李國倡 李盛濤

1) (青島科技大學(xué)先進(jìn)電工材料研究院,青島 266042)

2) (西安交通大學(xué),電力設(shè)備電氣絕緣國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710049)

空間電子輻射環(huán)境中絕緣介質(zhì)充放電特性與介質(zhì)表面電荷交換過程或內(nèi)部電荷遷移過程密切相關(guān).介質(zhì)表面/內(nèi)部電荷運(yùn)動很大程度上取決于材料的微觀特性,空間電荷與陷阱是反映絕緣介質(zhì)微觀特性的重要參數(shù).本文綜述了電子輻射環(huán)境中絕緣介質(zhì)內(nèi)部空間電荷和陷阱的形成、作用機(jī)理、測量方法、存在的問題及國內(nèi)外研究現(xiàn)狀.首先,簡要介紹了入射電子與介質(zhì)材料的相互作用機(jī)理及沉積電荷的形成；分析了電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移模型,輻射誘導(dǎo)電導(dǎo)模型(RIC模型)和電子-空穴對的產(chǎn)生/復(fù)合模型(GR模型)的優(yōu)缺點(diǎn)；對比分析了經(jīng)典電聲脈沖法(PEA)以及適用于電子束輻射下空間電荷測量的“短路PEA”和“開路PEA”,并總結(jié)了電子輻射下PEA裝置設(shè)計(jì)中存在的主要技術(shù)難點(diǎn)；其次,簡要介紹了電子束輻射下陷阱的形成及作用機(jī)理,分析了聚合物介質(zhì)陷阱參數(shù)的提取方法,如熱刺激電流法、表面電位衰減法(電暈注入方式或電子輻射方式)、空間電荷衰減法,指出在同一真空環(huán)境中完成電子注入和表面電位測量的方法較適合空間介質(zhì)材料陷阱參數(shù)的表征,并以聚酰亞胺為例,進(jìn)行了陷阱參數(shù)提取；最后,從理論模型、參數(shù)表征和測量技術(shù)等方面,展望了空間絕緣介質(zhì)亟需解決的科學(xué)問題.

1 引 言

空間等離子體、高能粒子、原子氧等輻射環(huán)境與航天器介質(zhì)/器件相互作用會誘發(fā)多種航天器異常現(xiàn)象[1-4].Koons等[5]對航天器異常故障統(tǒng)計(jì)表明,在299例故障中,由空間介質(zhì)充放電引起的故障占總故障的54.2%.根據(jù)入射電子能量和材料特性的不同,電子在材料中的穿透深度不同.當(dāng)入射電子能量較低時(keV級),電子會停留在接近介質(zhì)表面很淺的位置(μm級),形成表面充放電現(xiàn)象；當(dāng)入射電子能量較高時(MeV級),高能電子會穿透航天器屏蔽層及材料表面,透入介質(zhì)材料內(nèi)部,在介質(zhì)內(nèi)部沉積,形成深層充放電現(xiàn)象[4].

空間輻射電子與介質(zhì)材料相互作用,無論是表面充放電現(xiàn)象還是深層充放電現(xiàn)象,均涉及電荷的運(yùn)動過程,而電荷的運(yùn)動特性與材料的陷阱分布有關(guān)系.電子束輻射下,絕緣介質(zhì)的陷阱能級和陷阱密度會影響電荷注入、輸運(yùn)和消散過程,進(jìn)而影響空間電荷積聚特性,介質(zhì)內(nèi)部空間電荷的不斷積聚會導(dǎo)致局部電場集中,當(dāng)局部畸變電場超過材料擊穿閾值時會發(fā)生體擊穿；此外,介質(zhì)內(nèi)部空間電荷的積聚還會導(dǎo)致表面電位的升高,對不同絕緣材料和結(jié)構(gòu),其表面電位不同,易導(dǎo)致介質(zhì)不等量帶電,從而引發(fā)沿面閃絡(luò)或電弧放電[1,2,4].

