宮密秘，吳建軍

（1.北京清創(chuàng)美科環(huán)境科技有限公司，北京 100089；2.唐山市生態(tài)環(huán)境局，河北 唐山 063015）

0 引言

唐山市位于河北省東部、華北平原東北部，是中國非常重要的重工業(yè)城市，根據(jù)2017年統(tǒng)計數(shù)據(jù)，唐山市粗鋼產(chǎn)量占全國產(chǎn)量的11.0%[1-2]。由于其北依燕山的地勢，導(dǎo)致大氣污染物易于積聚，對首都北京市的污染傳輸影響不容忽視。崔繼憲等[3]通過對北京市典型污染過程分析發(fā)現(xiàn)，唐山市春夏季節(jié)對北京市PM2.5貢獻(xiàn)比例分別為13.7%和10.3%，傳輸較為明顯。近年來，隨著我國《大氣污染防治行動計劃》《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》實施，唐山市大氣污染防治工作取得了顯著成效[4]，空氣質(zhì)量持續(xù)改善，但PM2.5仍然是首要污染物，2019年P(guān)M2.5平均濃度53.9 μg/m3[5]，與《GB 3095-2012環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)（35 μg/m3）尚有較大差距。按照環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)評價，唐山市在168個城市中排名倒數(shù)第6[6]，環(huán)境空氣質(zhì)量較差，因此研究唐山市PM2.5污染來源與成因和環(huán)境容量十分必要[7]。

國內(nèi)學(xué)者對于唐山市污染來源與成因等已有部分研究。溫維[8]應(yīng)用CAMx-PSAT數(shù)值模型對2012年7月和2013年1月PM2.5進(jìn)行模擬，分析得到工業(yè)源是夏、冬季PM2.5的主要來源，貢獻(xiàn)比例分別為74.1%和43.8%。張浩杰[9]利用PMF（正交矩陣因子分解）模型得到唐山市2017年采暖期主要受燃煤及生物質(zhì)混合源（34.4%）、二次源（31.2%）、道路揚塵源（12.2%）、工業(yè)源（11.2%）、機(jī)動車尾氣源（10.9%）影響。伯鑫[10]利用CALPUFF空氣質(zhì)量模式定量模擬了現(xiàn)狀情景和減排方案實施后，唐山市重點行業(yè)大氣污染物排放對空氣質(zhì)量的影響情況，減排后唐山市重點行業(yè)對區(qū)域大氣中SO2、NOX、PM10和PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)最大值分別下降了4.30%、14.27%、47.18%和45.08%。He[11]應(yīng)用WRF-Chem模式得到唐山市2016年10月—2017年3月受本地污染貢獻(xiàn)比例為46.0%，其中工業(yè)源占10.3%；通過分析氣象數(shù)據(jù)，得到唐山市受天津市影響較大。李韌等[12]通過計算唐山市大氣混合層高度信息，建立了多維多箱與高斯復(fù)合模型，計算了不同達(dá)標(biāo)率下唐山市區(qū)的大氣環(huán)境容量。由美國環(huán)保署開發(fā)研制的第三代空氣質(zhì)量模型Model-3/CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）[13-14]模式，對多種污染物的時空分布及變化趨勢具有較強(qiáng)的預(yù)報能力，以其多尺度、靈活性等優(yōu)點，成為國內(nèi)外區(qū)域和城市空氣質(zhì)量預(yù)報中應(yīng)用最為廣泛的模擬系統(tǒng)之一，已被證實對亞洲地區(qū)的空氣質(zhì)量狀況有良好的再現(xiàn)性能[15-16]。但應(yīng)用CMAQ數(shù)值模型分析唐山市全年不同季節(jié)本地污染源排放貢獻(xiàn)和區(qū)域傳輸、以及以PM2.5達(dá)標(biāo)為約束條件的大氣環(huán)境容量的研究仍未見發(fā)表。不同季節(jié)污染來源影響的研究，可為政策制定者提供不同季節(jié)的針對性管控建議，大氣環(huán)境容量在國內(nèi)也一直被作為支撐國家大氣污染物總量控制和空氣質(zhì)量管理的重要依據(jù)[17-18]。

