汪天雄 張滕飛 吳海成 劉曉晶 熊進(jìn)標(biāo) 柴 翔

1（上海交通大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院 上海 200240）

2（中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102413）

多群數(shù)據(jù)庫(kù)是核工程科學(xué)計(jì)算的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)來(lái)源，其合理性將直接影響數(shù)值模擬的精度。采用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)開(kāi)展多群數(shù)據(jù)庫(kù)的驗(yàn)證和確認(rèn)［1］，能夠大幅提高所建立多群數(shù)據(jù)庫(kù)的可信度。SFCOMPO-2.0［2-3］（Spent Fuel Isotopic Composition Database）是經(jīng)濟(jì)合作與發(fā)展組織（Organisation for Economic Co-operation and Development，OECD）核 能 機(jī) 構(gòu)（Nuclear Energy Agency，NEA）實(shí)驗(yàn)分析測(cè)量數(shù)據(jù)庫(kù)的最新版本，現(xiàn)已被廣泛用于核安全分析、乏燃料后處理及優(yōu)化、堆芯設(shè)計(jì)領(lǐng)域。該數(shù)據(jù)庫(kù)包含了8種不同堆型、44座反應(yīng)堆、750個(gè)乏燃料樣品的堆芯、組件及柵元信息，以及其破壞性放射化學(xué)分析得到的主要核素濃度數(shù)據(jù)。SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)為反應(yīng)堆物理組件程序的校核提供了有力的驗(yàn)證工具，如Bamidele Ebiwonjumi等基于此數(shù)據(jù)庫(kù)開(kāi)展了STREAM程序的驗(yàn)證校核［4］。

MOX（Mixed Oxide Flue）燃料的使用有利于提高核燃料的利用率，減少核廢料，已成為乏燃料后處理及新型堆芯設(shè)計(jì)的主要研究方向。為了應(yīng)對(duì)研發(fā)MOX燃料和可燃毒物多群常數(shù)庫(kù)的需求，有必要建立該多群常數(shù)庫(kù)的燃耗基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)計(jì)算例題，用于該庫(kù)的燃耗基準(zhǔn)檢驗(yàn)。本工作從SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)中選取H.B.Robinson-2壓水堆、Beznau-1壓水堆及Takahama-3三種壓水堆的燃耗基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)，采用DRAGON組件程序［5-6］構(gòu)建二維單柵元模型［4］，并利用轉(zhuǎn)化關(guān)系將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比和分析，從而為MOX燃料和可燃毒物多群常數(shù)庫(kù)燃耗基準(zhǔn)檢驗(yàn)奠定基礎(chǔ)。

1 計(jì)算模型

本 文 選 擇 了 Takahama-3、Beznau-1、H.B.Robinson-2三座反應(yīng)堆的試驗(yàn)樣品進(jìn)行建模計(jì)算。試驗(yàn)樣品的乏燃料核數(shù)組分可通過(guò)SFCOMPO 2.0數(shù)據(jù)庫(kù)查詢。

針對(duì)不同反應(yīng)堆試驗(yàn)樣品，分別建立了對(duì)應(yīng)單柵元計(jì)算模型，計(jì)算模型邊界條件均設(shè)置為全反射邊界條件，如圖1所示。其中，單柵元計(jì)算模擬忽略了燃料芯塊與燃料包殼間的氣隙。經(jīng)敏感性分析，氣隙結(jié)構(gòu)并不會(huì)對(duì)模擬結(jié)果的精度造成明顯影響，因此在后續(xù)的計(jì)算過(guò)程中忽略了氣隙區(qū)域以提高計(jì)算效率。

首先選取了Takahama-3反應(yīng)堆的SF95、SF97系列樣品，燃料類型為UO2。燃料棒包殼外徑為9.5 mm，內(nèi)徑為8.22 mm，燃料芯塊直徑為8.05 mm。

圖1 單柵元計(jì)算模型Fig.1 Pin cell model

Beznau-1反應(yīng)堆本文模擬所選取的樣品點(diǎn)分別位于M109和M308燃料組件，燃料類型為MOX燃料，M108組件包含D3、B6系列樣品，M308組件包含K7系列樣品。組件程序采用單柵元計(jì)算模型模擬D3、B6、K7系列樣品。其中，包殼外半徑為0.536 cm，包殼內(nèi)半徑為0.474 cm，燃料區(qū)域半徑為0.464 6 cm，柵元邊長(zhǎng)為1.412 cm。

