周迎梅　余?！±铠P名　韓霞　韋正楠

摘要：接觸地?zé)崴脑O(shè)備在取熱開(kāi)發(fā)中普遍存在腐蝕結(jié)垢現(xiàn)象，影響取熱效率；對(duì)316L不銹鋼在轉(zhuǎn)速為200～500 r/min內(nèi)進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試，研究地?zé)崴魉賹?duì)其腐蝕行為的影響。結(jié)果表明：不銹鋼表面腐蝕表現(xiàn)為隨流速增加腐蝕程度先增大后減小再增大，在轉(zhuǎn)速為320 r/min時(shí)具有最大極化電阻；改變地?zé)崴鲃?dòng)狀態(tài)會(huì)影響腐蝕程度，同時(shí)結(jié)垢的出現(xiàn)會(huì)改變地?zé)崴鲃?dòng)狀態(tài)并進(jìn)一步影響不銹鋼腐蝕。

關(guān)鍵詞：地?zé)豳Y源； 不銹鋼； 結(jié)垢； 流動(dòng)腐蝕； 電化學(xué)

中圖分類(lèi)號(hào)： TG 174.3 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

引用格式：周迎梅，余睿，李鳳名，等.地?zé)崴牧鬟^(guò)程中對(duì)金屬的腐蝕影響［J］.中國(guó)石油大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2023，47（2）：160-165.

ZHOU Yingmei， YU Rui， LI Fengming， et al. Flowing corrosion behavior of geothermal water on stainless steel［J］.Journal of China University of Petroleum（Edition of Natural Science），2023，47（2）：160-165.

Flowing corrosion behavior of geothermal water on stainless steel

ZHOU Yingmei1， YU Rui2， LI Fengming3， HAN Xia4， WEI Zhengnan1，3

（1.School of Chemical Engineering， Shandong Institute of Petroleum and Chemical Technology， Dongying 257601， China; 2.College of Chemistry and Chemical Engineering， Xinyang Normal University， Xinyang 464000， China; 3.Novel Energy Development Center of Shengli Petroleum Administration，? Dongying 257000， China;4.SINOPEC Petroleum Engineering Corporation， Dongying 257000， China）

Abstract： The corrosion and scaling of equipment contacting with geothermal water are common in the heat extraction development， which affects the heat extraction efficiency. 316L stainless steel was tested by electrochemical method in the speed range of 200-500 r/min. The effect of geothermal water flow rate on its corrosion behavior was studied. The results show that with the increase of flow rate， the corrosion degree of stainless steel surface increases firstly， then decreases and then increases. The maximum polarization resistance was obtained? at? the speed range of 320 r/min. The changes in the flow state of geothermal water will affect the degree of corrosion. At the same time， the appearance of scale will change the flow state of geothermal water and further affect the corrosion of stainless steel.

Keywords： geothermal resources; stainless steel; scaling; flow corrosion; electrochemistry

隨著清潔環(huán)保要求增加，傳統(tǒng)化石能源消耗逐步向新型可再生能源供給模式轉(zhuǎn)變［1］。地?zé)崮苁且环N可再生能源，能為中國(guó)環(huán)境污染和能源緊缺等問(wèn)題提供新的解決方案。地?zé)崮苤饕獊?lái)自于一些放射性物質(zhì)衰變釋放的能量及地球內(nèi)部的熔融巖漿放出的熱量，可間接或直接利用［2］。地?zé)崮荛_(kāi)發(fā)中，因地?zé)崴|(zhì)復(fù)雜，腐蝕結(jié)垢普遍出現(xiàn)于換熱設(shè)備當(dāng)中［3］。地?zé)崴械腟O2-4、CO2、Cl-、溶解氧等成分易產(chǎn)生腐蝕，Ca2+等屬于易結(jié)垢成分［4］。目前針對(duì)設(shè)備腐蝕結(jié)垢問(wèn)題主要采取防腐材料、涂層修飾、添加化學(xué)藥劑等方法［5］；但地?zé)釗Q熱設(shè)備的防腐和阻垢理論及技術(shù)仍需要不斷深入研究［6］。在實(shí)際生產(chǎn)實(shí)踐過(guò)程中管道的腐蝕現(xiàn)象是結(jié)合介質(zhì)流動(dòng)、結(jié)垢現(xiàn)象以及腐蝕電化學(xué)的綜合產(chǎn)物，筆者通過(guò)電化學(xué)手段測(cè)試和分析［7-8］，研究地?zé)崴鲃?dòng)過(guò)程中對(duì)不銹鋼金屬的腐蝕效力變化。

