段雪珂 任娟娟 郝赫 張淇 龔旗煌2)3)4) 古英2)3)4)?

1)(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室,北京 100871)

2)(北京大學(xué),教育部納光電子前沿中心&量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100871)

3)(山西大學(xué),極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

4)(北京量子信息科學(xué)研究院,北京 100193)

微納光子結(jié)構(gòu)中超強(qiáng)的光場局域給光和物質(zhì)相互作用帶來了新的研究機(jī)遇.通過設(shè)計光學(xué)模式,微納結(jié)構(gòu)中的光子和激子可以實現(xiàn)可逆或者不可逆的能量交換作用.本文綜述了我們近年來在微納結(jié)構(gòu),尤其是表面等離激元及其復(fù)合結(jié)構(gòu)中光子和激子在強(qiáng)弱耦合區(qū)域的系列研究工作,如高效可調(diào)諧及方向性的單光子發(fā)射,利用電磁真空構(gòu)造增強(qiáng)光子和激子的耦合等.這些工作為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,在芯片上量子信息過程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建中有潛在應(yīng)用.

1 引 言

隨著微納加工技術(shù)的發(fā)展,人們制備出多種微納光子結(jié)構(gòu)(如光子晶體、微納金屬結(jié)構(gòu)、微納光纖、超材料超表面等)和低維光子材料(石墨烯、二硫化鉬和黑磷等),并進(jìn)行了深入研究.由于具有光限制能力強(qiáng)的特點,微納光子結(jié)構(gòu)中新的物理效應(yīng)層出不窮,并且廣泛用于表面增強(qiáng)拉曼散射[1-4]、非線性光學(xué)[5]和光電集成[6]等多個領(lǐng)域.由于超小的模式體積,微納結(jié)構(gòu)的光學(xué)模式在腔量子電動力學(xué)、量子信息以及光和物質(zhì)相互作用方面,也有著很大優(yōu)勢[7,8].2011年,Benson[9]的綜述文獻(xiàn)中明確指出微納光子結(jié)構(gòu)和量子體系的結(jié)合能夠帶來比單種結(jié)構(gòu)更多的優(yōu)勢,如自發(fā)輻射抑制或增強(qiáng)、光子和激子強(qiáng)耦合、量子非線性效應(yīng)等,對于微納光芯片的量子光源和量子邏輯操控有重要的研究意義.

本文首先總結(jié)微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用的原理及其發(fā)展現(xiàn)狀,然后綜述我們近年來在微納結(jié)構(gòu),尤其是表面等離激元及其復(fù)合結(jié)構(gòu)中光子和激子在強(qiáng)弱耦合區(qū)域的系列研究工作,如高效可調(diào)諧及方向性的單光子發(fā)射,利用電磁真空構(gòu)造增強(qiáng)光子和激子的耦合等.這些工作為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,可用于指導(dǎo)芯片上量子信息過程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建.

2 微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用原理及現(xiàn)狀

2.1 腔量子電動力學(xué)基本原理

腔量子電動力學(xué) (cavity quantum electro-dynamics,CQED),研究的是在受限空間中量子化光場和量子體系之間的相互作用[10-18].這種相互作用可以由Jaynes-Cummings模型描述[19].在單模光學(xué)腔中放置二能級量子體系,采用偶極近似和旋波近似后,哈密頓量可以表示為

第一項是二能級量子體系的哈密頓量,其中 ωa表示量子體系的躍遷頻率,分別是量子體系的升降算符,表示量子體系的基態(tài)和激發(fā)態(tài); 第二項是腔模的哈密頓量,其中ωc表示腔模的頻率,a?和a分別為腔中光子產(chǎn)生與湮滅算符,且滿足對易關(guān)系第三項是它們的相互作用哈密頓量,g代表了兩者之間的耦合強(qiáng)度.考慮腔模和量子體系的損耗后,實際體系的動力學(xué)演化過程可以用下面的主方程表示:

其中κ為腔模的衰減速率,γ為量子體系的自發(fā)輻射衰減速率.g,κ,γ (如圖1(a)所示)這三個參數(shù)是腔量子電動力學(xué)中最重要的物理量,根據(jù)三者之間的相對大小,可以將腔與量子體系之間的耦合劃分為兩個區(qū)域: 弱耦合區(qū)域和強(qiáng)耦合區(qū)域.

