李永帥，鄭毅，李嵐，李新爽，趙馨怡，潘慧，2，凌昊

（1 華東理工大學(xué)化工學(xué)院，上海 200237； 2 上海電力大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，上海 200090）

引 言

聚乙烯具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、耐低溫性強(qiáng)、電學(xué)性能優(yōu)異、加工性能好等優(yōu)點(diǎn)，是當(dāng)今主要的熱塑性樹(shù)脂材料，應(yīng)用范圍廣泛[1]。氣相法[2-3]是生產(chǎn)聚乙烯的主要工藝，但是該工藝存在一定的能量消耗，反應(yīng)過(guò)程中移熱能力有限，冷凝技術(shù)可以很好改善這一現(xiàn)象。冷凝技術(shù)[4-5]是將惰性液體隨氣相加入到反應(yīng)器中，液相迅速蒸發(fā)吸收大量反應(yīng)熱，同時(shí)并不影響流化床的穩(wěn)定性，提升了時(shí)空產(chǎn)率，受到了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。例如，陽(yáng)永榮課題組[6-10]深入研究了冷凝模式下反應(yīng)體系熱性能、固相顆粒過(guò)熱、床層溫度分布、反應(yīng)器穩(wěn)定性及動(dòng)態(tài)行為等內(nèi)容。目前，一般假設(shè)液相在FBR（fluidized bed reactor）進(jìn)料入口處便迅速蒸發(fā)，反應(yīng)器內(nèi)部為氣固兩相流，這一假設(shè)與實(shí)際工業(yè)情況存在一定差異。Pan 等[11]提出了液相蒸發(fā)模型組并與CFD（computational fluid dynamics）模型耦合，研究了液相在FBR 內(nèi)部蒸發(fā)對(duì)于流體流動(dòng)和行為的影響，模擬結(jié)果表明，液相蒸發(fā)會(huì)使流化床內(nèi)的流體流型由羽流流型轉(zhuǎn)化為旋轉(zhuǎn)流型。升力是顆粒周?chē)粚?duì)稱流動(dòng)和/或顆粒本身旋轉(zhuǎn)而形成垂直于其相對(duì)運(yùn)動(dòng)方向的橫向力[12-13]，因此流體變?yōu)樾D(zhuǎn)流型使升力對(duì)于多相流的動(dòng)力學(xué)行為和相分布特性的影響不可忽略。

相間力一般包括曳力、升力、壁面潤(rùn)滑力、虛擬質(zhì)量力和Basset 力。相間力構(gòu)建了相間的力學(xué)平衡，確定了沿流動(dòng)通道的相分布模式，在多相流建模中起著至關(guān)重要的作用。毛在砂[14]介紹了曳力、升力、虛擬質(zhì)量力和Basset 力的數(shù)學(xué)模型和應(yīng)用范圍，建議一般情況下虛擬質(zhì)量力和Basset 力較小可以不用考慮。Wang 等[15]更為深入地探究了流體在三個(gè)Reynolds 數(shù)條件下不同曳力、升力和壁面潤(rùn)滑力模型造成的影響和差異，計(jì)算結(jié)果確定了在不同Reynolds 數(shù)下各相間力的最優(yōu)化模型。Yao 等[16]通過(guò)模擬驗(yàn)證了Syamlal-O’Brien 和Gidaspow 等4 個(gè)曳力模型對(duì)于多分散聚合FBRs 的氣固相流動(dòng)有顯著影響，研究中忽略了升力模型的影響。Hibiki等[17]詳細(xì)總結(jié)了升力模型的現(xiàn)狀、升力系數(shù)模型的發(fā)展，對(duì)單粒子系統(tǒng)和多粒子系統(tǒng)的升力進(jìn)行了討論，總結(jié)了不同升力模型適用的條件和范圍，提供了豐富的理論依據(jù)。Zhang 等[18]應(yīng)用CFD-PBM（population balance model）研究了相間力對(duì)氣泡柱的模擬影響，結(jié)果表明升力對(duì)徑向氣體滯留量、局部氣體滯留量、軸向液速、整體氣泡尺寸分布和整體Sauter 平均直徑均有顯著影響，考慮升力可以明顯提高模擬結(jié)果的精度。目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)于相間力的研究主要集中在兩相流體系中，關(guān)于升力的研究也多局限于管道流動(dòng)或小型反應(yīng)器中[18-22]，尚未有關(guān)于三相流聚乙烯FBR中升力模型的研究。