1 試 驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)材料

依據(jù)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際情況選擇試驗(yàn)材料。316L不銹鋼作為工作電極，用SiC砂紙60#～1 000#依次打磨工作電極表面，用酒精和去離子水依次清洗，烘干備用。

依照現(xiàn)場(chǎng)水質(zhì)組分配置模擬工作液，試驗(yàn)溫度為65 ℃。攪拌轉(zhuǎn)速設(shè)定為200～500 r/min（間隔60 r/min），共6組。電化學(xué)工作站中測(cè)試各組不銹鋼在溶液中浸泡不同時(shí)間的開(kāi)路電壓。

1.2 試驗(yàn)儀器

試驗(yàn)儀器如表1所示。

依照現(xiàn)場(chǎng)條件設(shè)定試驗(yàn)轉(zhuǎn)速為200～500 r/min，在全浸泡試驗(yàn)的不銹鋼電極表面進(jìn)行交流阻抗測(cè)試和極化曲線測(cè)量。

1.4 形貌表征

固定不銹鋼管道在地?zé)崴械慕輹r(shí)間，根據(jù)材料表面形貌、產(chǎn)物分析等結(jié)果并結(jié)合耐蝕性測(cè)試描述腐蝕行為及形成機(jī)制。

2 結(jié)果討論

2.1 流動(dòng)狀態(tài)對(duì)腐蝕影響

2.1.1 電化學(xué)阻抗

圖2為不同攪拌速度下不銹鋼金屬的阻抗變化。

圖2（a）和（f）中容抗弧的半徑都比較大，未表現(xiàn)明顯的半圓特征，主要是由于316L不銹鋼表面與溶液介質(zhì)面的彌散效應(yīng)所致［8-9］。阻抗圖譜呈現(xiàn)為容抗弧特征，并沒(méi)有感抗弧特征，說(shuō)明產(chǎn)物膜的形成減緩了表面的腐蝕。隨反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)增加容抗弧半徑逐步減小，說(shuō)明隨時(shí)間延長(zhǎng)材料耐蝕性減弱。

圖2（b）是轉(zhuǎn)速為260 r/min條件下的電化學(xué)阻抗，阻抗曲線半徑整體呈現(xiàn)減小趨勢(shì)，高頻區(qū)出現(xiàn)容抗弧，低頻區(qū)出現(xiàn)感抗特征，說(shuō)明在反應(yīng)28 h后不銹鋼表面處于不穩(wěn)定的孔蝕狀態(tài)［10］。隨著孔蝕狀態(tài)穩(wěn)定，不銹鋼表面進(jìn)入點(diǎn)蝕誘導(dǎo)期。在點(diǎn)蝕誘導(dǎo)期低頻區(qū)會(huì)出現(xiàn)感抗弧特征，這種現(xiàn)象隨不銹鋼電極浸泡時(shí)間增加不斷減弱。當(dāng)點(diǎn)蝕出現(xiàn)時(shí)，第二個(gè)容抗弧出現(xiàn)在低頻區(qū)且感抗弧消失，表明結(jié)垢產(chǎn)物生成。浸泡32 h后阻抗曲線出現(xiàn)雙弧現(xiàn)象，證明表面有垢生成。圖2（d）和（b）表現(xiàn)了相似特征。