本文應(yīng)用CMAQ數(shù)值模型BFM（Brute Force Method）方法根據(jù)排放關(guān)閉敏感實驗和基準(zhǔn)實驗的差異來衡量特定地區(qū)或特定源對唐山市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)，初步確定了區(qū)域傳輸和本地排放源對唐山市PM2.5的貢獻(xiàn)程度，利用環(huán)境容量迭代計算方法，計算了以PM2.5達(dá)標(biāo)為約束條件的多污染物環(huán)境容量。

1 材料與方法

1.1 方法設(shè)計

本研究以2017年作為基準(zhǔn)年，基于CMAQ模型，設(shè)置基準(zhǔn)情景、評估情景和達(dá)標(biāo)情景模擬方案。其中基準(zhǔn)情景為利用基準(zhǔn)年唐山市排放清單模擬得到的PM2.5濃度，評估情景包括區(qū)域傳輸情景和本地污染源貢獻(xiàn)情景，通過情景對比的方法計算唐山市區(qū)域傳輸比例、本地排放源貢獻(xiàn)和環(huán)境容量。設(shè)計方案見圖1。

圖1 設(shè)計方案示意圖

區(qū)域傳輸情景設(shè)計方案將唐山市所有排放量置零，其他配置與基準(zhǔn)情景保持一致，模擬得到唐山市PM2.5濃度與基準(zhǔn)情景濃度的比值即區(qū)域傳輸比例。周邊城市的傳輸影響情景設(shè)計方案為將周邊城市的排放量逐一置零，模擬得到唐山市PM2.5濃度與基準(zhǔn)情景濃度的差即為該城市對唐山市PM2.5濃度的影響，其與基準(zhǔn)情景濃度的比值即該城市的傳輸比例。本研究模擬的周邊城市分別為北京市、天津市、秦皇島市、廊坊市、滄州市、保定市和承德市。

本地污染源貢獻(xiàn)情景設(shè)計方案為將唐山市各類排放源逐一置零，其他配置與基準(zhǔn)情景保持一致，模擬得到唐山市PM2.5濃度與基準(zhǔn)情景濃度的差即本地污染源對唐山市PM2.5濃度的影響，此差與基準(zhǔn)情景濃度的比值即該污染源貢獻(xiàn)。本研究根據(jù)排放清單中PM2.5的排放分擔(dān)率大小，分為電力、工業(yè)源、民用源、移動源和揚塵源五大類進(jìn)行分析研究。由于唐山市粗鋼產(chǎn)量占全國比重相對較大，本研究也細(xì)化研究了鋼鐵排放對唐山市的污染貢獻(xiàn)。

PM2.5年均濃度達(dá)標(biāo)時，各污染物的排放量即環(huán)境容量。達(dá)標(biāo)情景設(shè)計方案為，首先根據(jù)PM2.5達(dá)標(biāo)限值和硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽及一次PM2.5等組分占PM2.5濃度的比例，制定各組分的達(dá)標(biāo)限值，依此設(shè)計SO2、NOX、VOCs、NH3及一次PM2.5的減排方案。再基于減排方案，計算新的多污染物排放清單，其中周邊減排比例與唐山市保持一致，模擬唐山市PM2.5及關(guān)鍵組分年均濃度，直至PM2.5年均濃度達(dá)到二級標(biāo)準(zhǔn)，得到SO2、NOX、VOCs、NH3與一次PM2.5的環(huán)境容量。

1.2 空氣質(zhì)量模型設(shè)置

1.2.1 空氣質(zhì)量模型設(shè)置

CMAQ模擬區(qū)域采用Lambert投影坐標(biāo)系，中央經(jīng)線110°E，兩條標(biāo)準(zhǔn)緯線25°N和40°N，坐標(biāo)原點經(jīng)緯度（110°E，34°N）。水平模擬范圍最外層（d01）為X方向（-3096 km～3096 km）、Y方向（-2286 km～2286 km），網(wǎng)格間距36 km，網(wǎng)格數(shù)172×127；中層（d02）X方向（-456 km～ 1356 km），Y方向（-654 km～1482 km），網(wǎng)格間距12 km，網(wǎng)格數(shù)151×178；內(nèi)層（d03）X方向（412 km～920 km）、Y方向（322 km～1022 km），網(wǎng)格間距4 km，共將模擬區(qū)域劃分為127×175個網(wǎng)格，研究范圍包括唐山市全域，研究區(qū)域如 圖2所示。d01結(jié)果為d02提供邊界傳輸結(jié)果，d02為d03提供邊界傳輸結(jié)果。模擬區(qū)域垂直方向共設(shè)置14個氣壓層，層間距自下而上逐漸增大。模型采用CMAQ 5.1版本，化學(xué)機(jī)制為CB-05氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和AERO6氣溶膠反應(yīng)機(jī)理。