H.B.Robinson-2反應(yīng)堆模擬樣品點(diǎn)分別位于BO-5燃料組件的P8、N9、E14燃料棒之上，燃料類型為UO2。其中，包殼外半徑為0.535 cm，包殼內(nèi)半徑為0.473 cm，燃料區(qū)域半徑為0.465 cm，柵元邊長(zhǎng)為1.43 cm。

實(shí)際堆芯運(yùn)行中，慢化劑中的硼濃度隨燃耗的變化數(shù)據(jù)可以在SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)中查詢。為了提高計(jì)算精度，我們?cè)谟?jì)算過(guò)程中對(duì)燃耗步進(jìn)行了細(xì)分，而對(duì)于未給出硼濃度的燃耗點(diǎn)采用線性插值的手段得到對(duì)應(yīng)的硼濃度值。線性插值假設(shè)在已知兩個(gè)時(shí)間點(diǎn)間，硼濃度隨時(shí)間線性變化，而實(shí)際情況下，硼濃度隨時(shí)間的變化可能是非線性的。這會(huì)導(dǎo)致建模計(jì)算中插值計(jì)算得到的硼濃度與實(shí)際情況存在一定偏差。

在計(jì)算中，每一步計(jì)算采用的燃耗值根據(jù)SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)給出的功率變化時(shí)間點(diǎn)定義。值得注意的是，不同燃耗點(diǎn)下不光存在燃耗值的區(qū)別，慢化劑的材料及功率密度也相應(yīng)地有所變化。以Takahama-3反應(yīng)堆為例，表1列出了SF95樣品點(diǎn)的燃耗信息。其中，Sample-1、Sample-2、Sample-3等表示SF95燃料元件軸向不同位置的測(cè)量點(diǎn)。

2 數(shù)值結(jié)果

在計(jì)算過(guò)程中，我們首先對(duì)比了DRAGON程序中兩種不同的核數(shù)據(jù)庫(kù)（WIMS-D4 69群和WIMSD4 172群）對(duì)于計(jì)算結(jié)果的影響。該數(shù)據(jù)庫(kù)是經(jīng)過(guò)檢驗(yàn)的權(quán)威數(shù)據(jù)庫(kù)，被廣泛應(yīng)用，能夠滿足三種壓水堆燃耗計(jì)算的要求。計(jì)算結(jié)果表明：兩種數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)于計(jì)算精度的影響可以忽略。因此，在后續(xù)的模擬計(jì)算過(guò)程中統(tǒng)一選取WIMS-D4 172群數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行計(jì)算。對(duì)幾何模型進(jìn)行網(wǎng)格剖分，為了平衡計(jì)算效率及計(jì)算精度，經(jīng)過(guò)敏感性分析，選取燃料棒內(nèi)部平均劃分16個(gè)平源區(qū)、包殼平均劃分為兩個(gè)平源區(qū)、冷卻劑劃分為三個(gè)平源區(qū)的網(wǎng)格剖分方案，具體如圖2所示。最后，對(duì)不同燃耗步劃分方式進(jìn)行敏感性分析，確定了用于計(jì)算的燃耗步劃分方案，表2列出了以Takahama-3反應(yīng)堆SF95系列樣品的燃耗步劃分。本文后續(xù)核素的核子密度計(jì)算統(tǒng)一基于網(wǎng)格敏感性分析及燃耗步敏感性分析的結(jié)果。

計(jì)算結(jié)果與SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)實(shí)驗(yàn)基準(zhǔn)值對(duì)比結(jié)果整理成圖表。其中表3為SF95-Sample-2的計(jì)算結(jié)果，圖3為相對(duì)偏差柱狀圖。結(jié)果表明：234U與235U的相對(duì)偏差分別為-8%和12%。238Pu、239Pu、241Pu、241Am、242mAm、154Eu、106Ru、125Sb的相對(duì)偏差超過(guò)20%。242Pu相對(duì)偏差為11%。其余核素偏差均在10%以內(nèi)。