在持液聚乙烯流化床反應(yīng)器中，液體引入后，在反應(yīng)放熱的影響下，液相蒸發(fā)，從而對(duì)流化床中的流體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，使流體流型由羽流流型轉(zhuǎn)化為旋轉(zhuǎn)流型，而升力是顆粒周?chē)粚?duì)稱流動(dòng)和/或顆粒本身旋轉(zhuǎn)而形成垂直于其相對(duì)運(yùn)動(dòng)方向的橫向力，因此流體變?yōu)樾D(zhuǎn)流型使升力對(duì)于持液的聚乙烯反應(yīng)器的流體流動(dòng)行為和相分布特性的影響不可忽略。因此，本文以冷凝模式下液體引入的聚乙烯流化床反應(yīng)器為研究對(duì)象，提出了一個(gè)耦合顆粒動(dòng)力學(xué)理論、液相蒸發(fā)，聚合反應(yīng)和相間傳熱的三相歐拉流體CFD 模型來(lái)描述反應(yīng)器中氣-液-固三相流流體流動(dòng)。同時(shí)，在三相CFD 耦合模型中，氣-固相間的升力分別采用三種不同經(jīng)典的升力模型：Saffman-Mei 模 型、Legendre-Magnaudet 模 型 和Moraga 模型，以此探究升力模型對(duì)反應(yīng)器中氣-液-固三相流場(chǎng)流動(dòng)行為的影響，為持液聚乙烯流化床反應(yīng)器的設(shè)計(jì)與優(yōu)化提供指導(dǎo)。

1 數(shù)學(xué)模型

1.1 歐拉三流體模型

根據(jù)模擬所設(shè)置的反應(yīng)器尺寸以及由于冷凝模式下反應(yīng)器內(nèi)部的三相流體系的復(fù)雜性，研究中采用的是CFD 歐拉三相流體模型，氣、液、固三相均被看成相互滲透的連續(xù)性流體。

連續(xù)性方程：

動(dòng)量方程中的氣液相間、氣固相間、固液相間采用不同的曳力模型計(jì)算，氣、固相動(dòng)量方程中的Flift為升力，液相在反應(yīng)器內(nèi)含量較低，為了更加明確地對(duì)比升力模型的影響，暫不考慮氣液相、液固相之間的升力影響。

氣液相之間的曳力模型為Schiller and Naumann 模型[23]，氣固相之間的曳力模型為Gidaspow 模型[24]，液固相之間的曳力模型為Morsi and Alexander 模型[25]。

能量方程：

氣相

1.2 升力模型

在本次研究中，只考慮氣固相之間的升力模型的影響，忽略了氣液、液固之間的升力。在氣固相之間作用在氣相上的升力公式為：

式中，Clift是升力系數(shù)，由不同的升力模型決定。Saffman[31]將升力系數(shù)定義為顆粒Reynolds 數(shù)Rep和渦Reynolds 數(shù)Rew的函數(shù)，之后Mei 等[32]在此基礎(chǔ)上將應(yīng)用范圍進(jìn)一步擴(kuò)大得到了Saffman-Mei 模型。在Legendre-Magnaudet 模型[33]中考慮了由流體界面處的流體摩擦/應(yīng)力而引起的顆粒周?chē)鲃?dòng)與流體顆粒內(nèi)部再循環(huán)流動(dòng)之間的動(dòng)量傳遞，其中C2lift在低Reynolds 數(shù)和高Reynolds 數(shù)時(shí)取值不同。Moraga模型[34]是將粒子和粒子尾流引起的渦流相互引起的升力和空氣動(dòng)力引起的升力相結(jié)合，其升力系數(shù)也是由Rep和Rew表示。

