阮冬梅,卞建民*,王 倩,吳娟娟,王 宇,孫曉慶

低滲透介質(zhì)中輕非水相流體遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

阮冬梅1,2,卞建民1,2*,王 倩1,2,吳娟娟1,2,王 宇1,2,孫曉慶1,2

(1.吉林大學(xué)地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長春 130021；2.吉林大學(xué)新能源與環(huán)境學(xué)院,吉林 長春 130021)

本文利用COMSOL軟件建立輕非水相流體(LNAPL)縱向遷移轉(zhuǎn)化模型,采用有限單元法進(jìn)行求解,預(yù)測(cè)污染物分布規(guī)律,并利用局部分析法進(jìn)行參數(shù)敏感性分析.結(jié)果表明,大部分LNAPL會(huì)在水面以上聚集形成高的質(zhì)量分布峰值區(qū)域,少部分克服毛細(xì)壓力向下遷移,在自由相遷移范圍內(nèi),其溶解相濃度達(dá)到或接近飽和溶解度;當(dāng)頂部污染源消失后,降水會(huì)使最大飽和度和濃度出現(xiàn)的深度逐漸下移;多孔介質(zhì)中的低滲透鏡體會(huì)使污染物垂向入滲受阻,在其表面聚積形成污染池;滲透系數(shù)是控制LNAPL縱向遷移速度及飽和度分布的關(guān)鍵參數(shù).

多孔介質(zhì)；輕非水相流體；多相流；數(shù)值模擬；參數(shù)敏感性分析

水資源已成為制約我國經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展的重要因素[1-4],而石油作為工業(yè)發(fā)展的必備能源,其大量使用造成的地下水污染問題尤為突出[4-6].大部分的石油污染物為不溶于水的非水相流體(NAPLs),NAPLs根據(jù)其密度分為兩種類型[7],密度小于水的非水相液體(LNAPL)和密度大于水的非水相液體(DNAPL).泄露在地表的NAPLs類污染物在降雨、重力和毛細(xì)力等作用下通過包氣帶進(jìn)入含水層[7-8],在這個(gè)過程中,自由相的NAPLs將受到土壤介質(zhì)中的有機(jī)和無機(jī)膠體的吸附作用,同時(shí)不斷地發(fā)生溶解和揮發(fā)作用,其遷移轉(zhuǎn)化是一個(gè)非常復(fù)雜的過程,在地下環(huán)境中呈現(xiàn)自由態(tài)、溶解態(tài)、固態(tài)和氣態(tài)等多相共存的特征[9-14].近幾十年以來,關(guān)于NAPLs在多孔介質(zhì)中的多相分布、遷移規(guī)律等方面的內(nèi)容,國內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了大量的室內(nèi)實(shí)驗(yàn),分析其在地下水環(huán)境中的行為[15-18],并建立相關(guān)數(shù)學(xué)模型模擬其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律[19-22].截至目前,研究內(nèi)容主要集中于NAPLs在滲透性較好的均質(zhì)多孔介質(zhì)含水層中的縱向遷移、橫向遷移以及非均質(zhì)介質(zhì)中污染池的形成等方面,而關(guān)于NAPLs在低滲透介質(zhì)含水層中縱向遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理的研究內(nèi)容則較少.粉質(zhì)黏土屬于黏性土,粒徑小,透水性極差,是一種典型的低滲透介質(zhì),普遍被認(rèn)為具有較好的隔污性能,除此之外,相比于粗砂等滲透性較好的介質(zhì),粉質(zhì)黏土中黏粒含量高、介質(zhì)吸附性能較好,對(duì)有機(jī)污染物的遷移過程影響顯著.因此,研究者大多認(rèn)為NAPLs在其中的遷移方式與在砂土中有所不同,由于地下水流速緩慢,對(duì)流作用不再是污染物的主要遷移方式[22-24],有學(xué)者通過數(shù)值模擬手段研究粉質(zhì)黏土中DNAPL的遷移規(guī)律,結(jié)果顯示DNAPL遷移速度十分緩慢,在幾十年內(nèi)無法造成土體深部污染,對(duì)流彌散作用弱,污染物的縱向遷移主要受滲透系數(shù)以及飽和度—毛細(xì)壓力(S-P)關(guān)系的影響[25]綜上所述,粉質(zhì)黏土滲透性弱,地下水流速緩慢,吸附能力強(qiáng),NAPLs在其中的遷移轉(zhuǎn)化特征與透水性好的介質(zhì)有所不同.因此,正確認(rèn)識(shí)粉質(zhì)黏土中LNAPL在飽和多孔介質(zhì)中的運(yùn)移機(jī)制和污染特征對(duì)東北地區(qū)廣泛分布的低滲透介質(zhì)粉質(zhì)黏土中地下水污染防治與修復(fù)有著重要意義.本文重點(diǎn)研究了污染物持續(xù)注入條件下LNAPLs在飽和粉質(zhì)黏土中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和不同泄漏條件下污染物的污染特征.分析了各個(gè)模型參數(shù)對(duì)輸出值飽和度的影響,為了結(jié)果的直觀性,采用局部分析法,分別設(shè)置了6個(gè)變幅對(duì)比分析參數(shù)對(duì)飽和度的影響程度.