由于234U可通過(guò)（n，γ）反應(yīng)產(chǎn)生235U，計(jì)算程序中234U的（n，γ）反應(yīng)截面與實(shí)際值的偏差可能是造成234U計(jì)算存量小于實(shí)際存量的原因，而235U計(jì)算存量相比于參考值偏高可能是由于模擬計(jì)算燃耗深度與實(shí)際燃耗深度的不匹配導(dǎo)致的。238Pu通過(guò)一系列（n，γ）反應(yīng)生成241Pu，而241Pu可通過(guò)輻射俘獲反應(yīng)生成242Pu，亦可通過(guò)β-衰變生成241Am，241Am可通過(guò)中子俘獲反應(yīng)生成242mAm。由于本研究中燃耗計(jì)算采用了組件的平均功率作為輸入功率，不可避免與實(shí)際運(yùn)行的功率存在偏差，燃耗計(jì)算的功率小于實(shí)際功率可能造成242Pu核素計(jì)算值小于實(shí)驗(yàn)值，241Am、242mAm計(jì)算值高于實(shí)際值。242Cm通過(guò)α衰變產(chǎn)生238Pu，而238Pu可通過(guò)輻射俘獲反應(yīng)產(chǎn)生239Pu，計(jì)算程序中242Am經(jīng)過(guò)中子俘獲反應(yīng)生成242Cm偏多，可能導(dǎo)致242Cm衰變產(chǎn)生238Pu增多。154Eu由153Eu通過(guò)中子俘獲反應(yīng)產(chǎn)生，其消失路徑包括β-衰變產(chǎn)生154Gd及通過(guò)中子俘獲反應(yīng)生成155Eu，而燃耗計(jì)算中中子通量密度會(huì)影響154Eu存量。106Ru通過(guò)裂變產(chǎn)出及105Ru通過(guò)中子俘獲產(chǎn)生，消失途徑包括中子俘獲反應(yīng)及β-衰變。106Ru存量與裂變碎片產(chǎn)額及中子通量密度有關(guān)，106Ru計(jì)算裂變產(chǎn)額大于實(shí)際裂變產(chǎn)額或中子通量密度小于實(shí)際中子通量密度可能導(dǎo)致其計(jì)算結(jié)果大于實(shí)驗(yàn)值。144Nd由144Ce β-衰變產(chǎn)生的144Pr經(jīng)β-衰變產(chǎn)生。144Ce計(jì)算偏差為-6%，這可能造成144Nd與實(shí)驗(yàn)值偏差-10%。125Sb核素裂變產(chǎn)額大于實(shí)際裂變產(chǎn)額可能導(dǎo)致其計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值偏差較大，且125Sb存量較小，基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)值的不確定性較大也可能會(huì)加劇這樣的偏差。

圖2 空間網(wǎng)格剖分Fig.2 Mesh generation for calculation

表2 SF95樣品燃耗步劃分Table 2 Depletion calculation steps of SF95 sample

圖3 Takahama-3-SF95-Sample-2計(jì)算結(jié)果相對(duì)偏差Fig.3 Schematic of relative deviations for Takahama-3-SF95-Sample-2

SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)提供的H.B.Robinson-2反應(yīng)堆乏燃料組分參數(shù)，僅包括鈾和钚及其同位素以及148Nd核素的存量信息。表4為H.B.Robinson-2反應(yīng)堆Sample A計(jì)算結(jié)果，圖4為相對(duì)偏差圖。結(jié)果表明：235U、239Pu、241Pu、242Pu相對(duì)偏差超過(guò)10%，且最大偏差不超過(guò)25%。其余核素偏差均在10%以內(nèi)。

計(jì)算結(jié)果中148Nd核素存量相對(duì)偏差為-1%，表明實(shí)際燃耗深度大于計(jì)算燃耗深度，這可能是235U核素計(jì)算存量大于基準(zhǔn)值且相對(duì)偏差大于10%的原因。239Pu、241Pu及242Pu核素燃耗計(jì)算存量對(duì)計(jì)算燃耗歷史有較大的敏感性。通過(guò)SFCOMPO-2.0數(shù)據(jù)庫(kù)得到的計(jì)算程序的燃耗歷史可能存在較大偏差，這可能是239Pu、241Pu及242Pu核素計(jì)算結(jié)果存在較大相對(duì)偏差的原因。

表5為Beznau-1反應(yīng)堆Sample BM1計(jì)算結(jié)果，圖5為計(jì)算結(jié)果相對(duì)偏差。從圖5可以發(fā)現(xiàn)，236U、238U、238Pu、137Cs、144Nd、145Nd、148Nd核素相對(duì)偏差在10%以內(nèi)，其余核素相對(duì)偏差均超過(guò)10%。