Saffman-Mei模型：

1.3 聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

在聚合反應(yīng)中，鏈增長(zhǎng)的基元反應(yīng)速率遠(yuǎn)大于其他基元反應(yīng)，是聚合反應(yīng)放熱的主要貢獻(xiàn)部分。因此在大多數(shù)研究中將聚合反應(yīng)模型簡(jiǎn)化為只考慮鏈增長(zhǎng)反應(yīng)和催化劑失活基元反應(yīng)[11]。

鏈增長(zhǎng)反應(yīng)：

1.4 液相蒸發(fā)模型

根據(jù)Pan 等[11]提出的液相蒸發(fā)模型，主要的方程如下：

氣液相間的傳熱模型

在該模型中，只考慮液滴蒸發(fā)引起的液滴粒徑的變化，忽略液滴聚并和破碎造成的影響，同時(shí)，為了簡(jiǎn)化模型，進(jìn)入反應(yīng)器的液滴由單一的平均粒徑表示，液滴粒徑為8×10-5m。

2 模擬條件和模擬方法

本文采用二維FBR 進(jìn)行模擬，具體的幾何尺寸見(jiàn)圖1。流化床直徑5 m，高度13.8 m，初始時(shí)刻顆粒以體積分?jǐn)?shù)為0.5 在床層底部堆積，堆積高度為3.5 m。FBR 的網(wǎng)格劃分和產(chǎn)生采用軟件GAMBIT 2.3.16，選用四邊形結(jié)構(gòu)規(guī)整網(wǎng)格，網(wǎng)格尺寸為2.5 cm×1.25 cm，綜合考慮計(jì)算精度和計(jì)算時(shí)間確定本文網(wǎng)格數(shù)為220800 個(gè)。FBR 中氣、液、固相的性質(zhì)、相關(guān)工業(yè)操作條件以及網(wǎng)格無(wú)關(guān)性檢驗(yàn)在之前的工作[11]中敘述過(guò)，本文仍使用此前的參數(shù)值，具體見(jiàn)表1。文中CFD 耦合模型所有的方程組采用軟件FLUENT 在雙精度模式下求解，由外部自定義函數(shù)將液相蒸發(fā)相關(guān)源相、傳熱模型和聚合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)耦合進(jìn)模型中。液相體積分?jǐn)?shù)在反應(yīng)器入口指定，入口設(shè)置為氣液相的速度入口，出口設(shè)置為壓力出口。湍流模型為RNGk-ε模型，速度與壓力耦合采用Phase Coupled SIMPLE 算法。氣液相壁面設(shè)置無(wú)滑移，固相設(shè)置為部分滑移，鏡面反彈系數(shù)設(shè)置為0.001?？刂品匠探M的時(shí)間離散化均采用二階迎風(fēng)格式，模擬時(shí)間步長(zhǎng)為0.001 s。具體的模型參數(shù)設(shè)置見(jiàn)表2。

表1 氣、液、固三相的性質(zhì)及工業(yè)操作條件Table 1 Physical properties of three phases and operation conditions from industrial data

表2 模型參數(shù)Table 2 Numerical parameters

圖1 聚乙烯工業(yè)流化床反應(yīng)器示意圖Fig.1 Geometries of the simulated fluidized bed reactor

3 結(jié)果與討論

3.1 床層壓降

流化床的床層壓降是其設(shè)計(jì)放大過(guò)程中的重要參數(shù)，受床層內(nèi)的各相的體積占比影響。多相流體系中，氣相對(duì)于床層壓降的貢獻(xiàn)很小，一般可以忽略。因此，氣-液-固三相流化床的床層壓降可以用式（53）描述：

