李艷旭,張桐耀,郭志超,何為,陳院森,張靖

(1.山西大學 光電研究所 量子光學與光量子器件國家重點實驗室，山西 太原 030006；2.極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心，山西 太原 030006；3.中國科學院物理研究所 磁學國家重點實驗室，北京 100190；4.Attocube Systems AG,Eglfinger Weg2,D-85540 Haar bei München,Germany)

0 引言

層狀二維材料是當前量子物理的重要研究內容[1-2]。由于其中量子限制原子尺寸,許多新奇量子現(xiàn)象在實驗上得以觀察。內稟磁性的二維范德瓦爾斯(2D vdW)材料不僅為基礎磁學理論,如XY模型[3-4]、Ising模型[5]的驗證提供了良好的平臺,還為新奇量子相,包括新型超導體、量子自旋液體、量子霍爾效應等的發(fā)現(xiàn)帶來了豐富的可能性[6]。而在另一方面,如何設計2D vdW材料的組成結構，調控2D vdW磁性材料與其他物理量的相互作用也是人們關注的重要課題。通過材料堆垛和異質結加工,靜電場可以調控2D vdW絕緣態(tài)的CrI3[7-9],金屬態(tài)的Fe3GeTe2[10]和半導體的Cr2Ge2Te3[11]中的自旋態(tài);CrI3作為隧穿勢壘自旋濾波磁隧道結顯示了高于傳統(tǒng)材料的巨隧道磁阻效應[12];過渡金屬二硫化物中的自旋可以被2D vdW鐵磁材料調控[13]。這些進展演示了它們走向應用的潛力。然而,2D vdW磁性材料的實際應用還需要解決很多關鍵的原理性問題[14]。其中磁性狀態(tài)的高速切換是其中之一[15],它直接決定了信息寫入和讀出的速率上限;與之相關的另一個問題則是磁性材料的固有阻尼,降低磁存儲器件的寫入電流要求磁性材料具有低阻尼系數(shù),而提高操作速度則要求高阻尼系數(shù)利于減少自旋切換時間。到目前為止,2D vdW磁性材料的超快磁化動力學仍然缺乏研究,一方面因為2D vdW磁性材料的尺寸通常受到機械剝離法的限制,無法采用如鐵磁自旋共振等宏觀方式研究[16];另一方面磁化超快過程處于皮秒量級,需要非?？斓奶结槣y量磁化動力學過程[17];同時室溫2D vdW磁性材料的缺乏也對設備有低溫要求。

2D vdW磁性材料的尺寸限制首先對自旋動力學探測系統(tǒng)提出了空間分辨的要求。在能實現(xiàn)自旋有序高空間分辨的多種動態(tài)測量手段中,基于X射線磁圓二色性技術的磁透射X射線顯微鏡[18]和X射線光電發(fā)射電子顯微鏡[19]因X射線波長較短而普遍具有數(shù)十納米的空間分辨能力,但通常時間分辨精度在數(shù)十皮秒以上。而另一方面利用超快飛秒脈沖激光泵浦探測技術結合磁光技術[20],如磁光克爾效應和法拉第效應[18，21],很容易實現(xiàn)亞皮秒的時間分辨[18-19，22],然而進一步減小在樣品表面的聚焦光斑尺寸才能達到2D vdW材料對空間分辨率的要求。

針對2D vdW磁性異質結器件的磁化動力學研究需求,利用泵浦-探測磁光技術建立了低溫微米尺度亞皮秒時間分辨的高靈敏度法拉第旋轉(Time-resolved Faraday rotation, TRFR)探測系統(tǒng)[23-24]。因納米級MgO襯底生長的CoFeB鐵磁薄膜具有很強的界面磁各向異性,同時CoFeB/MgO/CoFeB磁隧道結擁有較高的隧道磁阻率而獲得廣泛的研究[25-30]。我們選擇在1 nm厚的垂直磁各向異性CoFeB/MgO薄膜上對超快TRFR系統(tǒng)進行完整的測試,在考慮薄膜中的磁各向異性空間分布的前提下,通過Landau-Lifshitz-Gilbert(LLG)方程分析并很好地擬合了磁化進動頻率、弛豫時間以及有效吉爾伯特阻尼的施加磁場方向和強度的相關性[31-33]。