圖2 模擬區(qū)域示意圖

氣象輸入選用WRF模型，與CMAQ模型采用相同的空間投影坐標(biāo)系，但模擬范圍大于CMAQ模擬范圍。垂直方向共設(shè)置24個氣壓層，層間距自下而上逐漸增大。WRF模型的初始輸入數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心（NCEP）提供的時間分辨率6 h、水平分辨率1°×1°的FNL全球分析資料。WRF模型模擬結(jié)果通過MCIP程序轉(zhuǎn)換為CMAQ模型輸入格式。

CMAQ模型所需排放清單的化學(xué)物種主要包括SO2、NOX、PM10、PM2.5、NH3和VOCs等多種污染物。唐山市2017年人為源大氣污染物排放清單是按照《城市大氣污染物排放清單編制技術(shù)手冊》的方法計算得到，該方法包含多種污染物和多種污染源的排放清單編制方法，為我國大氣污染源排放清單工作提供了重要技術(shù)支撐，已得到推廣應(yīng)用[19]。周邊省份及城市人為源排放數(shù)據(jù)均采用2017年MEIC（http://meicmodel.org）排放清單[20-21]，PM2.5的空間分布情況見圖2；生物源VOCs排放清單利用MEGAN天然源排放清單模型計算。

1.2.2 基準(zhǔn)情景模擬結(jié)果校驗

基于唐山市環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)的可得性，本研究選取唐山市6個國控監(jiān)測站點PM2.5的觀測結(jié)果與模擬結(jié)果進(jìn)行比較，用于基準(zhǔn)年空氣質(zhì)量模擬效果的評估驗證。圖3為唐山市PM2.5濃度觀測值與模擬值2017年1月、4月、7月和10月逐日變化趨勢圖。從圖可看出，CMAQ能較好地模擬唐山市PM2.5污染狀況，可以較好地再現(xiàn)全年的觀測結(jié)果，與監(jiān)測值的時間變化趨勢和濃度水平基本一致，相關(guān)性較高，相關(guān)性系數(shù)為0.78。

圖3 唐山市PM2.5的觀測值與模擬值1月、4月、7月和10月逐日變化趨勢圖

另采用統(tǒng)計分析法選取統(tǒng)計指標(biāo)，對觀測值與模擬值進(jìn)行對比分析，統(tǒng)計分析參數(shù)包括相關(guān)系數(shù)（Correlation coefficient，R2）、平均偏差（Mean Bias，MB）、平均誤差（Mean Error，ME）、標(biāo)準(zhǔn)平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）和標(biāo)準(zhǔn)平均誤差（Normalized Mean Error，NME），分別見公式（1）～（5）。以R、NMB和NME為評價量，模式模擬的合理范圍：R2＞0.3、 -50%＜NMB＜80%，NME＜150%，具體計算公式及評價指標(biāo)來源見文獻(xiàn)[22]。統(tǒng)計分析結(jié)果見表1。

表1 唐山市PM2.5模擬效果評估

式中：N-樣本總量；樣本SIM-所有模擬值的平均值（Mean simulation，SIM）；Simi-第i個模擬值；OBS-所有監(jiān)測值的平均值（Mean Observation，OBS）；Obsi-第i個監(jiān)測值。

由表可知，唐山市國控監(jiān)測站點模擬值與觀測值的相關(guān)系數(shù)范圍為0.74～0.79，NMB范圍為-0.8%～15.1%，NME范圍為35.1%～40.0%，均在合理范圍內(nèi)，因此表明此模型所建立的污染排放與PM2.5響應(yīng)關(guān)系較為可信，可用于下一步大氣污染成因和環(huán)境容量的核算。

2 結(jié)果與分析

2.1 區(qū)域傳輸影響

基于1.1方法，唐山市1月、4月、7月和10月的基準(zhǔn)情景和唐山市置零情景的PM2.5模擬濃度平均值分別為79.9 μg/m3和22.2 μg/m3，即在唐山市無任何人為源污染物排放時，仍有22.2 μg/m3的PM2.5濃度值，這部分則來自周邊地區(qū)的污染傳輸。唐山市周邊地區(qū)對唐山市PM2.5的年均傳輸影響為27.8%，此結(jié)果與劉旭艷[23]和薛文博等[24]研究得到唐山市PM2.5來自區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率均相對接近。