根據(jù)壓降公式計(jì)算出床層壓降為19238 Pa。圖2 是根據(jù)理論方程和數(shù)值模擬得到的壓降值。床層中顆粒的劇烈運(yùn)動(dòng)會(huì)使壓降在一定范圍內(nèi)波動(dòng)。Legendre-Magnaudet 模型在流化初始階段顆粒回混現(xiàn)象明顯，流化趨于穩(wěn)定后顆粒運(yùn)動(dòng)穩(wěn)定，因此其前期壓降的波動(dòng)情況較為明顯。Saffman-Mei、Legendre-Magnaudet 和Moraga 模型各時(shí)刻（40～70 s）的床層壓降平均值分別為：19293、19192 和19113 Pa，三種升力模型都很好地描述了床層的壓降情況，驗(yàn)證了模型的有效性。Moraga 模型的時(shí)均壓降值較低，Saffman-Mei 和Legendre-Magnaudet 模型的時(shí)均壓降值與經(jīng)典三相壓降公式所得值相差不大，其中Legendre-Magnaudet 模型預(yù)測(cè)床層壓降最為準(zhǔn)確。

圖2 FBR中流化過(guò)程的床層壓降Fig.2 The pressure drop with the fluidization proceeding in the FBR

3.2 流化過(guò)程

圖3 是固相顆粒粒徑為5×10-4m 在三種不同升力模型下固相顆粒體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的變化。從圖中可以看出，隨著不斷進(jìn)料的流體作用，推動(dòng)了床層膨脹上升，促進(jìn)了床層的均勻流化。隨著流化的進(jìn)行，在40 s時(shí)，各升力模型的床層高度基本都維持在同一高度不再改變，同時(shí)結(jié)合床層壓降的分布可以認(rèn)為各模型流化過(guò)程在40 s 后達(dá)到了穩(wěn)態(tài)，此后相關(guān)變量不再發(fā)生改變。在流化起始階段，床層內(nèi)便生成了大量密集的氣泡，在升力的作用下氣泡向壁面移動(dòng)使壁面附近固相顆粒分率逐漸降低，同時(shí)底部不斷地進(jìn)氣使床層持續(xù)膨脹并向上涌動(dòng)，促進(jìn)床層顆粒流化?？梢园l(fā)現(xiàn)三種模型在相同時(shí)刻的床層平均高度基本一致，達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)，床層平均高度均為12 m，說(shuō)明升力作為橫向力并沒(méi)有影響床層的縱向膨脹涌動(dòng)。

圖3 不同升力模型流化過(guò)程Fig.3 Fluidization process of different lift models

升力會(huì)傾向于將較大的氣泡推向中心區(qū)域，將較小的氣泡推向壁面區(qū)域。從圖中觀察三種升力模型，可以發(fā)現(xiàn)流化的初始階段（3～10 s）由于升力的影響造成了小氣泡攜帶顆粒橫向移動(dòng)加劇，而床層底部進(jìn)氣推動(dòng)床層向上移動(dòng)，同時(shí)顆粒在壁面可以自由滑移，因此固相顆粒沿壁面上升流化更為明顯。其中，Saffman-Mei 模型和Moraga 模型顆粒有明顯的沿壁面上升的現(xiàn)象。部分氣泡在流化過(guò)程中不斷增大，形成的較大氣泡在升力的作用下向中心運(yùn)動(dòng)，在移動(dòng)過(guò)程中除受升力作用還有豎直方向曳力，液相組分的蒸發(fā)也促使氣泡以旋渦方式流動(dòng)的現(xiàn)象更為明顯，其余較小氣泡攜帶著流化的固相顆粒繼續(xù)沿壁面向上移動(dòng)至床層界面處，之后顆粒在氣泡尾跡的影響下上升到高處并回落。在升力和壁面潤(rùn)滑力的作用下，沿著床層中心線左右兩邊徑向方向床層的空隙率一般呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。觀察流化過(guò)程的后期20、30、40 s的云層圖像可以發(fā)現(xiàn)，由于升力的影響，流化的床層中含有大量旋渦狀的氣泡分布在近壁面處，而壁面處的固相顆粒體積分?jǐn)?shù)依然很大。在流化過(guò)程中，由于氣泡旋渦態(tài)的運(yùn)動(dòng)，使床層在流化過(guò)程中出現(xiàn)回流以及部分位置固相顆粒聚集的現(xiàn)象，影響了床層整體均勻流化。