對于外施電壓下聚合物介質(zhì)材料空間電荷和陷阱的作用機(jī)理、測量方法和數(shù)值仿真等方面的研究較多[6-11].以電聲脈沖法(PEA)為代表的空間電荷測量裝置的成熟應(yīng)用,極大地促進(jìn)了電介質(zhì)空間電荷理論和材料空間電荷特性的發(fā)展.此外,熱刺激電流法、光刺激電流法、表面電位衰減法等測量方法,已被廣泛應(yīng)用于介質(zhì)材料陷阱參數(shù)的提取[12-14].在模型與數(shù)值仿真方面,發(fā)展了電荷跳躍輸運(yùn)模型、陷阱動態(tài)捕獲模型等用于描述聚合物介質(zhì)空間電荷積聚特性和陷阱入陷、脫陷的動態(tài)過程[10,11,15].

基于上述研究基礎(chǔ),國內(nèi)外學(xué)者積極開展了空間輻射環(huán)境下材料微觀特性的表征方法和測量技術(shù)研究.法國Laurent團(tuán)隊(duì)[16-18]將經(jīng)典PEA裝置改進(jìn)為適用于電子輻射環(huán)境測量要求的“短路PEA”和“開路PEA”；并采用雙極性電荷輸運(yùn)模型,分析空間電荷測量數(shù)據(jù),擬合優(yōu)化材料的微觀參數(shù).美國Dennison團(tuán)隊(duì)[19-20]研究了電子束輻射下絕緣材料輻射誘導(dǎo)電導(dǎo)率測量方法和輻射充電后介質(zhì)表面電位原位測量方法.在國內(nèi),中國科學(xué)院空間中心[21-23]、航天五院[24,25]、西安交通大學(xué)[26-29]、軍械工程學(xué)院[30-33]等單位做了較多的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算工作.我們課題組[34,35]采用表面電位衰減法研究了電子束輻射后聚酰亞胺的陷阱特性；采用表面電位衰減理論和遺傳算法,提取了材料表面/體電阻率和載流子遷移率等參數(shù).

本文介紹了入射電子與介質(zhì)材料的相互作用機(jī)理及介質(zhì)內(nèi)部沉積電荷和陷阱的形成,總結(jié)了電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移模型的優(yōu)缺點(diǎn)；對比分析了經(jīng)典PEA以及適用于電子束輻射下空間電荷測量的“短路PEA”和“開路PEA”,并總結(jié)了電子輻射下PEA裝置設(shè)計(jì)中存在的主要技術(shù)難點(diǎn)；對比分析了聚合物介質(zhì)陷阱參數(shù)的提取方法；展望了空間絕緣介質(zhì)領(lǐng)域亟需解決的理論和實(shí)驗(yàn)問題.

2 電子束輻射下介質(zhì)電荷沉積特性

2.1 電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部沉積電荷的形成

當(dāng)入射電子垂直入射到一定厚度的介質(zhì)中時,會與介質(zhì)發(fā)生彈性碰撞和非彈性碰撞等物理過程,逐漸將能量轉(zhuǎn)移給材料,材料靶原子獲得能量會發(fā)生激發(fā)或電離過程[1,26].入射電子能量的損失可以用阻止本領(lǐng)描述,圖1為入射電子與介質(zhì)材料相互作用及能量損失示意圖.

圖1 入射電子與介質(zhì)材料相互作用及能量損失示意圖(a) 入射電子與介質(zhì)材料相互作用示意圖；(b)阻止能量與穿透深度關(guān)系圖Fig.1.Schematic diagram of interaction between incident electron and dielectric material and energy loss：(a) Interaction between incident electron and dielectric material；(b) diagram of stopping power and penetration depth.

按照統(tǒng)計(jì)分布可知,電子能量轉(zhuǎn)移沿介質(zhì)深度方向呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢,峰值點(diǎn)出現(xiàn)在入射路徑的末端,如圖1(b)所示.在距離表面較近的位置,材料中原子獲得的能量較小,發(fā)生激發(fā)和電離的概率較??；在一定深度處,當(dāng)電子能量損失達(dá)到最大時,動量轉(zhuǎn)移和能量損失達(dá)到最大值,晶格中原子位移的概率、材料中原子的發(fā)熱、激發(fā)和電離也達(dá)到最大.之后,電子能量逐漸衰減為零,逐漸沉積在材料內(nèi)部,按照統(tǒng)計(jì)分布規(guī)律,電子會隨機(jī)停留在某位置.此外,由于材料自身的暗電導(dǎo)和高能電子輻射引起的輻射誘導(dǎo)電導(dǎo)的作用,介質(zhì)內(nèi)部電荷泄漏過程會加快.通常,電子沉積速率遠(yuǎn)大于電荷泄漏速率,導(dǎo)致介質(zhì)內(nèi)部危險(xiǎn)電荷不斷沉積.

