孫明慶, 廉士俊, 強偉麗, 馬學虎, 蘭 忠

(遼寧省化工資源清潔利用重點實驗室, 大連理工大學 化學工程研究所, 遼寧 大連 116024)

1 前 言

結晶作為一種純化和分離工藝，廣泛應用于化工和制藥過程。混合和傳熱是冷卻結晶過程的關鍵工藝參數，它們決定了過飽和度的空間分布，從而影響晶體產品的質量和性質[1-3]。傳統(tǒng)攪拌方式由于局部混合較差，傳熱速率低和剪切速率不均，容易產生較寬的停留時間分布，導致較寬的產品尺寸分布[4-6]，結晶過程及晶體產品質量控制有一定的局限。

研究表明，對于含有周期性間隔孔板的管道，當流體受到疊加在凈流量上的振蕩時，可以表現出有效流體混合和類似活塞流停留時間間分布[7-8]。同時，停留時間獨立于進料量，可以由由振幅和頻率控制[9]。這種管式結晶器可以用于連續(xù)操作作，由于具有良好的混合和傳熱性能，能夠嚴格控控制局部過飽和度，可以抑制爆發(fā)成核并實現晶體的均勻勻生長[10-12]。

此外，在常見的振蕩流反應器器中，當流動振蕩和擋板同時存在時具有明顯的傳傳熱增強效應[13-14]。例如MACKLEY 和STONESTREETT[13]測試了內徑為12 mm 并帶有擋板的振蕩流反應應器傳熱性能，發(fā)現當疊加振蕩時，努塞爾數Nu 可達穩(wěn)穩(wěn)態(tài)流動的30 倍。SOLANO 等[15]對內插螺旋線管振振蕩流反應器進行了計算流體力學CFD 數值模擬，發(fā)現傳傳熱速率強烈依賴于振蕩雷諾數Reo，與斯特勞哈爾爾數St 關系并不明顯。ONYEMELUKWE 等[16]研究了內徑徑為5 mm 光滑周期收縮孔SPC 管的傳熱性能，發(fā)發(fā)現傳熱主要由Ren決定，St 比Reo影響要大。

盡管上述研究結果表明振蕩流流具有一定的混合和傳熱強化效應，但對于其應用用在結晶過程中流動和傳熱的控制，以至于局部過飽和度度的控制是否能實現、如何實現、以及實現程度等問問題，還不十分明確，對SPC 結晶器振蕩流傳遞特性和機機制的了解也尚不清晰，特別是瞬時傳熱系數的時時變規(guī)律鮮見報道。本文使用Fluent 軟件對層流狀態(tài)下的的振蕩流結晶器進行了三維非穩(wěn)態(tài)數值模擬，基于于SPC 結晶器考察振蕩流強化的水力學特性，并重點討論論了振蕩參數對傳熱特性的影響。

2 模型與數值模擬方法

2.1 物理模型

振蕩流結晶器模型的具體結構構和參數如圖1 所示，操作時豎直放置，流體由底底部流入，通過振蕩流和光滑擋板的疊加產生周期性變化化的渦旋流場。使用網格化軟件Gambit 構建了結構構化的非均勻網格，在主流區(qū)范圍內設置了粗網格，在邊邊界層附近進行了網格加密。

圖1 振蕩流結晶器結構 Fig.1 Structure of an oscillatory flow crystallizer

2.2 數值方法

利用Fluent 軟件，采用不可壓壓縮非穩(wěn)態(tài)層流模型，以313.15 K 飽和 (NH4)2SO44溶液為工質。采用壓力求解器，壓力場和速度場由SIMMPLE 算法求解。動量和能量方程的離散采用二階階迎風格式，非穩(wěn)態(tài)項采用二階隱式離散格式。質量、動動量和能量控制方程如式(1)～(3)所示。

具有凈流速度和疊加振蕩的入入口速度和質量流量定義如下：

管入口溫度為313.15 K，管出出口條件為壓力出口，壁面為恒壁溫邊界條件，溫溫度為308.15 K；同時壁面采用無滑移邊界條件。為保證證流動和傳熱隨時間充分發(fā)展，模擬采用9 個腔室，結結晶器總長300 mm。每次模擬均大于10 個振蕩周期，，以保證流動和傳熱隨時間成周期發(fā)展。

周向瞬時努塞爾數、周向瞬時時平均熱流密度和流體溫度分別定義如下：

上述提到的3 個無量綱參數定義如下：

式中：Reo表示振蕩流結晶器內流體的混合強度，Ren表征凈流量對振蕩流結晶器內流體的影響，St 反映渦旋的傳播程度。

2.3 模型驗證

2.3.1 實驗驗證方法

為了驗證模擬結果，使用粒子圖像測速(particle image velocimetry, PIV)技術進行可視化實驗。結晶器底部裝有振動裝置，偏心輪帶動連接桿產生正弦波形運動，并通過改變轉速來控制頻率。為避免光線折射和玻璃管曲率影響，在玻璃管外加裝方形有機玻璃盒，實驗時注入去離子水，以抵消折射影響。實驗工質為去離子水,熒光粒子為Rhodamine B。激光光源為LWGL532-12W，可輸出波長532 nm，厚度為1 mm 的片光。熒光粒子受激光激發(fā)后可發(fā)射580 nm 左右的發(fā)射光。發(fā)射光使用Photron 高速相機進行拍攝成像，該相機前裝有Nikon 鏡頭(50 mm，1.4D)，并在鏡頭前加裝濾波片。使用MicroVec V3 PIV 處理軟件，對結晶器的實驗圖像進行處理，實驗流程如圖2 所示。