周邊不同城市對唐山市PM2.5的傳輸影響見圖4。對唐山市PM2.5傳輸影響由高到低的城市依次為天津市（8.0%）、北京市（2.5%）、滄州市（2.2%）、保定市（1.7%）、秦皇島（1.5%）、廊坊市（1.4%）、承德市（1.0%），其他地區(qū)及邊界場的傳輸比例為9.5%。

周邊地區(qū)對唐山市的傳輸影響存在季節(jié)上的差異，見圖5，其中1月、4月、7月和10月分別代表冬季、春季、夏季、秋季。總體看來，冬季傳輸影響最大，為29.9%；其次為春季，與冬季傳輸比例較接近，為29.0%；再為秋季，為27.6%；夏季傳輸影響最小，為21.9%。因此冬季應(yīng)重視區(qū)域的聯(lián)防聯(lián)控，夏季則應(yīng)重點關(guān)注本地污染源排放。

圖5 周邊地區(qū)不同季節(jié)對唐山市PM2.5的傳輸影響

分析不同城市對唐山市的傳輸季節(jié)規(guī)律得出，天津市傳輸影響規(guī)律為秋季>夏季>春季>冬季；北京市為冬季>秋季>春季>夏季；滄州市為秋季>春季>夏季>冬季；保定市為春季>秋季>冬季>夏季；秦皇島市為夏季>秋季>冬季>春季；廊坊市為秋季>冬季>夏季=春季；承德市為秋季>冬季>夏季>春季。周邊幾個城市的季節(jié)傳輸影響均不盡相同，除受氣象條件和地勢條件影響外，周邊城市的排放變化也是一個因素。唐山市應(yīng)根據(jù)各城市的季節(jié)傳輸規(guī)律，應(yīng)對區(qū)域污染。

2.2 本地污染源貢獻(xiàn)

基于1.1方法，得到唐山市本地影響為72.2%，電力、工業(yè)源、民用源、移動源和揚塵源對PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)比例分別為2.8%、23.1%、5.3%、6.7%和33.9%，各污染源的貢獻(xiàn)見圖6。細(xì)化研究鋼鐵排放的污染貢獻(xiàn)，得到鋼鐵對PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)比例為13.4%。由于本地影響明顯高于區(qū)域傳輸比例，因此改善唐山市PM2.5污染狀況主要應(yīng)從本地入手。

圖6 唐山市PM2.5污染源貢獻(xiàn)分析

揚塵源和工業(yè)源對唐山市PM2.5污染影響較大，管控這兩大源對PM2.5污染狀況的改善效果會更明顯。治理揚塵源，唐山市政府需要制定并不斷完善揚塵污染防治專項規(guī)劃，建立健全揚塵污染防治統(tǒng)籌協(xié)調(diào)、長效管理和財政投入保障機(jī)制。制定揚塵污染防治管理辦法和各類揚塵源控制標(biāo)準(zhǔn)，明確治理目標(biāo)、治理措施、責(zé)任主體和考核模式，落實揚塵治理和監(jiān)管責(zé)任，不斷提高揚塵精細(xì)化管理水平。治理工業(yè)源，需不斷優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和能源結(jié)構(gòu)，堅持新發(fā)展理念，以供給側(cè)改革為主線，堅定有序化解過剩產(chǎn)能，打造布局合理、產(chǎn)能集約、裝備大型、品種高端、綠色循環(huán)的新型工業(yè)化重要產(chǎn)業(yè)，不斷深化工業(yè)源大氣污染深度治理工作。

