文/謝汶級 袁 波 周顯明

某核燃料在生產(chǎn)過程中會產(chǎn)生不合格品，其中主要為尺寸、含量不滿足要求?；厥詹缓细衿分械拟櫾貙档脱兄瞥杀?、節(jié)約燃料資源、減少環(huán)境污染和促進核能可持續(xù)發(fā)展均有重要意義。含雜鈾溶液的萃取、凈化在國際上均是不合格品中鈾回收工藝的關(guān)鍵步驟，其工藝收率通?！?8%，且經(jīng)萃取凈化處理后的產(chǎn)品應(yīng)滿足《核級硝酸鈾酰溶液或結(jié)晶體規(guī)范》（ASTM C788-2021）的要求。我國已開展了以多級逆流萃取法進行含雜鈾溶液萃取凈化工程化的技術(shù)研究。目前，研發(fā)工作處于工程化技術(shù)攻關(guān)階段，雖然已經(jīng)完成了混合澄清萃取設(shè)備的安裝與調(diào)試，但其中萃取凈化工藝收率始終低于80%，遠低于國際先進水平（≥98%），這限制了整個鈾回收工藝收率，是亟須突破的技術(shù)瓶頸。先進的質(zhì)量管理方法是提高生產(chǎn)效率與質(zhì)量的重要工具，典型的如由美國質(zhì)量管理專家休哈特博士提出的計劃—實施—檢查—處理（PDCA）循環(huán)法[1]。研發(fā)團隊在技術(shù)攻關(guān)之際，引入PDCA 循環(huán)法等質(zhì)量管理方法，對工藝研發(fā)過程進行了全面的質(zhì)量管理，充分發(fā)揮了專業(yè)技術(shù)和科學(xué)管理方法在技術(shù)攻關(guān)中的作用，有效提高了萃取凈化工藝收率。本文針對多級逆流萃取法對含雜鈾溶液進行萃取凈化工程化技術(shù)攻關(guān)，并展開標(biāo)準(zhǔn)化研究。

一、雜鈾萃取法凈化鈾工藝介紹與現(xiàn)狀分析

1. 工藝流程介紹

雜鈾萃取凈化工藝是鈾回收過程中的關(guān)鍵。為了更加清晰地掌握現(xiàn)狀，研究人員首先根據(jù)各工藝環(huán)節(jié)的特點，將整個萃取凈化工藝劃分為萃取原液配制單元、萃取單元與反萃取單元這3 個單元。具體流程為：首先含雜鈾溶液在萃取原液配制單元調(diào)節(jié)酸度，將鈾濃度調(diào)至適宜狀態(tài)；然后轉(zhuǎn)入萃取單元，將鈾萃取至有機相，雜質(zhì)進入水相，完成分離；最后轉(zhuǎn)入反萃取單元，將萃取至有機相的鈾元素反萃取至水相，進而完成含雜鈾溶液的萃取凈化工作。因此，萃取凈化工藝收率可以表示為萃取單元收率與反萃取單元收率的乘積，即萃取凈化工藝收率（%）＝萃取單元收率×反萃取單元收率×100%。

2. 工藝現(xiàn)狀分析

在技術(shù)攻關(guān)前，萃取法凈化鈾在實驗室的收率均≥99%，但同樣的工藝參數(shù)（萃取相比1∶1，萃取溫度30 ℃；反萃取相比1∶1，反萃取溫度30 ℃）用于萃取凈化工程化裝置收率結(jié)果如表1 所示。表1顯示，技術(shù)攻關(guān)前5 批次鈾萃取實驗的萃取單元收率均穩(wěn)定在99.6%（含）以上，表明萃取單元系統(tǒng)穩(wěn)定，且技術(shù)目前在國際上已處于較高的水平，提升空間十分有限。而反萃取單元收率均低于80%，這表明反萃取單元收率低是導(dǎo)致萃取凈化工藝收率低的直接原因，也是整個萃取凈化工藝的問題癥結(jié)所在。