在0～5 s時(shí)流化處于初始階段，流化現(xiàn)象并不明顯，床層顆粒高度變化較小，為了更為清楚地觀察三種升力模型對(duì)于固相顆粒流化過(guò)程的影響，如圖4 為選用6～10 s 作為研究時(shí)間段，3.5 m 床層下不同升力模型下固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布情況。由圖中可以看到，Saffman-Mei模型在壁面處及整體床層中的固相體積分?jǐn)?shù)較小，在徑向中心處固相顆粒聚集明顯，在中心處兩側(cè)擁有較大的空隙率，說(shuō)明生成較大的氣泡在中心處聚集并推動(dòng)床層向上膨脹；Legendre-Magnaudet 模型和Moraga 模型在壁面處的固相體積分?jǐn)?shù)相近，但Legendre-Magnaudet 模型床層整體顆粒分布更為均勻且中心處顆粒體積分?jǐn)?shù)明顯高于其他兩種模型，結(jié)合圖3 可以看到床層中心位置回混嚴(yán)重；Moraga 模型固相顆粒體積分?jǐn)?shù)波動(dòng)較大，顆粒運(yùn)動(dòng)劇烈，壁面處顆粒體積分?jǐn)?shù)大，顆粒集聚明顯，同時(shí)右側(cè)近壁面處空隙率較大，體積分?jǐn)?shù)梯度大。

圖4 流化過(guò)程中固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.4 Radial distribution of solid phase volume fraction in the fluidization process

結(jié)合圖3和圖4，可以發(fā)現(xiàn)在流化過(guò)程中升力模型對(duì)于固相顆粒流化影響明顯，Saffman-Mei 模型下，顆粒沿壁面上升明顯，顆粒在床層上方和中心處聚集，形成氣泡較小且均勻；Legendre-Magnaudet模型下顆粒的回混現(xiàn)象嚴(yán)重，中心處顆粒聚集明顯，會(huì)使得反應(yīng)器前期壓降變化波動(dòng)大；而Moraga模型會(huì)促使顆粒橫向運(yùn)動(dòng)加大，促進(jìn)顆粒向壁面處聚集，在近壁面處形成較大空隙率。

圖5 和圖6 是三種不同粒徑固相顆粒在Saffman-Mei 模型下的流態(tài)化過(guò)程和固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布（3.5 m床層高度下）。起始流化階段，小粒徑顆粒體積小，被進(jìn)口處的氣液相推動(dòng)向上膨脹，生成較大氣泡，氣泡主要在床層中心區(qū)域運(yùn)動(dòng)并造成回混，因而此區(qū)域固相體積分?jǐn)?shù)迅速降低。由于顆粒粒徑較小部分區(qū)域氣泡中固相體積分?jǐn)?shù)幾乎為零，整體體積分?jǐn)?shù)較小，且短時(shí)間內(nèi)便流化均勻。顆粒粒徑較大的縱向膨脹較慢，在升力的影響下壁面附近產(chǎn)生了更為明顯的固相顆粒聚集現(xiàn)象，近壁面處有著較大的體積含量梯度；同時(shí)，床層下部整體體積分?jǐn)?shù)較大，且顆粒體積分?jǐn)?shù)波動(dòng)和振幅較小，內(nèi)部生成的氣泡較小。

圖5 不同粒徑固相顆粒在Saffman-Mei模型下的流化過(guò)程Fig.5 Fluidization process of different particle sizes in Saffman-Mei model

圖6 不同粒徑顆粒在Saffman-Mei模型下流化過(guò)程中固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.6 Radial distribution of solid phase volume fraction in Saffman-Mei model fluidization process for different particle sizes