當(dāng) g ? (κ,γ)時,量子體系與腔之間的耦合為弱耦合.此時量子體系的自發(fā)輻射是不可逆轉(zhuǎn)的(如圖1(b)中的紅線所示),由于腔模改變了量子體系周圍的電磁環(huán)境,自發(fā)輻射將會受到抑制或者增強(qiáng),如圖1(c)所示.正如Purcell[20]在1946年指出,如果將量子體系放入諧振腔中,量子體系的自發(fā)輻射速率將會被改變,也就是Purcell效應(yīng).由Weisskopf-Wigner近似可得,真空中的自發(fā)輻射速率為

而經(jīng)過與腔模的相互作用以后,量子體系的自發(fā)輻射速率變?yōu)?γ1,兩者的比值為

這個比值被稱為Purcell系數(shù)[20],它正比于腔的品質(zhì)因子Q,反比于腔模的模式體積V.通過使用模式體積小、品質(zhì)因子高的諧振腔,可以得到大的Purcell系數(shù).這一點被廣泛用于單光子源的制備[21]和分子熒光增強(qiáng)中[22-24].

反之當(dāng) g ? (κ,γ),即腔模與量子體系之間的耦合遠(yuǎn)大于各自的損耗時,二者之間的相互作用達(dá)到強(qiáng)耦合區(qū)域.此時量子體系和腔模之間周期性地交換能量[7,25](如圖1(d)所示),表現(xiàn)為腔模的透射和原子的自發(fā)輻射譜線均出現(xiàn)了寬度為 2g 的拉比劈裂[16](如圖1(b)中的藍(lán)線所示),還可以進(jìn)一步地觀察到能級反交叉現(xiàn)象[26].通常情況下,光學(xué)微腔中量子體系的自發(fā)輻射速率很小,γ 可以忽略不計.由于 κ ∝1/Q ,所以可以通過增加腔的品質(zhì)因子Q來減小腔模的損耗.而對于耦合系數(shù)g,在諧振腔中的解析表達(dá)式[27]為

其中μ是量子體系的偶極矩,ε代表環(huán)境的介電常數(shù),V是腔模的模式體積.根據(jù)(5)式,一般可采用兩種方法來增強(qiáng)g: 一種是增大量子體系的偶極矩,如選用量子點、里德伯原子或者大分子等,或者增加參與相互作用的量子體系個數(shù)n,這時等效偶極矩另一種是減小腔模的模式體積V.