圖2（e）中浸泡22 h后，出現(xiàn)了高頻區(qū)呈弧形、低頻區(qū)呈直線狀的“Warburg”擴(kuò)散阻抗特征。隨著反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行，“Warburg”擴(kuò)散逐漸向“有限層”擴(kuò)散轉(zhuǎn)變，呈現(xiàn)完整容抗弧。圖2（c）和（e）情況相似。試驗(yàn)過(guò)程中電荷轉(zhuǎn)移電阻高，材料耐腐蝕性好，圖像中展現(xiàn)的容抗弧就大。

從圖2可知，轉(zhuǎn)速為320 r/min的阻抗圖譜中各時(shí)間節(jié)點(diǎn)的容抗直徑相比其他轉(zhuǎn)速相同時(shí)間的容抗直徑大。

2.1.2 極化曲線

不同轉(zhuǎn)速下不銹鋼電極測(cè)試的極化曲線（圖3）都有一個(gè)明顯的鈍化區(qū)域。在該鈍化區(qū)域內(nèi)電流密度都維持在一個(gè)較穩(wěn)定狀態(tài)，并不隨著電位增加而增加，這是因?yàn)樵诟跗诓讳P鋼表面形成一層細(xì)致的鈍化膜，對(duì)基體起到一定的保護(hù)作用，致使腐蝕電流很小。但隨著電位增加，由于鈍化層變薄直至被破壞而失去了原本的保護(hù)作用后，腐蝕反應(yīng)增強(qiáng)，腐蝕電流逐漸變大，并且在達(dá)到某一點(diǎn)時(shí)開(kāi)始在不銹鋼的表面發(fā)生點(diǎn)蝕［11］。隨著模擬地?zé)崴霓D(zhuǎn)速增加，不銹鋼電極的腐蝕電壓減小，腐蝕電流基本不變。因?yàn)楦g介質(zhì)湍流度變大，金屬-鈍化膜、鈍化膜-溶液界面之間的電荷傳遞與腐蝕組分的對(duì)流擴(kuò)散過(guò)程加劇，導(dǎo)致不銹鋼表面腐蝕傾向增強(qiáng)［12］。當(dāng)轉(zhuǎn)速增加到500 r/min時(shí)，腐蝕電位正移，可能與腐蝕產(chǎn)物的形成有關(guān)。

2.2 表面產(chǎn)物對(duì)腐蝕影響

2.2.1 垢產(chǎn)物影響

圖4（a）為不銹鋼電極的阻抗在模擬地?zé)崴械淖兓闆r。由圖4（a）中可以看出隨著測(cè)試時(shí)間推移，測(cè)試電極阻值逐漸減小并趨于穩(wěn)定，這一現(xiàn)象說(shuō)明在該電解液中不銹鋼電極在反應(yīng)初期會(huì)發(fā)生較明顯腐蝕反應(yīng)，導(dǎo)致其耐蝕性降低；隨著時(shí)間延長(zhǎng)，電極表面達(dá)到離子的動(dòng)態(tài)平衡，所以電極阻值趨于穩(wěn)定；此外圖像高頻區(qū)出現(xiàn)較完整的離子遷移弧，即電荷轉(zhuǎn)移，且于低頻區(qū)出現(xiàn)了較明顯的物質(zhì)轉(zhuǎn)移趨勢(shì)，這代表電極表面有沉淀形成，且發(fā)生部分脫落。

圖4（b）為不銹鋼電極在剔除成垢離子模擬地?zé)崴械淖杩棺兓?。與原始電解液相比，不銹鋼電極在該體系中整體阻抗都要優(yōu)于原始電解液，說(shuō)明不銹鋼在該體系中的耐蝕性要強(qiáng)于原始測(cè)試液，這一現(xiàn)象說(shuō)明結(jié)垢行為的發(fā)生會(huì)加劇腐蝕現(xiàn)象。此外可以發(fā)現(xiàn)，與原始電解液不同的是不銹鋼電極在該體系中從測(cè)試開(kāi)始一直到結(jié)束，無(wú)論是圖形還阻抗值均沒(méi)有太大變化，說(shuō)明在該體系中由于沒(méi)有結(jié)垢的出現(xiàn)不銹鋼電極體現(xiàn)了其自身優(yōu)良的耐蝕特性。這一現(xiàn)象說(shuō)明結(jié)垢的出現(xiàn)會(huì)加劇材料腐蝕程度。