根據(jù)圖1(b)所示的曲線,電子在材料中的射程為從介質(zhì)表面到阻止能量峰值點(diǎn)與能量零點(diǎn)的中點(diǎn)之間的距離[1,2].入射電子在介質(zhì)中的射程主要和入射電子能量和材料密度相關(guān),可以通過Weber半經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算[26,27],表達(dá)式為

其中,R是電子在材料中的射程,單位cm；α,β,γ分別為0.55 g/(cm2·MeV),0.9841 MeV—1,3 MeV—1；E0是電子初始能量,單位MeV；ρ是介質(zhì)的密度,單位g·cm—3.

材料內(nèi)部電荷沉積可以通過電荷沉積公式計(jì)算,單位時間介質(zhì)內(nèi)部注入電荷表達(dá)式為[26,27]

其中,Q(x ,t)是單位時間注入電荷密度,單位C/(m3·s)；j0是入射電子束流密度,單位A/m2；η是背散射系數(shù)；x 是電子穿透深度,單位cm.

計(jì)算中假定電子沿試樣表面垂直入射,電子能量為0.3 MeV,束流密度考慮惡劣電子環(huán)境為2×10—8μA/mm2,選取三種典型材料聚酰亞胺(PI)、聚四氟乙烯(PTFE)、環(huán)氧樹脂(EP),厚度為1 mm.圖2為典型絕緣介質(zhì)內(nèi)部電荷沉積速率分布.

圖2 典型絕緣介質(zhì)內(nèi)部電荷沉積速率分布Fig.2.The charge deposition rate distributions in typical insulation dielectric.

不考慮介質(zhì)內(nèi)部電荷泄漏的情況下,介質(zhì)內(nèi)部電荷沉積如圖2所示.可以看出,介質(zhì)內(nèi)部沉積電荷沿深度方向呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,在一定深度處達(dá)到最大值.將三種材料進(jìn)行對比,PTFE內(nèi)部沉積電荷最多,在距離介質(zhì)表面0.26 mm處,沉積電荷速率為8.86×10—5C/(m3·s),EP和PI內(nèi)部沉積電荷速率分別為7.65×10—5C/(m3·s)和5.88×10—5C/(m3·s).這是由于PTFE的密度約為2.20 g/cm3,電子在材料內(nèi)部運(yùn)動過程中,受到的阻止能量較大,多數(shù)電子沉積在距離介質(zhì)表面較近的位置.

2.2 電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移模型

基于外施電壓下聚合物介質(zhì)的電荷輸運(yùn)模型,發(fā)展適用于電子輻射環(huán)境下的電荷遷移模型.比較典型的模型包括：輻射誘導(dǎo)電導(dǎo)模型(radiation induced conductivity,RIC模型)和電子-空穴對的產(chǎn)生/復(fù)合模型(generation and recombination,GR模型)[4,26,27,36-40],模型示意圖如圖3所示.入射電子進(jìn)入介質(zhì)內(nèi)部,其能量會逐漸衰減并在一定深度處停留；同時,在溫度、電場等激勵作用下,沉積電荷會向接地電極泄漏.由于電子能量和材料特性的不同,電子在材料內(nèi)部的穿透深度不同,會在其內(nèi)部形成“輻射區(qū)”和“未輻射區(qū)”.上述兩個區(qū)域的電荷傳導(dǎo)機(jī)制有所不同,對于輻射區(qū),由于輻射作用會導(dǎo)致電荷傳導(dǎo)過程明顯加快,電荷到達(dá)未輻射區(qū)后,傳導(dǎo)過程減慢,主要由受溫度和電場影響的材料本征電導(dǎo)控制.