2.2 微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用發(fā)展現(xiàn)狀

傳統(tǒng)的Fabry-Perot腔尺寸通常比較大,無法滿足集成和可擴(kuò)展光路的需求.近年來,光學(xué)模式體積小的光子晶體微腔、回音壁微腔、表面等離激元微腔等,在增強(qiáng)光和物質(zhì)的相互作用方面有著更廣泛的應(yīng)用.在弱耦合區(qū)域,量子體系周圍的電磁模式密度受到微納結(jié)構(gòu)光學(xué)模式的調(diào)制,從而改變了量子體系的自發(fā)輻射速率.為獲得大的自發(fā)輻射速率的改變,研究者們提出了各種各樣的微納結(jié)構(gòu).光子晶體[28]可以有效地增強(qiáng)量子體系的輻射速率[29],適當(dāng)設(shè)計的納米腔可以提高量子體系與某些特定模式的耦合效率[30].在納米尺度具有優(yōu)異傳導(dǎo)特性的介質(zhì)納米光纖也被用作控制輻射速率,并得到高的光子提取效率[31-34].然而,在亞波長介質(zhì)結(jié)構(gòu)中能夠得到的最大的輻射效率增強(qiáng)也才幾十倍.由于具有極強(qiáng)的光場局域和突破衍射極限的能力,表面等離激元微腔在弱耦合領(lǐng)域的應(yīng)用更加廣泛[35-39].Pelton[40]詳細(xì)地闡述了金屬顆粒產(chǎn)生的局域表面等離激元對放置在周圍的量子體系自發(fā)輻射速率的影響.在復(fù)合的表面等離激元結(jié)構(gòu)中,比如金納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu)[41]、納米顆粒與金屬薄膜[42,43],間隙表面等離激元[44,45]擁有更局域的場分布,在近幾年被廣泛應(yīng)用于自發(fā)輻射的調(diào)控中.進(jìn)一步地,金屬中自由電子沿某一個方向的集體振蕩場產(chǎn)生空間中各向異性的電磁場模式分布[35,38,39,46],通過精心設(shè)計表面等離激元微納結(jié)構(gòu),能夠在量子體系周圍形成各向異性的Purcell系數(shù)環(huán)境[19,20],從而用來控制電磁誘導(dǎo)透明譜[47]以及自發(fā)輻射譜線的線寬[48]等.另外,表面等離激元結(jié)構(gòu)帶來的近場局域還被用于量子發(fā)射體發(fā)光性質(zhì)的調(diào)控,如熒光增強(qiáng)[22-24]和拉曼散射增強(qiáng)[1,3,4,49]等.在調(diào)控自發(fā)輻射速率的同時,金屬納米顆粒還可以調(diào)控發(fā)射體的輻射方向[50,51],因此金屬納米顆粒往往也被稱為納米天線.

圖1 (a)腔量子電動力學(xué)體系,κ為腔模的損耗,γ為量子體系的自發(fā)輻射速率[9],g代表它們的耦合強(qiáng)度; (b)弱耦合(紅線)和強(qiáng)耦合(藍(lán)線)情況下的能量交換及透射譜[9]; (c)弱耦合下的自發(fā)輻射增強(qiáng)示意圖[7]; (d)強(qiáng)耦合下的周期性能量交換示意圖[7]Fig.1.(a)The cavity quantum electrodynamics system,κ is the damping rate of the cavity,γ is the spontaneous emission rate of the quantum system,and g is the coupling constant between the quantum system and the cavity mode[9]; (b)the progress of the energy exchange and the transmission spectrum of the cavity for the weak coupling (red)and strong coupling (blue)regimes[9]; (c)the enhancement of spontaneous emission for the weak coupling regime[7]; (d)the periodic energy exchange for the strong coupling regime[7].

在強(qiáng)耦合區(qū)域,2004年,Yoshie等[52]和Reithmaier等[53]分別實現(xiàn)了單個量子點在光子晶體微腔中的強(qiáng)耦合.2005年,Peter等[54]實現(xiàn)了量子點在半導(dǎo)體微盤腔中的強(qiáng)耦合.2006年,研究者們又在微球腔中實現(xiàn)了和NV色心的強(qiáng)耦合[55,56],以及實現(xiàn)了銫原子在微環(huán)芯腔中的強(qiáng)耦合[57],用于光子轉(zhuǎn)換門的構(gòu)造[58].而對于表面等離激元結(jié)構(gòu)和量子發(fā)射體之間的強(qiáng)耦合作用的研究一般是從多個量子體參與耦合開始的,這是因為多個量子體系的有效偶極矩更大,更容易實現(xiàn)強(qiáng)耦合.理論上,Delga等[59]研究了在一個金屬小球附近放置多個放射體的結(jié)構(gòu)中的強(qiáng)耦合作用,González-Tudela等[60]也探討了金屬薄膜結(jié)構(gòu)和多個量子發(fā)射體進(jìn)行強(qiáng)耦合的可能性.實驗上,Schlather等[61]在金屬二聚體形成的間隙結(jié)構(gòu)中放置了多個分子,實現(xiàn)了光與分子之間的強(qiáng)耦合并觀察到了拉比劈裂現(xiàn)象.Zengin等[62]將分子層放置在銀三棱柱結(jié)構(gòu)附近,也是觀察到了拉比劈裂的現(xiàn)象,從而說明了光與物質(zhì)之間的強(qiáng)耦合相互作用.在芯片上量子信息的發(fā)展中,單個量子體系和單個微納結(jié)構(gòu)的強(qiáng)耦合具有更重要的意義.2013年,Tame等[63]在以“量子表面等離激元”為題的文章中,綜述了表面等離激元的量子化、單粒子性、增強(qiáng)和傳導(dǎo)單光子源的機(jī)制和強(qiáng)耦合的可能性等,隨后,多個研究小組在理論和實驗上演示了單個量子體系和單個微納結(jié)構(gòu)強(qiáng)耦合的核心特征: 熒光或散射譜上的拉比劈裂.2016和2017年,英國劍橋大學(xué)的Chikkaraddy等[64]和中山大學(xué)的Liu等[65],利用具有超小模式體積的間隙表面等離激元,實現(xiàn)了室溫下的單分子層次上的光子和激子強(qiáng)耦合現(xiàn)象.