2.2.2 X射線衍射測(cè)試

圖5為不銹鋼電極表面產(chǎn)物的X射線衍射（XRD）圖譜。流體的沖洗導(dǎo)致不銹鋼最初形成的鈍化膜破壞，不銹鋼表面可溶性物質(zhì)使其形成彌散分布的點(diǎn)蝕，并促使點(diǎn)蝕進(jìn)入穩(wěn)定生長(zhǎng)期［13-14］，進(jìn)而造成結(jié)垢或腐蝕。由圖5可知，不銹鋼表面的產(chǎn)物主要由CaCO3、MgCO3組成，這也說(shuō)明地?zé)崴胁讳P鋼的腐蝕行為受到表面結(jié)垢的影響。

2.2.3 比表面積測(cè)試

一般認(rèn)為，成垢離子即Ca2+、Mg2+，經(jīng)由傳質(zhì)過(guò)程向材料表面進(jìn)行轉(zhuǎn)移，繼而在表面發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，并伴隨著進(jìn)一步的堆積，形成污垢。傳質(zhì)系數(shù)kd為

kd=0.23vSc^-2/3Re^-0.17.（1）

式中，v為流體速度，m/s；Re為雷諾數(shù)；Sc為Schmidt常數(shù)。

可見(jiàn)傳質(zhì)系數(shù)主要受到液體流動(dòng)行為影響。隨著流速增加，傳質(zhì)系數(shù)增大，金屬表面的結(jié)垢量及垢層形態(tài)均會(huì)受到影響。通過(guò)利用比表面積（BET）測(cè)試（圖6）對(duì)在不同轉(zhuǎn)速下不銹鋼表面產(chǎn)物進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，隨著反應(yīng)轉(zhuǎn)速升高，傳質(zhì)系數(shù)增大，金屬表面產(chǎn)物的致密性隨之增加，孔徑分布逐漸減少，這一現(xiàn)象也從側(cè)面反應(yīng)了不銹鋼在地?zé)崴械母g結(jié)垢行為隨流速的變化而變化。

2.2.4 掃描電子顯微鏡表征

不同轉(zhuǎn)速下地?zé)崴胁讳P鋼表面的掃描電子顯微鏡（SEM）測(cè)試結(jié)果見(jiàn)圖7。由圖7中看出：轉(zhuǎn)速為200 r/min時(shí)不銹鋼電極表面產(chǎn)物比較均一；當(dāng)轉(zhuǎn)速為320 r/min時(shí)，不銹鋼電極表面產(chǎn)物的覆蓋程度增加，局部腐蝕減小，不銹鋼的腐蝕速率逐漸下降；當(dāng)轉(zhuǎn)速達(dá)到440 r/min時(shí)，不銹鋼電極表面生成的鈍化膜比較疏松，在流體的沖洗作用下易脫落，容易造成不銹鋼表面發(fā)生點(diǎn)蝕；當(dāng)轉(zhuǎn)速為500 r/min時(shí)，不銹鋼電極表面形成了一層完整、致密的產(chǎn)物層，產(chǎn)物呈顆粒狀堆積在不銹鋼表面，阻礙流體與基體表面直接接觸，能對(duì)不銹鋼基體起到保護(hù)作用，降低不銹鋼的腐蝕速率。316L不銹鋼在不同轉(zhuǎn)速下SEM與EIS圖譜分析結(jié)果一致。

3 動(dòng)態(tài)腐蝕機(jī)制

區(qū)別于靜態(tài)腐蝕，在流動(dòng)體系中腐蝕的發(fā)生還包含了結(jié)垢誘導(dǎo)過(guò)程及液體流動(dòng)狀態(tài)等因素［15］。傳質(zhì)過(guò)程對(duì)于腐蝕因子的傳遞效率起到了重要的影響。由式（1）可知，在固定環(huán)境條件下Re為流速v的單值函數(shù)，即腐蝕傾向隨流速升高而增加。