圖3 電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移模型示意圖 (a) RIC模型；(b) GR模型Fig.3.Schematic diagram of charge transfer model under electron beam radiation：(a) RIC model；(b) GR model.

RIC模型從宏觀上描述了電荷在介質(zhì)內(nèi)部的遷移過程,即在高能電子輻射下,介質(zhì)內(nèi)部產(chǎn)生輻射誘導(dǎo)電導(dǎo),將該模型與用于描述材料本征電導(dǎo)的“電荷跳躍模型”結(jié)合,可以用于研究電子輻射下材料不同區(qū)域的電荷傳導(dǎo)特性；GR模型從微觀上考慮電子-空穴對的產(chǎn)生/復(fù)合過程,較為精確地描述了介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移過程,但模型中包含一些不確定的微觀參數(shù)值,比如載流子對的產(chǎn)生率、復(fù)合率等.目前,工程應(yīng)用中多采用RIC模型或基于RIC的改進(jìn)模型.因?yàn)殡娮虞椛湎?材料的輻射誘導(dǎo)電導(dǎo)率比較容易測量,通過對不同劑量率下材料電導(dǎo)率實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合,易于得出公式中的未知參數(shù)；此外,通過測量外施電壓下材料的本征電導(dǎo)率,可以擬合得出電荷跳躍電導(dǎo)模型中的相關(guān)參數(shù).相比而言,GR模型中電子和空穴對的產(chǎn)生率和復(fù)合率不易通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)確定.

2.3 電子束輻射下空間電荷的測量方法

隨著電介質(zhì)空間電荷理論的深入研究以及測試技術(shù)的發(fā)展,空間電荷測量技術(shù)快速發(fā)展,相繼出現(xiàn)了多種非破壞性測量方法.根據(jù)測量原理的不同,代表性測試方法包括熱擴(kuò)散法、壓力波法和電聲脈沖法[6,7].其中,電聲脈沖法已廣泛應(yīng)用于外施電壓下聚合物材料、電纜結(jié)構(gòu)等空間電荷特性的研究.

空間輻射環(huán)境下介質(zhì)表面/深層充放電過程與介質(zhì)表面/內(nèi)部電子注入、遷移和積聚特性相關(guān).采用PEA法可以直觀地觀察介質(zhì)內(nèi)部電荷輸運(yùn)過程,結(jié)合數(shù)學(xué)模型還可以進(jìn)一步提取材料微觀參數(shù)、分析材料充放電特性.然而由于電子輻射環(huán)境的復(fù)雜性,對PEA裝置測試電極、傳輸線路、傳感器等均有特殊的設(shè)計(jì)和屏蔽要求.目前,國內(nèi)尚沒有成熟的電子束輻射下空間電荷原位測量裝置.通常,空間輻射環(huán)境中,介質(zhì)內(nèi)部沉積電子會滯留長達(dá)數(shù)天甚至數(shù)月,因此,可以考慮采用離線測量方法,即先在模擬空間測試系統(tǒng)中對試品進(jìn)行電子輻射處理,再采用電聲脈沖測試裝置進(jìn)行空間電荷測試.

鄭曉泉等[41,42]采用離線測量方法,研究了高能電子輻射后PTFE、三元乙丙橡膠(EPDM)、聚乙烯(PE)和EP等材料中的空間電荷特性.實(shí)驗(yàn)中,首先采用高能電子(1.2 MeV)對上述試樣輻射一定時間(10 min),然后,將靜置1 h后的試樣,在PEA系統(tǒng)中測量無直流電壓下空間電荷分布.實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),電子束輻射后試樣內(nèi)部,可以觀察到明顯的負(fù)極性空間電荷積聚,相同輻射條件下,EPDM中電荷積聚最多,存儲電荷能量較強(qiáng),注入深度約為190 μm,抗輻射能力較差；其余三種材料存儲電荷能力近似,但阻擋電荷穿透能力不同.我們課題組采用離線測量方法,初步研究了電子輻射處理之后PI的電荷分布.