圖2 PIV 實驗流程圖 Fig.2 Schematic diagram of the PIV setup

圖3 不同時刻的PIV 速度場(上排)和數值模擬結果(下排)對比 Fig.3 PIV velocity field (top row) and numerical simulation results (bottom row) at different times

2.3.2 實驗結果及模擬流場驗證

通過PIV 可視化實驗，考查了振蕩條件下的流場圖，并與模擬結果進行比較。圖3 為前半周期4 個相位點的實驗和模擬結果流場圖。從圖中可以看出，在不同相位時刻整體流動速度和流動形態(tài)實驗與模擬結果基本一致，PIV 實驗和模擬結果都顯示了渦旋結構，渦旋出現的時刻、位置十分相近。t/τ = 0.25時，渦旋由腔室底部邊緣生成，流體存在明顯徑向發(fā)展；t/τ = 0.375 時，渦旋不斷向上轉移，同時使流體達到充分混合。圖中虛線處沿徑向的速度分布在圖4 給出。可以看出，實驗和模擬得到的速度分布非常接近，在腔室中部主流區(qū)速度最大，渦旋中心處速度較低，渦旋在徑向上生成的位置一致；結果表明，數值模擬結果與實驗結果吻合良好，認為該模型準確可靠。

圖4 沿徑向方向的PIV 實驗和數值模擬速度分布對比 Fig.4 Velocity distribution obtained by PIV and numerical simulation at radial direction

3 模擬結果與討論

3.1 網格無關性檢驗

為了證明計算結果與網格數目無關，考察了網格細化程度對流動力學以及傳熱特性的影響。共劃分了4 種網格數目，分別為50 萬、41 萬、29 萬和10 萬，為了保證結果更加準確，每種網格均對邊界層進行了加密。圖5為t/τ = 0.5，y = 150 mm，Ren= 52，Reo= 163.2，St = 0.4時不同網格數目下，腔室軸向方向速度大小的樣本結果。通過計算得到網格數為29 萬與50 萬的最大誤差結果為2.57%。為了既能準確描述流動過程，同時也較節(jié)約計算資源，網格數目選取為29 萬。

圖5 不同網格數目下的速度大小 Fig.5 Velocity profiles under different grid numbers

3.2 振蕩流條件下的流場特性分析

前述模型驗證中已知振蕩條件下的流場狀態(tài)，為了進一步表征渦旋強度，探究不同操作條件對流動狀態(tài)的影響，圖6 為中部腔室不同Reo和St 條件下的渦量場和剪切應變率場云圖。結果表明渦量和剪切應變率強的區(qū)域與流場中的渦旋區(qū)是高度匹配的。從圖6(b)中可以看出，當Reo增加時，相較于圖6(a)渦旋強度和剪切應變率明顯增加，渦旋中心處強度最大，并且在腔室上部出現了一對新的渦旋區(qū)。隨著流體湍動增強，流動狀態(tài)由對稱開始趨于非對稱，這與NI 等[8]的結論一致。從圖6(c)可以看出，當St減小，即振幅變大時，流場剪切應變率強度相較于圖6(a)基本不變，但是渦旋在t/τ = 0.5 時已經運動至腔室上部，同時區(qū)域存在明顯增加。此外，由于疊加振蕩，上述這些現象具有周期性規(guī)律。

圖6 不同振蕩條件下結晶器內一個周期不同時刻的渦量場 (左)和剪切應變率場(右) Fig.6 Contours of vorticity magnitude (left) and shear strain rate field (right) at different times in a crystallizer under different oscillation conditions

在傳統(tǒng)攪拌系統(tǒng)中的晶核大部分由晶體和螺旋槳之間的接觸成核提供[17]。在振蕩流成核機制中很大程度減少了這一成核方式的發(fā)生，同時流體剪切對成核起重要作用。從上述分析表明，可以通過調節(jié)振蕩參數來改變剪切力分布，從而達到控制剪切成核速率的目的。此外，在振蕩流結晶器中Reo的增加可以較強地促進流場混合，渦旋的生成使過飽和度空間分布更加均勻，創(chuàng)造了更加有利于晶體生長的條件。

