度受衰變、逸散、226Ra生成、潛流帶補(bǔ)給和地下水補(bǔ)給等復(fù)雜地球化學(xué)過程控制，222Rn通量模型通常需要大量參數(shù)，非本次研究所能提供。為獲取馬蓮河流域下游河水和地下水轉(zhuǎn)化的概略信息，這里引入了河水氡同位素梯度，其定義為

I=dc/dx。

(1)

式中：I為222Rn同位素梯度，無量綱；c為222Rn活度(Bq/m3)；x為沿河相對距離(km)。

若I>0，即下游河水222Rn活度大于上游活度，由于河水中222Rn以逸散到空氣和衰變消耗為主，考慮到研究區(qū)地下水222Rn活度比河水高出一個數(shù)量級，沿途222Rn活度不減反增表明該段地下水補(bǔ)給河水，I值越高，地下水補(bǔ)給強(qiáng)度越大。若I<0，情況較為復(fù)雜。一種情況是地下水補(bǔ)給強(qiáng)度較低，評價段河水222Rn收入不足以抵消通過逸散和衰變的消耗，I為負(fù)但接近于0；另一種情況是無地下水補(bǔ)給或河水補(bǔ)給地下水，河水沿途222Rn降低，I偏負(fù)較多。

各取樣段I值分布見表2。由表2可知，有7個取樣段I值為正，表明這些區(qū)段內(nèi)地下水補(bǔ)給河水。其中，R02—R03，R03—R04，R13—R14段I值為44.6～83.8，地下水補(bǔ)給強(qiáng)度較大；R01—R02，R09—R010，R10—R11，R12—R13段I值為2.1～15.4，地下水補(bǔ)給強(qiáng)度較低。另外7個取樣段I值為負(fù)，其中R04—R05，R05—R06，R06—R07，R07—R08，R14—R15段I值為-68.0～-15.6，地下水無補(bǔ)給；R08—R09，R11—R12段I值為-8.7～-1.9，地下水可能微弱補(bǔ)給河水。

表2 各取樣段I值Table 2 Values of 222Rn gradient of all sampling segments

這種河水和地下水補(bǔ)排強(qiáng)度的變化規(guī)律與研究區(qū)地質(zhì)、水文地質(zhì)條件有關(guān)，馬蓮河河床巖性為白堊系環(huán)河組砂巖、泥質(zhì)砂巖，環(huán)河組地下水通過河床泄流補(bǔ)給河水。在砂巖分布區(qū)，河床滲透系數(shù)較大，有利于地下水補(bǔ)給河水；而在泥質(zhì)砂巖出露區(qū)，河床滲透系數(shù)較低，地下水和河水水力聯(lián)系較弱，地下水補(bǔ)給強(qiáng)度的分布和河床巖性分布具一致性。

5 結(jié) 論

(1)馬蓮河下游不同水體222Rn活度差異較大，表現(xiàn)為白堊系地下水>黃土地下水>第四系地下水>河水。地下水222Rn活度主要受巖性控制，構(gòu)造和水化學(xué)條件也有影響。河水222Rn活度高值異常是因為河水接受了222Rn活度較高的地下水補(bǔ)給。

(2)222Rn同位素梯度對河水和地下水轉(zhuǎn)化的位置和強(qiáng)度具有指示意義，馬蓮河下游各取樣段I值分布表明R02—R03，R03—R04，R13—R14段環(huán)河組地下水大量補(bǔ)給河水，而其他區(qū)段地下水無補(bǔ)給或補(bǔ)給強(qiáng)度較低，這種補(bǔ)排強(qiáng)度的變化和河床巖性分布有關(guān)。