3 自發(fā)輻射的調(diào)控與收集

基于Purcell效應(yīng),量子發(fā)射體自發(fā)輻射速率的改變可以通過改變周圍電磁場的局域態(tài)密度來實現(xiàn)[20].為了滿足光學(xué)器件集成和可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)的需要,可調(diào)控的自發(fā)輻射和單光子的有效收集成為單光子源研究中的熱點[28-34,51,66-68].其中,間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)[41-43]由于具有極大的光學(xué)模式密度,在自發(fā)輻射的增強(qiáng)中有著廣泛的應(yīng)用.為此,我們采用間隙表面等離激元微納結(jié)構(gòu),結(jié)合一定的調(diào)控和收集機(jī)制,在理論上闡述了具有高發(fā)射率、高收集率且可調(diào)控的單光子發(fā)射結(jié)構(gòu)[43,69-71].

在介質(zhì)結(jié)構(gòu)中,如光子晶體[28,29]和納米光纖[31-34],量子發(fā)射體的輻射速率僅能被增強(qiáng)幾十倍.而在表面等離激元納米結(jié)構(gòu)[35-39,72-74]中,局域表面等離激元很難收集單光子,傳播的表面等離激元結(jié)構(gòu)中總的輻射速率又很低,這些限制了它們的應(yīng)用.為了克服它們的局限,能同時獲得高效的單光子發(fā)射和收集,研究者們在理論和實驗上提出了很多種復(fù)合表面等離激元微納結(jié)構(gòu)[75-78].然而,由于金屬的損耗大,利用這些結(jié)構(gòu)在納米尺度內(nèi)對發(fā)射光子的收集和引導(dǎo)依舊是個問題.通過將單量子點放入納米金屬棒與金屬薄膜的納米量級的間隙中并與納米光纖結(jié)合,我們演示了有效的單光子發(fā)射和納米尺度上一維低損的光傳導(dǎo),在實現(xiàn)芯片單光子源方面有著潛在的應(yīng)用[43].

具體的結(jié)構(gòu)如圖2所示,一個半徑為20 nm,長度為 a 的銀納米棒和一個52 nm厚的金納米薄膜耦合在一起,中間有10 nm的間隙,在納米間隙中放置了一個沿 z 軸偏振的量子發(fā)射體,工作波長為680 nm.另外一個低損耗的納米介質(zhì)光纖放置在金屬薄膜的上方,通過波矢匹配將單個的表面等離激元模式轉(zhuǎn)換成低損耗的光纖傳播模式,從而使傳導(dǎo)的單光子可以直接用于片上光路.在這種結(jié)構(gòu)中,我們發(fā)現(xiàn)量子發(fā)射體總的自發(fā)輻射速率可達(dá)5000γ0( γ0是量子發(fā)射體在自由真空中的自發(fā)輻射速率),而沿表面等離激元通道的光子衰減速率也可達(dá) 1 500γ0,兩者均是只有金屬薄膜時的幾十倍.特別地,利用波矢匹配的介質(zhì)光纖將單光子導(dǎo)出,在低損耗的介質(zhì)波導(dǎo)中,單光子發(fā)射率可以達(dá)到真空中的290—770倍.這種新的原理會對芯片上的亮單光子源和納米激光器等研究領(lǐng)域有重要影響.