1 LNAPL在飽和多孔介質(zhì)中遷移轉(zhuǎn)化模型的建立

LNAPL在飽和多孔介質(zhì)中遷移轉(zhuǎn)化的概念模型主要涉及介質(zhì)的性質(zhì)、流體的性質(zhì)、各相間的相互轉(zhuǎn)化以及多相流運(yùn)移機(jī)制.

1.1 LNAPL的存在狀態(tài)及相互轉(zhuǎn)化過程的控制方程

LNAPL在飽和多孔介質(zhì)中的存在狀態(tài)有3種,即自由相LNAPL、溶解相LNAPL以及吸附于多孔介質(zhì)顆粒上的固相LNAPL.同時(shí),這3種相態(tài)之間存在相互轉(zhuǎn)化,自由相LNAPL吸附于顆粒及其逆過程、自由相LNAPL溶解于水中、溶解相LNAPL吸附于顆粒及其逆過程,具體轉(zhuǎn)化關(guān)系如圖1所示.

圖1 非水相流體三相轉(zhuǎn)化過程

多孔介質(zhì)中LNAPL溶解進(jìn)入水相的過程表達(dá)式如下:

多孔介質(zhì)中LNAPL吸附于介質(zhì)的過程可用線性平衡吸附模型表示,公式如下:

1.2 LNAPL遷移的控制方程

1.2.1 流速方程 在多孔介質(zhì)中,多相流的運(yùn)動(dòng)速度緩慢,各相的流速符合達(dá)西定律,公式如下:

式中:為介質(zhì)固有滲透率,m2;k為各流體的相對(duì)滲透率,m2;為介質(zhì)的孔隙度;S為各流體的飽和度;μ為各流體的粘滯系數(shù),mPa/s;ρ為各流體的密度, kg/m3;p為各流體的壓力,Pa.

1.2.2 水相和自由相LNAPL的流動(dòng)方程 水相和自由相LNAPL的流動(dòng)過程符合達(dá)西定律,基于質(zhì)量守恒定律構(gòu)建其流動(dòng)方程,公式如下[19]:

式中:為介質(zhì)的孔隙度;S為各流體的飽和度;v為各流體的達(dá)西流速,m/s;ρ為各流體的密度,g/cm;E和E分別為溶解速率和吸附速率,kg/(m3×s).

1.2.3 對(duì)流—彌散方程 溶解相LNAPL 在多孔介質(zhì)中的遷移受對(duì)流、彌散作用的控制,基于質(zhì)量守恒定律,構(gòu)建對(duì)流—彌散方程,公式如下[19]:

式中:D為水動(dòng)力彌散系數(shù),m2/s.

