楊紅偉，向?qū)W琴，胡連生，馬俊平，劉 路

(中國原子能科學研究院 同位素研究所，北京 102413)

210Po主要發(fā)射5.3 MeV的α粒子，γ輻射分支比很小，半衰期為138 d，衰變到穩(wěn)定的206Pb。210Po常用于制備高比活度α源、高強度210Po-Be中子源和高功率熱源，它可以通過將中子輻照209Bi生成210Bi經(jīng)過β衰變后獲得，其制備方法主要包括濕法、高溫化學萃取及高溫蒸餾等[1]。

制備210Po常用的輻照靶件有金屬鉍靶件和Bi2O3靶件兩種。靶件的制靶質(zhì)量關(guān)系到提高放射性核素產(chǎn)額、減少放射性核素雜質(zhì)和確保輻照安全等的重要問題。在相同的輻照條件下，金屬鉍靶可獲得更多的210Po產(chǎn)額及更少的放射性核素雜質(zhì)，金屬鉍靶件入堆輻照安全的關(guān)鍵條件是在輻照過程中始終保證靶件的完整性。本文以金屬鉍為靶材料進行靶件制備研究，經(jīng)過靶件設(shè)計、傳熱計算及靶件密封性檢查，制備靶件并分析靶件的安全性，為后續(xù)中國先進研究堆(CARR)輻照金屬鉍制備210Po提供支持。

1 金屬鉍靶件設(shè)計

1.1 靶件組成

靶件組成為鋁筒，內(nèi)裝4個金屬鉍棒，金屬鉍棒用鋁箔包裹，鋁筒一端焊接密封。靶件示意圖示于圖1，主要參數(shù)列于表1。靶材選用高純鉍(99.999%)，主要雜質(zhì)元素含量列于表2；靶筒選用6061鋁合金，主要雜質(zhì)元素含量列于表3。

圖1 靶件示意圖

表1 兩種靶件主要參數(shù)

表2 金屬鉍主要雜質(zhì)元素含量

表3 6061鋁合金主要雜質(zhì)元素含量

1.2 210Po產(chǎn)額計算

核反應(yīng)如下：

(1)

2 核發(fā)熱計算

2.1 中子注量率

輻照孔道選取CARR堆內(nèi)熱中子注量率偏高的水冷孔道進行靶件輻照的計算，根據(jù)孔道中子注量率的分布，取CARR堆芯活性區(qū)下-30 cm處為靶件底端的位置，靶件的物理計算結(jié)果，利用MCNP程序計算靶件的中子注量率。靶件在輻照孔道內(nèi)的位置分布示意圖示于圖2。

圖2 靶件輻照位置圖

2.2 核發(fā)熱

根據(jù)中子注量率計算結(jié)果計算核發(fā)熱，反應(yīng)堆功率按照滿功率60 MW計算，利用MCNP程序計算靶件的中子碰撞熱、γ光子熱和β衰變熱等。分別計算金屬鉍及鋁靶筒在反應(yīng)堆中的最大發(fā)熱量。

3 傳熱計算

靶件核發(fā)熱產(chǎn)生的熱量通過金屬鉍棒、氦氣間隙和鋁靶筒傳入反應(yīng)堆水冷孔道中，鉍棒與鋁靶筒內(nèi)熱傳遞為導熱過程，鋁靶筒與水冷孔道的熱傳遞為對流換熱過程[2-4]。

3.1 金屬鉍棒導熱

核發(fā)熱為一種內(nèi)熱源，設(shè)定金屬鉍棒為均勻體積熱源，忽略軸向?qū)?，其穩(wěn)態(tài)柱坐標形式的傳熱關(guān)系式為：

(2)

式(2)中，r為徑向坐標，m；λ為導熱系數(shù)，W/m·K；t為溫度，℃；q為功率密度，W/m3。

金屬鉍棒中心與表面溫差為：

(3)

式(3)中，rBi為鉍棒半徑，m；λBi為鉍導熱系數(shù)，W/m·K。

3.2 氦氣間隙導熱

3.2.1導熱模型 金屬鉍棒處于鋁靶筒中心，將氦氣間隙看成無內(nèi)熱源的均勻圓筒，忽略氦氣對流換熱的影響，根據(jù)表面溫度恒定的圓筒模型，推導出溫差為：

(4)

式(4)中，Q為鉍棒發(fā)熱功率，W；L為鉍棒長度，m；T1、T2為氦氣間隙內(nèi)外的溫度，℃；r1、r2為氦氣間隙內(nèi)外的半徑，m；λHe為氦氣導熱系數(shù)，W/m·K。

3.2.2氣隙接觸導熱模型 由于氦氣的熱導率很低，即便氦氣間隙很薄，氦氣隙內(nèi)仍會產(chǎn)生相當大的溫降。為保證金屬鉍棒在反應(yīng)堆輻照過程中的幾何形態(tài)，需將鉍棒用鋁箔包裹后放入鋁靶筒內(nèi)，鋁箔與鋁靶筒在許多點上形成接觸，此時氣隙導熱方式為氣隙接觸導熱。通過氣隙的溫降為：

(5)