圖2 (a)復(fù)合銀納米棒-金納米薄膜間隙表面等離激元結(jié)構(gòu),模式匹配的低損耗介質(zhì)納米光纖放置在薄膜上方;(b)量子發(fā)射體在間隙結(jié)構(gòu)中沿不同衰減通道的自發(fā)輻射歸一化衰減速率[43]Fig.2.(a)The coupled Ag nanorod-Au nanofilm gap plasmon system,with a phase-matched low loss dielectric nanofiber above the nanofilm; (b)the normalized decay rates of the quantum emitter in the gap structure into different decay channels[43].

上述結(jié)構(gòu)雖然取得了很高的自發(fā)輻射增強(qiáng),但一旦制備出來,自發(fā)輻射的速率將不可以再改變.因此,如何實現(xiàn)主動連續(xù)的調(diào)控,是目前這一領(lǐng)域面臨的問題之一[79,80].另外,如何克服損耗,高效地收集量子體系發(fā)出的光子也一直是困擾人們的問題.基于這兩個問題,我們引入了液晶這樣一種折射率可以主動調(diào)控的材料,提出了基于液晶的可調(diào)諧表面等離激元模式,并且在液晶-金屬-超材料的三明治平板結(jié)構(gòu)中,自發(fā)輻射調(diào)控倍數(shù)可達(dá)2.5倍,從而實現(xiàn)了對自發(fā)輻射的主動調(diào)控[69].為了獲得更大的調(diào)控幅度,引入金屬納米棒,提出了一種可調(diào)諧的間隙表面等離激元模式,實現(xiàn)了開關(guān)比為85的自發(fā)輻射開關(guān).為了解決光子導(dǎo)引和收集問題,還設(shè)計了對稱的方形介質(zhì)波導(dǎo)光纖,使光子的收集效率超過了40%[70].

如圖3所示,在液晶-金屬-超材料的三明治平板結(jié)構(gòu)中加入了銀納米金屬棒,形成可調(diào)諧的間隙表面等離激元結(jié)構(gòu).將量子點放置在間隙表面等離激元的“熱點”處,使其可以感受到很強(qiáng)的自發(fā)輻射增強(qiáng),此時改變液晶的折射率,會使“熱點”的電場強(qiáng)度發(fā)生變化,進(jìn)而影響其自發(fā)輻射的速率,實現(xiàn)了自發(fā)輻射速率從 1 03γ0到 8 750γ0的調(diào)控,開關(guān)比達(dá)到了85,并且可以在納秒之內(nèi),完成10倍對比度的開關(guān)效應(yīng),如圖3(b)所示.為了解決光子導(dǎo)引問題,我們還設(shè)計了相位匹配的對稱式介質(zhì)光纖,使光子收集效率達(dá)到了42%,模擬的收集效果如圖3(c),可見 光子在介質(zhì)光纖中可以實現(xiàn)低損的傳播.這一設(shè)計實現(xiàn)了高對比度的自發(fā)輻射開關(guān)和光子導(dǎo)引,為納米激光和單光子源提供了一個可集成的平臺.

圖3 (a)可調(diào)諧間隙表面等離激元結(jié)構(gòu); (b)高對比度自發(fā)輻射開關(guān),隨著折射率的變化,自發(fā)輻射速率可以實行從 1 03γ0 到8750γ0的變化; (c)高收集效率模擬圖,光子能量有42%被有效收集到光纖中[70]Fig.3.(a)The hybrid tunable gap surface plasmon nanostructure; (b)the high-contrast switching of spontaneous emission,with the change of index,the spontaneous emission rate can be tuned from 1 03γ0 to 8 750γ0 ; (c)the diagram of high-efficiency extracting,with 42% of the photons can be collected into the nanofibers[70].