為了對比電子輻射處理后離線電荷測量方法的可靠性,實(shí)驗(yàn)中分別在模擬空間測試系統(tǒng)中采用相同輻射條件對聚酰亞胺試樣的上表面和下表面分別進(jìn)行輻射處理；然后,將其取出進(jìn)行空間電荷測試.試樣選用厚度125 μm的Dupont聚酰亞胺材料,輻射條件設(shè)置為：電子能量30 keV,束流密度10 μA,輻射時間10 min.電子輻射完成后,將試樣取出,采用電聲脈沖法測量試品空間電荷分布,試樣更換時間約為1 h,電荷衰減時間為30 min.空間電荷測量中不施加直流電壓,僅采用高壓脈沖源使試樣內(nèi)部電荷產(chǎn)生擾動,測量沉積在試樣內(nèi)部的電荷.對比圖4(a)和圖4(b)可知,電子輻射處理后,靠近試樣的上表面和下表面位置存在明顯的沉積電荷.分別進(jìn)行上表面和下表面處理的試樣,上表面附近電子數(shù)量為—2.65 C/m3,下表面附近電子數(shù)量為—4.10 C/m3.隨衰減時間延長,30 s至1800 s,材料內(nèi)部電子衰減速率非常慢,這是由于聚酰亞胺材料的電阻率非常大,注入到材料表層的電子較難經(jīng)過試樣內(nèi)部達(dá)到地電極.根據(jù)Weber半經(jīng)驗(yàn)公式[26,27],能量30 keV的電子在PI內(nèi)部的穿透深度約為11.5 μm,大部分電子主要沉積在材料的表面.

圖4 電子輻射處理后PI空間電荷衰減曲線 (a) 電子輻射處理試樣上表面；(b) 電子輻射處理試樣下表面Fig.4.Space charge decay curve of polyimide treated by electron radiation treatment：(a) The upper surface of the sample is treated；(b) the bottom surface of the sample is treated.

相比電子輻射處理后材料內(nèi)部電荷離線測量方法而言,電子輻射期間材料的空間電荷原位測量方法更為直觀,可以直接觀察電子輻射期間材料內(nèi)部沉積電子分布,但空間電荷測試系統(tǒng)受電子輻射環(huán)境的影響較大.法國Laurent團(tuán)隊(duì)[16-18]較系統(tǒng)地開展了電子束輻射下空間電荷原位測量、材料特性分析及數(shù)值仿真等方面的工作.將經(jīng)典PEA裝置改進(jìn)為適用于電子輻射環(huán)境測量要求的“短路PEA”和“開路PEA”.經(jīng)典PEA中激勵模塊(包括：外施電壓和高壓脈沖)和探測模塊通過上下電極分別施加于試樣兩側(cè).改進(jìn)后的整個系統(tǒng),通過金屬板支撐,放置于真空腔體內(nèi),可以調(diào)節(jié)裝置位置,以滿足實(shí)驗(yàn)中電子束垂直入射的要求.根據(jù)上下電極處理方式的不同,可以分為“短路PEA”和“開路PEA”,如圖5所示[4].第一種方法,將激勵模塊和探測模塊置于試樣下方,試樣上表面通過離子濺射儀涂覆極薄的金屬電極(～ 30 nm),高壓脈沖通過金屬電極施加于試樣.輻射時,電子可以穿透極薄的金屬電極,注入到介質(zhì)內(nèi)部.該方法將試樣的上下表面均做接地處理,故稱為“短路法”；第二種方法,將試樣上表面做懸浮處理,不涂覆金屬電極,其表面電位會隨著電子輻射條件的變化而變化,稱為浮動電位.設(shè)計(jì)可移動機(jī)構(gòu),在距離試樣上表面幾微米的位置設(shè)置一金屬電極,高壓脈沖可以通過該電極施加于試樣.