各污染源對唐山市的影響存在季節(jié)上的差異，圖7為唐山市PM2.5各污染源季節(jié)貢獻(xiàn)對比。各污染源貢獻(xiàn)順序為：冬季揚塵源（33.9%）>工業(yè)源（21.0%）>民用源（9.2%）>移動源（5.2%）>電力（2.5%）>其他源（0.5%）；春季揚塵源（35.8%）>工業(yè)源（21.6%）>移動源（6.8%）>民用源（5.5%）>電力（2.6%）>其他源（0.5%）；夏季揚塵源（32.1%）>工業(yè)源（31.7%）>移動源（11.1%）>電力（3.7%）>民用源（1.8%）>其他源（0.1%）；秋季揚塵源（33.5%）>工業(yè)源（21.3%）>移動源（5.9%）>電力（2.6%）>民用源（1.3%）>其他源（1.1%）。電力、工業(yè)源和移動源的季節(jié)貢獻(xiàn)變化規(guī)律相對一致，表現(xiàn)為夏季>春季>秋季>冬季，可能與電力和工業(yè)源的生產(chǎn)情況、移動源的出行頻率、污染物的擴(kuò)散程度等有關(guān)。民用源的貢獻(xiàn)規(guī)律為冬季>春季>夏季>秋季，與民用燃料的燃燒量時間變化有關(guān)；揚塵源的貢獻(xiàn)規(guī)律為春季>冬季>秋季>夏季，主要與起塵量、風(fēng)速、降水的影響較大有關(guān)。因此需根據(jù)不同季節(jié)不同污染源的影響規(guī)律，制定不同的針對性管控措施，春季重點管控?fù)P塵源，夏季管控工業(yè)源、電力和移動源的效果會更明顯，冬季則重點管控民用源。

圖7 唐山市PM2.5污染源各季節(jié)貢獻(xiàn)對比

2.3 達(dá)標(biāo)環(huán)境容量

大氣環(huán)境容量是指一個區(qū)域在某種環(huán)境目標(biāo)（如空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)）約束下的大氣污染物最大允許排放量?；赪RF-CMAQ模型模擬得到2017年唐山市PM2.5基準(zhǔn)年均濃度和周邊區(qū)域減排的影響，以PM2.5年均濃度達(dá)到35 μg/m3為約束條件，制定SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的減排方案，迭代創(chuàng)建新的排放清單，并進(jìn)行數(shù)值模型迭代計算。

迭代模擬結(jié)果表明，相比于2017年基準(zhǔn)排放，當(dāng)SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5分別削減59.3%、59.8%、38.1%、21.0%和65.4%時，PM2.5濃度低于達(dá)標(biāo)限值35.0 μg/m3，即SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的環(huán)境容量分別為4.5萬t、10.2萬t、7.3萬t、8.1萬t和4.1萬t，見圖8。由于模型參數(shù)選取的不確定性，大氣環(huán)境容量的估算結(jié)果存在一定的不確定性。

圖8 PM2.5達(dá)標(biāo)為約束條件下的環(huán)境容量及減排比例

通過計算基準(zhǔn)大氣污染物排放量與環(huán)境容量的比值（超載率）來衡量大氣環(huán)境承載狀況[25]。結(jié)果得到唐山市SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5超載率分別為245.7%、248.8%、162.7%、126.6%和289.0%，各項污染物均處于超載狀態(tài)，PM2.5超載率最大，超過250%。應(yīng)重點減少本地SO2、NOX和一次PM2.5的排放。

3 結(jié)論

（1）采用WRF-CMAQ模型進(jìn)行來源解析研究。唐山市PM2.5污染主要來源于本地污染源，本地影響為72.2%，區(qū)域傳輸比例為27.8%。

（2）對唐山市PM2.5污染傳輸影響較大的為天津市（8.0%）、北京市（2.5%）和滄州市（2.2%）。由于氣象條件的變化，不同季節(jié)傳輸影響存在差異，冬季最高，為29.9%；夏季最低，為21.9%。因此冬季應(yīng)重視區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控，夏季則應(yīng)重點關(guān)注本地污染源排放。

（3）唐山市PM2.5污染主要受本地?fù)P塵源和工業(yè)源影響。揚塵源春季和冬季貢獻(xiàn)比例較高，分別為35.8%和33.9%；工業(yè)源夏季和春季貢獻(xiàn)比例較高，分別為31.7%和21.6%。可根據(jù)不同季節(jié)不同污染源貢獻(xiàn)制定有針對性的管控措施。

（4）利用排放清單迭代法，得到以PM2.5年均濃度達(dá)到35 μg/m3為約束條件時，SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的環(huán)境容量分別為4.5萬t、10.2萬t、7.3萬t、8.1萬t和4.1萬t，超載率分別為245.7%、248.8%、162.7%、126.6%和289.0%。應(yīng)重點減少本地一次PM2.5的排放。

（5）本研究考慮到時間和代表性等問題，只分析1月、4月、7月、10月的傳輸影響和來源貢獻(xiàn)。為了更針對性地為政策制定者提供建議，未來可以開展更精細(xì)的時間變化分析，比如逐月、逐日等。