1 實驗裝置

基于雙色泵浦探測的微區(qū)變溫TRFR技術的光學系統(tǒng)如圖1a。由鈦藍寶石激光器(Spectra Physics,Tsunami)產生中心波長770 nm,脈沖寬度150 fs,重復頻率78 MHz的激光脈沖。激光脈沖一部分作為泵浦光致使鐵磁薄膜退磁[34]。而另一部分激光則通過光子晶體光纖(Newport,SCG-800-CARS)生成連續(xù)光譜并通過濾波片選擇出中心波長820 nm的飛秒脈沖來探測樣品[29]。使用高精度線性平臺改變探測光的相對光程差,它允許相對延遲時間Δt在8 ns的范圍內改變。經50∶50分束器后共線的泵浦和探測光經一對位于低溫腔內f=7.5 mm,NA=0.4的消色差透鏡組聚焦在樣品表面并透射還原為準直光束。旋轉泵浦光路中的掃描陣鏡結合4f透鏡組可幫助改變泵浦光與探測光的相對位置,實現(xiàn)兩束光在樣品上的相對空間位置掃描。

樣品被仔細地固定在真空恒溫室內可任意旋轉角度的樣品托上以避免應力的影響。橫向磁場范圍-650 mT～650 mT,通過旋轉樣品托角度可實現(xiàn)固定方向磁場下樣品與外磁場的夾角變化。樣品托位于三維納米平移臺上,可實現(xiàn)對樣品區(qū)域微米精度的逐點掃描測量。恒溫室溫度范圍可由4 K到350 K連續(xù)調節(jié),本文主要在室溫下對樣品進行測試。

經樣品透射的探測光中互相垂直的s波和p波分量經沃拉斯頓棱鏡后空間分離,并通過高通濾波片以濾除剩余的泵浦光成分后由透鏡聚焦分別進入平衡光橋探測器的兩個光電二極管中。泵浦光和探測光分別經由斬波器進行10 kHz和80 Hz的強度調制,旋轉沃拉斯頓棱鏡前的λ/2波片使兩個光電管中的直流分量相當,這樣基于雙重鎖相調制技術和高增益低噪聲探測技術,能夠獲得高信噪比的法拉第信號θF(t)∝S(t),法拉第信號直接反映了樣品在激光入射方向的磁矩變化。

為了驗證TRFR系統(tǒng)的時空分辨率,圖1b記錄了樣品快速退磁過程中的動態(tài)法拉第旋轉信號θF。我們對退磁信號的下降邊沿做了高斯擬合,得到時間分辨率的上限為1.0 ps。泵浦光束的脈沖寬度為150 fs,而探測光束則依據(jù)光子晶體光纖(Newport, SCG-800-CARS)的色散曲線得到其脈沖寬度約為0.98 ps,兩者經卷積計算得到理論上系統(tǒng)的時間分辨率約為0.99 ps,與上述退磁信號擬合的特征時間相符。

而在空間上,兩束聚焦在樣品表面的光斑半徑卷積為2.0 μm,決定了TRFR系統(tǒng)的空間分辨率。若使用NA=0.65物鏡聚焦,圖1c是通過在兩束光相對時延Δt=0時泵浦光空間掃描下得到的磁光克爾旋轉信號θK,其高斯擬合得到的兩束光空間分辨率會提升至0.8 μm。這兩種光學配置都可以在樣品不同位置進行超快自旋動力學的高空間分辨率測量。

Fig.1 (a)Schematic drawing of the optical setup;(b)Dynamic Faraday rotation signal of CoFeB/MgO film recorded during the demagnetization process;(c)Kerr rotation signal versus the pump position圖1 (a)光學裝置示意圖;(b)在退磁過程中記錄的CoFeB/MgO薄膜的動態(tài)法拉第旋轉信號θF;(c)泵浦光空間掃描時薄膜的克爾旋轉信號

2 結果討論

Fig.2 (a)Typical time-resolved Faraday signals with different pump fluences Fp at θH=60°and μ0Hext=400 mT.The black solid curves show the fitted data. Typical hysteresis curves for the CoFeB/MgO film and the schematic of the time-resolved magneto-optical Faraday effect measurement geometry is illustrated in the downside of insets.(b)(c)(d) Schematic diagram of Magnetic moment precession excited by femtosecond laser圖2 (a)θH=60° μ0Hext=400 mT時,不同泵浦通量下典型時間分辨法拉第信號。 黑色曲線為數(shù)據(jù)擬合曲線。下方插圖是CoFeB/MgO薄膜的典型磁滯回線和法拉第效應測量幾何示意圖。(b c d)激光激發(fā)磁矩進動示意圖