其中，234U相對(duì)偏差為-86%，235U相對(duì)偏差為19%，148Nd核素相對(duì)偏差為9%。234U核素在初始MOX燃料和乏燃料中存量均較小，存在較大的不確定度，可能是造成234U計(jì)算結(jié)果與基準(zhǔn)值存在較大偏差的原因。而148Nd、235U及239Pu核素計(jì)算結(jié)果均大于基準(zhǔn)值，可能是由于實(shí)際MOX燃料初始組分與計(jì)算程序的組分不同引起的。106Ru通過(guò)裂變產(chǎn)生及105Ru通過(guò)中子俘獲反應(yīng)產(chǎn)生，消失途徑包括中子俘獲反應(yīng)及β-衰變。106Ru存量與裂變碎片產(chǎn)額及中子通量密度有關(guān)，106Ru計(jì)算裂變產(chǎn)額小于實(shí)際裂變產(chǎn)額或中子通量密度大于實(shí)際中子通量密度可能導(dǎo)致其計(jì)算結(jié)果小于實(shí)驗(yàn)值。

表3 Takahama-3-SF95-Sample-2計(jì)算結(jié)果與基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Table 3 Comparisons with experimental data for Takahama-3-SF95-Sample-2

圖4 H.B.Robinson-2-SampleA計(jì)算結(jié)果相對(duì)偏差Fig.4 Schematic of relative deviations for H.B.Robinson-2-SampleA

表4 H.B.Robinson-2-SampleA計(jì)算結(jié)果與基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Table 4 Comparisons with experimental data for H.B.Robinson-2-SampleA

表5 Beznau-1-Sample BM1計(jì)算結(jié)果與基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Table 5 Comparisons with experimental data for Beznau-1-Sample BM1

上述三座反應(yīng)堆樣品模擬計(jì)算結(jié)果表明，234U、235U與實(shí)驗(yàn)值有一定偏差。實(shí)際234U與中子的234U（n，γ）235U反應(yīng)截面與計(jì)算程序中的截面不同可能是造成這種偏差的原因。此外，234U在新燃料中含量很低，對(duì)234U初始含量的確定帶有較大的不確定性，這也可能導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生偏差。在計(jì)算程序燃耗鏈中均未考慮234U及235U兩種核素（n，2n）反應(yīng)以及自身的α衰變反應(yīng)，這是可能造成235U核素模擬結(jié)果均高于實(shí)驗(yàn)值的系統(tǒng)偏差。計(jì)算燃耗功率與實(shí)際燃耗功率偏差可能導(dǎo)致一些對(duì)燃耗計(jì)算功率敏感的核素的計(jì)算結(jié)果與實(shí)際有一定偏差，如：238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu、241Am等。計(jì)算程序中125Sb核素裂變產(chǎn)額大于實(shí)際裂變產(chǎn)額可能導(dǎo)致其計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值偏差較大。

圖5 Beznau-1-Sample BM1計(jì)算結(jié)果相對(duì)偏差Fig.5 Schematic of relative deviations for Beznau-1-Sample BM1

3 結(jié)語(yǔ)

本文基于單柵元模型對(duì)SFCOMPO-2.0燃耗實(shí)驗(yàn)基準(zhǔn)題中Takahama-3反應(yīng)堆的SF95-sample-2樣品、H.B.Robinson-2反應(yīng)堆中Sample A樣品及Beznau-1反應(yīng)堆中的Sample BM1樣品進(jìn)行了計(jì)算、對(duì)比和分析。結(jié)果表明：多數(shù)核素的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值吻合較好。同時(shí)，Sample BM1相比于其他兩種樣品計(jì)算得到的U元素和Nd元素的相對(duì)偏差均偏大。由于Sample BM1燃料棒所處的周邊環(huán)境更加復(fù)雜，造成Sample BM1樣品點(diǎn)周圍中子通密度畸變，因此單柵元計(jì)算模型無(wú)法精確模擬樣品點(diǎn)周圍中子通量密度變化可能是造成Sample BM1樣品計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值偏差更大的原因。采用全組件模型的數(shù)值驗(yàn)證是未來(lái)的研究方向之一。此外，計(jì)算結(jié)果表明：Pu、Am、Cs、Eu、Ce、Sb、Ru核素相比其他核素偏差偏大，這一方面是由于這些核素存量較小，導(dǎo)致其計(jì)算結(jié)果對(duì)燃耗歷史較為敏感。實(shí)際燃耗歷史與模擬計(jì)算燃耗歷史的差異，可能是導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果偏差波動(dòng)較大的原因。