式(5)中，Q為鉍棒發(fā)熱功率，W；L為鉍棒長度，m；αg為氣隙換熱系數(shù)，典型值范圍為8 000～11 000，W/m2·K。

3.3 鋁靶筒導熱

鉍棒核發(fā)熱遠大于鋁靶筒的核發(fā)熱，將鋁靶筒的核發(fā)熱累計到鉍棒的核發(fā)熱上，按照無內(nèi)熱源的圓筒推導出鋁靶筒的溫差為:

(6)

式(6)中，QBi、QAl為鉍棒、鋁靶筒發(fā)熱功率，W；L為鋁靶筒長度，m；Tin，Ts為鋁靶筒內(nèi)外的溫度，℃；rin，rs為鋁靶筒內(nèi)外的半徑，m；λAl為鋁導熱系數(shù)，W/m·K。

3.4 鋁靶筒外壁對流換熱

鋁靶筒外壁與冷卻水的換熱方式主要是對流換熱，對流換熱的熱量為：

Q=aA(Ts-Tl)

(7)

式(7)中，Q為熱量，W；a為對流換熱系數(shù)，W/m2·K；Ts、Tl為鋁靶筒外壁、冷卻水的溫度，℃。

4 靶件密封性檢查

鉍棒用鋁箔包裹后塞入鋁靶筒中，靶筒內(nèi)沖入氦氣，用氬弧焊焊封，焊后的靶件用氦質(zhì)譜檢漏儀檢漏，檢查靶件密封性。

5 結(jié)果與討論

5.1 210Po產(chǎn)額

熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d后，以210Po放射性活度-冷卻時間作圖，結(jié)果示于圖3。

圖3 210Po放射性活度隨冷卻時間曲線圖

從圖3可知，熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d后，由于210Bi半衰期為5.013 d，需要將其充分衰變?yōu)?10Po，冷卻時間以15～20 d為宜，a靶件210Po理論產(chǎn)額為115 Ci，b靶件210Po理論產(chǎn)額為169 Ci。

5.2 核發(fā)熱

利用MCNP程序計算中子注量率，結(jié)果見表4。核發(fā)熱計算結(jié)果見表5。

由表4、表5結(jié)果可見，靶件a與靶件b處于反應(yīng)堆輻照孔道同一水平位置，二者中子注量率分布基本一致。由于靶件b核反應(yīng)生成的同位素比靶件a生成的同位素多，相對由生成的同位素衰變引起的核發(fā)熱多，靶件b總發(fā)熱量大于靶件a總發(fā)熱量。

表4 靶件堆照部位中子注量率

表5 靶件核發(fā)熱

5.3 傳熱

5.3.1輸入?yún)?shù) 金屬鉍導熱系數(shù)：λBi=7.97 W/(m·℃)，6061鋁導熱系數(shù)：λAl=160 W/(m·℃)，氦氣導熱系數(shù)：λHe=0.15 W/(m·℃)，氦氣接觸導熱換熱系數(shù)：αHe=8 000 W/m2·K，水冷孔道內(nèi)徑：D=70 mm，入口溫度：50 ℃，流速：1.0 m/s。

5.3.2計算結(jié)果 氦氣間隙傳熱分別為間隙導熱和接觸導熱時靶件各部分溫度列于表6。鋁具有良好的導熱性能，容易將輻照產(chǎn)生的熱量傳遞到水冷孔道中，鋁靶筒外壁溫度低于100 ℃，靶筒的幾何形狀保持完好。

表6 靶件溫度分布

鉍棒與鋁靶筒間的間隙為1 mm，鉍棒核發(fā)熱產(chǎn)生的熱量有兩種模式通過氦氣傳遞到鋁靶筒，分別為氦氣間隙導熱和氦氣接觸導熱。氦氣間隙導熱時，由于氦氣導熱系數(shù)小，會產(chǎn)生超過600 ℃以上的氦氣間隙溫差，鉍棒溫度大于734 ℃，造成鉍棒熔化。氦氣接觸導熱時，鉍棒用鋁箔包裹，鋁箔與鋁靶筒接觸，鉍棒通過鋁箔將熱量傳遞到鋁靶筒，鉍棒與鋁靶筒之間產(chǎn)生13 ℃的接觸間隙溫差，鉍棒中心溫度低于鉍的熔點。因此，針對熔點低的靶材料，要采用接觸導熱的模式制備靶件。

5.4 密封性檢查

經(jīng)傳熱計算，用鋁箔包裹鉍棒后靶件a的中心溫度比靶件b的中心溫度低28.3 ℃，靶件a更安全。按照靶件a設(shè)計的尺寸焊接3個靶件，焊接后的靶件用氦質(zhì)譜檢漏儀進行檢漏，靶件的氣密性檢查結(jié)果見表7。

表7 泄漏率

焊后靶件氦氣泄漏率低于3.2×10-9Pa·m3/s，密封良好。

6 結(jié)論

在熱中子注量率最大為5.21×1014n/cm2·s條件下輻照30 d，冷卻15～20 d，a靶件210Po理論產(chǎn)額約為115 Ci，b靶件210Po理論產(chǎn)額約為169 Ci。鉍棒用鋁箔包裹，在CARR堆水冷孔道中輻照靶件，鉍棒中心溫度最高為191.8 ℃，低于鉍的熔點，鉍棒不會在反應(yīng)堆熔化變形。