在定量分析中,我們首先通過使用以下唯象的函數(shù)公式擬合實驗數(shù)據(jù)來評估進動頻率和進動弛豫時間,該函數(shù)是磁化的恢復(第一項)和磁化進動的衰減(第二項)的總和:

(1)

其中A,v和B分別是退磁幅度,恢復速率和偏移。A0、f、τ和φ0分別是進動幅度、進動頻率、磁化進動弛豫時間和初始相位。據(jù)公式(1)直接擬合TRFR的結果即可得到f,1/τ以及通過計算得到有效阻尼系數(shù)αeff(據(jù)αeff=(2πfτ)-1得到),該系數(shù)并非是材料的固有屬性,而受到多種測量因素的影響,如泵浦能量密度,施加磁場方向,磁場強度等。

這里,我們由LLG方程計算進動頻率f,反轉壽命1/τ:

(2)

其中m是磁化的單位矢量,Heff是磁場矢量,包括外場和各向異性場。對于垂直各向異性材料(磁矩M和各向異性場均垂直于薄膜表面)、磁化平衡方向的小磁化進動,該方程被線性化,得到[35]:

(3)

(4)

(5)

(6)

通過式(2)和(3)來擬合磁化進動頻率f和反轉壽命1/τ,其中H1,H2為場分量(與磁自由能曲面曲率有關)。磁化角θ通過平衡外場和各向異性場提供的轉矩條件來評價:

(7)

Fig.3 (a)Magnetization precession frequency f (b) Inverse relaxation time 1/τ and(c) Effective damping constant αeff for the film as functions of Fp at μ0Hext=400 mT.圖3 μ0Hext=400 mT下,(a)磁化進動頻率f (b)反轉壽命1/τ (c)有效阻尼αeff的泵浦通量依賴性。

Fig.4 (a) Magnetization precession frequency f as a function of an applied magnetic field Hextwith different field angle θH.(b) 1/τ and (c) αeff dependence of Hext with different θH.The dashed lines indicate the results of Eq(4).The solid lines indicate the results of theoretical calculation when taking the magnetic anisotropy distribution in the film into account.圖4 (a)磁化進動頻率f (b)反轉壽命1/τ (c)有效阻尼αeff的外場強度Hext相關性。 虛線是依據(jù)公式(4)計算出的結果,實線則為考慮了各向異性空間分布的理論計算結果。

而在圖4b,4c中,各點分別為由相應外場角度下TRFR實驗數(shù)據(jù)通過式(1)擬合得到的反轉壽命1/τ數(shù)值,和由此通過αeff=(2πfτ)-1計算得到的有效阻尼系數(shù)αeff。在擬合數(shù)值點1/τ時,對式(4)中的阻尼α取固定值(0.026)得到圖4b中的虛線,這樣虛線與圖4a中實線趨勢一致。

可以看到,通過LLG方程很好地解釋了f。但在1/τ上有稍大誤差,這是由于多種外在測量因素影響磁各向異性的空間變化導致的非均勻效應,類似于鐵磁共振測量中的線寬展寬效應[16]。類比于鐵磁共振譜中:

(8)

3 結論

我們建立了雙色超快法拉第泵浦-探測平臺,其時間分辨率和空間分辨率分別達到1.0 ps和2.0 μm。泵浦和探測波長可以互相獨立調節(jié),樣品角度也可任意改變。且該泵浦-探測平臺的樣品溫度可以實現(xiàn)4 K到 350 K的調節(jié),可以充分滿足更多新型量子材料的超快動力學研究需求,比如2D vdW磁性材料超快磁化動力學的實驗研究。

系統(tǒng)建立后首先在該平臺研究了經典的垂直各向異性CoFeB/MgO鐵磁薄膜的自旋動力學過程。通過對TRFR的分析得到了樣品的各向異性場670 mT和朗德因子2.01,這與文獻所述CoFeB/MgO薄膜參數(shù)一致[32]。阻尼因子會隨著泵浦光的能量密度的增加而增大,當聚浦光的能量密度從3.8 mJ/cm2增加至15.3 mJ/cm2時,阻尼因子也隨之增加,這是由泵浦光的能量密度增加帶來的暫態(tài)熱效應導致?；贚LG方程理論,實驗測量到的磁化進動頻率在不同直流外磁場角度和強度下均能很好地被解釋,而在低磁場條件下進動反轉壽命和有效阻尼在考慮了垂直磁各向異性場的空間幅度分布之后也能很好地得到解釋。這與我們的預期相符,充分驗證了實驗平臺的穩(wěn)定性和可靠性。