在片上器件的應(yīng)用中,研究者們提出了很多種在一維尺度收集輻射光子的方法[74,81].然而,大的自發(fā)輻射增強(qiáng)和輻射光子的高效一維收集仍不能在同一結(jié)構(gòu)中實現(xiàn).這里,同時結(jié)合間隙表面等離激元的場局域優(yōu)勢和倏逝波的傳播優(yōu)勢,我們又提出了復(fù)合的納米線和納米棒結(jié)構(gòu),在理論上演示了同時達(dá)到大的自發(fā)輻射增強(qiáng)和亞波長尺度的有效光子一維收集[71].具體的結(jié)構(gòu)如圖4(a)所示,長度為a,半徑為15 nm的銀納米棒放置在半徑為R的銀納米線(或者介電常數(shù)為8的介質(zhì)納米線)上,兩者之間的間隙距離為10 nm.沿z軸偏振的偶極發(fā)射體放置在納米間隙的中間,偶極子工作在可見光波段 λ=780nm .通過優(yōu)化尺寸和材料參數(shù),間隙表面等離激元被激發(fā)的同時伴隨著強(qiáng)局域的電磁場,放置在其中的發(fā)射體的自發(fā)輻射可以被增強(qiáng)成千上萬倍.另外輻射出的光子可以被亞波長局域的倏逝模式直接收集并能通過納米線進(jìn)行傳輸.如圖4(b)所示,在銀納米線和銀納米棒的復(fù)合系統(tǒng)中可以得到14208倍的自發(fā)輻射增強(qiáng),光子收集效率可達(dá)39.3%,輻射光子在納米光纖中的傳播距離大于 2 5μm ; 另外在介質(zhì)納米線和銀納米棒的復(fù)合系統(tǒng)中,如圖3(c)所示,自發(fā)輻射增強(qiáng)可以達(dá)到3142倍,且53%的輻射光子可以通過介質(zhì)納米線進(jìn)行低損耗的傳輸.當(dāng)在納米線下加上介質(zhì)襯底,或者當(dāng)納米線的橫截面不是光滑的圓形時,總的自發(fā)輻射增強(qiáng)和納米線的收集效率也不會受到明顯的影響.這種結(jié)構(gòu)結(jié)合了大的自發(fā)輻射增強(qiáng)、有效的納米尺度收集和光子的一維傳輸,對單光子源、表面等離激元激光器和片上納米器件的發(fā)展有著重要的意義.

4 倏逝電磁真空下的強(qiáng)耦合與熒光收集

強(qiáng)耦合腔量子電動力學(xué)系統(tǒng)可以產(chǎn)生一些量子資源,如品質(zhì)很好的單光子源或者量子糾纏等,而它們是量子信息處理的重要資源.但是為了集成以及可擴(kuò)展的需要,必須發(fā)展模式體積更小的腔,表面等離激元微腔就是一個很好的選擇.很多小組研究了表面等離激元結(jié)構(gòu)和量子體系之間的強(qiáng)耦合相互作用[82,83],但是由于表面等離激元的內(nèi)稟損耗以及低的收集和傳導(dǎo)效率,真正單個表面等離激元結(jié)構(gòu)和單個原子的強(qiáng)耦合很少實現(xiàn)[64].倏逝波廣泛存在于各種納米光子學(xué)結(jié)構(gòu)中[84-86],如金屬納米線、介質(zhì)納米光纖、金屬板、金屬薄膜等,其中金屬納米線和介質(zhì)納米光纖提供的是一維倏逝波,而金屬板和金屬薄膜提供的是二維倏逝波.通常這些倏逝波模式是被當(dāng)做腔模來研究的[87],然而把它們當(dāng)做強(qiáng)耦合的電磁背景還沒有被研究過.我們首先提出了倏逝真空的概念,即將倏逝波歸為真空背景中電磁模式的一部分,然后利用這種倏逝真空去增強(qiáng)腔模和發(fā)射體的相互作用,并在一維或者二維倏逝波的環(huán)境中,應(yīng)用多種間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)達(dá)到了強(qiáng)耦合,同時發(fā)出的熒光可以由倏逝波模式進(jìn)行高效的收集[88-90].