與經(jīng)典PEA相比,上述兩種裝置測量中,試樣與下電極無法通過機(jī)械壓力使其充分接觸,以利于聲信號的傳輸.因此,可以通過導(dǎo)電膠帶保證試樣與下電極的良好接觸.此外,對于經(jīng)典PEA,上電極施加電壓已知,可以由空間電荷分布計(jì)算出電場分布；而上述兩種方法,實(shí)驗(yàn)中,需要采用非接觸式表面電位計(jì),將探頭至于試樣上方,測量輻射后試樣的表面電位分布.電子輻射下PEA裝置設(shè)計(jì)中,存在的主要技術(shù)難點(diǎn)有：1)為了滿足厚試樣的測試需求,需要選擇適合的高壓脈沖源和PVDF傳感器,同時對測試電極有特殊的設(shè)計(jì)要求；2)屏蔽設(shè)計(jì),整個裝置放置于高能電子輻射環(huán)境下,對傳輸線路、激勵模塊和探測模塊的屏蔽要求較高,微小擾動經(jīng)過放大,均會對測量結(jié)果產(chǎn)生較大影響；3)系統(tǒng)校準(zhǔn),借助輔助測試手段或?qū)嶒?yàn)方法有效校準(zhǔn)測量裝置.

圖5 電子束輻射下絕緣介質(zhì)空間電荷原位測量裝置示意圖 (a) 短路PEA；(b) 開路PEAFig.5.Schematic diagram of space charge in situ measurement setup under electron beam radiation：(a) Short circuit PEA；(b) open circuit PEA.

3 電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部陷阱參數(shù)分布

3.1 電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部陷阱形成

由于聚合物材料形態(tài)結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,以及受生產(chǎn)工藝,雜質(zhì)粒子、老化、電子輻射等因素的影響,其內(nèi)部不可避免地存在物理或化學(xué)缺陷[6],導(dǎo)致晶格的周期性被破壞,從而形成安德森局域態(tài),局域態(tài)會捕獲自由移動電荷,因此,也稱為電荷捕獲中心或陷阱中心[8].

高能量電子束輻射(MeV級)下,聚合物介質(zhì)會發(fā)生微降解,分子鏈發(fā)生斷鏈,從而在禁帶中形成大量局域態(tài).一方面,高能電子碰撞材料靶原子,可能使原子產(chǎn)生移位,出現(xiàn)晶格缺陷,導(dǎo)致介質(zhì)內(nèi)部雜質(zhì)能級升高；此外,激發(fā)和電離過程中容易導(dǎo)致輻射誘導(dǎo)化學(xué)缺陷[1,2],從而會在介質(zhì)內(nèi)部引入較深能級的陷阱.聚合物介質(zhì)內(nèi)部陷阱中心捕獲電荷,會降低載流子有效遷移率；同時局部電荷的積聚會導(dǎo)致電場畸變.電子束輻射下介質(zhì)陷阱參數(shù)的變化取決于電子能量、束流和時間等輻射條件,通常keV級能量的電子輻射不會對材料帶來大的破壞,陷阱參數(shù)變化較小.

3.2 陷阱參數(shù)提取方法

按照介質(zhì)表面或內(nèi)部注入電荷方式及外部激勵的不同,介質(zhì)材料陷阱參數(shù)提取方法主要包括：熱刺激電流法、表面電位衰減法(電暈注入方式或電子輻射方式)、空間電荷衰減法等[9,10,43-47],從基本原理、優(yōu)缺點(diǎn)等方面對常用陷阱提取方法做了對比,如表1所列.介質(zhì)材料中陷阱參數(shù)提取的基本原理為：通過電極/介質(zhì)界面注入、針-板電暈注入或電子輻射等方式向介質(zhì)表面或內(nèi)部注入電荷,電荷在向介質(zhì)內(nèi)部遷移過程中,會被陷阱中心捕獲,成為陷阱電荷,對于能級較淺的陷阱電荷,能夠在較短時間內(nèi)克服勢壘,重新成為自由移動電荷；而對于能級較深的陷阱電荷,只有在光、熱、電場等外部激勵下,才能脫離陷阱中心.因此,測量中,電荷注入過程完成后,通過施加外部激勵,可以刺激被捕獲電荷,使其脫離陷阱中心.陷阱電荷脫陷過程中引起的電流、表面電位、電荷變化,可以反映介質(zhì)內(nèi)部陷阱特性的變化,進(jìn)而結(jié)合數(shù)學(xué)模型,可以計(jì)算出陷阱能級和陷阱密度.

表1 絕緣介質(zhì)陷阱參數(shù)提取方法對比Table 1.Comparison of calculation methods of trap parameters.