除傳質(zhì)過(guò)程之外，在腐蝕的動(dòng)量傳遞過(guò)程中，垢產(chǎn)物的出現(xiàn)會(huì)對(duì)腐蝕過(guò)程產(chǎn)生間接影響［16］。因此在對(duì)腐蝕進(jìn)行動(dòng)量分析時(shí)，應(yīng)將垢層的影響因素考慮在內(nèi)。

從宏觀看，垢產(chǎn)物出現(xiàn)增加了表面的粗糙程度。在流體力學(xué)中粗糙度阻力系數(shù)λ通常用來(lái)表示流動(dòng)過(guò)程中的相對(duì)阻力。

在層流流態(tài)中，λ僅與雷諾數(shù)Re有關(guān)，即

λ =f（Re）.（2）

而在湍流狀態(tài)下，需考慮其壁面的相對(duì)粗糙程度σ，即

λ=f（Re，σ）.（3）

σ為無(wú)量綱參數(shù)，可理解為粗糙體高度與壁面間距的比值，以及粗糙體間隙分布與壁面面積的比值。

在本文中可解釋為垢層孔隙占比越大，表面越粗糙；垢層厚度越大，表面越粗糙；相應(yīng)流動(dòng)阻力系數(shù)增大，壁面相對(duì)流速降低。表面切應(yīng)力為

τ=μ（vs-vw）/xs.（4）

式中，μ為第一節(jié)點(diǎn)與材料表面的當(dāng)量黏度；vs為第一節(jié)點(diǎn)處運(yùn)動(dòng)速度在切向上的分量；vw為材料表面上的切向運(yùn)動(dòng)速度；xs為第一節(jié)點(diǎn)處運(yùn)動(dòng)速度在徑向上的距離。

在固定流動(dòng)參數(shù)下，vs與xs為定值，表面切應(yīng)力τ隨壁面流速vw減小而增大，即表面切應(yīng)力τ隨粗糙度增大而升高。

根據(jù)Chiton-Colburn類(lèi)比公式，可對(duì)傳質(zhì)系數(shù)k進(jìn)一步表述為

k=（τ／Uρ）Sc-^2/3.（5）

式中，U為主體運(yùn)動(dòng)速度，m/s；ρ為流體介質(zhì)密度，kg/m3。

流動(dòng)狀態(tài)恒定條件下，因結(jié)垢出現(xiàn)，壁面粗糙程度上升，離子傳質(zhì)系數(shù)增加，腐蝕離子傳質(zhì)效率增大，腐蝕加劇行為明顯［17］。進(jìn)一步當(dāng)材料表面垢產(chǎn)物變得致密時(shí)，則其壁面粗糙度下降，傳質(zhì)效應(yīng)減弱，腐蝕程度下降，這一過(guò)程與高流態(tài)試驗(yàn)結(jié)果相吻合。

4 結(jié) 論

（1）在轉(zhuǎn)速為320 r/min時(shí)不銹鋼表面腐蝕速率最低。

（2）地?zé)崴魉儆绊懖讳P鋼表面結(jié)垢量，從而影響不銹鋼管道的腐蝕行為。

（3）不銹鋼電極表面在地?zé)崴谐跗谀苄纬梢粚油暾拟g化膜，流體沖刷導(dǎo)致鈍化膜破壞，形成彌散分布的點(diǎn)蝕，進(jìn)而造成不銹鋼表面結(jié)垢或腐蝕;腐蝕產(chǎn)物呈顆粒狀堆積在不銹鋼表面，形成形態(tài)不一的垢層，而垢層的形貌影響著不銹鋼基體的腐蝕；在實(shí)際地?zé)崴畵Q熱過(guò)程中的腐蝕結(jié)垢防治措施中，應(yīng)對(duì)腐蝕與結(jié)垢行為進(jìn)行綜合考量。

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（編輯 沈玉英）

收稿日期：2022-06-08

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（519360001）

第一作者及通信作者：周迎梅（1982-），女，副教授，碩士，研究方向?yàn)橛吞锘瘜W(xué)和機(jī)械腐蝕等。E-mail：000251@sdipct.edu.cn。