圖4 (a)納米棒和納米線的復(fù)合結(jié)構(gòu); (b)銀納米線和銀納米棒復(fù)合系統(tǒng)以及(c)介質(zhì)納米線和銀納米棒復(fù)合系統(tǒng)中的各個衰減通道的歸一化衰減系數(shù)[71]Fig.4.(a)The coupled nanorod-nanowire system.The normalized decay rates into different channels in the coupled(b)Ag nanowire-Ag nanorod system and (c)dielectric nanowire- Ag nanorod system[71].

首先,我們理論上研究了一種納米尺度上的腔量子電動力學(xué)系統(tǒng),如圖5所示,它包含一個量子發(fā)射體和共振的銀納米腔,把這個系統(tǒng)放在由單模金屬納米線或介質(zhì)納米線提供的一維倏逝波環(huán)境中[88].在這個具有多個光學(xué)模式的復(fù)合體系中,通過精心的模式設(shè)計,一維倏逝波作為電磁背景,即在倏逝電磁真空中,表面等離激元-量子發(fā)射體之間的可逆相互作用得到增強(qiáng).量子體系和腔模之間的耦合因子可以表示為其中 μ 為量子體系的躍遷偶極矩,E 是表面等離激元腔體單光子激發(fā)對應(yīng)的電場值.在倏逝電磁真空的作用下納米間隙中的電場值 E 將大大增加.在銀納米線提供倏逝真空時,可得到量子發(fā)射體和銀納米腔的耦合因子是沒有倏逝波環(huán)境的4.2倍.與此同時,當(dāng)量子發(fā)射體的偶極矩是原子偶極矩量級時,自發(fā)輻射譜出現(xiàn)了拉比劈裂.另外自發(fā)輻射出的光子可以通過金屬或者介質(zhì)納米線上的倏逝波模式進(jìn)行傳導(dǎo)和收集,收集效率為12%—47%; 對于非相同直徑的銀納米線和介質(zhì)納米線,雖然利用銀納米線得到的收集效率更大,但介質(zhì)納米線中光子可以進(jìn)行低損耗的傳輸.

進(jìn)一步地,為討論電磁真空倏逝深度對于光子-激子相互作用的影響,我們又將納米尺度上腔量子電動力學(xué)系統(tǒng)放在由金屬薄膜提供的二維倏逝真空環(huán)境中,在理論上演示了通過改變倏逝深度來增強(qiáng)耦合作用[89].增大介質(zhì)的介電常數(shù),倏逝波的倏逝深度減小,由于金屬納米微腔感受到了更大的電場倏逝,得到的耦合系數(shù)增強(qiáng)越大.同時,通過改變金屬納米微腔的大小,以及微腔和銀薄膜之間的距離,耦合系數(shù)增大程度進(jìn)一步提高.如果把圓柱形的金屬微腔換成了錐型以及雙錐型,可以得到更大的耦合因子數(shù)值.若將一個微納尺度的腔量子電動力學(xué)系統(tǒng)看作一個量子節(jié)點,那么在二維倏逝真空中可以放置多個這樣的系統(tǒng),從而形成可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò).