表1 技術(shù)攻關(guān)前5 批次鈾萃取凈化工藝結(jié)果統(tǒng)計%

二、萃取法凈化鈾收率低的原因分析

針對反萃取單元收率低這一導(dǎo)致萃取凈化工藝收率低的問題癥結(jié)，本研究采用頭腦風(fēng)暴法與“5M1E”分析法從人、機、料、法、環(huán)、測6 個方面分析了影響鈾反萃取過程的各種因素，確認(rèn)了可能導(dǎo)致反萃取單元收率低的13 個末端因素，并繪制了魚骨圖[2—4]（見圖1）。本文結(jié)合實際情況，并按照質(zhì)量管理思路科學(xué)論證，排除了“人、料、測、環(huán)”等4 個方面因素，將原因鎖定在了設(shè)備與工藝方法兩大問題上。為了進一步找到設(shè)備問題與工藝方法中的哪些因素是造成萃取凈化工藝中反萃取單元收率低的真正原因，本研究對“機”與“法”的末端因素按照質(zhì)量管理方法進行了逐一研究，最終確認(rèn)了“反萃取相比不佳”“反萃取溫度太低”與“反萃取槽部分相界面調(diào)節(jié)桿磨損”這3個因素是導(dǎo)致反萃取單元收率低的真正原因，具體確認(rèn)過程如下。

圖1 鈾反萃取單元收率低原因分析魚骨圖

1. 反萃取相比不佳

反萃取相比不佳對反萃取單元收率的影響采用實驗方式驗證，實驗設(shè)置了3 組不同反萃取相比（有機相/水相，用O/A 表示）進行萃取與反萃取實驗。實驗結(jié)果表明，O/A 從1.0∶1 分別增加至1.1∶1 與1.2∶1 時，反萃取單元收率分別從72.12%增加至80.27%與95.88%，從不滿足技術(shù)要求到滿足技術(shù)要求。因此，O/A 不佳是造成反萃取單元收率低的主要原因之一。

2. 反萃取溫度太低

工程化裝置的反萃取溫度與實驗室反萃取溫度均采用恒溫水浴控制，控制精度均在±0.5 ℃范圍內(nèi)，且數(shù)值相同。本研究采用實驗方式，以進一步驗證反萃取溫度太低對反萃取單元收率的影響，實驗設(shè)置了3 組不同反萃取溫度進行萃取與反萃取實驗。實驗結(jié)果表明，反萃取溫度從30 ℃分別增加至35 ℃與40 ℃時，反萃取單元收率分別從80.27%增加至85.65%與91.31%，這可能是工程化裝置與實驗室處理量的不同導(dǎo)致所需反萃取溫度不同。因此，反萃取溫度太低導(dǎo)致反萃取傳質(zhì)效率低，也是造成鈾反萃取單元收率低的主要原因之一。

3. 反萃取槽部分相界面調(diào)節(jié)桿磨損

界面調(diào)節(jié)桿磨損會導(dǎo)致反萃取槽各級相界面無法穩(wěn)定精確調(diào)節(jié)，從而影響鈾反萃取單元收率。本研究針對反萃取槽5 根有明顯磨損的界面調(diào)節(jié)桿材質(zhì)結(jié)構(gòu)展開。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，所采用的界面調(diào)節(jié)桿材質(zhì)與螺紋不能與反萃取槽完全適配，經(jīng)?？ㄋ?，導(dǎo)致調(diào)節(jié)桿難以調(diào)節(jié)，且極易磨損。更換其他材質(zhì)調(diào)節(jié)桿后，相界面高度范圍見表2。結(jié)果表明，有磨損的相界面調(diào)節(jié)桿無法調(diào)節(jié)相界面高度，且其相界面高度通常在＜1/3 液位或＞2/3 液位，不滿足工藝要求的相界面高度（1/3 ～2/3 液位）；經(jīng)過更換相界面調(diào)節(jié)桿后，相界面能夠穩(wěn)定可調(diào)地處于1/3 ～2/3 液位，且反萃取單元收率從97.22%提升至99.56%。這表明，反萃取槽部分相界面調(diào)節(jié)桿磨損是造成反萃取單元收率低的主要原因之一。