3.3 固相體積分?jǐn)?shù)分布

根據(jù)前面流化過(guò)程確定40 s 后床層達(dá)到了穩(wěn)態(tài)，可以認(rèn)為相關(guān)變量不再改變，因此選用40～70 s做時(shí)均化處理。

從圖7 可以看到在流化穩(wěn)定后，床層平均高度基本穩(wěn)定在了12 m，在不同高度下顆粒運(yùn)動(dòng)存在一定區(qū)別，因此分別研究了床層高度在0～3.5 m、3.5～8.0 m、8.0～12.0 m 以及0～12.0 m 下的時(shí)均化的固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布情況，結(jié)果見(jiàn)圖8。

圖7 固相體積分?jǐn)?shù)軸向分布Fig.7 Axial distribution of solid volume fraction

在床層高度0～3.5 m 的情況下，三種模型固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布相似，Legendre-Magnaudet 模型的軸向體積分?jǐn)?shù)略微大于其他兩種模型，同時(shí)在中心處顆粒聚集明顯，在近壁面處的體積分?jǐn)?shù)梯度較小，振幅較大，說(shuō)明在區(qū)域內(nèi)中心附近產(chǎn)生了較大的氣泡，顆粒在此高度下發(fā)生回流。在床層高度3.5～8.0 m 的 情 況 下，Legendre-Magnaudet 模 型 和Moraga 模型徑向分布較為一致，體積分?jǐn)?shù)波動(dòng)多但振幅較小，沒(méi)有較大的空隙率梯度，說(shuō)明這兩種模型在此區(qū)域內(nèi)的顆粒運(yùn)動(dòng)均勻，產(chǎn)生的氣泡較小，而Saffman-Mei 模型在床層左側(cè)存在較大的空隙率梯度且體積分?jǐn)?shù)低于另外兩種模型，說(shuō)明在此區(qū)域內(nèi)的顆粒運(yùn)動(dòng)較為劇烈，左側(cè)存在較多較大氣泡。當(dāng)床層高度為8.0～12.0 m 時(shí)，Saffman-Mei 模型的徑向體積分?jǐn)?shù)較為平緩且軸向體積分?jǐn)?shù)高于另外兩種模型，顆粒運(yùn)動(dòng)較為均勻，顆粒在此高度范圍內(nèi)聚集現(xiàn)象強(qiáng)；而Moraga 模型徑向體積分?jǐn)?shù)波動(dòng)較多，振幅較大，在此高度下產(chǎn)生了許多較大的氣泡。

由圖7 和圖8(d) 可以發(fā)現(xiàn)，不同模型對(duì)顆粒軸向分布和運(yùn)動(dòng)狀況影響不同，但三種模型的固相顆粒均呈現(xiàn)了在中心處與壁面處聚集的現(xiàn)象。Saffman-Mei模型固相在床層中、高部分聚集并且運(yùn)動(dòng)明顯，在近壁面處易于產(chǎn)生較多較大的氣泡；Moraga 模型在不同高度處的近壁面處都表現(xiàn)出了較大的固相體積分?jǐn)?shù)梯度，易于使壁面處發(fā)生較為強(qiáng)烈的固相顆粒聚集，內(nèi)部體積分?jǐn)?shù)波動(dòng)幅度較大，床層內(nèi)部也存在較多的大氣泡影響固相顆粒的分布。Legendre-Magnaudet 模型對(duì)于固相顆粒的運(yùn)動(dòng)影響較為均勻，不論在近壁面處還是床層內(nèi)部固相的體積分?jǐn)?shù)分布波動(dòng)都較小，結(jié)合壓強(qiáng)分布，說(shuō)明在Legendre-Magnaudet 模型下流化穩(wěn)定后，床層內(nèi)部將產(chǎn)生較小且均勻的氣泡。

圖8 固相體積分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.8 Radial distribution of solid volume fraction