將上述方法應(yīng)用于電子輻射后介質(zhì)材料陷阱參數(shù)的提取.鄭曉泉等[48]采用熱刺激電流法測量了低能電子束輻射(0—20 keV)后聚酰亞胺材料的陷阱參數(shù).結(jié)果表明,輻射后聚酰亞胺的陷阱能級由輻射前的0.61 eV升高至0.79 eV,總體陷阱密度增大.Chen等[9,10]建立了基于雙重陷阱能級的電荷動態(tài)捕獲模型,采用空間電荷衰減法,研究了直流電壓作用下低密度聚乙烯(LDPE)的陷阱參數(shù).測量不同加壓時間下的空間電荷衰減曲線,結(jié)合模型,擬合得出LDPE中兩個陷阱能級分別為0.88 eV和1.01 eV.本課題組[34]采用表面電位衰減法研究了電子束輻射后聚酰亞胺的陷阱特性.實(shí)驗(yàn)中,電子輻射停止后,保持真空環(huán)境不變,直接在真空腔體內(nèi)部采用非接觸式表面電位計(jì)測量聚酰亞胺表面的電位衰減.

綜合上述方法,分析認(rèn)為在相同真空環(huán)境下,完成電子注入和表面電位測量的方法較為適合電子束輻射后介質(zhì)材料陷阱參數(shù)的測量.一方面,對于熱刺激電流法和空間電荷衰減法,電子輻射裝置和測量裝置分別屬于不同的測量系統(tǒng),不能在相同環(huán)境下完成電子輻射和陷阱測量.而操作過程中環(huán)境溫度、濕度、真空度的改變可能對陷阱特性產(chǎn)生影響,因此,這兩種方法不能全面的反映和提取材料的陷阱信息；另一方面,本身電子輻射處理,會向介質(zhì)內(nèi)部注入電荷,對于聚酰亞胺、聚四氟乙烯等高阻性絕緣材料,電荷在介質(zhì)內(nèi)部滯留時間較長.如果輻射完成后,再進(jìn)行熱刺激電流或空間電荷測量,通過施加電壓的方式注入電荷,這部分電荷與試樣內(nèi)部由于輻射滯留的電荷發(fā)生復(fù)合或疊加,會影響測量結(jié)果；此外,熱刺激電流法和空間電荷衰減法對試樣厚度具有特殊要求.

3.3 電子束輻射下聚酰亞胺陷阱參數(shù)提取

在真空腔體內(nèi)部安裝了二維移動平臺和非接觸式表面電位計(jì),用于實(shí)現(xiàn)電子束輻射下材料表面電位的測量,如圖6所示.電子能量為0.1—40 keV；束流密度為10 nA—500 μA.

實(shí)驗(yàn)中,由于非接觸式表面電位計(jì)的最大量程為10 kV,故電子能量不能過高,設(shè)置為3—11 keV.發(fā)射電流為10 μA,聚酰亞胺厚度為50 μm.測量了不同能量電子輻射下聚酰亞胺的表面電位衰減曲線,并采用Simmons理論分析表面電位衰減數(shù)據(jù),計(jì)算得出不同能量電子輻射條件下聚酰亞胺的表面陷阱分布譜圖,如圖7所示[34].

圖6 電子輻射下絕緣介質(zhì)表面電位測量系統(tǒng)Fig.6.Surface potential measuring system of insulation under electron radiation.

圖7 不同能量電子輻射下PI陷阱能譜分布圖[34]Fig.7.Trap energy spectrum distribution of PI under electron radiation with different energies[34].