表2 更換磨損的相界面調(diào)節(jié)桿前后相界面高度與反萃取單元收率對比（溫度40 ℃，相比1.2∶1）

三、萃取法凈化鈾工程化質(zhì)量改進

確認(rèn)主要原因后，本研究根據(jù)“5W1H”原則，共制定了3 項對策，分別為調(diào)整反萃取相比、調(diào)整反萃取溫度與更換其他材質(zhì)相界面調(diào)節(jié)桿，旨在通過提高萃取兩相傳質(zhì)效率與混合程度，從而提高反萃取單元收率。

1. 優(yōu)化工藝參數(shù)

研究人員根據(jù)上述對策，分頭實施方案。對于要因“反萃取相比不佳”“反萃取溫度太低”，研究人員采用調(diào)整工藝參數(shù)的方式改進：根據(jù)上述實驗結(jié)果，將萃取純化工藝中反萃取相比調(diào)整為1.2∶1，反萃取溫度調(diào)整為40 ℃，并采用恒溫水浴夾套保溫以保證不同季節(jié)溫度的穩(wěn)定，然后進行萃取凈化實驗，實驗結(jié)果見表3。

表3 調(diào)整工藝參數(shù)后5 批次鈾萃取凈化工藝結(jié)果統(tǒng)計%

由表3 可見，調(diào)整工藝參數(shù)后，反萃取單元收率提高至96.8%～97.8%，萃取凈化工藝收率提升至96.5%～97.6%，滿足技術(shù)指標(biāo)要求，達到目標(biāo)預(yù)期。

2. 完成設(shè)備改進

對于要因“反萃取槽部分相界面調(diào)節(jié)桿磨損”，研究人員對反萃取槽有磨損相界面調(diào)節(jié)桿進行了適配材質(zhì)的研究、設(shè)計加工和更換。更換后，相界面高度全部滿足工藝要求的相界高度（1/3～2/3液位），且靈活可調(diào)，反萃取單元收率由原工藝的97.22%以下提高到99.56%以上。

3. 質(zhì)量控制結(jié)果

為進一步驗證改進工藝與設(shè)備的可重復(fù)性和穩(wěn)定性，本研究采用改進后的工藝，連續(xù)完成了5批次鈾萃取凈化實驗，結(jié)果見圖2。

圖2 改進前后萃取凈化工藝收率

圖2 表明，工藝改進后，其穩(wěn)定性較好，連續(xù)5 批次實驗，鈾反萃取單元收率的波動大幅度降低，且均穩(wěn)定在98.7%（含）以上，提升效果顯著，各項指標(biāo)均滿足ASTM C788-2021 標(biāo)準(zhǔn)要求，達到了行業(yè)領(lǐng)先水平。同時，這也證明了實施的3項措施確實有效。為了進一步保障后續(xù)產(chǎn)品質(zhì)量，研究人員根據(jù)研究結(jié)果對已有的工藝規(guī)程與設(shè)備維護保養(yǎng)規(guī)程進行了升級，并進一步對操作人員進行系統(tǒng)培訓(xùn)，形成鈾萃取凈化的標(biāo)準(zhǔn)化操作流程，并制定了企業(yè)標(biāo)準(zhǔn)。

四、結(jié)論與展望

在技術(shù)攻關(guān)之際，本研究引入科學(xué)的質(zhì)量管理工具，使科研人員快速地認(rèn)識到影響鈾萃取凈化工藝收率低的主要因素，制定了一套行之有效的工藝改進措施，使萃取凈化收率從73.3%～78.9%提高到了98.7%～99.6%，制定了鈾萃取凈化的標(biāo)準(zhǔn)化操作流程，確保產(chǎn)品質(zhì)量持續(xù)達標(biāo)。萃取凈化工藝收率的提高，意味著更高的核資源利用率，更少的放射性廢液產(chǎn)生和更輕的環(huán)境污染，具有顯著的經(jīng)濟效益與社會效益。

本次技術(shù)攻關(guān)的全過程遵循質(zhì)量管理方法與要求，經(jīng)典的質(zhì)量管理方法能將學(xué)科專業(yè)知識和科學(xué)管理方法有機結(jié)合，產(chǎn)生“1+1 ＞2”的效果，對減少研發(fā)成本，縮短研發(fā)周期，確?？蒲?、生產(chǎn)質(zhì)量均有重要的意義。