3.4 液相蒸發(fā)速率

反應(yīng)器內(nèi)部是氣-液-固三相流流體流動(dòng)，在床層內(nèi)存在液相的蒸發(fā)，需要考察不同升力模型對(duì)于液相蒸發(fā)的影響。從圖9中可以看到，在流化初期，液相的蒸發(fā)速率為零，這是因?yàn)榍捌诖矊訙囟鹊陀谝合嗟恼舭l(fā)溫度333 K。隨著流化進(jìn)行，床層溫度升高，液相開(kāi)始蒸發(fā)并逐漸加快。Saffman-Mei模型和Moraga 模型蒸發(fā)速率幾乎相同并高于Legendre-Magnaudet 模型，隨著模擬的進(jìn)行，速率差距不斷增大。

圖9 FBRs中液相蒸發(fā)速率Fig.9 Evaporation rate of liquid phase in FBRs

3.5 固相顆粒溫度分布

在FBR 中發(fā)生了聚合反應(yīng)放熱，應(yīng)當(dāng)記錄床層的溫度分布情況。由于進(jìn)料的氣液相溫度為328 K，與流化穩(wěn)定的床層內(nèi)部存在較大的溫差，因此在進(jìn)口處具有明顯的梯度，而床層的中、高部分溫度幾乎趨于一致，因此本文研究了不同時(shí)均條件床層高度為0～3.5 m區(qū)域內(nèi)的溫度分布情況。

圖10 是三種升力模型在不同時(shí)刻的固相顆粒徑向溫度分布情況。乙烯的聚合反應(yīng)是發(fā)生在固體顆粒表面的強(qiáng)放熱反應(yīng)，高濃度的固體顆粒代表著更高的熱量在此集聚，而液相蒸發(fā)會(huì)吸收大量熱量，更高的空隙率也會(huì)更快地進(jìn)行傳熱。由于固相顆粒在壁面處聚集，進(jìn)入反應(yīng)器的氣液相主要在床層中心附近與固相反應(yīng)換熱，三種模型在穩(wěn)定后時(shí)均化時(shí)間內(nèi)徑向溫度分布相似，均表現(xiàn)出了中心附近溫度較低，壁面溫度高。其中Saffman-Mei 模型的溫度略微低于其他兩種模型，壁面處存在較大溫度梯度，結(jié)合固相體積分?jǐn)?shù)可以發(fā)現(xiàn)這是由于Saffman-Mei模型下顆粒向床層中、高處及壁面運(yùn)動(dòng)而造成的影響。在40～50 s 時(shí)間內(nèi)，Legendre-Magnaudet 模型徑向溫度分布為明顯的“V”字形分布，此后的51～60 s 與61～70 s 中該模型的最低處溫度分布也在中心處附近，軸向兩側(cè)溫度分布也相對(duì)對(duì)稱，證明氣液相集中在中心處與固相換熱，顆粒流化穩(wěn)定主要在壁面處集聚。由圖10(a)、(b)可以發(fā)現(xiàn)Moraga 模型最低處溫度偏移中心，床層兩側(cè)溫度分布不對(duì)稱，說(shuō)明顆粒及氣泡運(yùn)動(dòng)劇烈，導(dǎo)致氣液相不同時(shí)刻在不同位置與固相顆粒反應(yīng)換熱，低溫區(qū)域范圍較寬，氣液相與固相換熱范圍大，顆粒流化較好，隨著流化的持續(xù)進(jìn)行該模型的徑向溫度分布趨于穩(wěn)定，低溫范圍集中。

圖10 FBR中固相顆粒徑向溫度分布Fig.10 Radial temperature distribution of solid phase particles in FBR

4 結(jié) 論

在聚乙烯流化床反應(yīng)器中，考慮了液相在床層內(nèi)蒸發(fā)對(duì)于流型的影響，探究了氣固相之間分別應(yīng)用Saffman-Mei 模 型、Legendre-Magnaudet 模 型 和Moraga 模型對(duì)于FBR 中三相流動(dòng)力學(xué)行為和相分布特性的影響，主要結(jié)論如下。