3.3 振蕩流條件下的傳熱特性分析

3.3.1 驗證傳熱隨時間和空間充分發(fā)展

將振蕩參數Ren= 52，Reo= 0 作為振蕩流的初始條件，此時為穩(wěn)態(tài)操作，只有凈流量沒有疊加振蕩，該條件下的Nu 為5.08。當疊加振蕩時，在管進口處傳熱并不能充分發(fā)展，Nu 沿著管軸向位置發(fā)生變化。在每個腔室中間位置取橫截面的周向平均傳熱系數，取一個周期內4 個時刻，得到Nu 隨軸向距離變化的情況如圖7(a)所示。從圖中可以看出，當l=0.09 m，Nu 在第3 個腔室之后每個時刻都基本趨于平穩(wěn)，表明傳熱在空間上達到充分發(fā)展。在穩(wěn)態(tài)傳熱充分發(fā)展階段，傳熱系數不隨時間發(fā)生變化。當振蕩存在時，流場由穩(wěn)態(tài)轉變?yōu)榉欠€(wěn)態(tài)，傳熱系數即隨時間發(fā)生波動，從圖7(b)中看出，當振蕩達到4 個周期時，Nu 開始隨時間發(fā)生周期性變化，即傳熱隨時間達到充分發(fā)展。

圖7 傳熱特性在空間和時間上的演化趨勢 Fig.7 Evolution of heat transfer characteristics in space and time

3.3.2 傳熱特性與振蕩參數的關系

圖8 不同振蕩雷諾數時Nu 周期變化規(guī)律 Fig.8 Time-periodic Nu evolution at several oscillatory Reynolds numbers

圖8 為分別在St = 0.4 和St = 0.3 時不同Reo對應的管周向瞬時Nu。從圖中可以看出Nu 存在周期性波動，當Reo增加時，Nu 顯著增加。由上述分析可知，由于振蕩極大增加了徑向混合，渦旋的生成和傳播破壞了流動邊界層；當St 一定時，隨著流體振蕩頻率加快，渦旋單位時間內往復頻次變高使流體擾動增強，同時流場瞬時速度增加，渦量和剪切應變率明顯變強，導致疊加振蕩條件下的傳熱系數均大于只有凈流條件下穩(wěn)態(tài)流動時的傳熱系數。同時，傳熱會受到流體溫度振蕩變化的影響，在前半循環(huán)較熱的流體向上移動，在后半循環(huán)較冷的流體向下移動，渦旋的存在增強了冷熱流體的混合，促進了傳熱過程。 圖9 為在St = 0.4 和St = 0.3 時，不同Reo對應的一個周期內平均Nu，隨Reo增加而增加。當Reo= 326.4，St = 0.3 時，Nu 為18.7，為穩(wěn)態(tài)流動時的3.7 倍。對于同一振蕩雷諾數下，St = 0.3 時的Nu 均比St = 0.4時要高，可見St 對傳熱過程也有較大影響。

圖9 不同振蕩雷諾數時Nu 均值 Fig.9 Nu average values at different oscillatory Reynolds numbers

圖10 不同斯特勞哈爾數時Nu 周期變化規(guī)律 Fig.10 Periodic Nu evolution under different Strouhal numbers

為了進一步明晰St 對振蕩流結晶器傳熱過程的影響，圖10 為Reo= 163.2 時，不同St 時的Nu 周期變化規(guī)律?？梢钥闯?，當St 減小，即振幅增大時，此時傳熱性能較高。從圖6 所示的流場結構可以看出，由于振幅增加時，渦旋在腔室內傳播程度更大且渦旋區(qū)域增加，增強了冷熱流體混合，促進了傳熱過程。同時，在低振幅時，Nu 較為平穩(wěn)，隨著St 的減小，Nu 振蕩幅度變大。

對于結晶過程，傳熱特性與溶液過飽度的分布密切相關，最終決定成核和生長速率；上述的研究結果表明，傳熱特性有明顯的演化規(guī)律且可以通過振蕩參數(Reo和St)進行有效的控制。因此，采用SPC結晶器耦合振蕩流動方式可以對結晶傳熱過程進行調控。

4 結 論

針對SPC 結晶器，基于流場和傳熱特性的分析，利用數值模擬方法描述了振蕩流的流動特性及其傳熱演變規(guī)律，具體結論如下：

(1) 當疊加振蕩時結晶器內的流動存在明顯的渦旋結構，渦旋的存在優(yōu)化了流場混合特征。

(2) 渦量和剪切應變率強度隨Reo增加而增強，當St 減小時，剪切應變率強度基本不變，但是渦旋區(qū)域增加，為振蕩流結晶過程剪切成核速率的調控提供了分析基礎。

(3) 在傳熱完全發(fā)展階段，本文強調了對傳熱特性的調控過程，傳熱系數由冷熱流體的運動和流場結構驅動，隨時間成周期性變化，并且由Reo和St 決定。在本模型參數范圍內，當Reo增加時，傳熱性能明顯增強，當St 減小時，有效促進傳熱，Nu 可達穩(wěn)態(tài)流動的3.7 倍；這為結晶場中過飽和度的控制提供了依據。

符號說明：