金屬微腔雖然能提供很強(qiáng)的場局域,但其內(nèi)在的固有損耗卻是無法解決的,因此要實現(xiàn)強(qiáng)耦合必須要使得耦合系數(shù)g很大,才能滿足 g ?κ .而回音壁模式具有品質(zhì)因子高、模式體積小等優(yōu)點,也引起了廣泛的研究[91-94].為此我們還設(shè)計了一種介質(zhì)納米圓環(huán)-納米線的復(fù)合結(jié)構(gòu),在理論上提出了在低損耗的情況下來增強(qiáng)光子-激子的相互作用機(jī)制[90].如圖6(a)所示,在介質(zhì)納米圓環(huán)和介質(zhì)納米線之間有一個5 nm的間隙,相較于沒有納米線的情況,光場和原子的耦合因子g增強(qiáng)了5倍(如圖6(b)所示),在此過程中,腔損耗κ和原子自發(fā)輻射γ一直遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于g,可以達(dá)到強(qiáng)耦合.另外我們發(fā)現(xiàn),增大介質(zhì)圓環(huán)的介電常數(shù)、增大介質(zhì)納米線的介電常數(shù)以及減小間隙寬度能夠提高耦合系數(shù).這種在低損耗納米尺度下實現(xiàn)強(qiáng)耦合的方法能夠用于后續(xù)相關(guān)研究,如量子態(tài)操縱、量子糾纏和量子門等.

圖5 (a)倏逝真空中的表面等離激元納米腔量子電動力學(xué)體系; (b)在倏逝真空下的耦合系數(shù)g的增強(qiáng)[88]Fig.5.(a)The plasmonic nano-CQED system in evanescent-vacuum; (b)the enhancement of the coupling coefficient in evanescentvacuum[88].

通過在亞波長尺度上進(jìn)行電磁真空的構(gòu)造,我們拓展了一種新的量子平臺去研究腔量子電動力學(xué).在這種平臺下,傳統(tǒng)腔量子電動力學(xué)體系中的現(xiàn)象也可以在量子體系中得以實現(xiàn),如態(tài)操控、糾纏、可逆相互作用等.同時在芯片集成的量子信息技術(shù)和可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)中有著潛在的應(yīng)用.這種電磁真空的構(gòu)造還可以從納米線或薄膜延伸到光子晶體、超材料等更多的微納光子材料中,將它們更為復(fù)雜的光學(xué)模式作為電磁背景,進(jìn)一步研究在微納尺度上的光和量子體系相互作用.也可以引入如液晶或非線性光子晶體這種可以主動調(diào)控的因素,從而實現(xiàn)可調(diào)諧的光子和激子在強(qiáng)耦合區(qū)域的相互作用.

圖6 (a)介質(zhì)納米圓環(huán)-納米線復(fù)合結(jié)構(gòu); (b)納米線存在時的耦合系數(shù)增強(qiáng)[90]Fig.6.(a)The hybrid nanotoroid-nanowire system; (b)the enhancement of the coupling coefficient in the nanogap with the nanowire[90].

5 結(jié) 論

本文介紹了腔量子電動力學(xué)中光子和激子相互作用的基本原理,總結(jié)了微納光子結(jié)構(gòu)尤其是金屬微納結(jié)構(gòu)中光和量子體系相互作用的發(fā)展現(xiàn)狀,并綜述了本研究組近年來在表面等離激元結(jié)構(gòu)中的光子和激子的強(qiáng)弱耦合區(qū)域的相關(guān)工作,為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,可用于指導(dǎo)芯片上量子信息過程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建.但是,由于金屬微納結(jié)構(gòu)具有損耗大的特點,在很大程度上限制了它的應(yīng)用.將表面等離激元結(jié)構(gòu)和其他光子結(jié)構(gòu)復(fù)合,形成雜化的損耗低的光學(xué)模式,再和量子體系相互作用,將是今后的發(fā)展方向之一.近年來超表面[95]、手性光子結(jié)構(gòu)[96]的興起,也為微納尺度上光子和激子相互作用的調(diào)控及其應(yīng)用帶來了新的研究機(jī)遇,可以利用微納結(jié)構(gòu)中特有的近場耦合和波矢匹配等原理,在復(fù)合微納光子結(jié)構(gòu)和手性光子結(jié)構(gòu)中,設(shè)計單向性的多量子比特量子邏輯門,演示出基本邏輯和簡單計算功能等.