（1）三個(gè)模型都可以很好地預(yù)測(cè)床層壓降，Saffman-Mei 模型和Legendre-Magnaudet 模型預(yù)測(cè)床層壓降值與經(jīng)典壓降公式計(jì)算結(jié)果相近，其中Legendre-Magnaudet模型預(yù)測(cè)值最為準(zhǔn)確。

（2）不同粒徑的固相顆粒在升力影響下流化過(guò)程存在一定差別，小粒徑模型易于產(chǎn)生較大氣泡在床層中心區(qū)域運(yùn)動(dòng)造成回混，粒徑越大顆粒在壁面處的聚集情況更為明顯。

（3）不同的升力模型對(duì)于流化穩(wěn)定后的床層高度、床層平均溫度沒(méi)有顯著影響，在固相顆粒的徑向分布和床層內(nèi)部溫度分布存在差異。Saffman-Mei 模型在床層中、高部分運(yùn)動(dòng)差異較大，床層底部溫度較低；Moraga 模型易產(chǎn)生較大氣泡帶動(dòng)顆粒運(yùn)動(dòng)劇烈；Legendre-Magnaudet 模型初始流化過(guò)程中存在較強(qiáng)回混，前期壓降變化劇烈，但整體運(yùn)動(dòng)均勻，具有良好的穩(wěn)定性。

（4）升力模型對(duì)于FBR 內(nèi)液相蒸發(fā)存在影響。Saffman-Mei 和Moraga 模型蒸發(fā)速率幾乎相同并高于Legendre-Magnaudet 模 型，Legendre-Magnaudet模型反應(yīng)器內(nèi)部液相蒸發(fā)分布較為均勻。

符 號(hào) 說(shuō) 明

Clift——升力系數(shù)

ds,dl——分別為顆粒、液滴的直徑，m

e——恢復(fù)系數(shù)

Flift——?dú)夤滔嚅g升力，kg·m2·s-1

g——重力加速度，m·s-2

ΔH——聚合反應(yīng)熱，kJ·mol-1

ΔHvap——異戊烷的汽化潛熱，J·kg-1

hg,hs,hl——分別為氣相、固相、液相的比焓，kJ·kg-1·K-1

I——單位矩陣

I2D——偏應(yīng)力張量的第二不變量

Klg,Ksg,Kls——分別為氣液相間、氣固相間、液固相間的作用力，kg·m2·s-1

kd,kd0——分別為催化劑失活反應(yīng)速率、失活反應(yīng)速率常數(shù)，s-1

kp,kp0——分別為反應(yīng)速率、反應(yīng)速率常數(shù)，m3·mol-1·s-1

m?lg,m?gs——分別為液氣、氣固相間的傳質(zhì)速率

Nus,Nu*——分別為固相、液相蒸發(fā)Nusselt數(shù)

Ps——固相壓強(qiáng)，Pa

Pr——液相Prandtl數(shù)

Qgs,Qgl——分別為氣固相間、氣液相間的熱交換量，W·s-1·m-3

qg,qs——分別為氣相、固相的熱交換密度，W·m-2

Rd——液滴蒸發(fā)率，kg·s-1

Rp——聚合速率，mol·m-3·s-1

Re——Reynolds數(shù)

Tamb,Tg,Ts,Tl——分別為環(huán)境、氣相、固相、液相的溫度，K

vg,vs,vl——分別為氣相、固相、液相的速度，m·s-1

αg,αs,αl——分別為氣相、固相、液相的體積分?jǐn)?shù)

μg——?dú)庀囵ざ?，Pa·s

μs——固相的剪切黏度，Pa·s

μs,col——固相的碰撞黏度，Pa·s

μs,kin,μs,fr——分別為固相的運(yùn)動(dòng)黏度、摩擦黏度，Pa·s

Θs——顆粒溫度，m2·s-2

γs——能量的碰撞耗散，m2·s-2

τg,τs——分別為氣相、固相的剪切應(yīng)力，N·m-2

ρg,ρs,ρl——分別為氣相、固相、液相的密度，kg·m-3

λs——固相體積黏度，Pa·s

下角標(biāo)

g——?dú)庀?/p>

l——液相

s——固相