1.2.4 毛細(xì)壓力、相對(duì)滲透率、飽和度關(guān)系 對(duì)于S-P關(guān)系,本文采用學(xué)者van Genuchten[27]提出的模型,其表達(dá)式如下:

式中:為水—?dú)獗砻鎻埩εcLNAPL—水的表面張力的比值;和為土水特征曲線的參數(shù),且1-1/.

對(duì)于kr-S關(guān)系,本文采用學(xué)者M(jìn)ualem[28]提出的模型,其表達(dá)式如下:

1.2.5 模型的定解條件 初始條件通常指的是＝0時(shí)刻的飽和度、組成成分等條件,通常有下面一些變量需要指定初始條件.

模型的邊界條件如下所示:

(1)右邊界

(2)左邊界:軸對(duì)稱邊界

(3)下邊界

(4)上邊界

1.3 數(shù)值模擬方法與求解

模擬采用的軟件COMSOL是一款大型的高級(jí)數(shù)值仿真軟件,最大的優(yōu)勢(shì)是具有杰出的多場(chǎng)直接耦合分析能力,可以選擇軟件自有的模塊實(shí)現(xiàn)多物理場(chǎng)耦合求解.

根據(jù)場(chǎng)地條件,設(shè)計(jì)模擬對(duì)象LNAPL在50cm′65cm的二維砂箱中發(fā)生泄漏,介質(zhì)為粉質(zhì)黏土,假定模型初始呈飽和狀態(tài),污染物以0.25kg/(m2s)的速度持續(xù)注入.模型所需參數(shù)設(shè)定具體如表1所示[28-30].介質(zhì)的固體骨架發(fā)生形變較小,可忽略.在LNAPL的遷移過程中,介質(zhì)的干密度、孔隙度以及固有滲透率不隨時(shí)間發(fā)生改變;流體的密度、動(dòng)力粘滯系數(shù)、表面張力等性質(zhì)則主要受溫度和壓力的控制,在流體遷移過程中,假設(shè)溫度和壓力不發(fā)生變化.根據(jù)以上內(nèi)容假定本次模擬的各個(gè)參數(shù)不發(fā)生變化.

表1 模型參數(shù)確定值

2 結(jié)果與討論

2.1 飽和粉質(zhì)黏土中LNAPL的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

結(jié)合上述數(shù)學(xué)模型和給定的參數(shù)值,運(yùn)行COMSOL軟件進(jìn)行模擬,模擬總時(shí)長為600s,分別獲得LNAPL自由相的飽和度和壓力分布、溶解相的濃度分布以及非水相的相對(duì)滲透率分布情況.

2.1.1 自由相飽和度和溶解相濃度的分布規(guī)律 由圖2(a)可知,LNAPL的密度比水小且溶解度較低,大部分在水面以上聚集并側(cè)向運(yùn)移,形成了高的質(zhì)量分布峰值區(qū)域,孔隙中的水被LNAPL驅(qū)替飽和度在水面處最大.因此,如圖2(c)在水面附近溶于水相的LNAPL的濃度很低.同時(shí),LNAPL在重力的作用下克服毛細(xì)壓力,驅(qū)替孔隙中的水繼續(xù)向下遷移,其遷移速率小于側(cè)向遷移.在這個(gè)過程中,自由相LNAPL與水相充分接觸,溶解進(jìn)入水相,因此在屬于自由相的分布區(qū)域內(nèi),溶解相的濃度均很高,達(dá)到或者接近其在環(huán)境中的飽和溶解度.而根據(jù)圖2(b)、2(d)分析可知,隨著模擬時(shí)間的延長,污染物入滲鋒面出現(xiàn)的深度也逐漸下移,飽和度隨著深度的增加逐漸減小,溶解相鋒面出現(xiàn)的深度也逐漸下移,并且由于機(jī)械彌散作用,溶解相的最大遷移深度大于自由相.