由圖7可以看出,電子輻射后,聚酰亞胺表面陷阱分布譜圖存在兩個峰值,分別對應(yīng)陷阱電荷數(shù)量最大的兩個陷阱能級,為便于分析,將其分別定義為相對較淺陷阱能級和相對較深陷阱能級.相同能量電子輻射下,以11 keV為例,淺陷阱電荷數(shù)量大于深陷阱的數(shù)量,兩個能級峰值0.85 eV和0.93 eV對應(yīng)的陷阱密度分別為：3.44×1017m—3·eV—1和2.74×1017m—3·eV—1.淺陷阱電荷在較短時間內(nèi)會迅速脫陷,表現(xiàn)為介質(zhì)表面電位衰減速率較快,而深陷阱電荷則長時間滯留在介質(zhì)表層,表現(xiàn)為介質(zhì)表面電位衰減緩慢,深陷阱電荷的數(shù)量決定了表面電位趨于穩(wěn)定時表面電位的大小,其能級則決定了趨于穩(wěn)定的衰減時間.不同能量電子輻射下聚酰亞胺的表面陷阱分布表現(xiàn)為不同的特性.隨著電子能量的增加,淺陷阱能級輕微增大,從0.81 eV增加至0.85 eV.深陷阱能級則基本保持不變.此外,隨著電子能量增大,陷阱電荷密度明顯增加,對比3 keV和11 keV,淺陷阱電荷密度從7.69×1016m—3·eV—1增加至3.44×1017m—3·eV—1,深陷阱電荷密度則從1.47×1016m—3·eV—1增加至2.74×1017m—3·eV—1.

由于實(shí)驗(yàn)條件限制,本文實(shí)驗(yàn)中電子能量選取3—11 keV,屬于低能電子.由聚酰亞胺陷阱能譜分布可以看出,低能電子輻射下,對于不同能量(3—11 keV)的電子,表面陷阱能級和陷阱電荷密度的變化范圍并不大,因此,選擇合適的輻射條件,可以將電子輻射處理作為一種電荷注入方式,通過測量表面電位衰減曲線,進(jìn)而提取材料固有陷阱參數(shù).該方法與電暈注入電荷法相比,其優(yōu)點(diǎn)是注入電荷的類型、能量和數(shù)量可以控制,通過簡單計(jì)算可以得出介質(zhì)表面/表層沉積電荷分布,便于更精確地計(jì)算陷阱參數(shù)；此外,該方法表面電位的測量在真空環(huán)境下進(jìn)行,可以避免電暈實(shí)驗(yàn)中環(huán)境溫度、濕度等外界因素帶來的干擾,測量得到的表面電位原始數(shù)據(jù)更為準(zhǔn)確.

4 結(jié)論與展望

相比普通環(huán)境下絕緣介質(zhì)的特性而言,空間輻射環(huán)境中材料內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)及宏觀性能變化更為復(fù)雜,絕緣介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移機(jī)制、放電特性和影響因素亦有所不同.本文圍繞“絕緣介質(zhì)內(nèi)部沉積電荷和陷阱參數(shù)”,從微觀過程、作用機(jī)理、表征方法和測量技術(shù)等方面做了總結(jié),分析了機(jī)理模型和表征測量中的重點(diǎn)和技術(shù)難點(diǎn)問題.主要結(jié)論和展望如下：

1) RIC模型從宏觀上描述了電荷在介質(zhì)內(nèi)部的遷移過程,易于通過擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到未知參數(shù)；GR模型則從微觀上考慮了電子-空穴對的產(chǎn)生/復(fù)合過程,較為精確,但模型中包含一些不易確定的微觀參數(shù)值,不利于工程問題分析,需要進(jìn)一步發(fā)展、完善電子束輻射下介質(zhì)內(nèi)部電荷遷移模型；

2)受電子輻射環(huán)境影響,材料內(nèi)部微觀參數(shù)不易直接測量,尤其是高能電子輻射下微觀參數(shù)的原位測量較難實(shí)現(xiàn)；采用表面電位、泄漏電流等易于測量的參數(shù),結(jié)合反演數(shù)學(xué)模型,提取材料載流子遷移率、陷阱能級、密度等微觀參數(shù)是較好的研究思路；

3)電聲脈沖法(PEA)可以直觀地反映介質(zhì)內(nèi)部空間電荷分布,然而電子輻射環(huán)境對空間電荷測試系統(tǒng)影響較大,尤其是MeV級高能量電子輻射下介質(zhì)空間電荷原位測量較難實(shí)現(xiàn),需要重點(diǎn)解決真空、輻射環(huán)境中PEA裝置測試電極、傳輸線路、傳感器等各部分的屏蔽設(shè)計(jì)及系統(tǒng)工作穩(wěn)定性.