圖2 自由相飽和度和溶解相濃度分布

圖3 自由相壓力和相對(duì)滲透率的分布

2.1.2 LNAPL壓力和相對(duì)滲透率的分布規(guī)律 LNAPL的壓力大小和相對(duì)滲透率與飽和度大小有關(guān),飽和度的減小會(huì)使得兩者的值減小.因此,壓力和相對(duì)滲透率的變化規(guī)律與飽和度的變化規(guī)律呈現(xiàn)一致性.由圖3(a)、3(c)分析可知,由于LNAPL在水面上形成了高的質(zhì)量分布峰值區(qū)域,因此,在水面附近LNAPL的壓力和相對(duì)滲透率值最大.同時(shí),LNAPL會(huì)在重力的作用下克服毛細(xì)壓力向下遷移,越靠近水面,孔隙中污染物占據(jù)的體積越多,壓力和相對(duì)滲透率值越大.而根據(jù)圖3(b)、3(d)分析可知,隨著模擬時(shí)間的延長,污染物入滲鋒面出現(xiàn)的深度也逐漸下移,飽和度隨著深度的增加逐漸減小,壓力和相對(duì)滲透率的值也逐漸減小.

2.1.3 模型驗(yàn)證 為了確保數(shù)值模型的適用性,將模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證,而毛細(xì)壓力—飽和度關(guān)系是描述水—油兩相流遷移的重要模型.因此,本文將土壤水分特征曲線的模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果如圖4所示.從圖中可以看出二者的擬合關(guān)系較好,驗(yàn)證了模擬結(jié)果的可靠性.

圖4 土壤水分特征曲線模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)擬合

圖5 短時(shí)間泄漏條件下自由相飽和度和溶解相濃度分布

圖6 存在低滲透鏡體時(shí)自由相飽和度和溶解相濃度的分布

2.2 污染物遷移情景預(yù)測(cè)

由于儲(chǔ)存不當(dāng)導(dǎo)致LNAPL泄漏到地下環(huán)境時(shí),會(huì)有不同的泄漏方式和場(chǎng)地介質(zhì)條件.通過模擬研究短時(shí)間泄漏條件下以及土體中存在低滲透夾層時(shí)LNAPL的遷移特征.

2.2.1 短時(shí)間泄漏情景預(yù)測(cè) 模擬的過程如下:模型初始呈飽和狀態(tài),污染物持續(xù)注入100s之后水相以相同的速度入滲,模擬時(shí)長為600s.不同時(shí)刻模擬結(jié)果如圖7所示.

由圖5(a)、5(c)可知,污染物持續(xù)注入的時(shí)間內(nèi),其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和前文描述一致.而根據(jù)圖5(b)、5(d)分析可知,在頂部污染源消失后,LNAPL在重力作用和水壓下繼續(xù)向下遷移,最大飽和度和濃度出現(xiàn)的深度也逐漸下移.在這個(gè)過程中由于質(zhì)量守恒定律,輸入到地下環(huán)境中的污染物總量保持不變,隨著遷移深度的增加,最大飽和度逐漸減小,污染范圍也逐漸增大.

2.2.2 低滲透鏡體情景預(yù)測(cè) 假設(shè)研究介質(zhì)(介質(zhì)相關(guān)參數(shù)如表1所示)中存在低滲透鏡體,透鏡體具體參數(shù)如表2所示.

表2 低滲透鏡體構(gòu)建條件

由圖6(a)、6(c)可知,在污染物鋒面未抵達(dá)低滲透鏡體時(shí),其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律如前文所示.根據(jù)圖6(b)、6(d)分析可知,當(dāng)LNAPL入滲鋒面達(dá)到介質(zhì)中低滲透鏡體時(shí),由于透鏡體內(nèi)的介質(zhì)孔隙較小,毛細(xì)壓力大,而此時(shí)透鏡體上聚集的自由相LNAPL較少,其重力不足以克服毛細(xì)壓力.因此自由相LNAPL停止垂向入滲,在透鏡體上方聚集,飽和度不斷增大,壓力也逐漸增大,引起側(cè)向水平運(yùn)動(dòng),在這一過程中,溶解相的垂向運(yùn)移也受阻,透鏡體內(nèi)濃度很低.而當(dāng)污染羽繞過透鏡體邊緣時(shí),重力大于毛細(xì)壓力,自由相和溶解相將繼續(xù)向下遷移.

2.3 參數(shù)敏感性分析

參數(shù)的不確定性會(huì)使得模擬結(jié)果產(chǎn)生誤差,目前分析參數(shù)敏感性的方法主要有兩種,分別是局部敏感性分析方法和全局性敏感性分析方法.前者具有操作簡便、快捷高效的優(yōu)點(diǎn).因此,本文采用局部敏感性分析的方法來分析S-P 模型參數(shù),LNAPL 的密度、動(dòng)力粘滯系數(shù)、溶解度以及介質(zhì)的線性吸附分配系數(shù)等參數(shù)對(duì)污染物運(yùn)移規(guī)律的影響,以初始值為基礎(chǔ),參數(shù)變幅設(shè)置為±30%進(jìn)行對(duì)比分析,具體參數(shù)設(shè)置值見表3,計(jì)算得到LNAPL 在多孔介質(zhì)中運(yùn)移600s后的質(zhì)量分布情況.

為了探究不同參數(shù)對(duì)輸出值的敏感程度,通過以下公式計(jì)算敏感指數(shù),絕對(duì)值越大,說明該參數(shù)敏感性越高.

式中:為敏感性指數(shù)(無量綱); Δ/為輸出值的變化率,將輸出值定為飽和度;Δ/為參數(shù)的變化率.

2.3.1 S-P模型參數(shù) S-P模型參數(shù)是兩相流遷移最基本也是最重要的參數(shù),本文通過調(diào)整縮放系數(shù)來探究其對(duì)非水相流體遷移的影響.計(jì)算結(jié)果如圖7(a)所示,不同參數(shù)條件下,各曲線基本完全重合,表明參數(shù)對(duì)飽和度的縱向分布影響不明顯,只是略微增大了污染物的遷移深度.而參數(shù)是S-P曲線的縮放系數(shù),相同飽和度下,越大毛細(xì)壓力越小,而毛細(xì)壓力是兩相流遷移的重要驅(qū)動(dòng)力之一,因此遷移深度會(huì)有所增大,符合一般規(guī)律.

表3 參數(shù)設(shè)置值

2.3.2 LNAPL的物理性質(zhì) 為了探究污染物自身性質(zhì)對(duì)遷移規(guī)律的影響,設(shè)置不同變幅的污染物密度和溶解度參數(shù)值進(jìn)行對(duì)比分析,計(jì)算結(jié)果如圖7(b)、7(c)所示.的增大使得污染物的上部質(zhì)量分布有所增大.密度主要是通過影響非水相流體的另一個(gè)驅(qū)動(dòng)力—重力來影響其遷移特征,LNAPL在重力的驅(qū)動(dòng)下向下遷移,密度越小,重力越小,其遷移速度越慢,上部質(zhì)量分布越多;模型呈飽和狀態(tài),為LNAPL的溶解提供了很好的環(huán)境條件,因此溶解度()的大小會(huì)對(duì)其質(zhì)量分布產(chǎn)生一定影響.結(jié)果顯示溶解度越大,溶解于水相的LNAPL越多,孔隙中自由相LNAPL的質(zhì)量分布減小.

2.3.3 質(zhì)量交換參數(shù) LNAPL的粘滯系數(shù)()主要是通過影響滲透系數(shù)而間接影響污染物遷移速度,不同粘滯系數(shù)值計(jì)算得到的LNAPL質(zhì)量分布情況如圖7(d)所示.對(duì)比分析可知,LNAPL粘滯系數(shù)減小,滲透系數(shù)隨之增大,遷移深度和遷移速度也明顯增大,上部的質(zhì)量分布減小;吸附分配系數(shù)d的大小,代表了土壤有機(jī)質(zhì)含量的多少,而有機(jī)質(zhì)含量越高,介質(zhì)吸附有機(jī)污染物的能力越強(qiáng),對(duì)污染物運(yùn)移的阻礙作用越強(qiáng).計(jì)算結(jié)果如圖7(e)所示,對(duì)比分析可知,分配系數(shù)增大會(huì)使得遷移深度和遷移速度略微降低,下部質(zhì)量分布減小.

2.3.4 不同參數(shù)的敏感性響應(yīng) 不同參數(shù)設(shè)置條件下,以污染物遷移距離為輸出值,導(dǎo)出結(jié)果如圖7(f)所示,由圖可知參數(shù)與遷移距離呈正相關(guān)關(guān)系;參數(shù)、d與遷移距離呈負(fù)相關(guān)關(guān)系.其中,參數(shù)對(duì)輸出結(jié)果的影響最為顯著,間接說明滲透系數(shù)是影響污染物遷移的關(guān)鍵因素.但是敏感指數(shù)的絕對(duì)值均較小,說明污染物遷移距離受參數(shù)影響產(chǎn)生的變化較小.

3 結(jié)論

3.1 在飽和低滲透介質(zhì)粉質(zhì)黏土中,LNAPL大部分漂浮在水面形成高的質(zhì)量分布峰值區(qū)域,同時(shí)由于地下水流速緩慢,自由相LNAPL主要在重力和毛細(xì)壓力的作用下縱向遷移,在該范圍內(nèi),溶解相達(dá)到或接近飽和溶解度,并且溶解相遷移深度大于自由相.

3.2 當(dāng)頂部污染源消失后,降水會(huì)使得非水相流體最大飽和度和濃度出現(xiàn)的深度逐漸下移; 多孔介質(zhì)中的低滲透鏡體會(huì)使LNAPL垂向運(yùn)移受阻,在其表面聚積并開始側(cè)向運(yùn)移,直到污染羽前緣繞過透鏡體邊緣時(shí),LNAPL重力克服毛細(xì)壓力向下運(yùn)動(dòng).

3.3 模型參數(shù)對(duì)于非水相流體的遷移特征都存在一定的影響,參數(shù)敏感性分析結(jié)果顯示粘滯系數(shù)是控制LNAPL縱向遷移速度及飽和度分布的關(guān)鍵參數(shù),也間接表面了滲透系數(shù)對(duì)于低滲透介質(zhì)中非水相流體遷移的重要性.

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The migration and transformation of light non-aqueous fluid in silty clay.

RUAN Dong-mei1,2, BIAN Jian-min1,2*, WANG Qian1,2, WU Juan-juan1,2, WANG Yu1,2, SUN Xiao-qin1,2

(1.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；2. College of New Energy and Environment institute, Jilin University, Changchun 130021, China)., 2021,41(4)：1815~1823

The LNAPL longitudinal migration transformation model was established by COMSOL software, and was solved with the finite element method. It was applied to predict the distribution of pollutants, meanwhile parameter sensitivity was performed with local analysis method. The research results showed that most of the LNAPL aggregated above the water surface and formed a high mass distribution peak area, and a small part overcame the capillary pressure and migrated downward. In the free phase migration range, the dissolved phase concentration reached or approached the saturated solubility. When the top pollution source disappeared, the precipitation gradually lowered the maximum saturation and the depth of its concentration occurrence. The local low permeability lens in the porous medium caused of the pollutants blocked which will be accumulated on its surface and formed a pollution pool. The sensitivity analysis results demonstrated that the permeability coefficient was a key parameter to control the longitudinal migration speed and saturation distribution of LNAPL.

porous media；light non-aqueous phase fluid；multiphase flow；numerical simulation；parameter sensitivity analysis

X523

A

1000-6923(2021)04-1815-09

阮冬梅(1997-),四川綿陽人,吉林大學(xué)碩士研究生,主要從事水環(huán)境與水生態(tài)研究.

2020-08-25

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFC1800400);國家自然科學(xué)基金青年基金資助項(xiàng)目(41807155);吉林省科技廳重點(diǎn)項(xiàng)目(20190303076SF)

* 責(zé)任作者, 教授, bianjianmin@126.com